CN114252412B - 一种实现非辐射局域场的金属纳米结构及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了实现非辐射局域场的金属纳米结构及其制备方法,包含金属纳米结构蚀刻纳米压印模版、沉积金属、沉积四面体碳膜、形成七聚体结构等步骤。本发明基于柔性金属纳米手指有序阵列结构,构筑了以亚纳米级抗体大小的超小间隙的七聚体耦合结构,能够同时激发高阶模式和低阶模式,通过这两种光学模式在纵向远场辐射的共振相消,降低了辐射能量。
Description
技术领域
本发明属于金属微结构技术领域,具体涉及一种金属纳米结构及其制备方法,以七聚体金属纳米手指为单元的有序阵列结构,通过调控七聚体中介电间隙的介电常数和厚度实现高阶和低阶光学共振模式的耦合,从而实现非辐射局域场的增强。
背景技术
基于金属微纳结构的表面等离激元共振模式的激发,入射光场与金属表面自由电子相互作用可产生增强的局域电磁场,此增强局域电磁场可提高附近光学过程的效率,如非线性增强等。这种等离激元增强的光-物质相互作用可以限制光超出衍射极限,这一显著特征十分适合用于制造各类的光学元件以及光学结构。
金属微纳结构的光学特征是由于发生了不同的共振模式所得到的光学响应,一般来说,可以被分为电偶极模式或磁偶极模式等低阶模式,及四级模式等高阶模式,每一种共振模式都有独特的光学性质,在散射、吸收和感应电场分布等方面有很大差异(Phys.Rev.E,2002,65(4),046609)。但是,金属微纳结构所产生的局域增强电磁场会向空间辐射能量,根据能量守恒定律,会产生一定的辐射能量损失。因此,如何在获得较强的局域电磁场同时,并能降低远场辐射损失,是金属微纳结构设计及应用的关键。
另外,在经典电动力学中,金属微纳结构中的光激发模式除了电多极子和磁多极子两种多极子之外,还存在着一种环形多极子,它是由振荡电流密度的径向分量产生的。磁环形偶极子是由位于赤道面上的多个磁偶极子首尾相接,产生的轴向上的环形偶极子。这可以进一步等效为沿着螺绕环的径向流动的电流,在环的子午面上形成首尾相接的等效磁偶极子,从而产生的轴向上的环形偶极子。而电偶极子则是对应于一对相反的电荷。在复杂的分子系统及超构材料中,分析光传输、反射和偏振现象时,如果不考虑动态环形响应,则是不完整的(Science,1997,275:1753)。
在介电结构中的光场模式中,通过同时激发高阶模式和低阶模式,并调控这两种模式的耦合,在共振条件下,由于两种模式在远场的相消干涉,降低了辐射损失,从而实现了非辐射的局域场。例如,在介质圆盘结构中,可以通过设计一定纵横比的圆盘结构,使得圆盘结构所同时激发的环形磁偶极子与电偶极子的出现的共振波长位置相互靠近,并且使两者的相位差正好为π,因为振荡的电偶极子和磁环形偶极子具有相同的能量辐射模式,而且电偶极子和环形磁偶极子的远场发射的偏振态是相同的,所以电偶极子和环形磁偶极子辐射的场可以实现相消干涉相互抵消,此时该激发光波段下,这两种模式出现的耦合导致系统的远场散射为零,这种情况下的光场模式共振可以视作一种非辐射能量“蓄水池”,可以极大地增加局域的光场能量。这种光学模式的共振可以用作在纳米激光器、传感器和数据存储设备等方面,同时光学模式的耦合使得人们更加关注电荷-电流源与其产生的远场特性之间的关系,并将其应用到多个涉及电磁相互作用的科学领域中,尤其是纳米光子学和等离激元中。
在上述介电结构中,虽然通过特定的结构设计,可同时激发环形磁偶极子与电偶极子这两种模式,并在共振波长激发下,实现对局域电磁场的非辐射特性调控。但是,由于介质对于入射光场的局域行较差,模式体积较大,能量不能有效汇聚,能量密度较低,这对于一些纳米级的光学相互作用来说,其局域电磁场相对较弱,光场能量利用率较低,大部分模式能量并不被纳米级光学过程所利用,使得介质结构附近纳米级光学过程增强的效率较低。
不同于介电微纳结构的光学响应,金属微纳结构是通过金属表面的集体自由电子与入射光相互作用,实现表面等离激元共振模式的激发,可以在金属表面形成纳米级的局域光场增强,模式体积在纳米级范围,对于纳米级光和物质的相互作用具有重要的应用价值,如表面增强拉曼就是例证,表面增强拉曼就是位于金属表面的分子(纳米级)在表面局域增强电磁场的作用下,分子振动的拉曼散射界面得到极大的提高,从而增强拉曼信号。但是,对于一般金属微纳结构而言,不能同时激发高阶模式和低阶模式,而且即使在较大的尺寸下同时激发,也无法满足波长及相位匹配等共振条件,无法实现非辐射局域场。因此,如何设计特定的金属微纳结构,实现辐射光场能量的降低对于进一步提高局域增强电磁场至关重要,尤其是对于纳米级光和物质相互作用的应用非常关键。根据上述介质结构中实现非辐射局域光场的机制,如何在金属微纳结构中,同时激发高阶模式和低阶模式,如电偶极子和环形偶极子,并能实现它们的共振位置及满足相位等约束条件,从而通过这两种光学模式在纵向远场辐射的共振相消,从而达到降低辐射场能量的目的。
发明内容
本发明提供一种基于光学共振模式调控实现非辐射局域场的金属纳米结构(柔性金属七聚体纳米手指阵列)及其制备方法,这种方法制备简便合理,可大批量、低成本制备。这种柔性金属七聚体纳米手指结构可以同时激发低阶模式和高阶模式,即电偶极子和环形偶极子模式,并能实现它们的共振位置及满足相位等约束条件,实现非辐射的局域场;同时,由于纳米手指之间纳米级的间隙,这些光学模式的耦合还可以实现基于量子等离激元调控的耦合电磁场增强。即这种结构实现了强耦合电磁场的增强,并有效降低了强耦合电磁场在空间的辐射损失,实现了能量在纳米级的有效汇聚。
在本发明中,借助电子束曝光模版制备技术、纳米压印及金属沉积等技术实现了具有七个纳米手指为结构单元的纳米手指阵列结构结构,柱体材料为柔性聚合物,纳米手指的高度和直径为650纳米和70纳米,结构单元中纳米手指之间的间隙为120纳米。然后,在纳米手指阵列结构上沉积金属,获得金属纳米有序手指阵列结构,厚度为50纳米。这种金属纳米手指阵列可通过滴定溶剂,利用其挥发过程中的表面张力,会使靠的很近的柔性纳米手指之间相互坍塌靠在一起,形成金属/介质/金属七聚体结构。通过增强在七根金属纳米手指组成的金属超分子中激发等离激元的的笛卡尔电偶极矩和环形磁偶极矩之间的光学调控,通过两种光学共振模式在远场空间的共振相消,从而实现非辐射局域场。同时因为其纳米级尺度的耦合间隙,由此形成的耦合结构可实现量子等离激元调控下的增强电磁场,借助此结构可以实现电磁场的局域增强。
为解决现有技术的不足,本发明提供一种基于光学共振模式调控实现非辐射局域场的柔性金属七聚体纳米手指阵列制备方法。本发明通过精确调控纳米手指之间的介电间隙,实现了两种光学模式环形偶极矩和电偶极矩的有效生成,通过增强整个系统的笛卡尔电偶极矩和环形偶极矩之间的相消干涉,可以在由七聚体也就是七根金属纳米手指组成的金属超分子中激发等离激元的光学模式共振状态。本发明中七聚体金属纳米手指的间隔进行控制的方式是通过在金盘上通过过滤阴极真空电弧镀膜技术的四面体碳膜材料,在通过高表面张力的低温无水乙醇处理,范德华力诱导金纳米手指之间的坍塌。因此,每个金盘与金盘之间的间隙正好为所镀上介电材料的厚度的两倍。
为实现上述目的,本发明采用以下技术方案:
一种实现非辐射局域场的金属纳米结构制备方法,其特征在于包含以下步骤:
1)利用电子束曝光和反应离子蚀刻在硅衬底上制备以七个相互之间尺寸为120纳米的纳米手指为结构单元的纳米压印模版,单个手指的高度为650纳米,直径为70纳米;七个纳米手指为一个单元,相邻单元之间的间隙为500纳米;然后,使用这个纳米压印模版,使用带有双层旋涂抗蚀剂的紫外纳米压印固化胶,并使用定制设计的纳米压印机执行;使用聚合物反色调模具将硅纳米柱复制到最终的聚合物固化胶纳米手指中;通过上述纳米压印的方法获得以七个纳米手指为结构单元的纳米手指阵列结构,柱体材料为柔性聚合物,柔性纳米手指的高度和直径和模版一致,分别为650纳米和70纳米,每个结构单元中纳米手指之间的间隙为120纳米;
2)在通过步骤1获得的纳米手指阵列结构上沉积金属,获得金属纳米有序手指阵列结构,厚度为50纳米;
3)在通过步骤2得到的金属纳米有序手指阵列结构上沉积1纳米的四面体碳膜;
4)在通过步骤3得到的四面体碳膜包覆的金属纳米手指阵列结构上滴入高纯乙醇溶液后,在自然条件下挥发,微表面张力使得每个结构单元中七个纳米手指相互靠在一起,形成七聚体结构,其中周围六个纳米手指包围中间一个纳米手指,相互之间的间隙为两倍的四面体碳膜厚度为2纳米。
上述的一种实现非辐射局域场的金属纳米结构制备方法,其特征在于所述步骤1中衬底为硅片、石英、玻璃等衬底。
上述的一种实现非辐射局域场的金属纳米结构制备方法,其特征在于所述步骤2中所述的金属为银、金或铝。
上述的一种实现非辐射局域场的金属纳米结构制备方法,其特征在于所述步骤3中所述的介电薄膜除四面体碳膜外,还可以为其他介电薄膜材料如SiO2、Al2O3、TiO2等,根据它们不同的介电常数性能,通过其厚度调控实现不同的共振激发波长下的非辐射局域场。
上述的一种实现非辐射局域场的金属纳米结构制备方法,其特征在于所述步骤4中所述的七聚体中纳米手指之间的介电间隙为两倍的所沉积介质薄膜的厚度。
本发明还包括上述方法得到的金属纳米结构。
上述的七聚体金属纳米结构在对应共振波长激发下,可实现非辐射局域光场的增强。通过调控间隙尺寸,可实现从700纳米到1000纳米范围内的非辐射局域光场的增强。
本发明基于柔性金属纳米手指有序阵列结构,构筑了以亚纳米级抗体大小的超小间隙的七聚体耦合结构。局域光场共振模式是最先在高介电材料中提出的,并且对于单个圆盘就能实现较强的局域场效应,当位于同一位置的电偶极子和环形偶极子所辐射的场通过相消干涉相互抵消时,会在特定的振荡频率下出现光学共振模式,此时该模式下系统的远场散射为零,这种情况下的光学共振可以视作一种非辐射能量“蓄水池”,可以极大地增加局域的光场能量。但由于金属不同于介电材料,内部不能形成局域电场,因此本文采用了柔性金属-介质纳米结构的七聚体实现环形偶极子与电偶极子的共振相消从而实现对入射光的局域调控,从而把入射光的能量大幅度的局域在金属纳米手指的介电层内,本文选择了1纳米的非晶四面体碳膜作为Au与Au之间间隙的介电材料。在这种结构下,本文在830纳米的波段位置实现了两种光学模式的耦合,此时我们发现七聚体中心的金属圆盘同时与上下3个圆盘实现了两个相反的环形感应电流,而这正好实现了环形磁偶极子。而七聚体的金属纳米手指此时正好在整体上出现了电偶极子的情况,但是此时环形电流形成的环形偶极子的辐射场正好与电偶极子的辐射场正好相互抵消,也就是其相位正好相差了半个周期,这个时候这两种光学模式的叠加正好是其能量相互抵消的情况,使得其远场辐射呈现出了极小值。通过上述过程,实现了光场的局域化,从而出现的远场散射抑制,表现为散射光谱中反射率最低的位置。通过调控不同介电材料及对应的厚度,可实现不同共振波长范围内的非辐射局域光场的增强。
本发明的有益效果是:
1、通过电子束曝光模版制备技术、纳米压印技术、金属沉积和超薄介质薄膜沉积,制备七聚体的有序Au柔性纳米手指以及四面体碳膜,在微毛细管力的作用下,得到间隙大小均匀的亚纳米级抗体间隙,间隙大小是由两倍的介电材料厚度,而不是纳米压印的分辨率决定的,具有间隙大小保护的特性。
2、由于四面体碳膜的高介电特性,将导致金属手指相互之间的耦合电磁场溢出到间隙外面局域在介电材料中,使得增强耦合电场获得进局域,使得在金属附近的入射光能量获得极大的增强。
3、由于七聚体的独特排列方式和特性,形成了磁环形偶极子和中间的纳米手指的电偶极子的纵向耦合,发现当电偶极子和环形偶极子辐射的场通过相消干涉相互抵消时,出现光学模式共振现象,其可以视作一种非辐射能量“蓄水池”,可以强烈抑制辐射出的能量,从而可以极大地增加局域的光场能量。
附图说明
图1直径为70纳米,高650纳米的金盘和1纳米的非晶四面体碳膜,间隔为2纳米的金属-介质-金属纳米手指七聚体的垂直入射的与斜入射的的扫描电镜图片(SEM)。
图2:本发明所述的纳米压印制备的Au柔性纳米手指有序阵列在暗场散射测量系统中的反射率光谱图,在830纳米处实现了光场模式的耦合从而出现的远场散射抑制,表现为反射率的最低点。
图3:本发明所设计的Au纳米手指七聚体有序阵列实现的局域增强电场分布和电流分布,以及其电荷分布,表现了磁环形偶极子和电偶极子的产生。
图4:本发明所述的Au柔性纳米手指七聚体有序阵列对不同介电材料进行仿真计算出现光学模式共振的位置以及对介电材料厚度进行仿真计算得到的散射光谱。
具体实施方式
实施例1
金纳米手指/四面体碳膜/金纳米手指耦合结构的制备方法,包括以下步骤:
步骤1:在硅片衬底上通过纳米压印的方法获得以七个纳米手指为结构单元的纳米手指阵列结构,柱体材料为柔性聚合物,纳米手指的高度和直径为650纳米和70纳米,结构单元中纳米手指之间的间隙为200纳米;
步骤2:利用过滤阴极真空电弧镀膜技术在金属表面沉积1纳米的超薄电四面体碳膜;
步骤3:在通过步骤2得到的金纳米手指阵列结构上滴上乙醇溶液,利用高挥发溶剂乙醇挥发过程中的毛细管力实现纳米手指之间的相互闭合,金属手指之间的间隙由两倍的四面体碳膜的厚度决定也就是2纳米的亚纳米间隙。再在常温下自然晾干,具体见图1所示,最终形成七聚体结构。
实施例2
基于银纳米手指/四面体碳膜/银纳米手指耦合结构的光场局域调控方法,包括以下步骤:
步骤1:在银纳米七聚体手指阵列上利用显微镜定位好排布均匀的阵列结构,再利用暗场散射测量系统对其进行散射光谱反射率的测量,得出的暗场散射光谱见图2所示,在830纳米处实现了光场模式的耦合从而出现的远场散射抑制,表现为反射率的最低点,可见本文的银纳米手指阵列是可以测得光学模式共振状态的。
实施例3
基于金纳米手指/四面体碳膜/金纳米手指耦合结构的计算模拟方法,包括以下步骤:
步骤1:利用COMSOL数值仿真系统对金纳米手指/介电材料/金纳米手指进行数值仿真模拟,通过电场与电流分布和电荷分布证明出现了磁环形偶极子和电偶极子的共振耦合,如图3所示。
步骤2:在对不同介电材料,即二氧化硅、四面体碳膜和石墨烯和不同介电材料厚度进行仿真计算出现光学模式共振的位置以及对不同四面体碳膜的厚度进行仿真计算得到的散射光谱,如图4所示,对于不同的介电材料和厚度都进行了数值模拟。
步骤3:根据图4结果,我们可以发现介电材料对光学模式共振位置的影响并不大,而介电材料的厚度对该光学共振模式的波长位置具有一定的影响。实验中,我们可以对介电材料的厚度进行0.5纳米至5纳米的精确调控,即间距为1纳米至10纳米,从而可以在700纳米至1100纳米波段内实现光场模式耦合的调控。
Claims (5)
1.一种实现非辐射局域场的金属纳米结构制备方法,其特征在于包含以下步骤:
1)利用电子束曝光和反应离子蚀刻在硅衬底上制备以七个相互之间尺寸为120纳米的纳米手指为结构单元的纳米压印模版,单个手指的高度为650纳米,直径为70纳米;七个纳米手指为一个单元,相邻单元之间的间隙为500纳米;然后,使用这个纳米压印模版,使用带有双层旋涂抗蚀剂的紫外纳米压印固化胶,并使用定制设计的纳米压印机执行;使用聚合物反色调模具将硅纳米柱复制到最终的聚合物固化胶纳米手指中;通过上述纳米压印的方法获得以七个纳米手指为结构单元的纳米手指阵列结构,柱体材料为柔性聚合物,柔性纳米手指的高度和直径和模版一致,分别为650纳米和70纳米,每个结构单元中纳米手指之间的间隙为120纳米;
2)在通过步骤1获得的纳米手指阵列结构上沉积金属,获得金属纳米有序手指阵列结构,厚度为50纳米;
3)在通过步骤2得到的金属纳米有序手指阵列结构上沉积1纳米的四面体碳膜;
4)在通过步骤3得到的四面体碳膜包覆的金属纳米手指阵列结构上滴入高纯乙醇溶液后,在自然条件下挥发,微表面张力使得每个结构单元中七个纳米手指相互靠在一起,形成七聚体结构,其中周围六个纳米手指包围中间一个纳米手指,相互之间的间隙为两倍的四面体碳膜厚度为2纳米。
2.如权利要求1所述的制备方法,其特征在于:步骤1)中衬底为硅片或石英或玻璃衬底。
3.如权利要求1所述的制备方法,其特征在于:步骤2)中所述的金属为银或金或铝。
4.如权利要求1所述的制备方法,其特征在于:步骤4)中所述的七聚体中纳米手指之间的介电间隙为所沉积介质薄膜的厚度的两倍。
5.如权利要求1-4任一项所述的方法制得的金属纳米结构。
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