CN114216950B - 一种测量液液界面电荷密度的方法及装置 - Google Patents
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Abstract
本申请提供了一种测量液液界面电荷密度的方法及装置，所述方法通过聚合物涂层处理排除固‑液界面带电影响，基于流动电势测量得到电荷密度。采用本申请可获得接近真实值的液液界面电荷密度，可重复性好。
Description
技术领域
本文涉及但不限于油气化工技术领域，尤其涉及但不限于石油勘探开发与利用领域中一种基于流动电势测量液液界面电荷密度的方法及装置。
背景技术
液液界面电荷密度与界面电动电位成正比，是衡量胶体分散系稳定性的关键参数，被广泛应用于地质、石油和化学工程等工业和研究领域。特别地，在非常规油气开采过程中，对于聚合物驱，油水界面的电荷密度决定了油滴的稳定性和沉降特征；而对于离子驱，驱替液与油滴及岩石的双电层静电相互作用对驱替过程有重要影响。因此，对液液界面电荷密度的清晰认识对促进石油勘探开发十分重要。
多相界面电荷密度的测量方法目前主要包括电泳法、电渗法、流动电势法和超声电声法等。电泳法通过测量给定外加电场下溶液中的固体颗粒或不溶性液滴的运动速度来计算固体颗粒或不溶性液滴与溶液间的电荷密度，但一般需要对样品进行稀释测试、不同浓度对测量结果影响较大；电渗法通过测量给定外加电场下微流道内流体的流量来计算固体壁面与液体间的电荷密度，流动电势法通过测量给定压力梯度下微流道内流体的电势降来计算固体壁面与液体间的电荷密度，超声电声法则是通过测量给定高频交流电流脉冲下固体颗粒振动释放的超声波来计算固体颗粒与液体间的电荷密度，这三种方法主要用于固体与液体间电荷密度的测量。
与固-液相界面相比，由两种互不相溶流体组成且分散质以小直径液滴形式存在的均匀分散系不易制备，原来近似为球形分散液滴在外加电场作用下容易变形，且此时液滴表面电荷的非对称分布导致经典电泳的理论基础不再成立，上述因素导致经典电泳法无法获得接近真实值的液液界面电荷密度。因此，有必要发展可测得接近真实值的液液界面电荷密度的测量方法。
发明内容
以下是对本文详细描述的主题的概述。本概述并非是为了限制权利要求的保护范围。
本申请的目的是针对现有的电泳法对液滴样品质量要求较高导致重复性较差、不同浓度对测量结果影响较大以及测量微观机理存在较大缺陷的问题，提出一种基于流动电势测量液液界面电荷密度的方法，通过聚合物涂层处理排除固-液界面带电影响，结合H型流道设计在保证液液界面为平直界面的条件下，基于流动电势测量得到电荷密度。采用本申请得到的液液界面电荷密度接近真实值，可重复性好。
本申请提供了一种基于流动电势测量液液界面电荷密度的方法及装置，其特征通过聚合物涂层处理排除固-液界面带电影响，结合H型流道设计在保证液液界面为平直界面的条件下测量得到电荷密度。具体如下：
一种测量液液界面电荷密度的方法，包括：
1)确定第一液体和第二液体，所述第一液体和第二液体不互溶；
2)通过压力差驱动所述第一液体和第二液体在流道中并排流动，控制所述两种液体之间的流道压降比与流体动力粘度比近似相同；
所述流道压降比为第一液体在流道流动时流道两端的压降与第二液体在流道流动时流道两端的压降的比值；
3)在确保所述流道压降比与流体动力粘度比近似相同的情况下，测量不同压降下的所述第一液体在流道中的电势降，并改变压降条件多次重复实验，获得所述第一液体的压降和电势降的多组数据；
4)以所述第一液体的压降为横坐标、电势降为纵坐标建立曲线，通过拟合成一次函数，获得斜率α，将所述斜率α带入公式(1)中，即得所述两种液体之间的液液界面电荷密度Q：
式(1)中，Q为所述两种液体之间的液液界面电荷密度，C·m-2；μ为所述第一液体的动力粘度，Pa·s；λ为所述两种液体界面处的双电层近似厚度即德拜长度，m；σ0为所述第一液体的体电导率，S·m-1；H为流道高度，m。
在本申请提供的一种实施方式中，所述两种液体界面处的双电层近似厚度λ，通过公式(2)计算得出：
式(2)中，ε为所述第一液体的绝对介电常数，F·m-1；kB为玻尔兹曼常数；T为实验温度，K；e为元电荷；为所述第一液体中第i种电解质离子的摩尔浓度，mol·m-3；zi为所述第一液体中第i种电解质离子的电荷数。
在本申请提供的一种实施方式中，步骤1)中，要求所述第一液体在第二液体中实验温度条件下的溶解度小于0.01g/100g；
在本申请提供的一种实施方式中，步骤2)中，控制第一液体和第二液体通过流道前后的压降Δpi(i＝1,2)的比与流体动力粘度μi(i＝1,2)的比近似相等，即以保证两种液体间相界面的平直性，所述压降为通过流道前后压力下降的值。
在本申请提供的一种实施方式中，步骤2)中，流道中的第一液体和所述第二液体之间的液液界面近似为平直形状(第一液体和第二液体界面浮动量不超过流道总宽度的10％)；可选地，所述流道的高度相同，且所述流道的宽度相同。
在本申请提供的一种实施方式中，步骤3)可以包括测量压降下第一液体通过流道前后的电势降/>并由此测量不同压降条件下第一液体通过流道前后的电势降，第n组压降和电势降分别记为/>和/>通过拟合得到Δφ1(单位V)对Δp1(单位Pa)的斜率α代入式(1)即得所述两种液体之间的液液界面电荷密度Q；
在本申请提供的一种实施方式中，避免气体溶解入所述第一液体和所述第二液体中。
在本申请提供的一种实施方式中，采用保护性气体避免外界空气中的溶解性气体对界面电荷密度的影响。
在本申请提供的一种实施方式中，避免流道材料与液体之间的带电影响流动电势。
在本申请提供的一种实施方式中，采用聚合物涂层方法将流道与第一液体和第二液体分别接触的壁面表面形成惰性层以避免壁面与溶液间发生反应影响流动电势测量。
又一方面，本申请提供了一种用于测量液液界面电荷密度的装置，所述装置可以使用上述的测量液液界面电荷密度的方法，所述装置包括流道，所述流道为H型，H型流道包括一个用于流通第一液体的第一流道和用于流通第二液体的第二流道，所述第一流道和第二流道平行；所述第一流道和第二流道中间部分或全部连通。
在本申请提供的一种实施方式中，所述装置还包括第一液体储罐和第二液体储罐，所述第一液体储罐的数量可以为两个，一个连接第一流道的上游端，另一个连接第一流道的下游端；所述第二液体储罐的数量可以为两个，一个连接第二流道的上游端，另一个连接第二流道的下游端；
在本申请提供的一种实施方式中，所述装置为微流动芯片，所述微流动芯片包含H型流道，所述H型流道中的液体从左向右流动(即旋转90°的H型)。
在本申请提供的一种实施方式中，液体水平流动时，所述H型流道的四个开口与上下游共四个储液容器分别相连，其中第一液体的两个储液容器对应H型流道的上端两接口，第二液体使用的两个储液容器对应H型流道的下端两接口。
又一方面，本申请提供了一种用于测量液液界面电荷密度的系统，所述系统包括压力测量系统和电势测量系统和上述装置；
所述压力测量系统被配置成测量所述第一液体和/或所述第二液体在流过所述装置前和所述装置后的压力；
所述电势测量系统被配置成测量所述第一液体和/或所述第二液体的在流过所述装置前和所述装置后的电势。
在本申请提供的一种实施方式中，所述系统还包括保护气系统，所述保护气系统被配置成替换所述系统内的气体为保护气；
在本申请提供的一种实施方式中，所述保护气选自惰性气体、氮气和二氧化碳中的任意一种或更多种。
在本申请提供的一种实施方式中，所述系统还包括储液容器和H型流道之间的阀门。
本申请的有益效果包括：本申请可获得基于电泳方法无法得到的、接近真实值的液液界面电荷密度测量结果，且测量可重复性好，相对不确定度不超过5％。现有技术所使用的方法忽略了界面电荷分布的不均匀性，但也可得到唯象的界面电荷密度(当量值)；而本申请提出的方法克服了这种不均匀性，无法更能代表材料的本征属性(真实值)。
本申请的其它特征和优点将在随后的说明书中阐述，并且，部分地从说明书中变得显而易见，或者通过实施本申请而了解。本申请的其他优点可通过在说明书中所描述的方案来发明实现和获得。
附图说明
附图用来提供对本申请技术方案的理解，并且构成说明书的一部分，与本申请的实施例一起用于解释本申请的技术方案，并不构成对本申请技术方案的限制。
图1为本申请所用的测量装置结构示意图；
图2为使用本申请测量氯化钾溶液和正癸烷两相界面电荷密度的实拍图(俯视图)。
具体实施方式
为使本申请的目的、技术方案和优点更加清楚明白，下文对本申请的实施例进行详细说明。需要说明的是，在不冲突的情况下，本申请中的实施例及实施例中的特征可以相互任意组合。
实施例1：
1)将装有浓度为0.01M、pH＝4.56的氯化钾水溶液(第一液体)和正癸烷(第二液体)的四个储液容器分别连接对应微流动芯片(H型流道)的上端和下端接口。所述H型流道被配置成使得液体水平流动，并通过压力泵调节微流动芯片中第一液体和第二液体的压力差，通过电流计获取微流动芯片两端的氯化钾溶液的电势降如图1所示，并且使用氮气替换体系内的空气。
2)打开上游两个储液容器与微流动芯片间的阀门，通过多通道压力调节器分别控制两种流体通过微流动芯片前后的压降，使得两压降的比与各自的动力学粘度的比近似相等，即整个装置恒温25℃。
此时氯化钾溶液和正癸烷的流动状态如图2所示，两种液体的截面近似平直(俯视图)，最大浮动与流道总宽度之比不超过10％。
3)测量多组不同压降条件下氯化钾溶液通过微流动芯片前后的电势降，结果如表1所示；
表1
| 实验序号 | 压降(kPa) | 流动电势(V) |
| 1 | 4.824 | 0.141973333 |
| 2 | 4.334 | 0.141645051 |
| 3 | 3.980 | 0.141879975 |
| 4 | 3.608 | 0.141230453 |
| 5 | 3.308 | 0.140926793 |
| 6 | 2.960 | 0.140731759 |
由此基于最小二乘法拟合计算得到斜率α＝7×10-7V·Pa-1。代入下述参数μ＝0.00089Pa·s，λ＝1.828×10-8m，σ0＝0.1414S·m-1，H＝0.0001m，得到0.01M氯化钾溶液-正癸烷在pH＝4.56条件下的表面电荷密度为-1.93×10-9C·m-2，重复实验的相对不确定度不超过5％。
实施例2：
除将第一液体替换为0.01M、pH＝9.7的氯化钾溶液外，其余步骤与实施例1保持一致，测量结果如表2所示；
表2
由此基于最小二乘法拟合计算得到斜率α＝3×10-6V·Pa-1。代入下述参数μ＝0.00089Pa·s，λ＝1.828×10-8m，σ0＝0.1414S·m-1，H＝0.0001m，得到0.01M氯化钾溶液-正癸烷在pH＝9.7条件下的表面电荷密度为-8.28×10-9C·m-2，重复实验的相对不确定度不超过5％。
实施例3：
除将第一液体替换为0.01M、pH＝8.9的氯化钾溶液外，其余步骤与实施例1保持一致，测量结果如表2所示；
表3
| 实验序号 | 压降(kPa) | 流动电势(V) |
| 1 | 7.300 | 0.146154375 |
| 2 | 6.500 | 0.145429183 |
| 3 | 6.000 | 0.144944539 |
| 4 | 5.000 | 0.145773217 |
由此基于最小二乘法拟合计算得到斜率α＝9×10-7V·Pa-1。代入下述参数μ＝0.00089Pa·s，λ＝1.828×10-8m，σ0＝0.1414S·m-1，H＝0.0001m，得到0.01M氯化钾溶液-正癸烷在pH＝8.9条件下的表面电荷密度为-2.54×10-8C·m-2，重复实验的相对不确定度不超过5％。
实施例4：
除将第一液体替换为0.001M、pH＝8.9的氯化钾溶液外，其余步骤与实施例1保持一致，测量结果如表4所示；
表4
由此基于最小二乘法拟合计算得到斜率α＝2×10-6V·Pa-1。代入下述参数μ＝0.00089Pa·s，λ＝5.780×10-8m，σ0＝0.1414S·m-1，H＝0.0001m，得到0.001M氯化钾溶液-正癸烷在pH＝8.9条件下的表面电荷密度为-1.78×10-8C·m-2，重复实验的相对不确定度不超过5％。
虽然本申请所揭露的实施方式如上，但所述的内容仅为便于理解本申请而采用的实施方式，并非用以限定本申请。任何本申请所属领域内的技术人员，在不脱离本申请所揭露的精神和范围的前提下，可以在实施的形式及细节上进行任何的修改与变化，但本申请的保护范围，仍须以所附的权利要求书所界定的范围为准。
Claims (11)
1.一种测量液液界面电荷密度的方法，包括：
1)确定第一液体和第二液体，所述第一液体和第二液体不互溶；
2)通过压力差驱动所述第一液体和第二液体流道中并排流动，控制两种液体之间的流道压降比与流体动力粘度比近似相同；
所述流道压降比为第一液体在流道流动时流道两端的压降与第二液体在流道流动时流道两端的压降的比值；
3)在确保所述流道压降比与流体动力粘度比近似相同的情况下，测量不同压降下的所述第一液体在流道中的电势降，并改变压降条件多次重复实验，获得所述第一液体的压降和电势降的多组数据；
4)以所述第一液体的压降为横坐标、电势降为纵坐标建立曲线，通过拟合成一次函数，获得斜率α，将所述斜率α带入公式(1)中，即得所述两种液体之间的液液界面电荷密度Q：
式(1)中，Q为所述两种液体之间的液液界面电荷密度，C·m-2；μ为所述第一液体的动力粘度，Pa·s；λ为所述两种液体界面处的双电层近似厚度即德拜长度，m；σ0为所述第一液体的体电导率，S·m-1；H为流道高度，m。
2.根据权利要求1所述的测量液液界面电荷密度的方法，其中，所述两种液体界面处的双电层近似厚度λ，通过公式(2)计算得出：
式(2)中，ε为所述第一液体的绝对介电常数，F·m-1；kB为玻尔兹曼常数；T为实验温度，K；e为元电荷；为所述第一液体中第i种电解质离子的摩尔浓度，mol·m-3；zi为所述第一液体中第i种电解质离子的电荷数。
3.根据权利要求1所述的测量液液界面电荷密度的方法，其中，避免气体溶解入所述第一液体和所述第二液体中。
4.根据权利要求1或2所述的测量液液界面电荷密度的方法，其中，避免流道材料与液体之间的带电影响流动电势。
5.根据权利要求1或2所述的测量液液界面电荷密度的方法，其中，步骤2)中，在流道中第一液体和所述第二液体之间的液液界面为平直形状。
6.权利要求5所述的测量液液界面电荷密度的方法，其中，所述第一液体和所述第二液体界面浮动量不超过流道总宽度的10％。
7.一种根据权利要求1至6任一项所述的测量液液界面电荷密度方法测量液液界面电荷密度的装置，其特征在于，包括流道，所述流道为H型，H型流道包括一个用于流通第一液体的第一流道和用于流通第二液体的第二流道，所述第一流道和第二流道平行；
所述第一流道和第二流道中间部分或全部连通。
8.根据权利要求7所述的装置，其特征在于，所述装置还包括第一液体储罐和第二液体储罐，所述第一液体储罐的数量为两个，一个连接第一流道的上游端，另一个连接第一流道的下游端；所述第二液体储罐的数量为两个，一个连接第二流道的上游端，另一个连接第二流道的下游端。
9.一种用于测量液液界面电荷密度的系统，所述系统包括压力测量系统和电势测量系统和所述权利要求7或8中所述的装置；
所述压力测量系统被配置成测量所述第一液体和/或所述第二液体在流过所述装置前和所述装置后的压力；
所述电势测量系统被配置成测量所述第一液体和/或所述第二液体的在流过所述装置前和所述装置后的电势。
10.根据权利要求9所述的系统，其特征在于，所述系统还包括保护气系统，所述保护气系统被配置成替换所述系统内的气体为保护气。
11.根据权利要求10所述的系统，其特征在于，所述保护气选自惰性气体、氮气和二氧化碳中的任意一种或更多种。
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