CN114171233B - 一种反应堆在线产氚与氚回收装置 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种反应堆在线产氚与氚回收的装置，所述装置由辐照产氚单元、在线氚提取单元、尾气净化与氚应急回收单元和氚监测单元组成；所述辐照产氚单元(1)安装于反应堆堆芯，通过载气管道与在线氚提取单元连接。该装置适用于各种商用反应堆，能够快速、高效的进行在线产氚与氚回收。本发明在不影响商用反应堆发电的同时，利用其中的部分中子孔道进行产氚，年产氚量可达公斤级。
Description
技术领域
本发明属于同位素技术领域，具体涉及一种反应堆在线产氚与氚回收装置。
背景技术
氚作为氢的一种同位素，在国防科技以及国民经济中都有着广泛的应用。发展安全高效、环境友好、可持续的核聚变能是我国增加能源供应、优化能源结构、应对气候变化最重要的选择之一。氘氚聚变能源的开发，如磁约束核聚变(ITER和CFETR等)和惯性约束核聚变(如NIF、ICF等)，对氚的需求将达到前所未有的高度，氚的人工生产比以往具有更重要的意义。当前产氚途径主要有重水途径生产氚和锂途径生产氚。
重水途径生产氚的方案主要存在以下缺点：1)受限于反应堆类型，只能是以D2O做慢化剂与冷却剂的CANDU类型反应堆和以H2O做慢化剂与冷却剂，以D2O与Be做中子反射层的池式反应堆；2)反应截面很小，年造氚率很低，堆运行10几年才能达到平衡氚浓度；3)每千公斤重水中含氚50Ci～75Ci，将如此低浓度的氚浓集，纯化，与氕分离，处理设施非常庞大。
锂途径生产氚是沿着军用氚的生产路线发展起来的，已积累了几十年的、生产几百千克氚的经验，技术成熟，一般采用专用堆来生产氚，专用堆用D2O作冷却剂，工作在100℃以下温度，铝-锂合金作造氚的靶材料。该方式存在如下缺点：1)专用堆生产氚的同时还能够生产钚，而现在钚是禁产的；2)一些关键技术还处于保密状态。
发明内容
有鉴于此，本发明提供一种反应堆在线产氚与氚回收装置，其适用于各种商用反应堆，能够快速、高效的进行在线产氚与氚回收。本发明在不影响商用反应堆发电的同时，利用其中的部分中子孔道进行产氚，年产氚量可达公斤级。具体方案如下：
一种反应堆在线产氚与氚回收的装置，所述装置由辐照产氚单元、在线氚提取单元、尾气净化与氚应急回收单元和氚监测单元组成；所述辐照产氚单元安装于反应堆堆芯，通过载气管道与在线氚提取单元连接。
优选地，所述辐照产氚单元为多层结构，包括固定部件和可更换部件两部分；固定部件由最外层的铝保护层和内层不锈钢辐照罐组成。
优选地，所述铝保护层内安装有中子注量率与温度测量管及水冷却剂流道；内层不锈钢辐照罐内设有电加热组件和两路对称排布的氦冷却剂管道。
优选地，所述电加热组件内设有温度测量模块，所述温度测量模块包括多支热电偶。
优选地，所述在线氚提取单元包括依次连接的过滤器、还原床、氚水捕获模块、氢氦分离模块、载气配置与纯化模块及压缩机，以及与氢氦分离模块相连接的氢同位素分离模块、以及与氢同位素分离模块相连接的氚纯化与储存模块及尾气处理模块。
优选地，所述氚水捕获模块主要由交替使用的分子筛床组成；氢氦分离模块(2-4)主要由交替使用的低温分子筛床组成；氢同位素分离模块主要由色谱组成；氚纯化与储存模块(2-8)主要由钯膜和ZrCo床组成。
优选地，所述尾气处理模块(2-9)为氧化床、分子筛吸附床、低温分子筛吸附床和热金属杂质吸附床组成。
优选地，所述尾气净化与氚应急回收单元主要由依次连接的储气罐、真空增压泵、电离室、Pd催化床、Pt催化床、空气冷却管、HTO冷凝收集器、HTO分子筛收集器、冷却水循环制冷机组。
优选地，所述尾气净化与氚应急回收单元还包括与HTO分子筛收集器相连接的液氮储槽。
附图说明
图1中本发明在线产氚与氚回收装置结构示意图；
图2为本发明辐照产氚单元结构示意图；
图3为本发明在线氚提取单元流程示意图；
图4为本发明尾气净化与氚应急回收单元工艺流程示意图；
图中，1.辐照产氚单元 2.在线氚提取单元 3.尾气净化与氚应急回收单元 4.氚监测单元 1-1.铝保护层 1-2.内层不锈钢辐照罐 1-3.芯体 1-4.电加热组件 1-5.氚增殖剂球床 1-1A.中子注量率与温度测量管 1-1B.水冷却剂流道 1-2.A氦冷却剂管道 1-3A.载气管道 1-3B.温度测量管 2-1.过滤器 2-2.还原床 2-3.氚水捕获模块 2-4.氢氦分离模块 2-5.载气配置与纯化模块 2-6.压缩机 2-7.氢同位素分离模块 2-8.氚纯化与储存模块 2-9.尾气处理模块 M1-a、M1-b、M1-c为状态监测模块 M2-a、M2-b、M2-c为氚测量模块3-1.储气罐 3-2.真空增压泵 3-3.电离室 3-4.Pd催化床 3-5.Pt催化床 3-6.空气冷却管3-7.HTO冷凝收集器 3-8.HTO分子筛收集器 3-9.冷却水循环制冷机 3-10.液氮储槽。
具体实施方式
下面结合附图及实施例对本发明作进一步详细解释。
本发明的反应堆在线产氚与氚回收的装置如图1所示，由辐照产氚单元1、在线氚提取单元2、尾气净化与氚应急回收单元3和氚监测单元4组成；所述辐照产氚单元1安装于反应堆堆芯，通过载气管道与在线氚提取单元2连接。在线氚提取单元2安装于手套箱内，尾气净化与氚应急回收单元3通过管道与手套箱连接。氚监测单元4由安装于手套箱内和反应堆厂房的电离室构成。
产氚与氚回收原理是在反应堆中子作用下，装载在在线辐照产氚单元内的高丰度6Li4SiO4或6Li2TiO3等氚增殖剂小球产生氚，然后通过载气配置与纯化单元提供的吹扫气即He+0.1％H2将产生的氚载带到在线氚提取单元，进行氚的分离、浓缩、纯化和贮存。尾气净化与氚应急回收单元主要功能对可能泄漏到手套箱环境气氛中的氚进行回收处理，以达到环境排放要求。氚监测单元主要是针对厂房内的人员防护，实时测量在线氚提取单元所在手套箱及反应堆厂房内的氚浓度。本发明的装置可以实现在线连续的氚提取，具有工艺简单、操作便利、安全性好、成本低、工作效率高等特点，适于在本领域内推广使用。
辐照产氚单元1的结构示意图如图2所示。辐照产氚单元主要结构材料采用316L不锈钢。辐照产氚单元1为多层结构，包括固定部件和可更换部件两部分；固定部件由最外层的铝保护层1-1和内层不锈钢辐照罐1-2组成，铝保护层1-1内安装中子注量率与温度测量管1-1A及水冷却剂流道1-1B。中子注量率采用自给能探测器测量，温度测量管内分段安装多支热电偶。内层不锈钢辐照罐1-2内设有电加热组件1-4和两路对称排布的氦冷却剂管道1-2A，可更换部件主要包括芯体1-3通过在芯体1-3上部设计的连接法兰与固定部件进行装配，芯体1-3内部主要由氚增殖剂球床1-5构成，芯体1-3内安装两路对称排布的载气管道1-3A。可更换部件采用气动方式对增殖剂进行装卸，在气动换料出现故障时可以对部件整体更换。可更换部件的氚增殖剂球床1-5内安装有多个温度测量管1-3B，每个温度测量管1-3B内安装多支热电偶以测量不同位置的温度。通过电加热器和氦冷却剂，为在线产氚与氚回收提供准确的温度条件。
对于所述内层不锈钢辐照罐1-2，通过电加热器和氦冷却剂，为在线产氚与氚回收提供准确的温度条件。通过控制系统闭环调节，达到增殖剂球床1-5温度在400～800℃范围内连续可调、补偿温度调节精度±1℃的要求。电加热组件1-4优选为电加热器，主要用于补偿氚增殖剂轴向发热的不均匀，这主要是由于中子注量率沿轴向分布不均引起，并且该轴向分布还会随着反应堆运行而不断变化。因而电加热组件1-4需要沿轴向设计为多段式结构，并且每段都能够单独调节功率，保证能将氚增殖剂轴向温度补偿为一致。该非线性电加热器为圆环型结构，内部非均匀安置电加热丝，并填充镁粉改善导热性能。电加热器组件工作温度为室温～800℃，电加热组件1-4内设有温度测量模块，温度测量模块包括多支热电偶用于堆内使用时的温度保护控制。氦冷却剂的作用是保证产氚组件外壁的正常的工作温度范围。
本发明在线换料的功能实现主要设计思路为通过气动方式将固态增殖剂载入或卸出固定于堆芯内的在线辐照产氚单元。本发明的辐照产氚单元内具备增殖剂辐照、传热、控温及温度测量、中子注量率测量和在线换料等功能，具备温度控制准确、操作简便，可以满足在线产氚与氚回收需要，适于在本领域内推广使用。
本发明在线氚提取单元2流程示意图如图3所示，在线氚提取单元是反应堆在线产氚与氚回收装置的关键单元，实现对在线辐照产氚单元内产生的氚进行在线回收、甄别与测量，布局在手套箱内，其包括依次连接的过滤器2-1、还原床2-2、氚水捕获模块2-3、氢氦分离模块2-4、载气配置与纯化模块2-5及压缩机2-6，以及与氢氦分离模块2-4相连接的氢同位素分离模块2-7、以及与氢同位素分离模块2-7相连接的氚纯化与储存模块2-8及尾气处理模块2-9；具体地，过滤器2-1进口通过载气管道1-3A与辐照产氚单元1相连，出口通过不锈钢管道与状态监测模块M1-a连接；状态监测模块M1-a分为两路，支路一通过不锈钢管道与还原床2-2进口连接，支路二通过不锈钢管道与氚测量模块M2-a连接；还原床2出口也通过不锈钢管道与氚测量模块M2-a连接；氚测量模块M2-a后端也通过不锈钢管道分为对称分布的并联的两路，一用一备，切换使用，通过不锈钢管道与氚水捕获模块2-3进口连接；氚水捕获模块2-3出口通过不锈钢管道与氚测量模块M2-b连接；氚测量模块M2-b后端通过不锈钢管道与状态监测模块M1-b连接；状态监测模块M1-b后端也通过不锈钢管道分为对称分布的并联的两路，一用一备，切换使用，通过不锈钢管道与氢氦分离模块2-4进口连接，；氢氦分离模块2-4出口均通过不锈钢管路分为两路，支路一通过不锈钢管道与状态监测模块M1-c连接，支路二通过不锈钢管道与氢同位素分离模块2-7连接；状态监测模块M1-c通过不锈钢管道与载气配置与纯化模块2-5连接；氢同位素分离模块2-7通过不锈钢管道与氚测量模块M2-c连接；载气配置与纯化模块2-5通过不锈钢管道与压缩机2-6连接；压缩机2-6通过载气管道1-3A与辐照产氚单元1连接；氢同位素分离模块2-7通过不锈钢管道与氚测量模块M2-c连接；氚测量模块M2-c通过不锈钢管道分为两个支路，支路一通过不锈钢管道与氚纯化与储存模块2-8连接，支路二通过不锈钢管道与尾气处理模块2-9连接；氚纯化与储存模块2-8出口也通过不锈钢管道与尾气处理模块2-9连接。上述状态监测模块M1-a、M1-b、M1-c以用于实时测量温度，压力，湿度等。
其中，氚水捕获模块2-3主要由交替使用的分子筛床组成；氢氦分离模块(2-4)主要由交替使用的低温分子筛床组成；氢同位素分离模块(2-7)主要由色谱组成；氚纯化与储存模块(2-8)主要由钯膜和ZrCo床组成；尾气处理模块(2-9)为氧化床、分子筛吸附床、低温分子筛吸附床和热金属杂质吸附床组成。
在线氚提取单元2流程图如图3所示：来自在线辐照产氚单元的载气进入单元后，由过滤器(2-1)除掉粉尘，经状态监测模块IM1-a测量温度、湿度和压力等。
当湿度低时，直接进入氚测量模块IM2-a测量总氚浓度；当湿度高时，先经过还原床(2-2)后，再进入氚测量模块IM2-a测量总氚浓度；
经氚水捕获模块2-3吸附分离载气中的HTO，经氚测量模块II(M2-b)测量分子态氚浓度HT，经状态监测模块IIM1-b测量温度、湿度和压力等；
完成氚的测量与甄别后，由氢氦分离模块2-4吸附分离载气中的HT，未吸附的氦气和痕量氚经测量模块IIIM1-c测量温度、湿度和压力后，进入载气配置与纯化模块2-5，经过补充H2后，经过压缩机2-6重新进入在线辐照产氚单元1。
当运行一定时间后达到氢氦分离模块2-4吸附床设计容量的2/3时，切换至氢氦分离模块2-4另外一个备用吸附床工作。同时，该吸附床中的HT，通过变温技术实现在线热解吸，解析的气体经氢同位素分离模块2-7浓缩后，经氚测量模块III(M2-c)测量，先解吸的氢气经尾气处理模块2-9净化处理后排放，后解吸的浓缩后的含氚气体经氚纯化与储存模块2-8，经钯膜纯化后，转入ZrCo床进行暂时存放，未被ZrCo床吸附的气体进入尾气处理模块2-9净化处理后排放。
本发明的在线氚提取单元2可在线连续实现在线辐照产氚单元1内产生氚的提取、纯化和回收，工艺简单、操作便利、安全性好，适于在本领域内推广使用。
尾气净化与氚应急回收单元3结构如图4所示，其主要功能是对可能泄漏到手套箱环境气氛中的氚进行回收处理，以达到环境排放要求。主要由依次连接的储气罐3-1、真空增压泵3-2、电离室3-3、Pd催化床3-4、Pt催化床3-5、空气冷却管3-6、HTO冷凝收集器3-7、HTO分子筛收集器3-8、冷却水循环制冷机3-9组成，还包括与HTO分子筛收集器3-8相连接的液氮储槽3-10。
其连接关系如下：储气罐3-1通过不锈钢管道与手套箱出口气体连接，同时通过不锈钢管道与真空增压泵3-2连接，同时还通过不锈钢管道与反应堆厂房的特排管道连接；真空增压泵3-2通过不锈钢管道与电离室3-3连接；电离室3-3通过不锈钢管道与两个串联在一起的Pd催化床3-4进口连接；Pd催化床3-4出口通过不锈钢管道与两个串联在一起的Pt催化床3-5连接；Pt催化床3-5出口通过不锈钢管道与空气冷却管3-6连接；空气冷却管3-6通过不锈钢管道与两个串联在一起的HTO冷凝收集器3-7连接；HTO冷凝收集器3-7通过不锈钢管道与HTO分子筛收集器3-8连接；HTO分子筛收集器3-8通过不锈钢管道与储气罐3-1连接；冷却水循环制冷机3-9通过冷却水管道与HTO冷凝收集器3-7、HTO分子筛收集器3-8连接；液氮储槽3-10通过液氮管道与HTO分子筛收集器3-8连接。
尾气净化与氚应急回收单元3的原理是对于手套箱内的含氚废气，先采用真空增压泵3-2抽至储气罐3-1，采用电离室3-3测量氚浓度后，采用催化氧化方法将含氚气体通过高温催化反应器后，氚与氧气在催化剂作用下生成氚水。通过空气冷却、低温恒温水浴冷却、分子筛吸附收集，将生成的氚水大部分吸收，从而达到净化空气中氚的目的。其工艺流程如图4所示，先采用真空增压泵3-1将含氚废气抽至储气罐3-2，当储气罐压力达到0.2Mpa以上后，使用系统循环处理其中的含氚废气。在工艺流程中，待处理气体首先经过电离室3-3，测得气体中的氚浓度，进入450℃恒温的Pd催化氧化反应器3-4和200℃恒温的Pt催化氧化反应器3-5内，在反应器中，各类形态的氚(T2，HT，CT4)最终被氧化为HTO；HTO水蒸气由气体带出反应器后，先经空气冷却管3-6冷却至室温，再经被冷却水循环制冷机3-9冷却至0℃以下的HTO冷凝收集器3-7，大量HTO在HTO冷凝收集器3-7中凝结成液体并被收集，剩余的HTO则通过后部的HTO分子筛收集器3-8吸收，单个流程处理完后的气体回到储气罐3-1中，与剩余含氚废气混合后进行第二次流程处理。利用电离室3-3在线测定循环过程中气体的氚浓度，达到排放限值后开启储气罐3-1与特排管之间的阀门，将剩余气体排放，满足年排放总量的管理限值。另外，当长时间≥5h循环处理后储气罐3-1内氚浓度仍然较高(≥1.0×109Bq/m3量级)，或通过应急模式导入大量氚至储气罐3-1内后，可向液氮储槽3-10中灌入液氮，使氚能在短时间内被处理至达标水平。
氚监测单元4主要功能是监测氚浓度以对厂房内的人员进行防护，测量在线氚提取单元2所在手套箱及厂房内的氚浓度。氚监测单元为氚浓度实时监测，采用开放式电离室原理研制，体积为5.0L，测量范围为7.4×104Bq/m3～7.4×1010Bq/m3，后端弱电流测量仪为6517B。
Claims (5)
1.一种反应堆在线产氚与氚回收的装置，其特征在于，所述装置由辐照产氚单元(1)、在线氚提取单元(2)、尾气净化与氚应急回收单元(3)和氚监测单元(4)组成；所述辐照产氚单元(1)安装于反应堆堆芯，通过载气管道与在线氚提取单元(2)连接；
所述辐照产氚单元(1)为多层结构，包括固定部件和可更换部件两部分；固定部件由最外层的铝保护层(1-1)和内层不锈钢辐照罐(1-2)组成；所述铝保护层(1-1)内安装有中子注量率与温度测量管及水冷却剂流道；内层不锈钢辐照罐(1-2)内设有电加热组件(1-4)和两路对称排布的氦冷却剂管道；
所述在线氚提取单元(2)包括依次连接的过滤器(2-1)、还原床(2-2)、氚水捕获模块(2-3)、氢氦分离模块(2-4)、载气配置与纯化模块(2-5)及压缩机(2-6)，以及与氢氦分离模块(2-4)相连接的氢同位素分离模块(2-7)、以及与氢同位素分离模块(2-7)相连接的氚纯化与储存模块(2-8)及尾气处理模块(2-9)；所述氚水捕获模块(2-3)主要由交替使用的分子筛床组成；氢氦分离模块(2-4)主要由交替使用的低温分子筛床组成；氢同位素分离模块(2-7)主要由色谱组成；氚纯化与储存模块(2-8)主要由钯膜和ZrCo床组成。
2.根据权利要求1所述的装置，其特征在于，所述电加热组件(1-4)内设有温度测量模块，所述温度测量模块包括多支热电偶。
3.根据权利要求2所述的装置，其特征在于，所述尾气处理模块(2-9)为氧化床、分子筛吸附床、低温分子筛吸附床和热金属杂质吸附床组成。
4.根据权利要求3所述的装置，其特征在于，所述尾气净化与氚应急回收单元(3)主要由依次连接的储气罐(3-1)、真空增压泵(3-2)、电离室(3-3)、Pd催化床(3-4)、Pt催化床(3-5)、空气冷却管(3-6)、HTO冷凝收集器(3-7)、HTO分子筛收集器(3-8)、冷却水循环制冷机(3-9)组。
5.根据权利要求4所述的装置，其特征在于，所述尾气净化与氚应急回收单元(3)还包括与HTO分子筛收集器(3-8)相连接的液氮储槽(3-10)。
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