CN114019764A - 一种超分辨激光直写与成像方法及装置 - Google Patents

一种超分辨激光直写与成像方法及装置 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种超分辨激光直写与成像方法与装置，该装置包括三个光源，分别为引发光刻胶产生聚合反应的激发光光源，激发光刻胶中发光的荧光染料分子从基态到激发态的激发光，抑制光刻胶聚合并同时使荧光染料分子产生受激辐射的抑制光光源或损耗光光源，抑制光与损耗光为同一个光源。其中，引发光刻胶聚合的激发光经过准直最后通过物镜在样品面上汇聚成圆形实心光斑；抑制光经过准直后，再通过相位掩膜调制相位，最后由物镜汇聚到样品面上形成环形空心光斑；光刻胶中荧光染料的激发光经过准直最后通过物镜在样品面上汇聚形成圆形实心光斑。本发明可以实现纳米结构刻写完成后直接的光学成像，无需进行电镜成像，使操作更为简单。

Description

一种超分辨激光直写与成像方法及装置
技术领域
本发明涉及超精密光学刻写与超分辨显微成像领域，具体地，涉及一种超分辨激光直写与成像方法及装置。
背景技术
激光直写技术是一种利用激光实现直接写入的无掩膜光刻技术，它通过激光束扫描具有感光图层的基片，从而直接产生所需结构，无需制备掩模版，同时能省略图形转写、套刻等过程，具有灵活性强、成本低等特点。近年来，随着飞秒脉冲激光的应用，利用其与材料的双光子吸收非线性效应以及阈值效应，可以极大提升直写精度至百纳米量级。双光子激光直写技术具有本征的真三维刻写能力，并且适用于多种材料的加工。但是目前的单光束激光直写技术仍受到衍射极限的限制，加工精度仍然较低。为了进一步提升直写分辨率，人们提出了类似于STED超分辨显微成像的方法，采用双光束实现超分辨激光直写，也即在实心激发光光斑外围套上一个空心抑制光光斑，将直写分辨率提升至亚50 nm。
为了表征激光直写的刻蚀结果，通常采用电子显微镜进行观察，在观察前需进行喷金操作。此外，电镜成像速度较慢，成本高昂，操作较为复杂。在本发明中，取代电镜采用光学超分辨方法对所刻写的结构进行成像表征。通过在光刻胶上加上特定激发波长与抑制波长的荧光染料，使其可以实现激光直写，同时也可以通过成像光路进行成像。在本发明装置中，将调制的空心光光路进行直写与成像的复用，使其在进行刻写时实现光刻胶的抑制作用，从而提高刻写分辨率实现超分辨直写；在进行成像时实现受激辐射损耗，从而提高成像分辨率实现超分辨成像。
本发明将刻写与成像表征集成到一个系统中实现，通过光学方法进行成像，具有成像速度快、操作简便、成本低廉等优势；通过空心光光路在刻写与成像中进行复用，提高系统模块的利用率，使系统更加紧凑。
发明内容
本发明的目的在于针对现有技术的不足，提供一种超分辨激光直写与成像装置。
本发明的具体技术方案如下：
一种超分辨激光直写与成像装置，包括用于引发光刻胶产生光聚合反应的光刻胶激发光路；用于抑制光刻胶光产生光聚合反应的光刻胶抑制光路；用于使荧光产生自发辐射荧光的荧光激发光路；用于使荧光产生受激辐射的荧光损耗光路，该荧光损耗光路与抑制光刻胶反应的光刻胶抑制光路为同一光路；光刻胶激发光路、光刻胶抑制光路以及荧光激发光路的合束光路；和超分辨成像探测光路；
所述光刻胶激发光路依次经过第一激光器、第一声光调制器、第一扩束器、第一四分之一波片和第一二向色镜；
所述光刻胶抑制光路与荧光损耗光路依次经过第二激光器、第二声光调制器、第二扩束器、相位掩膜器件、第二四分之一波片和第二二向色镜；
所述荧光激发光路依次经过第三激光器、第三声光调制器、第三扩束器、第三四分之一波片和第三二向色镜；
所述合束光光路依次经过扫描振镜、扫描透镜、第一反射镜、场镜、物镜、高精度移动样品台、光刻胶样品；
所述成像探测光路依次经过物镜、场镜、第一反射镜、扫描透镜、扫描振镜、第三二向色镜、第二二向色镜、第一二向色镜、第二反射镜、汇聚透镜、针孔、光子探测器；
还包括计算机，所述计算机与第一声光调制器、第二声光调制器、第三声光调制器、扫描振镜、高精度移动样品台和光子探测器连接。
优选的，所述第一激光器可以为连续光激光器，用于引发光刻胶的单光子吸收聚合反应，也可以为皮秒或飞秒脉冲激光器，用于引发光刻胶的双光子吸收聚合反应。
优选的，所述第二激光器为连续光激光器或脉冲激光器。
优选的，所述第三激光器为脉冲激光器。
优选的，所述扫描透镜与场镜共焦。
优选的，所述场镜与物镜共焦。
一种利用所述的超分辨激光直写与成像装置进行超分辨激光直写与成像方法，包括如下步骤：
（1）第一激光器发出的激光作为光刻胶聚合反应的激发光，激发光经过第一声光调制器对其开关与强度进行调制，然后经过第一扩束器对光束进行准直与扩束，扩束后的光斑大小保证可以充满后续安装的物镜入瞳口径，再经过第一四分之一波片，将线偏振调制成圆偏振光，然后经过第一二向色镜反射，第二二向色镜和第三二向色镜透射；
（2）第二激光器发出的激光作为光刻胶聚合反应抑制光以及光刻胶中荧光染料的损耗光，抑制光或损耗光经过第二声光调制器对其开关与强度进行调制，然后经过第二扩束器对光束进行准直与扩束，扩束后的光斑大小保证可以充满后续安装的物镜入瞳口径，接着再进入到相位掩膜器件进行相位调制，再通过第二四分之一波片进行偏振调制使其变成圆偏光，然后经过第二二向色镜反射，再经过第三二向色镜透射；
（3）第三激光器发出的激光作为光刻胶样品中荧光染料的激发光，该激发光经过第三声光调制器对其开关与强度进行调制，然后经过第三扩束器对光束进行准直与扩束，扩束后的光斑大小保证可以充满后续安装的物镜入瞳口径，再经过第三四分之一波片，将线偏振调制成圆偏振光，然后经过第三二向色镜反射；
（4）光刻胶激发光路、光刻胶抑制（或荧光损耗）光路、以及荧光激发光路合路一起进入到扫描振镜，再经过扫描透镜汇聚、第一反射镜反射到后续场镜的前焦面上，然后经过场镜准直，最后经过物镜汇聚到放置在高精度移动样品台上的光刻胶样品面上，光刻胶样品激发光汇聚成圆形实心光斑，光刻胶抑制光（或荧光染料损耗光）汇聚成环形空心光斑，荧光染料激发光汇聚成圆形实心光斑，三个光斑在物镜前焦面上的光刻胶样品上中心重合；
（5）在进行超分辨激光直写过程中，光刻胶激发光圆形实心光斑使光刻胶样品产生光聚合反应，光刻胶抑制光环形空心光斑抑制光刻胶样品实心光光斑外围光刻胶聚合反应，仅剩下空心光斑中心光强为零附近极小区域产生聚合，从而实现超分辨激光直写；
（6）在进行超分辨显微成像过程中，荧光染料激发光圆形实心光斑使光刻胶样品中的染料产生自发辐射荧光，荧光染料损耗光空心光斑使光刻胶样品的染料在圆形实心光外围产生受激辐射，仅使中心光强为零附近区域剩余自发辐射的荧光，从而实现超分辨成像；
（7）荧光经过物镜收集，再经过场镜和扫描透镜中继，进入到扫描振镜，再依次经过第三二向色镜、第二二向色镜和第一二向色镜透射，然后经过第二反射镜反射进入到汇聚透镜汇聚到后续安装的针孔位置上，最后经过光子探测器接收；
（8）计算机输出控制信号给第一声光调制器、第二声光调制器、第三声光调制器，使控制光的开光与光强调控，同时也输出控制信号给扫描振镜进行光束扫描，还控制高精密移动样品台的二维或三维移动，以及控制光子探测器的信号读取、处理与存储。
优选的，所述相位掩膜器件是涡旋相位板或空间光调制器；
优选的，所述第一二向色镜为长通型，第二二向色镜为短通型，第三二向色镜为短通型。
与现有技术相比，本发明具有以下有益的技术效果：
（1）将刻写与成像表征集成到一个系统中实现，通过光学方法进行成像，具有成像速度快、操作简便、成本低廉等优势；
（2）通过空心光光路在刻写与成像中进行复用，提高系统模块的利用率，使系统更加紧凑。
附图说明
图1为本发明超分辨激光直写与成像装置示意图。
图2（a）为本发明激发光在样品面上形成的圆形实心光斑图；
图2（b）为本发明抑制光在样品面上形成的环形空心光斑图。
具体实施方式
下面结合实施例和附图来详细说明本发明，但本发明并不仅限于此。
如图1所示，本发明的超分辨激光直写与成像装置，包括：
用于引发光刻胶产生光聚合反应的光刻胶激发光路；用于抑制光刻胶光产生光聚合反应的光刻胶抑制光路；用于使荧光产生自发辐射荧光的荧光激发光路；用于使荧光产生受激辐射的荧光损耗光路，该荧光损耗光路与抑制光刻胶反应的光刻胶抑制光路为同一光路；光刻胶激发光路、光刻胶抑制光路以及荧光染料激发光路的合束光路；和超分辨成像探测光路；
所述光刻胶激发光路依次经过780 nm波长或532 nm波长的飞秒第一激光器1、第一声光调制器2、第一扩束器3、第一四分之一波片4和第一二向色镜5；
所述光刻胶抑制光路与荧光损耗光路依次经过532 nm波长的连续光第二激光器6、第二声光调制器7、第二扩束器8、相位掩膜器件9、第二四分之一波片10和第二二向色镜11；
所述荧光激发光路依次经过445 nm波长的皮秒脉冲第三激光器12、第三声光调制器13、第三扩束器14、第三四分之一波片15和第三二向色镜16；
所述合束光路依次经过扫描振镜17、扫描透镜18、第一反射镜19、场镜20、物镜21、高精度移动样品台22、带有荧光染料的光刻胶样品23；
所述超分辨成像探测光路依次经过物镜21、场镜20、第一反射镜19、扫描透镜18、扫描振镜17、第三二向色镜16、第二二向色镜11、第一二向色镜5、第二反射镜24、汇聚透镜25、针孔26、光子探测器27；
还包括计算机28，所述计算机28与第一声光调制器2、第二声光调制器7、第三声光调制器13、扫描振镜17、高精度移动样品台22和光子探测器27连接。
本实施例中超分辨激光直写与成像装置的工作过程如下：
（1）飞秒第一激光器1发出的激光作为光刻胶聚合反应的激发光，激发光经过第一声光调制器2对其开关与强度进行调制，然后经过第一扩束器3对光束进行准直与扩束，扩束后的光斑大小保证可以充满后续安装的物镜21入瞳口径，再经过第一四分之一波片4，将线偏振调制成圆偏振光，然后经过第一二向色镜5反射，第二二向色镜11和第三二向色镜16透射；
（2）连续光第二激光器6发出的激光作为光刻胶聚合反应抑制光以及光刻胶中荧光染料的损耗光，抑制光或损耗光经过第二声光调制器7对其开关与强度进行调制，然后经过第二扩束器8对光束进行准直与扩束，扩束后的光斑大小保证可以充满后续安装的物镜21入瞳口径，接着再进入到涡旋相位板9 进行相位调制，再通过第二四分之一波片10进行偏振调制使其变成圆偏光，然后经过第二二向色镜11反射，再经过第三二向色镜16透射；
（3）皮秒脉冲第三激光器12发出的激光作为光刻胶样品23中荧光染料的激发光，该激发光经过第三声光调制器13对其开关与强度进行调制，然后经过第三扩束器14对光束进行准直与扩束，扩束后的光斑大小保证可以充满后续安装的物镜21入瞳口径，再经过第三四分之一波片15，将线偏振调制成圆偏振光，然后经过第三二向色镜16反射；
（4）光刻胶激发光路、光刻胶抑制（或荧光损耗）光路、以及荧光激发光路合路一起进入到扫描振镜17，再经过扫描透镜18汇聚、第一反射镜19反射到后续场镜20的前焦面上，然后经过场镜20准直，最后经过物镜21汇聚到放置在高精度移动样品台22上的光刻胶样品23面上，光刻胶样品23激发光汇聚成圆形实心光斑（如图2（a）所示），光刻胶抑制光（或荧光染料损耗光）汇聚成环形空心光斑（如图2（b）所示），荧光染料激发光汇聚成圆形实心光斑（如图2（a）所示），三个光斑在物镜21前焦面上的光刻胶样品23上中心重合；
（5）在进行超分辨激光直写过程中，光刻胶激发光圆形实心光斑使光刻胶样品23产生光聚合反应，光刻胶抑制光环形空心光斑抑制光刻胶样品23实心光光斑外围光刻胶聚合反应，仅剩下空心光斑中心光强为零附近极小区域产生聚合，从而实现超分辨激光直写；
（6）在进行超分辨显微成像过程中，荧光染料激发光圆形实心光斑使光刻胶样品23中的染料产生自发辐射荧光，荧光染料损耗光空心光斑使光刻胶样品23的染料在圆形实心光外围产生受激辐射，仅使中心光强为零附近区域剩余自发辐射的荧光，从而实现超分辨成像；
（7）荧光经过物镜21收集，再经过场镜20和扫描透镜18中继，进入到扫描振镜17，再依次经过第三二向色镜16、第二二向色镜11和第一二向色镜5透射，然后经过第二反射镜24反射进入到汇聚透镜25汇聚到后续安装的针孔26位置上，最后经过光子探测器27接收；
（8）计算机28输出控制信号给第一声光调制器2、第二声光调制器7、第三声光调制器13，使控制光的开光与光强调控，同时也输出控制信号给扫描振镜17进行光束扫描，还控制高精密移动样品22的二维或三维移动，以及控制光子探测器27的信号读取、处理与存储等。
以上所述仅为本发明的较佳实施举例，并不用于限制本发明，凡在本发明精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (9)

1.一种超分辨激光直写与成像装置，包括用于引发光刻胶产生光聚合反应的光刻胶激发光路；用于抑制光刻胶光产生光聚合反应的光刻胶抑制光路；用于使荧光产生自发辐射荧光的荧光激发光路；用于使荧光产生受激辐射的荧光损耗光路，该荧光损耗光路与抑制光刻胶反应的光刻胶抑制光路为同一光路；光刻胶激发光路、光刻胶抑制光路以及荧光激发光路的合束光路；和超分辨成像探测光路；其特征在于：
所述光刻胶激发光路依次经过第一激光器（1）、第一声光调制器（2）、第一扩束器（3）、第一四分之一波片（4）和第一二向色镜（5）；
所述光刻胶抑制光路与荧光损耗光路依次经过第二激光器（6）、第二声光调制器（7）、第二扩束器（8）、相位掩膜器件（9）、第二四分之一波片（10）和第二二向色镜（11）；
所述荧光激发光路依次经过第三激光器（12）、第三声光调制器（13）、第三扩束器（14）、第三四分之一波片（15）和第三二向色镜（16）；
所述合束光光路依次经过扫描振镜（17）、扫描透镜（18）、第一反射镜（19）、场镜（20）、物镜（21）、高精度移动样品台（22）、光刻胶样品（23）；
所述成像探测光路依次经过物镜（21）、场镜（20）、第一反射镜（19）、扫描透镜（18）、扫描振镜（17）、第三二向色镜（16）、第二二向色镜（11）、第一二向色镜（5）、第二反射镜（24）、汇聚透镜（25）、针孔（26）、光子探测器（27）；
还包括计算机（28），所述计算机（28）与第一声光调制器（2）、第二声光调制器（7）、第三声光调制器（13）、扫描振镜（17）、高精度移动样品台（22）和光子探测器（27）连接。
2.如权利要求1所述的一种超分辨激光直写与成像装置，其特征在于：所述第一激光器（1）可以为连续光激光器，用于引发光刻胶的单光子吸收聚合反应，也可以为皮秒或飞秒脉冲激光器，用于引发光刻胶的双光子吸收聚合反应。
3.如权利要求1所述的一种超分辨激光直写与成像装置，其特征在于：所述第二激光器（6）为连续光激光器或脉冲激光器。
4.如权利要求1所述的一种超分辨激光直写与成像装置，其特征在于：所述第三激光器（12）为脉冲激光器。
5.如权利要求1所述的一种超分辨激光直写与成像装置，其特征在于：所述扫描透镜（18）与场镜（20）共焦。
6.如权利要求1所述的一种超分辨激光直写与成像装置，其特征在于：所述场镜（20）与物镜（21）共焦。
7.一种利用权利要求1-6之一的超分辨激光直写与成像装置进行超分辨激光直写与成像方法，其特征在于包括如下步骤：
（1）第一激光器（1）发出的激光作为光刻胶聚合反应的激发光，激发光经过第一声光调制器（2）对其开关与强度进行调制，然后经过第一扩束器（3）对光束进行准直与扩束，扩束后的光斑大小保证可以充满后续安装的物镜（21）入瞳口径，再经过第一四分之一波片（4），将线偏振调制成圆偏振光，然后经过第一二向色镜（5）反射，第二二向色镜（11）和第三二向色镜（16）透射；
（2）第二激光器（6）发出的激光作为光刻胶聚合反应抑制光以及光刻胶中荧光染料的损耗光，抑制光或损耗光经过第二声光调制器（7）对其开关与强度进行调制，然后经过第二扩束器（8）对光束进行准直与扩束，扩束后的光斑大小保证可以充满后续安装的物镜（21）入瞳口径，接着再进入到相位掩膜器件（9）进行相位调制，再通过第二四分之一波片（10）进行偏振调制使其变成圆偏光，然后经过第二二向色镜（11）反射，再经过第三二向色镜（16）透射；
（3）第三激光器（12）发出的激光作为光刻胶样品（23）中荧光染料的激发光，该激发光经过第三声光调制器（13）对其开关与强度进行调制，然后经过第三扩束器（14）对光束进行准直与扩束，扩束后的光斑大小保证可以充满后续安装的物镜（21）入瞳口径，再经过第三四分之一波片（15），将线偏振调制成圆偏振光，然后经过第三二向色镜（16）反射；
（4）光刻胶激发光路、光刻胶抑制（或荧光损耗）光路、以及荧光激发光路合路一起进入到扫描振镜（17），再经过扫描透镜（18）汇聚、第一反射镜（19）反射到后续场镜（20）的前焦面上，然后经过场镜（20）准直，最后经过物镜（21）汇聚到放置在高精度移动样品台（22）上的光刻胶样品（23）面上，光刻胶样品（23）激发光汇聚成圆形实心光斑，光刻胶抑制光（或荧光染料损耗光）汇聚成环形空心光斑，荧光染料激发光汇聚成圆形实心光斑，三个光斑在物镜（21）前焦面上的光刻胶样品（23）上中心重合；
（5）在进行超分辨激光直写过程中，光刻胶激发光圆形实心光斑使光刻胶样品（23）产生光聚合反应，光刻胶抑制光环形空心光斑抑制光刻胶样品（23）实心光光斑外围光刻胶聚合反应，仅剩下空心光斑中心光强为零附近极小区域产生聚合，从而实现超分辨激光直写；
（6）在进行超分辨显微成像过程中，荧光染料激发光圆形实心光斑使光刻胶样品（23）中的染料产生自发辐射荧光，荧光染料损耗光空心光斑使光刻胶样品（23）的染料在圆形实心光外围产生受激辐射，仅使中心光强为零附近区域剩余自发辐射的荧光，从而实现超分辨成像；
（7）荧光经过物镜（21）收集，再经过场镜（20）和扫描透镜（18）中继，进入到扫描振镜（17），再依次经过第三二向色镜（16）、第二二向色镜（11）和第一二向色镜（5）透射，然后经过第二反射镜（24）反射进入到汇聚透镜（25）汇聚到后续安装的针孔（26）位置上，最后经过光子探测器（27）接收；
（8）计算机（28）输出控制信号给第一声光调制器（2）、第二声光调制器（7）、第三声光调制器（13），使控制光的开光与光强调控，同时也输出控制信号给扫描振镜（17）进行光束扫描，还控制高精密移动样品台（22）的二维或三维移动，以及控制光子探测器（27）的信号读取、处理与存储。
8.如权利要求7所述的一种超分辨激光直写与成像方法，其特征在于：所述相位掩膜器件（9）是涡旋相位板或空间光调制器。
9.如权利要求7所述的一种超分辨激光直写与成像方法，其特征在于：所述第一二向色镜（5）为长通型，第二二向色镜（11）为短通型，第三二向色镜（16）为短通型。
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