CN113984968A - 一种工业园区大气VOCs溯源方法 - Google Patents
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Abstract
一种工业园区大气VOCs溯源方法，用于对企业集中的工业园区的VOCs污染溯源，包括步骤：建立工业园区VOCs源谱库，对工业园区环境敏感点进行VOCs受体谱采集；针对环境敏感点VOCs污染事件开展追踪溯源分析，分析过程包括：先对污染物来源方位与潜在来源行业、企业进行初步识别；再利用拉格朗日后向溯源模型进行潜在高贡献来源企业的气象溯源；在气象溯源的基础上，进一步采用受体‑源谱的余弦夹角相似性分析进行潜在污染对象的识别，最终锁定目标排污企业及相应排口。
Description
技术领域
本发明属于大气环境保护技术领域，特别涉及一种工业园区大气VOCs溯源方法。
背景技术
VOCs(挥发性有机物，Volatile Organic Compounds三个词第一个字母的缩写)作为O3(臭氧，又称三原子氧、超氧，因其类似鱼腥味的臭味而得名)和二次有机气溶胶形成的重要前体物，已经成为制约空气质量持续改善的重要污染物，被列入了城市空气质量考核新指标。
化工行业是VOCs污染的主要排放行业，但对于化工产业园，由于园区内化工企业分布密集，产业类型相近，污染成分复杂，当出现VOCs超标报警或异味投诉等问题时，企业间可能发生相互推诿，这对环境监察管理部门进一步开展精细化的VOCs减排、管理工作带来了较大的挑战。
发明内容
本发明提供了一种基于源-受体监测与多模式融合的大气污染物精准溯源技术方法，目的是为了解决大气VOCs污染精细化溯源的难题。
本发明实施例之一，一种基于源-受体监测与多模式融合的大气污染物精准溯源方法，采用VOCs源-受体谱采集、拉格朗日模型后向溯源、余弦夹角相似性分析技术，实现工业园区目标排污企业的精准定位。该溯源方法，首先，建立工业园区VOCs源谱库，并利用VOCs超标自动留样系统采集园区下风向环境敏感点VOCs受体谱；然后针对环境敏感点VOCs污染事件开展追踪溯源分析：先对污染物来源方位与潜在来源行业、企业进行初步识别；再利用拉格朗日后向溯源模型进行潜在高贡献来源企业的气象溯源；在气象溯源的基础上进一步采用受体-源谱的余弦夹角相似性分析进行潜在污染对象的二次识别，最终锁定目标排污企业及相应排口。
附图说明
通过参考附图阅读下文的详细描述，本发明示例性实施方式的上述以及其他目的、特征和优点将变得易于理解。在附图中，以示例性而非限制性的方式示出了本发明的若干实施方式，其中：
图1是本发明实施例之一的工业园区大气VOCs精准溯源方法流程图。
具体实施方式
建立一套适用于工业园区及周边小尺度、高精度、高时效性的VOCs精准溯源技术十分必要的。VOCs溯源方式主要包括以下几种：
(1)基于受体模型的VOCs行业来源解析，其限制在于只能给出污染物的行业来源，无法识别具体来源企业；
(2)基于大气扩散模型的污染物溯源，其中，
空气质量模型适用于中大尺度区域模拟、分辨率低，不适用于工业园区；
适用于小尺度区域模拟的高斯模型，受限于模型本身理论以及气象、污染源排放源强(仅部分重点企业有实时在线监测数据，且难以获得)的精准性，难以应用于受体点溯源模拟；
拉格朗日大气扩散模型，同样受限于排放源信息的精准性，在无法获取园区所有污染源信息并与受体点数据做充分比对的情况下，溯源结果可能与企业实际排放情况存在较大差异；
(3)基于VOCs走航监测的热点区域排查，其限制在于经济、人工成本较高，且走航高值点周边企业分布密集，在无法精准掌握局地气象条件以及周边所有企业源谱信息的情况下，仍难以准确定位污染来源；
(4)基于源谱与受体谱的相似性分析，如欧式距离，其限制在于无特定的评判标准，受主观限制较大，当多个污染源均在设定阈值范围内，则无法区分VOCs排放特征较为相似的企业，精准识别具体来源企业。
关于溯源中受体点VOCs数据的获取，多依赖于固定监测点，由于监测物种有限，直接影响了溯源的精准性，且通常情况下，并非受关注的重点敏感点均有条件配置固定监测点。
根据一个或者多个实施例，一种基于源-受体监测与多模式融合的大气污染物精准溯源技术方法。该方法通过耦合VOCs源-受体谱采集、拉格朗日模型后向溯源以及VOCs源-受体谱余弦夹角相似性分析技术，实现工业园区目标排污企业的精准定位。
这种用于工业园区VOCs污染精准溯源方法具体包括以下步骤：
S101，首先，建立工业园区VOCs源谱库，并对园区下风向环境敏感点进行VOCs受体谱采集；源谱库，是通过采样对企业有组织/无组织排口的VOCs(PAMS+TO15+13种醛酮，共117种)进行监测，将各物种浓度通过归一化方式转换为百分含量，形成源谱。受体谱，是将环境敏感点VOCs浓度达到设定阈值(根据临近工业园区监测点位长期监测数据的第95百分位数浓度设定)后采集、分析所得的VOCs物种(PAMS+TO15+13种醛酮，共117种)浓度信息，通过归一化方式转换为百分含量，形成受体谱。优点是覆盖百余种物质，能全面表征源和受体VOCs排放的特征，提高相似度识别的准确性。
S102，然后，针对环境敏感点VOCs污染事件开展追踪溯源分析包括，
S1021,污染物来源方位与潜在来源行业、企业初步识别；
S1022,利用拉格朗日后向溯源模型进行潜在高贡献来源企业的气象溯源；
S1023,在气象溯源的基础上采用受体-源谱的相似性分析进行潜在污染对象的二次识别；
S1024,最终，逐步缩小污染源范围，锁定目标排污企业及相应排口。
其中S101,所述工业园区VOCs源谱库建立，园区下风向环境敏感点VOCs受体谱采集的具体步骤为：
S101a.结合现有资料综合分析建立基于产业发展、生产工艺特点的污染源特征谱库；
S101b.基于手工采样分析建立园区企业有组织/无组织排口的VOCs源谱库；
S101c.对于园区下风向重点环境敏感点位，安装VOCs超标自动留样系统，当VOCs浓度达到设定阈值，自动触发采样，后送实验室分析，获取待分析受体谱。
其中，S102中，步骤S1021,所述污染事件发生后，污染物来源方位与潜在来源行业、企业初步识别的具体步骤为：
S1021a.基于受体点气象监测资料初步判断污染物来源方位；
S1021b.提取受体谱特征VOCs物种，将其与基于产业发展、生产工艺特点的污染源特征谱库进行比对，初步识别来源行业企业。
步骤S1022,污染事件发生后，基于拉格朗日后向溯源模型的潜在高贡献来源企业的气象溯源具体步骤为：
S1022a：选取模拟区域并确定边界，设定模拟时段，利用WRF模式进行气象场模拟；
S1022b：在WRF(Weather Research and Forecasting Model，气象研究和预报模型)气象场模拟基础上，结合拉格朗日后向溯源模型，读取受体点气象实测数据，采用更接近地面实际情况、经网格化插值后的高分辨率气象场，对受体点位特定时间、特点高度处的大气气团来源进行溯源模拟，输出水平分辨率为110m的足迹；
S1022c：提取模拟数据，并筛选气团所覆盖的企业，计算各企业的气象贡献占比，根据设定阈值，获取高气象贡献企业，即潜在高贡献来源企业。
其中，S1023，污染事件发生后，受体谱与模型气象溯源中潜在高贡献企业源谱的相似度分析，通过相似性分析对气象溯源中覆盖的企业进行二次识别，具体步骤为：
S1023a：确定参与比对的有效组分；
S1023b：利用夹角余弦法对受体谱和模型气象溯源中潜在高贡献企业各排口的指纹谱进行相似度计算，若相似度达到设定阈值，则将符合条件的企业及相应的企业排口确定为目标排污点位。
步骤S101a中，建立基于产业发展、生产工艺特点的污染源特征谱库，是通过现有资料对园区产业发展特点、企业所用原辅料及生产工艺流程等进行综合分析所得，是作为污染事件发生时VOCs溯源的初步判断依据。
步骤S101c，环境敏感点安装的VOCs超标自动留样系统，无需外接市电、操作简单、无需人工值守，自动触发采样。
步骤S1021，所述的污染物来源方位与潜在来源行业、企业初步识别，其是作为分析环境敏感点污染是否是由于园区企业排放导致的初步判断依据。若是，初步分析污染来源行业企业，并进行下一步的拉格朗日模型溯源以及指纹谱相似度分析。
步骤S1022，所述的拉格朗日后向溯源模拟，模式的模拟根据局地实测气象数据进行同化，提高了模拟的精度，水平分辨率可达百米级别，实现了企业来源在空间上的精准定位，缩小了污染源的范围。
步骤S1023，所述的余弦夹角相似度识别，其是作为污染物空间溯源基础上的二次识别，且该相似性系数有明确的判断标准，数值越接近于1，相似性越高。
本发明实施例，为了克服现有溯源精准度不足的问题，提供了一种高可行性、高分辨率、高精准性的基于“VOCs源-受体谱采集—拉格朗日模型后向溯源—余弦夹角相似性分析”的精准溯源方法。
根据一个或者多个实施例，基于源-受体监测与多模式融合的大气污染物精准溯源技术方法，具体步骤为：
步骤一：工业园区VOCs源谱库建立，周边环境敏感点VOCs受体谱采集；
步骤二：污染物来源方位与潜在来源行业、企业初步识别；
步骤三：基于拉格朗日后向溯源模型的潜在高贡献来源企业筛选；
步骤四：受体谱与步骤三中潜在贡献企业指纹谱的相似度识别；
进一步地，步骤一所述的工业园区VOCs源谱库建立、周边环境敏感点VOCs受体谱采集，具体包括：
a：通过以下两种方式建立工业园区VOCs源谱库，①结合现有资料综合分析所得的基于产业发展、生产工艺特点的污染源特征谱库；②基于手工采样分析建立的园区企业有组织/无组织排口的VOCs源谱库；
b:对于园区下风向重点环境敏感点位(如高频投诉点位)，安装无需外接市电、无人值守、自我触发采样的VOCs超标自动留样系统，当VOCs浓度达到设定阈值，自动触发采样，后送实验室分析(PAMS、TO15及13种醛酮)，获取待分析受体谱。
进一步地，步骤二所述的污染物来源方位与潜在来源行业、企业的初步识别，具体包括：
a：基于受体点气象监测数据初步判断污染物来源方位；
b:将受体谱特征VOCs物种与基于产业发展、生产工艺特点的污染源特征谱库进行比对；
c：综合a、b两个步骤判断此次污染是否由于园区企业排放导致，若是，初步判断污染来源行业企业。
进一步地，步骤三所述的基于拉格朗日后向溯源模型的潜在高贡献来源企业筛选，具体包括：
a：若基于步骤二所述内容进行比对后，初步判断此次污染过程中受体点主要是受上风向工业园区的影响，则利用拉格朗日后向溯源模型模拟受体点位VOCs污染时刻近地面气团来向，输出水平分辨率为110m的足迹；
b：提取模拟数据并进行数学统计，筛选气团所覆盖的企业，计算各企业的气象贡献占比，根据设定阈值，获取高气象贡献企业，即潜在高贡献来源企业。
进一步地，为从步骤三获取的潜在高贡献来源企业中锁定目标排污企业，采用受体-源谱间的相似度分析进行二次识别，步骤四所述的受体谱与步骤三中潜在贡献企业指纹谱相似度识别，具体包括：
a：确定参与比对的有效组分；
b：采用夹角余弦法对受体谱和步骤3中潜在贡献企业各排口的指纹谱信息进行相似度计算，若计算值达到设定阈值，则将符合条件的企业及相应的企业排口确定为目标排污点位。
余弦相似性系数R计算方式如下：设定两个样本，样本a(xa1，xa2,...,xan)和样本b(xb1，xb2,...,xbn)，xan、xbn分别为a、b样本第n个物种的指纹信息，则：
根据一个或者多个实施例，根据某工业园区下风向某环境敏感点VOCs精准溯源的实例对本发明的具体实施方式进行详细阐述。如图1所示，为一个工业园区大气VOCs精准溯源技术流程图。主要分为四个部分：部分一，工业园区污染源谱采集及源谱库建立，环境敏感点VOCs受体谱及气象数据采集；部分二，结合气象数据、受体谱和基于产业发展、生产工艺特点的污染源特征谱库的综合对比，初步判断此次VOCs污染过程是否由于上风向工业园区企业排放导致，若是，初步判断来源行业、企业；部分三，基于拉格朗日后向溯源模型的受体点气象溯源，定位园区内潜在高贡献来源企业；部分四，将受体谱与气象溯源中潜在来源企业各排口源谱进行相似度识别，最终锁定园区内目标排放企业及主要排口。以下为详细的操作步骤。
步骤1：工业园区VOCs源谱库建立，周边环境敏感点VOCs受体谱采集。如图1所示，工业园区VOCs源谱库包括两种，一是基于现有资料对园区产业发展特点、企业所用原辅料及生产工艺流程等进行综合分析，建立基于产业发展、生产工艺特点的污染源特征谱库，作为污染发生时污染来源的初步判断依据；二是对园区企业重点排口进行有组织/无组织样品采集，利用GC-MS定量分析百余个VOCs组分，并通过归一化方式建立园区污染源谱库。
受体点VOCs采集通过安装无需外接市电、无人值守、自我触发采样的VOCs超标自动留样系统进行，当VOCs浓度达到设定阈值(根据临近工业园区监测点位长期监测数据的第95百分位数浓度设定)，自动触发采样，后送实验室分析PAMS、TO15及13种醛酮，获取待分析受体谱。
步骤2：污染物来源方位与潜在来源行业、企业初步识别。当污染发生后，查看监测点气象信息(风向、风速等)，若基本符合园区来源方位，提取受体谱特征VOCs物种，即浓度累积贡献前50％～80％的关键VOCs物种，将其与基于产业发展、生产工艺特点的污染源特征谱库进行对比分析，初步判断污染来源行业、企业；并进一步基于步骤三和步骤四所述方法进行污染企业的精准定位。
步骤3：基于拉格朗日后向溯源模型的潜在高贡献来源企业筛选。首先，选取模拟区域并确定边界，设置四层嵌套网格，利用WRF模式进行气象场模拟；在此基础上，进一步地结合拉格朗日后向溯源模型，读取受体点气象实测数据(包括风向、风速、温度、湿度等)，采用更接近地面实际情况、经网格化插值后的高分辨率气象场，对受体点位特定时间、特点高度处的大气气团来源进行溯源模拟，后向溯源时间根据需求设定，水平分辨率为满足精细化溯源需求，设定为110m；模拟后，进一步地提取模拟数据，统计分析粒子在空间网格内的停留时间，得到气团覆盖网格内所有企业的气象贡献概率，气象贡献概率在设定阈值内的企业即为潜在高贡献来源企业。
本发明实施例中对受体点10m高度处VOCs污染时刻后推1h的气团来向进行模拟，输出水平分辨率为110m的足迹，结合工业园区50余家涉VOCs排放企业的地理坐标信息，计算污染气团来源企业的概率分布。
步骤4：受体谱与步骤3中潜在贡献企业指纹谱的相似度识别。为从步骤三获取的潜在高贡献来源企业中进一步锁定目标排污企业，本发明采用受体-源谱间的相似度分析进行二次识别。首先，选取受体谱与企业源谱共同监测的且数据质量可靠的VOCs物种作为有效计算组分(本实施案例中为105个)，利用余弦夹角公式计算受体谱与源谱的余弦相似性R，当R大于设定阈值(如0.8)，则将上述企业及相应排口锁定为园区目标排放企业。
余弦相似性系数R计算方式如下：设定两个样本，样本a(xa1，xa2,...,xan)和样本b(xb1，xb2,...,xbn)，xan、xbn分别为a、b样本第n个物种的指纹信息，则：
本实施例经上述步骤实施，最终从该工业园区50余家企业中，锁定目标排污企业2家，溯源结果具有较高的精准度和可信度，可为工业园区大气VOCs污染的精准管控提供较好的技术支持。
通过前述的实施例和实例，可以得到，本发明的溯源方法，首先通过拉格朗日后向溯源模拟实现潜在排污企业在空间上的精准定位(模拟中根据局地实测气象数据进行气象场同化，提高模拟的精度，水平分辨率可达百米级别)，筛选出气象贡献累积前80％的企业，缩小目标范围。在此基础上，利用源-受体相似性分析进行VOCs排放特征的二次识别，进一步从潜在高气象贡献企业中筛选VOCs排放特征与受体点监测结果最为相似的企业，极大提高模拟的精准性。
单纯的模式溯源是不考虑企业实际的VOCs排放特征的，所以单纯的模式溯源结果可能会与实际VOCs排放情况产生较大差异。而单纯的相似性分析，当出现多个企业高度相似的时候，就无法从气团来向上进行定位。本发明对于溯源方法的耦合，一方面弥补了纯气象溯源对VOCs排放特征的忽视而带来的不确定性，另一方面弥补了单纯利用相似性分析开展溯源时，无法区分VOCs排放特征较为相似的企业的缺点。
本发明的有益效果还进一步包括对于模式模拟精准性的提高，在实现过程中，一方面，模拟中会根据局地实测气象数据进行气象场同化，让模拟中的气象场更接近实际状况。二是，要获取工业园区实际的地形数据、建筑高度等信息并输入模型，提高空间溯源的精准性。三是，进行一系列源-受体相似性分析方法的测试，如参与对比物种的筛选(确定有效对比组分)、相似性分析方法的比对等，选择最优的相似性评估方法。
值得说明的是，虽然前述内容已经参考若干具体实施方式描述了本发明创造的精神和原理，但是应该理解，本发明并不限于所公开的具体实施方式，对各方面的划分也不意味着这些方面中的特征不能组合，这种划分仅是为了表述的方便。本发明旨在涵盖所附权利要求的精神和范围内所包括的各种修改和等同布置。
Claims (3)
1.一种工业园区大气VOCs溯源方法，用于对企业集中的工业园区的VOCs污染溯源，包括以下步骤：
建立工业园区VOCs源谱库，对工业园区环境敏感点进行VOCs受体谱采集；
针对环境敏感点VOCs污染事件开展追踪溯源分析，具体包括：
先对污染物来源方位与潜在来源行业、企业进行初步识别；
再利用拉格朗日后向溯源模型进行潜在高贡献来源企业的气象溯源；
在气象溯源的基础上，进一步采用受体-源谱的余弦夹角相似性分析进行潜在污染对象的识别，最终锁定目标排污企业及相应排口。
2.根据权利要求1所述的VOCs溯源方法，其特征在于，
所述建立工业园区VOCs源谱库，对环境敏感点VOCs受体谱采集的具体步骤为：
结合现有资料综合分析建立基于产业发展、生产工艺特点的污染源特征谱库；
采样分析建立园区企业有组织/无组织排口的VOCs源谱库；
对于工业园区下风向环境敏感点位，安装VOCs超标自动留样系统，当VOCs浓度达到设定阈值，自动触发采样，后送实验室分析，获取待分析受体谱。
3.根据权利要求1所述的VOCs溯源方法，其特征在于，
污染事件发生后，污染物来源方位与潜在来源行业、企业初步识别的具体步骤为：
基于受体点气象监测资料初步判断污染物来源方位；
提取受体谱特征VOCs物种，将其与基于产业发展、生产工艺特点的污染源特征谱库进行比对，初步识别来源行业企业，
污染事件发生后，基于拉格朗日后向溯源模型的潜在高贡献来源企业的气象溯源具体步骤为：
选取模拟区域并确定边界，设定模拟时段，利用WRF模式进行气象场模拟；
在WRF气象场模拟基础上，结合拉格朗日后向溯源模型，读取受体点气象实测数据，采用更接近地面实际情况、经网格化插值后的高分辨率气象场，对受体点位特定时间、特点高度处的大气气团来源进行溯源模拟；
提取模拟数据，并筛选气团所覆盖的企业，计算各企业的气象贡献占比，根据设定阈值，获取高气象贡献企业，即潜在高贡献来源企业，
污染事件发生后，受体谱与模型气象溯源中的潜在高贡献企业的相似度分析具体步骤为：
确定参与比对的有效组分；
利用夹角余弦法对受体谱和模型气象溯源中潜在高贡献企业各排口的指纹谱进行相似度计算，若相似度达到设定阈值，则将符合条件的企业及相应的企业排口确定为目标排污点位。
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