CN113948944B - 一种基于共振四波混频产生相干太赫兹脉冲的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种基于共振四波混频产生相干太赫兹脉冲的方法，包括如下步骤：将三束泵浦光脉冲共同作用于三阶非线性介质，使介质中产生振荡频率在太赫兹频率范围的三阶非线性极化，从而产生太赫兹光脉冲光源。当入射的两束泵浦光脉冲的瞬时频率差为介质的拉曼共振频率时，利用介质的拉曼共振跃迁，增强四波混频过程的三阶非线性极化率。本发明利用介质的拉曼共振跃迁来增强四波混频过程中的三阶非线性极化率；当入射的两束泵浦光脉冲的瞬时频率差等于介质的拉曼共振频率时，四波混频过程的效率得到显著提升。本发明可以产生高强度的相干太赫兹脉冲，其优点在于输出中心频率可以在0.1至30太赫兹波段连续可调、输出光谱带宽可调。
Description
技术领域
本发明属于光学技术领域，具体涉及一种基于共振四波混频产生相干太赫兹脉冲的方法。
背景技术
太赫兹脉冲光源在光学研究中有非常重要的应用。太赫兹辐射在电磁波谱上处于红外光和微波之间，覆盖0.1至30太赫兹频率范围。由于较低的光子能量，在这一波段的电磁辐射可以非破坏性地探测一般的材料。同时，许多材料中元激发的本征能量也在这一频率范围内，比如声子、分子间振动、分子转动等。相干太赫兹光脉冲，具有峰值电场强度高和脉冲时间宽度窄的特点。因此，相干太赫兹光脉冲可以用于多领域的前沿科学研究，例如凝聚态体系动力学、高次谐波产生、带电粒子的加速和操控、物质的相干调控等。由于具体问题所需要的相干太赫兹脉冲的中心频率和光谱线宽有所不同，发展一种可靠的、具有高强度的、可以在整个太赫兹波段调谐的相干太赫兹脉冲光源受到了广泛的关注。
高强度可调谐的相干太赫兹脉冲产生在技术上一直是相对困难的。目前，市场上并没有可以覆盖整个太赫兹频谱范围的该类产品。现有的相干太赫兹光脉冲产生方法包括：二阶非线性晶体中的差频产生(difference frequency generation)或光学整流(optical rectification)、光电导开关(photoconductive antenna)中的超快电流辐射、气体等离子体、自由电子激光、太赫兹量子级联激光等。二阶非线性晶体受限于晶体本身的吸收，无法高效地产生5-15THz波段的辐射。光电导开关同样也无法覆盖到这一波段。气体等离子体产生的太赫兹脉冲可以覆盖0.1-30THz，但不具备中心频率和光谱宽度的可调谐性，且输出中含有非相干成分。自由电子激光属于大型科学装置，建造和使用成本极高，无法实现产品化。太赫兹量子级联激光器的光谱线宽过窄，这限制了其在脉冲输出模式下的脉冲时间宽度和峰值的光强。综上所述，目前已有的方法都不能在0.1-30THz范围内实现连续可调谐的、高强度的太赫兹脉冲产生。
发明内容
本发明的目的是提供了
为了实现上述目的，本发明采用了如下技术方案：
一种基于共振四波混频产生相干太赫兹脉冲的方法，包括如下步骤：将三束泵浦光脉冲共同作用于三阶非线性介质，使介质中产生振荡频率在太赫兹频率范围的三阶非线性极化，从而产生太赫兹光脉冲光源。
优选地，当入射的两束泵浦光脉冲的瞬时频率差为介质的拉曼共振频率时，利用介质的拉曼共振跃迁，增强四波混频过程的三阶非线性极化率。
进一步地，所述相干太赫兹辐射光源的强度公式为
其中，η是由T1、T2决定的四波混频共振激发的归一化效率，a是由介质拉曼散射截面和介质内分子的密度定义的稳态跃迁常数，ωv是介质的拉曼共振频率，1/Γ是介质拉曼跃迁的失相时间。
进一步地，当ω1-ω2＝ωv时，第1和第2束光与介质的拉曼跃迁共振，此时所产生的太赫兹光频率ω4＝ω3-ωv。
优选地，对用于激发介质拉曼共振的两束脉冲光施加调制，使其在时间上呈线性啁啾并且脉冲宽度T1和T2接近对应拉曼跃迁的失相时间(1/Γ)。
优选地，对于具有正常色散的三阶非线性介质三束入射脉冲光需要以非共线形式入射，以满足非线性过程的相位匹配条件Δk＝0，其几何关系由介质的折射率和实际选择的入射光波长决定。
有益效果：
(1)宽谱太赫兹可调谐范围：本发明可以用在0.1-30THz波段透明并具有拉曼共振的三阶非线性介质实现；固定激发拉曼共振的两束光(i＝1、2)的频率，连续改变第三束光的频率ω3，即可使输出光频率ω4在太赫兹波段连续调谐。
(2)光谱带宽可调谐：可通过改变第三束光脉冲的谱宽度来改变输出太赫兹的光谱宽度。
(3)高转换效率：在本发明的一种实现中，第三束光脉冲向太赫兹光的能量转换效率达到0.26％。
附图说明
图1为本发明的四波混频过程中的能级跃迁情况以及相位匹配条件。
图2为本发明的实现太赫兹脉冲光源产生装置的结构示意图。
图3为入射中红外中心波长为5微米时，入射中红外脉冲光和出射太赫兹的光谱。
图4为不同的入射中红外中心频率(ω3)对应的输出太赫兹中心频率(ω4)。
图5为当入射的中红外中心波长为6微米时，不同的入射中红外光谱宽度对应的输出太赫兹光谱宽度。
图6为当改变激发介质拉曼共振的两束光的脉冲宽度(T1和T2)时，四波混频共振激发效率η的变化。
具体实施方式
下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。
实施例1
本实施例以在金刚石晶体中为例，选用的三阶非线性介质为金刚石单晶，其拉曼共振频率ωv＝2π×40THz，对应1332波数(cm-1)。用于激发该拉曼共振的两束近红外脉冲光的中心频率差应等于ωv。
两束近红外脉冲光由一台可调谐光参量放大器产生。
该光参量放大器由一台掺钛蓝宝石飞秒脉冲激光器泵浦，中心波长为800纳米。
可知，当光参量放大器输出的信号光(signal)波长为1.45微米(ω1＝2π×206THz)时，闲频光(idler)的中心波长应为1.8微米(ω2＝2π×166THz)。
此时满足拉曼共振条件ω1-ω2＝ωv。
由于所用的光参量放大器输出的脉冲宽度为50飞秒，远小于金刚石中拉曼共振的失相时间1/Γ＝3.7皮秒。
因此，让两束近红外脉冲光分别通过了不同长度的硒化锌玻璃柱，使其分别获得等量的正啁啾。当信号光和闲频光在硒化锌玻璃内的总光程分别为50毫米和67毫米时，两束脉冲光获得的啁啾率一致，脉冲宽度(T1和T2)均为1.3皮秒。
在确定上述参数之后，为满足相位匹配条件，如图1(b)所示，两束近红外脉冲光分别聚焦并且以非共线的方式入射到金刚石晶体中，如图2所示。此时，两束近红外脉冲光的偏振方向相同；两束近红外脉冲光的聚焦光斑大小和脉冲能量要使峰值光强小于金刚石的损伤阈值。在其中一束脉冲光的光路上，有一由电动线性位移台控制的光学延迟线(延迟线1)，使两束近红外脉冲光在时间上重合。其中，两束频率有一定差别的近红外脉冲光(ω1，ω2)通过拉曼跃迁在金刚石激发一相干振动波，另一束中红外脉冲光(ω3)与此相干振动的混频产生太赫兹辐射(ω4)。
本实施例中使用的是啁啾脉冲，延迟线1还能精细地调整两束近红外脉冲瞬时的频率差，使其与拉曼共振频率吻合。在实验中，取上述参数，当金刚石中两束近红外脉冲的时间、空间重合时，调整延迟线1，在金刚石样品后观测到通过相干反斯托克斯过程产生的中心波长约为1.2微米的另一束四波混频光输出。
细调延迟线1，使得此输出能量最强，这时认为在金刚石中的拉曼共振激发在所用参数下达到了最优化的状态。
之后需要准备第三束光脉冲，与在金刚石中已经被激发的相干振动混频产生太赫兹辐射。以要产生的太赫兹中心频率ω4＝2π×20THz为例，得出ω3＝ωv+ω4＝2π×60THz，对应波长为5微米。
在本实施例中，第三束光脉冲由另一台光参量放大器产生。两台光参量放大器由同一台钛蓝宝石激光器泵浦，并共享同一白光种子(white light seed)。通过将第二台光参量放大器的信号光和闲频光在硒化镓晶体中进行差频产生，得到一束中心波长为5微米的中红外脉冲光。根据相位匹配条件，如图1(b)所示，用一片长通干涉滤波片将中红外光(ω3)和前述的近红外闲频光(ω2)共线地合束。
在滤波片前，用透镜将中红外光聚焦。聚焦光斑的大小需要小于或者接近两束近红外光的聚焦光斑。中红外光的偏振方向要与两束近红外光平行，并且平行于金刚石的110晶向。同样，在中红外脉冲光的光路上有另一光学延迟线(延迟线2)，来调整中红外脉冲光与两束近红外脉冲光的相对时间延迟，使得中红外光脉冲在金刚石中与拉曼共振振幅最大值在时间上重合，使太赫兹光输出能量最大。实验实现时，根据相位匹配条件如图1(b)所示，在太赫兹的预期出射方向上建立收集光路并用功率计测量太赫兹能量。调整延迟线2，使太赫兹输出最强。
如图3所示，在输入中红外光中心波长为5微米时，从一片0.5毫米厚的001切面金刚石单晶中产生的太赫兹光谱和对应的中红外光谱。该光谱由傅里叶变换红外光谱仪测得。当入射的信号光(ω1)中心波长为1.45微米、脉冲能量为120微焦、聚焦半径为0.18毫米，闲频光(ω2)中心波长为1.8微米、脉冲能量为100微焦、聚焦半径为0.22毫米，两束近红外的脉冲宽度(T1和T2)被展宽到1.3皮秒，中红外(ω3)中心波长为5微米、脉冲能量为10微焦、聚焦半径为0.18毫米时，输出的太赫兹脉冲(ω4)光中心频率为20THz，总脉冲能量为26纳焦，能量转换效率为0.26％。
如图4-6所示输入中心频率不同的中红外光，所对应输出太赫兹光中心频率的变化。固定两束近红外脉冲光的波长和脉冲宽度，改变中红外脉冲光的中心波长来实现太赫兹频率的调谐，满足ω3＝ωv+ω4的条件。实验中，调谐第二台光参量放大器并且调整差频产生所用的硒化镓晶体，使得中红外脉冲中心波长在4.3微米至7微米之间变化。这时输出太赫兹便可从30THz连续地向低频调节。与此同时，需要改变两束近红外脉冲光之间的夹角，来满足相位匹配条件。具体的角度需要结合金刚石的折射率和实际所用的三束泵浦光波长来计算。例如，在上述实现中，当输出太赫兹光的中心频率为10THz时，信号光和闲频光的夹角为0.6度。
当入射中红外脉冲光的中心波长固定为6微米时，改变中红外的光谱带宽，输出的太赫兹光谱带宽的变化。固定近红外脉冲光的诸参数，改变中红外脉冲光的光谱带宽来改变太赫兹输出的光谱带宽。实验中，选用不同厚度的硒化镓差频晶体，通过相位匹配带宽的不同产生不同带宽的中红外脉冲光。硒化镓晶体厚度越厚，中红外脉冲光光谱带宽越窄，因此输出的太赫兹脉冲光谱带宽也越窄。
如图6所示，若脉冲宽度远小于失相时间，则拉曼共振激发的效率显著降低，从而影响产生太赫兹的四波混频共振激发效率η
以上所述，仅为本发明较佳的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，根据本发明的技术方案及其发明构思加以等同替换或改变，都应涵盖在本发明的保护范围之内。
Claims (6)
1.一种基于共振四波混频产生相干太赫兹脉冲的方法，其特征在于包括如下步骤：将三束泵浦光脉冲共同作用于三阶非线性介质，使介质中产生振荡频率在太赫兹频率范围的三阶非线性极化，从而产生太赫兹光脉冲光源。
2.根据权利要求1所述的一种基于共振四波混频产生相干太赫兹脉冲的方法，其特征在于：当入射的两束泵浦光脉冲的瞬时频率差为介质的拉曼共振频率时，利用介质的拉曼共振跃迁，增强四波混频过程的三阶非线性极化率。
3.根据权利要求1所述的一种基于共振四波混频产生相干太赫兹脉冲的方法，其特征在于：所述相干太赫兹辐射光源的强度公式为
其中，η是由T1、T2决定的四波混频共振激发的归一化效率，a是由介质拉曼散射截面和介质内分子的密度定义的稳态跃迁常数，ωv是介质的拉曼共振频率，1/Γ是介质拉曼跃迁的失相时间。
4.根据权利要求1所述的一种基于共振四波混频产生相干太赫兹脉冲的方法，其特征在于：当ω1-ω2＝ωv时，第1和第2束光与介质的拉曼跃迁共振，此时所产生的太赫兹光频率ω4＝ω3-ωv。
5.根据权利要求1所述的一种基于共振四波混频产生相干太赫兹脉冲的方法，其特征在于：对用于激发介质拉曼共振的两束脉冲光施加调制，使其在时间上呈线性啁啾并且脉冲宽度T1和T2接近对应拉曼跃迁的失相时间(1/Γ)。
6.根据权利要求1所述的一种基于共振四波混频产生相干太赫兹脉冲的方法，其特征在于：对于具有正常色散的三阶非线性介质三束入射脉冲光需要以非共线形式入射，以满足非线性过程的相位匹配条件Δk＝0，其几何关系由介质的折射率和实际选择的入射光波长决定。
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