CN113937216B - 一种基于二维材料的自旋轨道矩神经形态器件及制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种基于二维材料的自旋轨道矩神经形态器件及制备方法，器件包括依次设置的衬底、自旋轨道耦合层、磁性层和电极层，自旋轨道耦合层或/和磁性层为二维材料，二维材料的层数为1~10层；磁性层具有垂直各向异性，自旋轨道耦合层用于当电流通过时产生自旋流，对临近的磁性层施加自旋矩，翻转临近磁性层的磁矩方向。本发明可以在磁性层中形成不同的电阻态，以用于神经突触的仿生模拟。

Description

一种基于二维材料的自旋轨道矩神经形态器件及制备方法
技术领域
本发明属于类脑计算技术领域，主要涉及一种基于二维材料的自旋轨道矩神经形态器件及制备方法。
背景技术
随着人工智能、物联网的飞速发展，海量数据时代到来。信息存储和处理系统面临严峻的挑战。迫切需要寻求发展运算效率更高、功耗更低的，并根据不同应用场景，可以和目前冯诺依曼计算架构互为补充的新型存储计算原理型器件。受大脑工作模式的启发，神经网络计算被提出并被广泛研究。人工突触和神经元是组成神经网络的基本单元和重要部分，因此发展可以模拟生物突触特性和功能的神经形态器件，近年来成为信息、材料、物理等领域的研究热点。
自旋电子器件由于其具有非挥发性、低功耗、与CMOS（互补金属氧化物半导体）技术兼容等优势，被认为是神经形态计算的一种很有前途的硬件候选器件。其原理为，在具有自旋轨道耦合效应的材料中通入电荷电流，能够诱导产生垂直于电流方向的自旋流，当作用于相邻磁性层时，会对其磁矩产生自旋轨道矩。自旋轨道矩能够快速、高效地翻转磁矩，为开发低功耗、高性能的自旋电子器件提供了一种极佳的数据写入方式。
CN112864314A公开了磁电阻器件以及改变其阻态的方法、突触学习模块，该磁电阻器件，包括沿预设方向依次排列的顶电极、铁磁参考层、隧穿层、铁磁自由层、自旋轨道耦合层、底电极；其中自旋轨道耦合层包括交替分布的第一厚度区和第二厚度区，第一厚度区和第二厚度区的厚度不同；铁磁自由层中包括钉扎区，钉扎区的位置与第一厚度区的位置一一对应。该磁电阻器件实现了多阻态的差分，具有较低的功耗、较高的器件速率、较高可靠性与电路兼容性。但是，该磁电阻器件本身形成的多阻态存储还不够多，模拟突触行为的线性度不足，尚不能多模态工作模拟异源神经突触，因而其应用领域受限，无法适应于可穿戴器件的开发。
因此，如何制备一种柔性且能适应于可穿戴的自旋电子神经形态器件成为本领域亟待解决的技术问题。
发明内容
针对上述现有技术中存在的缺陷，本发明的目的在于提供一种基于二维材料的自旋轨道矩神经形态器件及制备方法，可以实现柔性/可穿戴自旋电子神经形态器件，以及通过栅压调控实现异源神经突触可塑性模拟。
第一方面，本发明提供一种基于二维材料的自旋轨道矩神经形态器件，包括依次设置的衬底、自旋轨道耦合层、磁性层和电极层，所述自旋轨道耦合层或/和所述磁性层为二维材料层，所述二维材料层的层数为1~10层，所述二维材料层的厚度不大于30nm，所述二维材料层用于将载流子的迁移和热量扩散限制在二维平面内；
所述自旋轨道耦合层为二维材料层时，为MoS2、WSe2、WS2、PtTe2或TaS2中的一种，所述磁性层为二维材料层时，为CrI3、Cr2Ge2Te6或Fe3GeTe2中的一种；
所述磁性层具有垂直各向异性，所述自旋轨道耦合层用于施加栅压可以调节载流子浓度分布，从而调控相邻所述磁性层自旋轨道矩的大小。
当电流通过自旋轨道耦合层时，由于自旋轨道耦合层产生自旋流，会对磁性层磁矩施加一个自旋矩，从而可以翻转其磁矩方向。翻转的磁矩方向可以通过电荷电流的方向来控制。
二维材料中电子仅可在两个维度的纳米尺度，即平面上自由运动的材料，二维材料具有栅极调控性，磁性层在翻转过程中会多处形核形成多畴态并逐步扩大，从而形成不同的电阻态。本发明模拟突触行为的线性度充足，能多模态工作模拟异源神经突触，可用于异源突触器件的仿生模拟和调控。
进一步的，所述自旋轨道耦合层为重金属非二维材料层，所述重金属非二维材料层为Pt、Ta或W中的至少一种，所述重金属非二维材料层的厚度为0.6-10nm。
进一步的，所述磁性层为铁磁非二维材料层，所述铁磁非二维材料层为CoPt、CoTb或CoFeB中的至少一种，所述铁磁非二维材料层的厚度为0.8-5.0nm。
进一步的，所述衬底是柔性衬底，为PET（聚对苯二甲酸乙二醇酯）、PDMS（聚二甲基硅氧烷）或者PI（聚酰亚胺）中的一种。
进一步的，还包括氧化物层和金属层，所述氧化物层和所述金属层依次沉积设置于所述磁性层与所述电极层之间。
进一步的，所述氧化物层为MgO、AlOx或TaOx中的至少一种，所述金属层为CoPt、CoTb或CoFeB中的至少一种。
进一步的，所述氧化物层厚度为1~3 nm，所述金属层厚度为0.8~5 nm。
第二方面，本发明还提供一种制备上述基于二维材料的自旋轨道矩神经形态器件的方法，包括：
步骤S1：在衬底上依次制备自旋耦合层和磁性层；
步骤S2：对所述步骤S1制备的样品进行图案化处理；
步骤S3：将所述步骤S2的图案化处理后的样品进行二次套刻，根据预设的电极结构进行曝光，沉积电极层，利用丙酮溶液脱胶，得到自旋轨道矩神经形态器件。
进一步的，所述自旋轨道耦合层和/或所述磁性层为二维材料层，所述二维材料层的制备过程如下：
采用三温区的CVD系统将原料合成并附着在晶圆衬底上，所述三温区分别为125~135℃、520~540℃和790~810/920~940℃，所述CVD系统的腔体压强为0.8~1.2Torr；
将质量分数为10%的PPC/PC的苯甲醚溶液涂在晶圆衬底上，在50~70℃的热板上烘烤1.5~2.5h；
将胶带贴在PPC/PC上，70~75℃加热5-10min，小角度撕下胶带；
在PPC/PC上得到二维材料，转移到所述器件的衬底上，制得二维材料层。
进一步的，所述自旋轨道耦合层或所述磁性层为非二维材料层时，所述非二维材料层采用低功率无损的磁控溅射方法，所述低功率无损数值为5-10W。
本发明的二维材料由于具有种类丰富、多样化的晶体结构和对称性，且能够克服晶格失配形成高质量的异质结、具有强自旋轨道耦合、电导率可调等优点，能为自旋轨道矩器件提供了独特的平台。
自旋轨道矩器件需要自旋轨道耦合层通过的电流能诱导产生垂直于电流方向的自旋流作用于相邻磁性层，产生自旋轨道矩，引起磁矩的定向翻转，翻转过程中的磁性层磁畴会多处形核和逐步扩大，从而形成不同的电阻态，用于神经突触的仿生模拟。基于二维材料的自旋轨道矩器件在低功耗、柔性、与生物体很好的兼容性方面具有优势，可以实现柔性/可穿戴自旋电子神经形态器件。
附图说明
通过参考附图阅读下文的详细描述，本公开示例性实施方式的上述以及其他目的、特征和优点将变得易于理解。在附图中，以示例性而非限制性的方式示出了本公开的若干实施方式，并且相同或对应的标号表示相同或对应的部分，其中：
图1是示出根据本发明某一实施例的基于二维材料的自旋轨道矩神经形态器件结构图；
图2是示出根据本发明另一实施例的基于二维材料的自旋轨道矩神经形态器件结构图；
图3是示出根据本发明某实施例的基于二维材料的自旋轨道矩神经形态器件的反常霍尔磁电阻-电流回滞曲线图；
图4a和图4b是示出根据本发明某实施例的基于二维材料的自旋轨道矩神经形态器件的反常霍尔磁电阻在电流脉冲作用下多个霍尔电阻态示意图；
图5a和图5b是示出根据本发明某实施例的基于二维材料的自旋轨道矩神经形态器件模拟异源神经突触示意图。
附图标记说明：1.衬底，2.自旋轨道耦合层，3.磁性层，4.氧化物层，5.金属层，6.保护层，7.电极层。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合附图对本发明作进一步地详细描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其它实施例，都属于本发明保护的范围。
在本发明实施例中使用的术语是仅仅出于描述特定实施例的目的，而非旨在限制本发明。在本发明实施例和所附权利要求书中所使用的单数形式的“一种”、“所述”和“该”也旨在包括多数形式，除非上下文清楚地表示其他含义，“多种”一般包含至少两种。
还需要说明的是，术语“包括”、“包含”或者其任何其他变体意在涵盖非排他性的包含，从而使得包括一系列要素的商品或者装置不仅包括那些要素，而且还包括没有明确列出的其他要素，或者是还包括为这种商品或者装置所固有的要素。在没有更多限制的情况下，由语句“包括一个……”限定的要素，并不排除在包括所述要素的商品或者装置中还存在另外的相同要素。
如图1-5所示，本实施例给出一种基于二维材料的自旋轨道矩神经形态器件，依次设置的衬底1、自旋轨道耦合层2、磁性层3和电极层7，自旋轨道耦合层2和磁性层3至少一层为二维材料层。
磁性层3具有垂直各向异性，向自旋轨道耦合层2施加栅压时，可以调节自旋轨道耦合层2中载流子浓度分布，从而调控作用于相邻磁性层3自旋轨道矩的大小。
制备方法如下：
步骤S1：在衬底上依次制备自旋轨道耦合层和磁性层；
步骤S2：对步骤S1制备的样品进行图案化处理；
步骤S3：将步骤S2的图案化处理后的样品进行二次套刻，根据预设的电极结构进行曝光，沉积电极层（可选Ti/Au、Cr/Au、Cu、Ag等），利用丙酮溶液脱胶，得到自旋轨道矩神经形态器件。
二维材料层的制备过程如下：
采用三温区的CVD系统将原料合成并附着在晶圆衬底上，三温区分别为125~135℃、520~540℃和790~810/920~940℃，CVD系统的腔体压强为0.8~1.2Torr；
将质量分数为10%的PPC/PC的苯甲醚溶液涂在晶圆衬底上，在50~70℃的热板上烘烤1.5~2.5h；
将胶带贴在PPC/PC上，70~75℃加热5-10min，小角度撕下胶带；
在PPC/PC上得到二维材料，转移到器件的衬底上，制得二维材料层。
下面结合具体实施例对本发明进行详细阐述。
实施例1
衬底选择柔性衬底，PET、PDMS、PI等均可，本实施例以PET为例。自旋轨道耦合层为二维材料层，选择具有低对称性的硫族化合物，MoS2、WSe2、WS2、PtTe2或TaS2等均可，本实施例以MoS2为例。MoS2二维材料控制10层以内，单层的MoS2二维材料约为0.6nm，制备MoS2二维材料层时，过程如下：采用三温区的 CVD 系统生长，实验中采用硫粉(S)和三氧化钼（MoO3）作为硫源和钼源，并采用氩气和氩氧混合气作为独立载气，将经过预退火处理的c-面抛光蓝宝石晶圆作为衬底。生长过程中，三个温区分别保持在130℃，530℃和800/930℃，腔体压强控制在1 Torr。 将质量分数为10%的PPC（碳酸丙烯酯，Polycarbonate）/PC（Propylenecarbonate，质量分数为 6%的碳酸丙烯酯的氯仿溶液）的苯甲醚溶液涂在晶圆衬底上，在60℃的热板上烘烤2h，将胶带贴在PPC上，70℃加热10min，小角度撕下胶带；在PPC/PC上得到二维材料，转移到器件的衬底上，制得MoS2二维材料层。
磁性层选传统的磁性材料，非二维材料，比如CoPt、CoTb、CoFeB等，本实施例以CoFeB为例。CoFeB的磁性层通过低功率无损的磁控溅射方法在MoS2二维材料层上沉积，CoFeB磁性层的厚度可以为0.8-1.2 nm，本实施例的厚度为1.1 nm。低功率无损低至磁控溅射刚好能起辉的功率，如5-10W，本实施例为5 W，磁性层的厚度通过控制沉积时间得到。
通过对制得的自旋轨道矩神经形态器件进行测试，可以测得≥10个的霍尔电阻态，保持时间能够≥100s，且翻转电流低，栅压可通过调自旋轨道耦合层载流子分布来调节其SOT效率，从而调节自旋轨道矩人工突触器件的突触可塑性，实现异源突触可塑性模拟。
实施例2
衬底选择柔性衬底，PET、PDMS、PI等均可，本实施例以PDMS为例。自旋轨道耦合层为传统重金属材料层，如Pt、Ta、W等，本实施例种采用Pt。自旋轨道耦合层可通过磁控溅射、分子束外延等方法制备，本实施例采用低功率无损的磁控溅射方法，其中低功率的数值为5W，厚度可以为0.6-10 nm，本实施例中自旋轨道耦合层的厚度为0.8 nm。
磁性层为二维材料层，可以选用如CrI3、Cr2Ge2Te6、Fe3GeTe2，本实施例为Fe3GeTe2，Fe3GeTe2二维材料层控制在10层以内，Fe3GeTe2二维材料单层厚度为0.8nm，Fe3GeTe2二维材料层的具体制备过程与实施例1中MoS2二维材料层类似，三温区分别为125℃、520℃和790/920℃，CVD腔体压强0.8 Torr，后续转移二维材料得到二维材料磁性层的方法与实施例1一致，并且磁性层具有垂直各向异性。
通过对制得的自旋轨道矩神经形态器件进行测试，可以测得≥10个的霍尔电阻态，保持时间能够≥100s，且翻转电流低，但是栅压不能通过调自旋轨道耦合层来调节SOT效率。
实施例3
在实施例2的基础上，自旋轨道耦合层的厚度为10nm，其他结构与制备方法与实施例2一致。
通过对制得的自旋轨道矩神经形态器件进行测试，可以测得≥10个的霍尔电阻态，保持时间能够≥100s，且翻转电流低，但是栅压不能通过调自旋轨道耦合层来调节SOT的效率。
实施例4
衬底选择柔性衬底，PET、PDMS、PI等均可，本实施例以PI为例。
自旋轨道耦合层为二维材料层， 选用WSe2，层数控制在10层之内，WSe2二维材料单层厚度为0.7nm。
磁性层为二维材料层，选用 Fe3GeTe2的二维铁磁材料，层数控制在10层之内，Fe3GeTe2二维材料单层厚度为0.8nm。
二维材料层的制备过程跟实施例2、实施例3一致。
通过对制得的自旋轨道矩神经形态器件进行测试，可以测得≥10个的霍尔电阻态，保持时间能够≥100s，且翻转电流低，栅压可以通过调自旋轨道耦合层来调节SOT的效率，同时柔性效果也更好。
实施例5
在实施例1的基础上，衬底选择刚性衬底，刚性衬底为氧化硅。自旋轨道耦合层与磁性层的选择和制备方法与实施例4一致。
通过对制得的自旋轨道矩神经形态器件进行测试，可以测得≥10个的霍尔电阻态，保持时间能够≥100s，且翻转电流低，栅压可以通过调自旋轨道耦合层来调节SOT的效率。相较实施例4的自旋轨道矩神经形态器件，实施例5的无法进行弯曲，产生不了柔性的效果。
对比例1
衬底选择柔性衬底， PET、PDMS、PI等均可，本实施例以PET为例。
自旋轨道耦合层为传统重金属材料层，如Pt、Ta、W等，本实施例采用Ta。具体的制备方法与实施例2中方法一致，厚度为5nm。
磁性层选传统的磁性材料，非二维材料，比如CoPt、CoTb、CoFeB等，本实施例以CoFeB为例。具体的制备方法与实施例1中方法一致，厚度为1nm。
相较实施例1-5，霍尔电阻态小于10个，且不能实现栅压可调的异源突触器件模拟。
自旋轨道矩神经形态器件还包括有氧化物层4、金属层5和保护层6，氧化物层4和金属层5依次设置在磁性层3与电极层7之间。金属层5选用CoPt、CoTb、CoFeB等材料，氧化物层4选用MgO、AlOx、TaOx等材料，金属层5的厚度在0.8~5.0 nm之间，氧化物层4厚度在1.0~3.0 nm之间。金属层5的制备方法为磁控溅射、分子束外延、电子束蒸发等，如磁控溅射的腔内压强参数为3-20 mTorr，功率参数为2-10 W；为了在沉积过程中不损害二维材料，氧化物层4可以用分子束外延、电子束蒸发等破坏性小的沉积方法，或采用较低的沉积功率磁控溅射方法，如磁控溅射的真空度参数为3 mTorr，功率参数为10 W。
金属层5与氧化物层4主要是为构建磁性隧道结的铁磁金属电极和隧穿绝缘层，与自旋轨道耦合层和磁性层的二维材料层结合时，起到的为用来读取该磁性层中的磁矩状态，得到磁阻状态的作用。
本发明实施例1-5的自旋轨道矩神经形态器件的自旋轨道矩可以在磁场辅助下引起磁矩翻转。具体步骤为：
施加1500 Oe的面内辅助磁场；
在自旋轨道耦合层中通入电荷电流，自旋轨道矩神经形态器件的反常霍尔电阻随着电流的增加而增加。
其中，器件翻转的方向可以通过自旋电流的方向来控制。在施加反向电流时，反常霍尔电阻随着电流的增加而减小。根据器件的反常霍尔电阻随电流的变化关系，可设计一系列电流脉冲，如固定脉冲宽度，改变幅值大小，改变电流脉冲的极性、宽度、幅值和数目，则自旋流产生的自旋轨道力矩强度不同，导致铁磁畴的数目和大小不同，进而可以探测到不同的反常霍尔电阻。在一系列脉冲作用下，会对应的一系列反常霍尔电阻态。连续施加多个正方向的电流脉冲，对应的反常霍尔电阻态会连续上升；连续施加反方向的电流脉冲，对应反常霍尔电阻态连续下降。按照上述操作方法可实现神经形态器件如人工突触（如图3及图4a和图4b所示）接收到不同的电信号后，突触权重产生增强和抑制行为一样。
参见图5a和图5b所示，由于自旋轨道耦合层中二维材料的载流子浓度等电学特性能够被栅极调控，从而促使本发明实施例自旋轨道矩神经形态器件具有更多的功能。通过栅压调控，可以调控其突触可塑性的变化的幅值及线性度等特性，从而可以进行人工异源突触器件的模拟。
本发明的技术方案种将二维材料引入到自旋轨道矩神经形态器件里，用二维材料制备自旋轨道耦合层和/或磁性层，可以充分利用二维材料其能实现柔性及本身的优良物性，从而更有利于实现柔性自旋轨道矩神经形态器件，进而实现柔性/可穿戴自旋电子神经形态器件。
以上介绍了本发明的较佳实施方式，旨在使得本发明的精神更加清楚和便于理解，并不是为了限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所做的修改、替换、改进，均应包含在本发明所附的权利要求概括的保护范围之内。

Claims (8)

1.一种基于二维材料的自旋轨道矩神经形态器件，其特征在于，包括依次设置的衬底、自旋轨道耦合层、磁性层和电极层，所述自旋轨道耦合层或/和所述磁性层为二维材料层，所述二维材料层的层数为1~10层，所述二维材料层的厚度不大于30nm，所述二维材料层用于将载流子的迁移和热量扩散限制在二维平面内；
所述自旋轨道耦合层为二维材料层时，为MoS2、WSe2、WS2、PtTe2或TaS2中的一种，所述磁性层为二维材料层时，为CrI3、Cr2Ge2Te6或Fe3GeTe2中的一种；
所述自旋轨道耦合层为重金属非二维材料层时，所述重金属非二维材料层为Pt、Ta或W中的至少一种，所述重金属非二维材料层的厚度为0.6-10nm；
所述磁性层为铁磁非二维材料层时，所述铁磁非二维材料层为CoPt、CoTb或CoFeB中的至少一种，所述铁磁非二维材料层的厚度为0.8-5.0nm；
所述磁性层具有垂直各向异性，所述自旋轨道耦合层用于施加栅压调节载流子浓度分布，从而调控相邻所述磁性层自旋轨道矩的大小；
施加1500 Oe的面内辅助磁场，在自旋轨道耦合层中连续施加多个正方向的电流脉冲，对应的反常霍尔电阻态会连续上升；连续施加反方向的电流脉冲，对应反常霍尔电阻态连续下降，以进行人工异源突触器件的模拟。
2.如权利要求1所述的一种基于二维材料的自旋轨道矩神经形态器件，其特征在于，所述衬底为PET、PDMS或PI中的一种。
3.如权利要求1或2所述的一种基于二维材料的自旋轨道矩神经形态器件，其特征在于，还包括氧化物层和金属层，所述氧化物层和所述金属层依次沉积设置于所述磁性层与所述电极层之间。
4.如权利要求3所述的一种基于二维材料的自旋轨道矩神经形态器件，其特征在于，所述氧化物层为MgO、AlOx或TaOx中的至少一种，所述金属层为CoPt、CoTb或CoFeB中的至少一种。
5.如权利要求4所述的一种基于二维材料的自旋轨道矩神经形态器件，其特征在于，所述氧化物层厚度为2~3nm，所述金属层厚度为10~30nm。
6.一种制备如权利要求1-5任一所述基于二维材料的自旋轨道矩神经形态器件的方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤S1：在衬底上依次制备自旋轨道耦合层和磁性层；
步骤S2：对所述步骤S1制备的样品进行图案化处理；
步骤S3：将所述步骤S2的图案化处理后的样品进行二次套刻，根据预设的电极结构进行曝光，沉积电极层，利用丙酮溶液脱胶，得到自旋轨道矩神经形态器件。
7.如权利要求6所述的一种制备基于二维材料的自旋轨道矩神经形态器件的方法，其特征在于，所述自旋轨道耦合层和/或所述磁性层为二维材料层，所述二维材料层的制备过程如下：
采用三温区的CVD系统将原料合成并附着在晶圆衬底上，所述三温区分别为125~135℃、520~540℃和790~810/920~940℃，所述CVD系统的腔体压强为0.8~1.2Torr；
将质量分数为10%的PPC/PC的苯甲醚溶液涂在晶圆衬底上，在50~70℃的热板上烘烤1.5~2.5h；
将胶带贴在PPC/PC上，70~75℃加热5-10min，小角度撕下胶带；
在PPC/PC上得到二维材料，转移到所述器件的衬底上，制得二维材料层。
8.如权利要求6所述的一种制备基于二维材料的自旋轨道矩神经形态器件的方法，其特征在于，所述自旋轨道耦合层或所述磁性层为非二维材料层时，所述非二维材料层采用低功率无损的磁控溅射方法，所述低功率无损数值为5-10 W。
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