CN113921616A - 一种低压驱动喷墨打印柔性突触晶体管及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种低压驱动喷墨打印柔性突触晶体管及其制备方法，所述低压驱动喷墨打印柔性突触晶体管包括由下至上依次设置的衬底、底电极、混合介电层、有源层和顶电极，所述混合介电层由高k介电材料与有机驻极体材料混合后通过喷墨打印工艺制成。本发明所述的低压驱动喷墨打印柔性突触晶体管，有利于在低成本和柔性人工神经形态计算领域的实际应用。
Description
技术领域
本发明涉及神经形态计算系统领域，特别涉及一种低压驱动喷墨打印柔性突触晶体管及其制备方法。
背景技术
随着人工智能的快速发展，对实时大数据分析、运动控制、视觉和听觉识别等各种智能任务的需求在全球范围内爆发式增长，虽然基于冯·诺依曼的数字逻辑计算机擅长数值计算，但它们通常需要复杂的算法，并消耗大量的能量和成本来执行任务，而人脑执行同样的任务只消耗约20瓦的能量。人类的大脑由≈1011个神经元和≈1015个相互连接的突触组成，在解决复杂和非结构化问题时效率很高。突触作为生物大脑的基本组成单元，连接着突触前神经元和突触后神经元，负责人类大脑的学习和记忆。因此，对神经形态计算未来的发展而言，开发能够模拟突触功能的突触晶体管具有很高的需求。尽管已经对单个人工突触器件进行了模拟大脑功能的研究，但实现具有优异性能和低能耗、低成本和柔性的突触器件仍然具有挑战性，因此在科学界受到越来越多的关注。
发明内容
基于此，本发明提供一种低压驱动喷墨打印柔性突触晶体管，有利于在低成本和柔性人工神经形态计算领域的实际应用。
本发明采取的技术方案如下：
一种低压驱动喷墨打印柔性突触晶体管，包括由下至上依次设置的衬底、底电极、混合介电层、有源层和顶电极，所述混合介电层由高k介电材料与驻极体材料混合后通过喷墨打印工艺制成。
进一步地，所述高k介电材料为氧化铝、氧化锆和氧化铪中的任意一种。
进一步地，所述驻极体材料为聚乙烯醇、聚(α-甲基苯乙烯)、聚乙烯吡咯烷酮、聚偏氟乙烯、聚甲基丙烯酸甲脂和聚苯乙烯中的任意一种。
进一步地，所述底电极的材料为铜、金、氮化钛、铝、钽、钨、氮化钽中的任意一种；所述顶电极的材料为铜、金、氮化钛、铝、钽、钨、氮化钽中的任意一种。
进一步地，所述有源层为无机半导体薄膜。
进一步地，所述混合介电层的厚度为200-250nm，所述底电极的厚度为100-180nm，所述有源层的厚度为10-25nm，所述顶电极的厚度为100-180nm。
进一步地，所述混合介电层的制备步骤包括：将高k前驱体材料溶于有机溶剂中，再加入驻极体材料粉末，混合充分后得到混合墨水，然后将所述混合墨水通过喷墨打印工艺印刷成膜，得到所述混合介电层。
进一步地，所述混合介电层的制备步骤中，通过喷墨打印工艺印刷成膜后，再经过紫外光处理和热退火处理得到所述混合介电层。
进一步地，所述混合介电层的制备步骤中，所述热退火处理的温度小于250℃，时间为1-2小时。
本发明还提供所述低压驱动喷墨打印柔性突触晶体管在神经形态计算系统中的应用。
本发明将突触晶体管中的介电层设计为由高k介电材料与驻极体材料混合、通过喷墨印刷而成的混合介电层。其中，通过使用高k介电材料，可以降低突触晶体管的工作电压(工作电压低于2V)；通过掺杂聚合物驻极体材料之后，可以增加印刷无机介电薄膜的机械性能，防止其在柔性器件应用中发生断裂或损坏，有效地克服了高成本、高驱动电压等缺点。通过两种电介质的耦合和偶极子取向的促进，所述混合介电层有效地降低工作电压。通过电荷捕获和极化作用引起较大的迟滞窗口，为实现突触功能奠定了基础。
本发明所述突触晶体管的驱动电压低，成功模拟了生物突触的关键特征，并具有非常好的机械弯曲特性，在弯折状态下，其电学性能基本不变，性能优异，识别精度高，成功在不同曲率的半圆柱体上模拟突触的关键特征和图像识别，有利于在柔性人工神经形态计算领域中的实际应用。
与现有技术相比，本发明采用喷墨打印技术制备柔性突触晶体管，通过掺杂聚合物材料，可以增加印刷无机氧化物薄膜的机械性能，防止其在柔性器件应用中发生断裂或损坏，有制膜速度快、工艺制备便捷、操作温度低、成本低和具有较高的经济效益；使用高k材料，降低突触晶体管的工作电压，为低功耗做出巨大的贡献。其中半导体层采用无机材料制备，提高了器件的稳定性；同时满足柔性和生物兼容的薄膜晶体管制备技术，在日后的大规模神经形态电路系统具有很好的应用价值。
为了更好地理解和实施，下面结合附图详细说明本发明。
附图说明
图1为本发明的低压驱动喷墨打印柔性突触晶体管的结构示意图；
图2为实施例1制得的柔性突触晶体管的转移特性曲线图；
图3为实施例1制得的柔性突触晶体管通过正/负脉冲峰调制电导的变化图，图3(a)为通过正脉冲峰调制电导的变化图，图3(b)为通过负脉冲峰调制电导的变化图；
图4为实施例1制得的柔性突触晶体管在平整状态下通过20个相同的增强与抑制脉冲的电导的变化图；
图5为实施例1制得的柔性突触晶体管在弯曲状态下通过20个相同的增强与抑制脉冲的电导的变化图；
图6为实施例1制得的柔性突触晶体管对国家标准技术研究所混合手写数据库(MNIST)进行模式识别得到的识别精度的训练图。
具体实施方式
请参阅图1，本发明所述低压驱动喷墨打印柔性突触晶体管，包括由下至上依次设置的衬底、底电极(底栅电极)、混合介电层、有源层和顶电极(漏极和源极)，所述混合介电层由高k介电材料与驻极体材料混合后通过喷墨打印工艺制成。
具体地，所述高k介电材料为氧化铝、氧化锆和氧化铪中的任意一种。所述驻极体材料为聚乙烯醇(PVA)、聚(α-甲基苯乙烯)(PαMS)、聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、聚偏氟乙烯(PVDF)、聚甲基丙烯酸甲脂(PMMA)和聚苯乙烯(PS)等材料中的任意一种。
具体地，所述衬底为表面设有缓冲层的柔性基底，所述缓冲层优选为SiOx/SiNx层。
具体地，所述底电极的材料为铜、金、氮化钛、铝、钽、钨、氮化钽等中的任意一种。所述顶电极的材料为铜、金、氮化钛、铝、钽、钨、氮化钽中的任意一种。所述有源层为无机半导体薄膜，例如是n型半导体薄膜。
优选地，所述混合介电层的厚度为200-250nm。所述有源层的厚度为10-25nm。所述底电极和顶电极的厚度均为100-180nm。
所述低压驱动喷墨打印柔性突触晶体管的制备方法包括如下步骤：
S1.准备衬底：在柔性基底表面上形成缓冲层，制成衬底备用。
S2.在所述衬底上制备底电极：室温下通过直流磁控溅射在所述衬底上沉积底电极，其材料为铜、金、氮化钛、铝、钽、钨、氮化钽等中的任意一种，沉积厚度为100-180nm。
S3.制备混合介电层：将高k前驱体材料溶于有机溶剂中，再加入驻极体材料粉末，混合充分后得到混合墨水，然后将所述混合墨水通过喷墨打印工艺在所述底电极上印刷成膜，得到所述混合介电层。所述高k前驱体材料为氧化铝、氧化锆和氧化铪中的任意一种的前驱体。
该步骤S3具体包括如下步骤：
S31.将高k前驱体材料粉末溶于有机溶剂中，再加入驻极体材料粉末，充分搅拌后得到混合墨水。具体地，所述有机溶剂为乙二醇甲醚、N,N-二甲基甲酰胺、甲苯中的任意一种或多种混合。优选地，所述混合墨水中，高k前驱体材料粉末与驻极体材料粉末的质量比为100：(1-50)。所述搅拌具体是在室温下以500-800r/min速率搅拌3-5h。
S32.取步骤S31得到的混合墨水进行粘度和张力测试，调节混合墨水的粘度和张力至适用于喷墨打印工艺。具体地，调节混合墨水的粘度至1-30mPa·s范围内，调节混合墨水的张力至10-70mN/m范围内。具体通过加入辅助溶剂来调节混合墨水的粘度和张力，所述辅助溶剂为乙二醇、乙醇、丙酮、异丙醇、丙二醇甲醚醋酸酯、水中的任意一种或多种混合。调节后最终混合墨水中所述有机溶剂与辅助溶剂的体积比为1：(0.5-2)。
S33.将步骤S32调节好的混合墨水通过喷墨打印工艺在所述底电极上印刷成膜。优选地，喷墨打印工艺采取的条件为：喷嘴温度为0-70℃，墨盒内喷嘴直径为9-100μm。
S34.对步骤S33印刷得到的膜进行紫外光处理，处理时间具体为10-30min。所述紫外光处理起到固化和提高交联的作用。
S35.对步骤S34紫外光处理后的膜进行热退火处理，得到所述混合介电层。所述热退火处理起到固化作用。具体地，所述热退火处理的条件为：在大气环境中退火，退火温度为250℃以下，更优范围为150-250℃，退火时间为1-2h。所述混合介电层的厚度具体为200-250nm。
S4.在所述混合介电层上制备有源层：在室温下混合气氛(气体体积比Ar:O2＝20:(1-5))中，通过脉冲直流磁控溅射，在所述混合介电层上沉积10-25nm厚的半导体薄膜，然后在大气环境中以小于250℃温度退火1-2h。
S5.在所述有源层上制备顶电极：室温下通过直流磁控溅射在所述有源层上沉积顶电极(包括源极和漏极)，其材料为铜、金、氮化钛、铝、钽、钨、氮化钽等中的任意一种，沉积厚度为100-180nm，得到所述突触晶体管。
S6.将所述突触晶体管从用于承载的柔性衬底上剥离后，粘贴于半径为15mm，10mm，8mm和6mm的半圆柱体上，依然维持较高的突触性能和模拟识别精度。
本发明所述突触晶体管中，底电极作为突触前神经元，有源层(无机半导体)传导通道作为突触后神经元，顶电极(源极和漏极)用于模拟突触权重，通过调节电脉冲参数调节突触晶体管的突触响应特性。突触响应特性包括兴奋/抑制性突触后电流、双脉冲易化/抑制、长时程增强/抑制、及时间依赖突触可塑性以及“再学习记忆”行为。
而且，将所述突触晶体管中的衬底剥离后，其余部分粘贴于半径为15mm，10mm，8mm和6mm的半圆柱体上，在这些不同弯曲状态下依然能维持较高的突触性能和模拟识别精度，其电学性能基本不变，性能优异。
本发明采用喷墨打印法制备有机和无机材料混合的介电层，掺杂有机聚合物材料，不仅可以增加印刷无机氧化物薄膜的机械性能，防止其在柔性器件应用中发生断裂或损坏。使用高k材料，降低突触晶体管的工作电压(工作电压低于2V)，为低功耗做出巨大的贡献。本发明所述突触晶体管可以实现一个晶体管或器件即可以模拟多个突触行为，并且能够模拟复杂的突触行为和突触的关键特征，同时也具有柔性可穿戴的优点，具有图像识别功能，有利于在柔性人工神经形态计算领域中的低成本应用。
本发明所述制备方法能够实现在低于250℃的温度下制备出性能优异的混合介电层薄膜，克服了目前突触晶体管高成本、高驱动电压和小面积生产等缺点。具体来说，使用喷墨打印方法制备介电层，添加有机溶剂和辅助溶剂，调整墨水的性能，有制膜速度快、工艺制备便捷、操作温度低、成本低和具有较高的经济效益；其中半导体层采用无机材料制备，提高了器件的稳定性；同时满足柔性和生物兼容的薄膜晶体管制备技术，在日后的大规模神经形态电路系统具有很好的应用价值。
实施例1
该实施例按如下步骤制备突触晶体管：
S1.在聚酰亚胺(PI)柔性基底表面上形成SiOx/SiNx缓冲层，制成衬底备用。
S2.室温下通过直流磁控溅射在所述衬底上沉积底电极，其材料为铜、金、氮化钛、铝、钽、钨、氮化钽等中的任意一种，沉积厚度为100-180nm。
S31.将氯化锆粉末溶于乙二醇甲醚中，再加入PVP粉末，室温下以500-800r/min速率搅拌3-5h，得到混合墨水。
S32.取步骤S31得到的混合墨水进行粘度和张力测试，加入乙二醇调节混合墨水的粘度至1-30mPa·s范围内，调节混合墨水的张力至10-70mN/m范围内。
S33.将步骤S32调节好的混合墨水通过喷墨打印工艺在所述底电极上印刷成膜，印刷厚度为200-250nm，喷墨打印工艺采取的条件为：喷嘴温度为0-70℃，墨盒内喷嘴直径为9-100μm。
S34.对步骤S33印刷得到的膜进行紫外光处理，处理时间为10-30min。
S35.将步骤S34得到的半成品放置于热板上，在大气环境中以小于250℃的温度退火1-2h，得到混合介电层。
S4.在室温下混合气氛(气体体积比Ar:O2＝20:(1-5))中，通过脉冲直流磁控溅射，在所述混合介电层上沉积10-25nm厚的半导体薄膜，然后在大气环境中以小于250℃温度退火1-2h。
S5.室温下通过直流磁控溅射在所述有源层上沉积源极和漏极，其材料为铜、金、氮化钛、铝、钽、钨、氮化钽等中的任意一种，沉积厚度为100-180nm，得到所述突触晶体管。
该实施例将驻极体聚乙烯吡咯烷酮(PVP)和高k氧化锆(ZrOx)混合经喷墨打印制成混合介电层，通过两种电介质的耦合和偶极子取向的促进，有效地降低工作电压，提高线性度和识别率。其中，高介电常数的氧化锆、PVP中强偶极子(极性丁内酰胺侧基)以及有序分子的排列为低电压下的极化调节提供了巨大的机会；通过电荷捕获和偶极子之间的静电相互作用共同促进了突触晶体管的非易失特性；在较低的脉冲控制下，利用偶极子的可调控性，进而实现突触晶体管突触可塑性的多级调控，从而实现高线性度和高识别率。
性能测试
对实施例1制得的突触晶体管的转移特性曲线进行测试，结果如图2。
对实施例1制得的突触晶体管的单个突触增强/抑制行为进行测试，具体所施加的突触前脉冲(底电极上的栅极脉冲)幅度为2V，脉宽为100ms，所加的源漏电压为0.1V。测试结果如图3所示，其中图3(a)为通过正脉冲峰调制电导的变化图，展示了单个突触增强行为的曲线，图3(b)为通过负脉冲峰调制电导的变化图，展示了单个突触抑制行为的曲线，从该图3可以看出，实施例1所制备的突触晶体管表现出典型的增强性突触后电流。
分别测量实施例1制得的突触晶体管在平整/弯曲状态下受20个连续突触前脉冲的刺激增强与抑制的电导变化；所述弯曲状态通过以下方式形成：将所述突触晶体管从用于承载的玻璃衬底上剥离后，其余部分粘贴于半径为8mm的半圆柱体侧面上；脉冲的间隔时间为100ms，读取电压VGS＝0.01V(脉冲电压VGS＝1V和-0.8V)。结果如图4和图5所示，图4为在平整状态下的电导变化曲线，图5为在弯曲状态(8mm)下的电导变化曲线，从该图4和图5可以看出，实施例1所制备的突触晶体管在弯曲状态下依然能够具有相对稳定的神经突触特性。
利用实施例1制得的突触晶体管对国家标准技术研究所混合手写数据库(MNIST)进行模式识别，得到识别准确率的训练图见图6。图6中上方的曲线表示在平整状态下的识别精度，下方的曲线表示在弯曲状态(8mm)的识别精度，它们显示出该突触晶体管在平整和弯曲状态(8mm)下的仿真结果可达到较高的图像识别准确率，表现出稳定的对称突触行为、对称权重更新和优异的可塑性。
本发明采用喷墨打印技术制备有机和无机材料混合作为介电层，有效提高了器件的稳定性和突触性能，且各功能层均采用磁控溅射工艺制备，操作简单，成本低，有利于大面积制备，具有较高的经济效益。该工作推动了低成本神经系统中高性能、低能耗突触晶体管的发展。
以上所述实施例仅表达了本发明的几种实施方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对发明专利范围的限制。应当指出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变形和改进，这些都属于本发明的保护范围。
Claims (10)
1.一种低压驱动喷墨打印柔性突触晶体管，其特征在于：包括由下至上依次设置的衬底、底电极、混合介电层、有源层和顶电极，所述混合介电层由高k介电材料与有机驻极体材料混合后通过喷墨打印工艺制成。
2.根据权利要求1所述的低压驱动喷墨打印柔性突触晶体管，其特征在于：所述高k介电材料为氧化铝、氧化锆和氧化铪中的任意一种。
3.根据权利要求1所述的低压驱动喷墨打印柔性突触晶体管，其特征在于：所述有机驻极体材料为聚乙烯醇、聚(α-甲基苯乙烯)、聚乙烯吡咯烷酮、聚偏氟乙烯、聚甲基丙烯酸甲脂和聚苯乙烯中的任意一种。
4.根据权利要求1-3任一项所述的低压驱动喷墨打印柔性突触晶体管，其特征在于：所述底电极的材料为铜、金、氮化钛、铝、钽、钨、氮化钽中的任意一种；所述顶电极的材料为铜、金、氮化钛、铝、钽、钨、氮化钽中的任意一种。
5.根据权利要求1-3任一项所述的低压驱动喷墨打印柔性突触晶体管，其特征在于：所述有源层为无机半导体薄膜。
6.根据权利要求1-3任一项所述的低压驱动喷墨打印柔性突触晶体管，其特征在于：所述混合介电层的厚度为200-250nm，所述底电极的厚度为100-180nm，所述有源层的厚度为10-25nm，所述顶电极的厚度为100-180nm。
7.根据权利要求1-3任一项所述的低压驱动喷墨打印柔性突触晶体管，其特征在于：所述混合介电层的制备步骤包括：将高k前驱体材料溶于有机溶剂中，再加入驻极体材料粉末，混合充分后得到混合墨水，然后将所述混合墨水通过喷墨打印工艺印刷成膜，得到所述混合介电层。
8.根据权利要求7所述的低压驱动喷墨打印柔性突触晶体管，其特征在于：所述混合介电层的制备步骤中，通过喷墨打印工艺印刷成膜后，再经过紫外光处理和热退火处理得到所述混合介电层。
9.根据权利要求8所述的低压驱动喷墨打印柔性突触晶体管，其特征在于：所述混合介电层的制备步骤中，所述热退火处理的温度小于250℃，时间为1-2小时。
10.权利要求1-3任一项所述的低压驱动喷墨打印柔性突触晶体管在神经形态计算系统中的应用。
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