CN113834902A - 一种基于四维变分同化的二氧化硫排放源反演方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种基于四维变分同化的二氧化硫排放源反演方法，包括步骤：收集研究区域内的观测数据；利用3Dvar同化方法对污染物观测数据进行初始场同化，得到二氧化硫浓度分析场；基于大气化学模式进行预报；基于四维变分目标泛函公式建立4Dvar同化系统；对二氧化硫地面观测资料进行同化，将3Dvar同化后的初始场作为背景场，大气化学模式模拟的物理化学变量作为参数输入4Dvar同化系统，得到同化后的二氧化硫排放源。本发明反演的排放清单有效降低了排放清单的不确定性，提高了模式预报水平；具有计算速度较快，存储空间较小，反演的排放源时间分辨率高。

Description

一种基于四维变分同化的二氧化硫排放源反演方法
技术领域
本发明属于大气污染数值模拟技术领域，尤其涉及一种基于四维 变分同化的二氧化硫排放源反演方法。
背景技术
随着经济的发展，我国二氧化硫排放总量急剧上升，排放到空气 中的二氧化硫是最重要的大气污染物之一，其主要来源未矿物燃料 (煤和来自石油的汽油柴油等燃料油)的燃烧。二氧化硫的排放清单 是了解污染物排放及其时空分布，精确模拟区域环境空气质量的重要 资料。提高排放清单的准确性，对制定减排政策、评估污染治理情况、 提高空气质量预报准确度等方面具有重要的意义。
二氧化硫排放源主要由“自下而上”的方法统计，但由于该方法需 要统计大量企业和个体的活动水平、精准测算各单元的排放因子，在 制作过程需要耗费大量的人力物力资源，但难以进行快速有效地更新。 此外，“自下而上”方法统计的排放源一般只包含月的总排放量，并 不包含更加精细的日/小时变化信息，对于重大事件的环境保障、污 染成因分析等缺少精确的时空分布信息。
资料同化提供了一种“自上而下”的方法来降低排放源的不确定 性，目前有两种方法比较广泛的应用于排放源的反演研究。一种是集 合卡尔曼滤波方法，通过统计排放源强集合于浓度场集合间的相关性 对先验排放源进行优化。但该方法需要大量的集合成员，每个成员都 是一次大规模的数值预报模拟，因此难以满足大范围、长时间的模拟 需求。第二种是四维变分法(4Dvar)，通过设计数值模式的伴随模 式构建反演模型(inversemodel)可以实现对排放源的反演调整。然 而4Dvar的伴随模式的设计复杂，且完全依赖于化学传输模式，任何 化学传输模式代码的改变都要对伴随模式进行升级维护。早期研究所 依赖的大气化学模式发展的不完善，所构建的反演模型只能同化卫星 观测资料，反演的排放清单缺少小时的排放量。此外，由于早期对二 氧化硫化学反应认识的匮乏，反演模型未考虑重要的二氧化硫的非均 相反应。
发明内容
本发明的目的是提供一种基于四维变分同化的二氧化硫排放源 反演方法，能有效降低二氧化硫排放源的不确定性，得到逐小时、网 格化的二氧化硫排放源，且可以用于大气化学模式研究，提高模式的 预报效果，克服以上各种传统方法的不足。
为达到上述目的，本发明采用的技术方案如下：
充分考虑传输扩散、垂直混合、干/湿沉降、化学反应对二氧化硫 浓度变化造成的影响，构建4Dvar二氧化硫排放源同化系统。将传统 的“自下而上”方法统计的二氧化硫排放源作为先验排放源，基于 4Dvar同化系统同化地面二氧化硫浓度数据，对二氧化硫排放源进行 反演。具体来说是寻求一种通过4Dvar同化地面观测资料，从而得到 反演的二氧化硫排放源的方法。
本发明的基于四维变分同化的二氧化硫排放源反演方法的设计 思想是：
先获取二氧化硫地面观测数据、1°×1°的气象再分析格点数据和 “自下而上”方法统计的排放源；
充分考虑了传输扩散、垂直混合、干/湿沉降、化学反应等物理 化学过程，基于4Dvar同化理论设计4Dvar的二氧化硫排放源同化系 统；
再基于3Dvar同化方法对二氧化硫地面观测资料进行同化，得到 二氧化硫浓度分析场，将分析场作为大气化学模式预报的化学初始场， 进行预报；
最后通过4Dvar同化系统对二氧化硫地面观测资料进行同化，其 背景场为3Dvar同化后的化学初始场，并将上述大气化学模式预报的 气象场、化学场等数据结果作为参数输入4Dvar同化系统，得到同化 后的二氧化硫排放源。
具体来说，本发明基于四维变分同化的二氧化硫排放源反演方法， 包括如下步骤：
步骤1：收集研究区域内的观测数据；
步骤2：利用3Dvar同化方法对污染物观测数据进行初始场同化， 得到二氧化硫浓度分析场；
步骤3：将所述二氧化硫浓度分析场作为化学初始场，基于大气 化学模式进行预报；
步骤4：基于四维变分目标泛函的公式建立4Dvar同化系统；
所述四维变分目标泛函的公式如下：
Figure BDA0003213961540000031
其中，x0为同化系统中的状态变量，x0.b是背景场，B是背景误 差协方差；yi是观测变量，i代表时刻，n为同化时间窗口，Ri为观测 误差协方差；Hi为观测算子；M0,i为模式操作算子，用于将x0向下一 时刻积分，计算出i时刻的结果，T代表向量转置；
步骤5：利用所述4Dvar同化系统对二氧化硫地面观测资料进行 同化，将3Dvar同化后的初始场作为背景场，大气化学模式模拟的物 理化学变量作为参数输入所述4Dvar同化系统，得到同化后的二氧化 硫排放源。
进一步地，观测数据包括污染物观测数据、气象再分析资料和先 验排放源数据。
进一步地，步骤2中，采用3Dvar方法先对二氧化硫初始场进行 同化。
进一步地，步骤3中将3Dvar方法同化后的二氧化硫分析场作为 化学初始场进行预报，将预报结果作为参数输入到所述4Dvar同化系 统中。
进一步地，步骤4中将二氧化硫排放源作为状态变量x0。
进一步地，步骤4中，模式操作算子包含如下物理化学过程：
扩散过程，其质量守恒方程可以表示为：
Figure BDA0003213961540000041
其中，C是干空气质量，V是x,y,z方向的风速(u，v，w)；
排放过程，将二氧化硫排放到大气中并转化为二氧化硫浓度，具 体公式如下：
Figure BDA0003213961540000051
其中，Cemi为二氧化硫排放造成的浓度增加量，E是排放强度， Vm＝22.4×10-3m-3，ρ是实际空气密度，ρair＝1.29kg m-3，ΔS是单 位面积,dz为模式高度；
干沉降过程，用如下公式表示：
Cdry＝-vd×C
其中，Cdry为干沉降造成的二氧化硫浓度的沉降量，vd为沉降速 度，C为沉降前的二氧化硫浓度；
湿沉降过程，包括云内清除和云下清除，湿清除的公式为：
Cwet＝C×e-Λdt
Cwet为湿清除过程造成的二氧化硫浓度改变量，Λ为二氧化硫的 损失率；
二氧化硫化学反应过程，包括二氧化硫的氧化反应、液相反应和 非均相反应。
进一步地，在4Dvar程序中采用了三对角线求解来对垂直混混合 过程进行求解。
进一步地，所述氧化反应是二氧化硫被OH自由基氧化发生的反 应，表示为：
Figure BDA0003213961540000052
反应速率k1，与CBM-Z中的反应速率一致；
所述液相反应是二氧化硫在液相中被氧化剂氧化：
Figure BDA0003213961540000061
反应速度k2与云量和相对湿度有关，表示为：
Figure BDA0003213961540000062
γ＝max{1,1+0.1×(RH-90)}
其中，
Figure BDA0003213961540000063
c为云量，γ是与相对 湿度RH(％)有关的函数；
所述非均相反应的反应速率k3可以表示为：
Figure BDA0003213961540000064
其中，ra为气溶胶半径,A为单位体积内的总气溶胶表面积，Dg是 二氧化硫或氧化剂的气相分子扩散系数，υ是二氧化硫或氧化剂的平 均分子速度，γ是反应概率。
进一步地，步骤5中使用假定时间步长dt为2分钟，风速为 WRF-Chem模式提供的物理、化学的参数每十分钟进行一次数值的更 新。
进一步地，步骤5中将3Dvar同化后的二氧化硫分析场作为4Dvar 排放源同化的背景场。
本发明取得了以下有益效果：
本发明提供的基于四维变分同化的二氧化硫排放源反演方法同 其它基于资料同化降低排放源不确定性的方法一样，均将“自下而上” 排放清单作为先验排放源，基于同化系统对实际观测的污染物浓度资 料进行同化，反演的排放清单有效的降低了排放清单的不确定性，从 而提高了模式预报水平。
本发明相对于其他方法而言，具有计算速度相对较快，计算所需 存储空间相对较小，可以进行长时间、大范围的排放源反演，反演的 排放源时间分辨率高，可以提供每日的逐小时排放源空间分布。此外， 还可以基于同化后的排放源，对排放源的时空分布特征进行评估，为 减排政策的制定、政策落实情况和效果评估提供数据支撑。
附图说明
图1为本发明基于四维变分同化的二氧化硫排放源反演方法流程图；
图2为2020年1月17日反演的二氧化硫排放空间分布图；
图3为2020年1月17日反演的二氧化硫排放与MEIC-2016二氧化 硫排放差异的空间分布图；
图4为实施例中2020年1月23日分别采用先验排放源MEIC-2016 和反演排放源预报的二氧化硫浓度与观测结果的检验，纵坐标为相关 系数；
图5为实施例中2020年1月23日分别采用先验排放源MEIC-2016 和反演排放源预报的二氧化硫浓度与观测结果的检验，纵坐标为均方 根误差(RMSE，单位：μg/m3)。
具体实施方式
下面结合附图对本发明的具体实施方式进行详细地描述。本说明 书中公开的所有特征，或公开的所有方法或过程中的步骤，除了互相 排斥的特征和/或步骤以外，均可以以任何方式组合。
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合 实际例子，对本发明方法进行进一步详细说明。应当理解，此处所描 述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
一种基于四维变分同化的二氧化硫排放源反演方法，它包括步骤 如下：
步骤1：收集中国环境监测总站(http://www.cnemc.cn/)观测的逐 小时二氧化硫地面浓度资料，为减小观测数据异常值对反演结果的影 响，并对所有观测数据进行极值检验、一致性检验等质量控制，剔除 异常的观测资料；
收集NECP(美国气象环境预报中心)提供的每6小时一次、分 辨率为1.0°×1.0°的气象再分析资料(FNL)；
收集由清华大学发展的中国多尺度清单排放(MEIC)。
步骤2：利用3Dvar同化方法对污染物观测数据进行初始场同化， 得到二氧化硫浓度分析场；
步骤3：将二氧化硫浓度分布场作为化学初始场，基于大气化学 模式进行预报，每10分钟输出一次模拟结果；
步骤4：基于四维变分目标泛函的公式建立4Dvar同化系统；
四维变分目标泛函的公式如下：
Figure BDA0003213961540000081
其中，x0称为同化系统中的状态变量，它是一个长度为N的向 量，利用迭代求极小化方程可得到最优解x0＝x0,a，则x0,a为求解得 到的分析场。x0.b是背景场，其向量结构与x0相同。B是背景误差协 方差，是一个N×N维的矩阵；
yi是观测变量，这里的i代表时刻，n为同化时间窗口，这里将二 氧化硫浓度的地面观测资料作为观测值，Ri为观测误差协方差；
Hi称为观测算子，是一个M×N维的矩阵，用于将x0的值转化为 与观测相同量；
M0,i为模式操作算子，用于将x0向下一时刻积分，计算出i时刻的 结果，此外，公式(1)中的T代表向量转置；
步骤5：基于步骤4中的4Dvar理论，设计对应的伴随模式，其 模式操作算子应包含传输扩散、垂直混合、干/湿沉降、二氧化硫化 学反应等物理化学过程。
步骤6：利用4Dvar同化系统对二氧化硫地面观测资料进行同化， 将步骤2中3Dvar同化后的初始场作为背景场，步骤3中大气化学模 式模拟的物理化学变量作为参数输入4Dvar同化系统，得到同化后的 二氧化硫排放源。
经过上述6个步骤，能够实现二氧化硫排放源的反演估计，得到 反演的二氧化硫排放源，有效降低排放清单的不确定性。
实施例
以反演2020年1月17日的二氧化硫排放源为例，结合附图1所 示步骤，进行二氧化硫排放源的反演，研究区域包括中国，分辨率为 27km，具体包括如下步骤：
步骤1：收集试验时间内的二氧化硫地面观测数据，对数据进行 极值检验、时间一致性检验和空间一致性检验等质量控制。收集研究 时间内的FNL资料。利用人为排放源清单MEIC-2016制作模式所用 的排放源，并作为先验排放源。根据WRF-Chem模式的研究区域及 网格分辨率，将落在同一网格内的观测资料进行求均值处理。WRF-Chem模式是由美国NOAA预报系统实验室(FSL)开发的， 气象模式(WRF)和化学模式(Chem)在线完全耦合的区域空气质 量模式，本实施例不再赘述。
步骤2：利用3Dvar同化方法对污染物观测数据进行初始场同化， 得到二氧化硫浓度分析场；
步骤3：将二氧化硫浓度分布场作为化学初始场，基于大气化学 模式进行预报，每10分钟输出一次模拟结果；
步骤4：基于四维变分目标泛函的公式建立4Dvar同化系统；
四维变分目标泛函形式如下：
Figure BDA0003213961540000101
其中，x0称为同化系统中的状态变量，它是一个长度为N的向 量，利用迭代求极小化方程可得到最优解x0＝x0,a，则x0,a为求解得 到的分析场。x0.b是背景场，其向量结构与x0相同。B是背景误差协 方差，是一个N×N维的矩阵；
yi是观测变量，这里的i代表时刻，n为同化时间窗口，这里将二 氧化硫浓度的地面观测资料作为观测值，Ri为观测误差协方差；
Hi称为观测算子，是一个M×N维的矩阵，用于将x0的值转化为 与观测相同量；
M0,i为模式操作算子，用于将x0向下一时刻积分，计算出i时刻的 结果，此外，公式(1)中的T代表向量转置；
步骤5：基于步骤4中的4Dvar理论，设计对应的伴随模式，其 模式操作算子应包含传输扩散、垂直混合、干/湿沉降、二氧化硫化 学反应等物理化学过程。
步骤6：利用4Dvar同化系统对二氧化硫地面观测资料进行同化， 将步骤2中3Dvar同化后的初始场作为背景场，步骤3中大气化学模 式模拟的物理化学变量作为参数输入4Dvar同化系统，得到同化后的 二氧化硫排放源。
最后分别采用先验排放源(MEIC-2016)和本发明反演的二氧化 硫排放源进行模拟分析，验证本方法反演的二氧化硫排放源的准确性。
本发明利用WRF-Chem模式，通过同化地面二氧化硫观测数据， 对二氧化硫排放源进行了反演，建立了一种基于四维变分同化方法的 二氧化硫排放源反演方法；对2020年1月17日二氧化硫排放源的反 演，并式用模式验证了反演的二氧化硫排放源的准确性。
本发明取得了以下有益效果：
本发明提供的基于四维变分同化的二氧化硫排放源反演方法同 其它基于资料同化降低排放源不确定性的方法一样，均将“自下而上” 排放清单作为先验排放源，基于同化系统对实际观测的污染物浓度资 料进行同化，反演的排放清单有效的降低了排放清单的不确定性，从 而提高了模式预报水平。
本发明相对于其他方法而言，具有计算速度相对较快，计算所需 存储空间相对较小，可以进行长时间、大范围的排放源反演，反演的 排放源时间分辨率高，可以提供每日的逐小时排放源空间分布。此外， 还可以基于同化后的排放源，对排放源的时空分布特征进行评估，为 减排政策的制定、政策落实情况和效果评估提供数据支撑。
以上所述实施例仅表达了本发明的具体实施方式，其描述较为具 体和详细，但并不能因此而理解为对本发明专利范围的限制。应当指 出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前 提下，还可以做出若干变形和改进，这些都属于本发明的保护范围。

Claims (10)

1.一种基于四维变分同化的二氧化硫排放源反演方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤1：收集研究区域内的观测数据；
步骤2：利用3Dvar同化方法对污染物观测数据进行初始场同化，得到二氧化硫浓度分析场；
步骤3：将所述二氧化硫浓度分析场作为化学初始场，基于大气化学模式进行预报；
步骤4：基于四维变分目标泛函的公式建立4Dvar同化系统；
所述四维变分目标泛函的公式如下：
Figure FDA0003213961530000011
其中，x0为同化系统中的状态变量，x0.b是背景场，B是背景误差协方差；yi是观测变量，i代表时刻，n为同化时间窗口，Ri为观测误差协方差；Hi为观测算子；M0,i为模式操作算子，用于将x0向下一时刻积分，计算出i时刻的结果，T代表向量转置；
步骤5：利用所述4Dvar同化系统对二氧化硫地面观测资料进行同化，将3Dvar同化后的初始场作为背景场，大气化学模式模拟的物理化学变量作为参数输入所述4Dvar同化系统，得到同化后的二氧化硫排放源。
2.根据权利要求1所述的基于四维变分同化的二氧化硫排放源反演方法，其特征在于，观测数据包括污染物观测数据、气象再分析资料和先验排放源数据。
3.根据权利要求1所述的基于四维变分同化的二氧化硫排放源反演方法，其特征在于，步骤2中采用3Dvar方法先对二氧化硫初始场进行同化。
4.根据权利要求1所述的基于四维变分同化的二氧化硫排放源反演方法，其特征在于，步骤3中将3Dvar方法同化后的二氧化硫分析场作为化学初始场进行预报，将预报结果作为参数输入到所述4Dvar同化系统中。
5.根据权利要求1所述的基于四维变分同化的二氧化硫排放源反演方法，其特征在于，步骤4中将二氧化硫排放源作为状态变量x0。
6.根据权利要求1所述的基于四维变分同化的二氧化硫排放源反演方法，其特征在于，步骤4中，模式操作算子包含如下物理化学过程：
扩散过程，其质量守恒方程可以表示为：
Figure FDA0003213961530000021
其中，C是干空气质量，V是x,y,z方向的风速(u，v，w)；
排放过程，将二氧化硫排放到大气中并转化为二氧化硫浓度，具体公式如下：
Figure FDA0003213961530000022
其中，Cemi为二氧化硫排放造成的浓度增加量，E是排放强度，Vm＝22.4×10-3m-3，ρ是实际空气密度，ρair＝1.29kg m-3，ΔS是单位面积,dz为模式高度；
干沉降过程，用如下公式表示：
Cdry＝-vd×C
其中，Cdry为干沉降造成的二氧化硫浓度的沉降量，vd为沉降速度，C为沉降前的二氧化硫浓度；
湿沉降过程，包括云内清除和云下清除，湿清除的公式为：
Cwet＝C×e-Λdt
Cwet为湿清除过程造成的二氧化硫浓度改变量，Λ为二氧化硫的损失率；
二氧化硫化学反应过程，包括二氧化硫的氧化反应、液相反应和非均相反应。
7.根据权利要求6所述的基于四维变分同化的二氧化硫排放源反演方法，其特征在于，在4Dvar程序中采用了三对角线求解来对垂直混混合过程进行求解。
8.根据权利要求6所述的基于四维变分同化的二氧化硫排放源反演方法，其特征在于，所述氧化反应是二氧化硫被OH自由基氧化发生的反应，表示为：
Figure FDA0003213961530000031
反应速率k1，与CBM-Z中的反应速率一致；
所述液相反应是二氧化硫在液相中被氧化剂氧化：
Figure FDA0003213961530000032
反应速度k2与云量和相对湿度有关，表示为：
Figure FDA0003213961530000033
γ＝max{1,1+0.1×(RH-90)}
其中，
Figure FDA0003213961530000034
c为云量，γ是与相对湿度RH(％)有关的函数；
所述非均相反应的反应速率k3可以表示为：
Figure FDA0003213961530000041
其中，ra为气溶胶半径,A为单位体积内的总气溶胶表面积，Dg是二氧化硫或氧化剂的气相分子扩散系数，υ是二氧化硫或氧化剂的平均分子速度，γ是反应概率。
9.根据权利要求1所述的基于四维变分同化的二氧化硫排放源反演方法，其特征在于，步骤5中使用假定时间步长dt为2分钟，风速为WRF-Chem模式提供的物理、化学的参数每十分钟进行一次数值的更新。
10.根据权利要求1所述的基于四维变分同化的二氧化硫排放源反演方法，其特征在于，步骤5中将3Dvar同化后的二氧化硫分析场作为4Dvar排放源同化的背景场。
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