CN113657698A - 基于多元统计和受体模型的流域分区污染源识别方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种基于多元统计和受体模型的流域分区污染源识别方法，该方法包括以下步骤：步骤1，将研究区划分为多个控制单元；步骤2，将多个控制单元进行分组，以将研究区分为多个子区；步骤3，获取每个子区中的污染源；步骤4，获得每个子区中污染源的贡献率。本发明所提供的基于多元统计和受体模型的流域分区污染源识别方法，步骤简单，综合考虑流域、陆域和污染源的影响，能够对主要污染因子及其贡献率进行高效、全面解析，确定优控行业，为水质改善和水环境管理提供科学建议。

Description

基于多元统计和受体模型的流域分区污染源识别方法
技术领域
本发明涉及流域污染源识别技术领域，具体涉及一种基于多元统计和受体模型的流域分区污染源识别方法。
背景技术
流域水污染是多种污染源作用的结果，随着城市化进程的不断发展，人口急剧增加，工业和农业的迅速发展导致污染物排放量的增加，工业废水、农业灌溉以及畜禽养殖排放都可能造成流域污染。近年来，随着环境监测系统的建立，政府获得了大量的水质监测数据，包括物理化学、有机物、重金属和生物指标等方面。监测指标和监测点之间复杂的相互作用给决策者管理和改善水环境提出了挑战。从监测数据中挖掘有用的信息，可以提高人们对区域环境状况的了解，帮助决策者建立有效合理的水环境管理方案。
受体模型技术是通过对样品中检测到的具体污染物数据，建立污染物与来源的因果对应关系的一种源解析方法。结合多元统计方法来识别和量化流域的污染源，已被广泛应用于河流、近海海域、湖泊、城市河网和地下水等的水质评价与分析中。例如：Zushi etal.(2011)结合监测数据和GIS地理信息通过多元线性回归分析研究了东京湾盆地空间分布的污染因子，根据分析结果在点源和非点源之间进行源分配；Azimah et al.(2016)利用化学计量法和主成分分析(PCA)，确定了马六甲海峡地表水中重金属污染的空间变异和来源识别；Salim et al.(2019)比较了APCS-MLR和正矩阵因子分析(PMF)模型对雨水径流数据解析的性能，确定了生活废水和土壤侵蚀分别为两个场地的主要污染源。
但是，对于某些集水面积较大的流域，各子流域的污染源构成往往显示出空间差异性，现有技术难以对不同子流域的污染源进行辨析，源解析结果对水质管理的指导意义有限。因此，有必要提供一种流域污染源识别方法，以对主要污染因子及其贡献率进行高效、全面解析，为水质改善和水环境管理提供科学建议。
发明内容
为了克服上述问题，本发明人进行了锐意研究，设计出一种基于多元统计和受体模型的流域分区污染源识别方法，该方法首先采用聚类分析对流域水质空间特征进行分析，然后利用因子分析和绝对主成分-多元线性回归受体模型提取主要污染因子并定量解析各污染因子的贡献率，实现了对流域污染源的全面解析，为研究区水质改善和水环境分区管理提供了科学建议，从而完成了本发明。
具体来说，本发明的目的在于提供一种基于多元统计和受体模型的流域分区污染源识别方法，所述方法包括以下步骤：
步骤1，将研究区划分为多个控制单元；
步骤2，将多个控制单元进行分组，以将研究区分为多个子区；
步骤3，获取每个子区中的污染源；
步骤4，获得每个子区中污染源的贡献率。
本发明所具有的有益效果包括：
(1)本发明所提供的基于多元统计和受体模型的流域分区污染源识别方法，步骤简单，实用性强；
(2)本发明所提供的基于多元统计和受体模型的流域分区污染源识别方法，能够准确的追溯污染物的来源，对水质管理部门控制污染风险提供了可靠的技术保障；
(3)本发明所提供的基于多元统计和受体模型的流域分区污染源识别方法，综合考虑流域、陆域和污染源的影响，能够对主要污染因子及其贡献率进行高效、全面解析，确定优控行业，为水质改善和水环境管理提供科学建议。
附图说明
图1示出本发明实施例1中研究区的概况图；图2示出本发明实施例1中研究区控制单元划分结果图；图3示出本发明实施例1中的研究区水体污染物的空间尺度聚类系谱图；图4示出本发明实施例1中的研究区水体污染物的箱线图；图5示出本发明实施例1中的研究区水体污染物的子区划分结果图；图6示出本发明实施例1中A区域污染源对总污染贡献率饼形图；图7示出本发明实施例1中B区域污染源对总污染贡献率饼形图。
具体实施方式
下面通过优选实施方式和实施例对本发明进一步详细说明。通过这些说明，本发明的特点和优点将变得更为清楚明确。
在这里专用的词“示例性”意为“用作例子、实施例或说明性”。这里作为“示例性”所说明的任何实施例不必解释为优于或好于其它实施例。
本发明人研究发现，水质管理是“流域-区域-控制单元-污染源”的多层次体系，控制单元可作为流域水污染防治的基础单元，将污染源解析与控制单元分区相结合，兼顾流域和陆域环境的特点，对流域水质的空间特征进行分析，有利于全面精准的解析主要污染因子及其贡献率。
当前的污染源识别技术大体可以分为三种：清单分析法、扩散模型和受体模型。清单分析法是通过观测和模拟污染物的源排放量、排放特征及排放地理分布等，建立列表模型的一种源解析方法；扩散模型属于预测式模型，它是通过输入各个污染源的排放数据和相关参数信息来预测污染物的时空变化情况；受体模型则是通过对受体样品的化学和显微分析，确定各污染源贡献率的一类技术，其最终目的是识别对受体有贡献的污染源，并且定量计算各污染源的分担率。
此外，在基于受体模型化学法的各类源解析方法中，多元统计法应用简单，且不需要预先知道各个污染源的指纹图谱，不需要事先对研究区域污染源进行监测，仅需要受体样品监测数据。
基于上述原因，本发明提供了一种基于多元统计和受体模型的流域分区污染源识别方法，所述方法包括以下步骤：
步骤1，将研究区划分为多个控制单元；
步骤2，将多个控制单元进行分组，以将研究区分为多个子区；
步骤3，获取每个子区中的污染源；
步骤4，计算每个子区中污染源的贡献率。
以下进一步描述所述基于多元统计和受体模型的流域分区污染源识别方法：
步骤1，将研究区划分为多个控制单元。
在本发明中，优选通过GIS(Geographic InformationSystem)划分研究区的控制单元。
优选地，步骤1包括以下子步骤：
步骤1-1，基于研究区的数字高程模型，获取子流域边界。
在本发明中，优选采用数字高程模型(DEM)中的水分分析模块提取子流域边界。优选地，利用ArcGIS软件中的水文分析模块提取子流域边界。
根据本发明一种优选的实施方式，在子流域划分后，根据研究区河流水系的卫星影像，调整河网提取参数，对子流域划分进行修正。
步骤1-2，结合研究区的行政区划和水系分布，获得多个控制单元。
在本发明中，结合当地的行政区划，以污染控制单元划分原则为指导，在地图上将水系分布、子流域边界、控制断面分布、行政边界等指标的空间数据进行叠加获得多个控制单元。
其中，控制断面是指为了解特定污染源对水体的影响，为评价监测河段两岸污染源对水体水质影响状况，以控制污染物排放而设置的采样断面。
所述污染控制单元划分原则指的是流域全覆盖原则、行政区完整性原则、水系完整性原则和以水定陆原则。
步骤2，将多个控制单元进行分组，以将研究区分为多个子区。
其中，所述步骤2包括以下子步骤：
步骤2-1，获取研究区的水质数据和陆域污染源数据。
根据本发明一种优选的实施方式，所述水质数据包括物理化学、有机物和生物指标，
优选地，所述水质数据包括温度、pH值、电导率(EC)、溶解氧(DO)、高锰酸盐指数、化学需氧量(COD)、五日生化需氧量(BOD5)、总磷(TP)、氨氮(NH3-N)、锌(Zn)、氟化物(F－)、硫化物、砷(As)和粪大肠菌群。
其中，所述研究区的水质数据可以由研究区监测断面的水质数据中采样获得。
在进一步优选的实施方式中，在获取研究区的水质数据后，对其进行预处理，以消除量纲影响，使其实现正态分布；
优选地，所述预处理为将每个监测断面的水质指标监测值作为样本的观测值进行Z-分数的标准化处理，优选按下式(一)进行：
Figure BDA0002488551730000051
其中，Zij为标准化之后的各指标监测值，无量纲；Xij为第i个样本第j个指标的观测值，单位同《地表水环境质量标准(GB3838-2002)》中规定一致(i＝1,2,…,n；j＝1,2,…,m；n表示样本数，m表示指标数)；
Figure BDA0002488551730000052
表示第j个指标的平均观测值；
Figure BDA0002488551730000053
表示第j个指标观测值的标准差。
根据本发明一种优选的实施方式，所述研究区的陆域污染源数据包括研究区各行政区面积，工业企业污水排放量、化学需氧量(COD)、总氮、氨氮排放量，农业种植面积，畜禽养殖量和农村人口数。
步骤2-2，对各监测断面的水质数据进行聚类分析。
在本发明中，采用聚类分析方法对研究区(流域)对流域水质和陆域污染源空间特征进行研究。聚类分析是根据对象距离远近或相似性大小进行分类的多元统计方法。
根据本发明一种优选的实施方式，所述聚类分析采用离差平方和法(ward法)进行，具体步骤如下：
将n个样本分成k类：G1，G2，…，Gk，用
Figure BDA0002488551730000061
表示Gt中的第i个样本(此处
Figure BDA0002488551730000062
是p维向量，即有p个聚类指标)，nt表示Gt中的样本个数，
Figure BDA0002488551730000063
是Gt的重心(即该样本的均值)，则Gt中样本的离差平方和由下式(二)得到：
Figure BDA0002488551730000064
k个类的类内离差平方和由下式(三)获得：
Figure BDA0002488551730000065
先将离差平方和增加的幅度最小的两类合并，再依次将所有类别逐级合并，最后得到聚类结果。
在本发明中，通过水质数据的聚类分析，将监测断面按照水质污染程度分组。
步骤2-3，根据聚类分析结果，实现对研究区的划分。
聚类分析将监测断面分为若干组，监测断面的分组结果能够揭示研究区(流域)水质受污染的空间分布情况，进一步反映出各控制单元对水质的影响。
根据本发明一种优选的实施方式，根据监测断面分组结果，将监测断面对应的控制单元进行分组，以将研究区分为若干子区。
其中，取控制单元内部监测断面为控制单元所属断面，若控制单元内不包含任何监测断面，则沿河道取其下游第一个监测断面为控制单元所属断面。
本发明中，先将每一个监测断面或污染源看作一类，然后将相近程度最高的两类进行合并组成一个新类，使同一类别中的样品或变量之间的同质性尽可能高，而不同类别之间的差异性也尽可能大。
步骤3，获取每个子区中的污染源。
其中，所述步骤3包括以下子步骤：
步骤3-1，获取每个子区中的关键污染因子。
在本发明中，优选对每个子区的水质数据包含的指标进行因子分析，以获取关键污染因子，识别主要污染源。
优选按照包括以下步骤的方法进行：
步骤3-1-1，将样本数据进行标准化处理。
其中，所述样本数据为每个子区的水质数据包含的指标。
根据本发明一种优选的实施方式，通过步骤2中所述的式(一)对样本数据进行标准化处理：
Figure BDA0002488551730000071
其中，Zij为标准化之后的各指标监测值，无量纲；Xij为第i个样本第j个指标的观测值，单位同《地表水环境质量标准(GB3838-2002)》中规定一致(i＝1,2,…,n；j＝1,2,…,m；n表示样本数，m表示指标数)，Sj表示第j个指标观测值的标准差。
步骤3-1-2，将标准化处理的数据进行降维，确定关键污染因子。
所述数据的降维包括以下步骤：
步骤i，获得样本的相关系数矩阵。
根据本发明一种优选的实施方式，通过下式(四)获得样本的相关系数矩阵R：
Figure BDA0002488551730000081
其中，
Figure BDA0002488551730000082
cov(Xi，Xj)＝E((Xi-E(Xi))·(Xj-E(Xj)))，(i,j＝1,2,...m，m表示指标数)，E(X)为数学期望，D(X)为方差。
步骤ii，获得相关系数矩阵的特征值和相应的特征向量。
根据本发明一种优选的实施方式，通过下式(五)获得相关系数矩阵的特征值λi(＞0,i＝1,2,…,m)和相应的标准正交特征向量li：
|R-λI|＝0 (五)
其中，R为相关系数矩阵，λ为特征值，I为单位矩阵，式(五)的所有根为相关系数矩阵的所有特征值；对每个特征值λi，求解齐次线性方程组(R-λiE)的基础解系ξ1，ξ2，...，ξm，获得R对应的标准正交特征向量为li＝k1ξ1+…+kmξm(i＝1，2，...，m)(k1,…,km不全为0)。
优选地，相关系数矩阵的特征值λi和相应的标准正交特征向量li可通过SPSS计算获得。
步骤iii，确定关键污染因子。
根据本发明一种优选的实施方式，选择特征值大于1的因子作为关键污染因子，优选得到k个关键污染因子。
步骤3-2，将关键污染因子表征为污染源。
在本发明中，优选对关键污染因子中荷载较大的水质指标进行分析，以将关键污染因子分别表征为某种污染源，优选按照包括以下步骤的方法进行：
步骤3-2-1，获得样本的荷载矩阵。
其中，通过下式(六)获得样本的荷载矩阵：
Figure BDA0002488551730000091
其中，am×k为荷载矩阵，λi为相关系数矩阵的特征值，li为标准正交特征向量。
步骤3-2-2，获得样本的旋转成分矩阵，
在本发明中，为了使每个关键污染因子上的荷载拉开距离，需要对荷载矩阵进行旋转，优选采用最大方差法进行。
具体地：用
Figure BDA0002488551730000092
表示n个样例，m个特征(即标准化之后的水质数据，n为样本数，m为所选取的指标数)，需要找到最佳的单位向量
Figure BDA0002488551730000093
使得特征向量在
Figure BDA0002488551730000094
上投影后的样本点方差最大。由于投影后均值为0，因此方差如下式(七)所示：
Figure BDA0002488551730000095
用λ来表示
Figure BDA0002488551730000096
∑表示
Figure BDA0002488551730000097
则：
λ＝uT∑u，即∑u＝λu。
其中，u表示需要求的最佳单位向量，XT表示矩阵X的转置矩阵。
因此，λ就是∑的特征值，
Figure BDA0002488551730000098
是特征向量，最佳的投影直线是特征值λ最大时对应的特征向量，其次是λ第二大对应的特征向量，依次类推。得到的前k大特征值对应的特征向量就是最佳的k维新特征向量，且是正交的。
优选地，得到前k个
Figure BDA0002488551730000099
通过变换得到新的样本，即旋转成分矩阵，如下式(八)所示：
Figure BDA0002488551730000101
步骤3-2-3，从旋转成分矩阵中提取出高荷载变量，将关键污染因子分别表征为某种污染源。
其中，将荷载矩阵旋转后，每一个主因子只对应少数几个变量具有高载荷，其余载荷很小，且每一变量也只在少数个主因子上具有高载荷，其余载荷都很小。
从旋转成分矩阵中提取出高荷载变量，将高荷载变量对应的关键污染因子分别表征为某种污染源。
在将关键污染因子表征为某种污染源后，根据研究区的实际情况确定污染源的来源和种类。
步骤4，获得每个子区中污染源的贡献率。
在本发明中，优选通过绝对主成分——多元线性回归(APCS—MLR)受体模型获得关键污染因子(某种污染源)的定量贡献，进而得到每个子区中k个污染源的贡献率。
在上述受体模型中，将绝对因子得分用作自变量，将污染物的测量浓度用作因变量，然后利用多元线性回归分析得到每个污染源的贡献率。
具体地，按照包括以下步骤的方法获得每个子区中污染源的贡献率：
步骤4-1，设定新样本，对新样本进行标准化处理。
优选地，在本发明中，人为引入一个新样本(即一组水质数据)，新样本中所有污染物的浓度值均为0，优选通过下式(九)对新样本进行标准化处理：
Figure BDA0002488551730000102
其中，i表示具体的某种污染物；
Figure BDA0002488551730000103
表示污染物i的平均值；σi表示污染物i的标准差；(Z0)i表示新样本污染物i的标准化浓度。
在本发明中，绝对主成分因子得分＝标准化因子得分—零主成分因子得分，所以需要人为引入一个污染物浓度为0的样本，由此计算零主成分因子得分。
步骤4-2，获得每个样本中每个关键污染因子的绝对主成分因子得分。
根据本发明一种优选的实施方式，通过下式(十)获得每个主成分的零主成分因子得分：
Figure BDA0002488551730000111
通过下式(十一)获得每个主成分的标准化因子得分：
Figure BDA0002488551730000112
其中，k表示因子分析所提取的每个主因子(即步骤3中获得的关键污染因子)；Skj表示引入新样本中已经进行标准化的污染物在每个主成分中的因子得分；(A0)k为每个主因子的零主成分因子得分；(Z)ij表示样本中污染物i的标准化浓度；(Az)kj表示每个主因子的标准化因子得分(i＝1,2,…,n；j＝1,2,…,m；n表示样本数，m表示指标数)。
在进一步优选的实施方式中，每个样本中每个主因子(关键污染因子)的绝对主成分因子得分通过下式(十二)获得：
APCSkj＝(AZ)kj-(A0)k (十二)
其中，(Az)kj表示每个样本每个主因子的标准化因子得分，(A0)p为每个主因子的零主成分因子得分，APCSkj表示每个样本每个主因子的绝对主成分因子得分，所有样本的APCSkj组成一个k×n的矩阵APCS。
步骤4-3，利用多元线性回归分析得到k个污染源的贡献率。
根据本发明一种优选的实施方式，通过下式(十三)和(十四)获得k个污染源的贡献率：
Figure BDA0002488551730000121
Figure BDA0002488551730000122
其中，C表示每个样本各污染物标准化浓度之和；ti表示主因子i的贡献率；b为回归方程的常数项；APCSni表示APCST矩阵的第i列；ri表示主因子i对浓度之和的回归系数(i＝1,2,…,k，k表示通过因子分析提取的因子个数)。
本发明采用聚类分析方法开展了流域水质和陆域污染源空间特征分析研究，利用因子分析和绝对主成分-多元线性回归受体模型提取主要污染因子，并定量解析各污染因子的贡献率，结合污染源分布与土地规划，确定优控行业与优控单元，能够为研究区流域水质改善和水环境分区管理提供科学建议。
实施例
以下通过具体实例进一步描述本发明，不过这些实例仅仅是范例性的，并不对本发明的保护范围构成任何限制。
实施例1
本实施例以永定河流域张家口段作为研究区，对其进行污染源识别分析。
1、研究区域概况
永定河流域张家口段位于东经113°49′～115°58′，北纬39°33′～41°32′，支流包括桑干河、洋河及大清河，全长573km，流域面积1.8×104km2，年降水量约370mm。桑干河和洋河是河北省张家口市以及山西省大同市、朔州市和忻州市等上游地区农业和工业活动的主要水源(Guo et al.,2014)，供给人口超过1000万(Wang et al.,2018)。张家口市地处京、冀、晋、蒙4省市交界处，面向沿海，背靠内陆，是沟通中原与北疆、连接中西部资源产区与东部经济带的重要纽带，也是河北省矿产资源较丰富市之一，主要产业有金属矿、非金属矿、电力、热力生产和农副食品加工业。
如图1所示，张家口监测站在流域内共设有9个监测断面。洋河自西向东有左卫、响水铺、鸡鸣驿、八号桥4个监测断面，其中八号桥位于洋河桑干河交汇处。桑干河自西向东有石匣里、温泉屯、小渡口3断面，清水河自北向南有老鸦庄、北泵房2个断面。
2、对研究区进行基于多元统计和受体模型的流域分区污染源识别
步骤1：
基于该区域的数字高程模型(DEM)，利用ArcGIS 10.2软件中的水文分析模块提取子流域边界，根据研究区河流水系的卫星影像实际情况，调整河网提取参数，对子流域划分进行修正；
结合研究区的行政区划，根据污染控制单元划分原则在地图上将水系分布、子流域边界、控制断面分布、行政边界等指标的空间数据进行叠加，获得16个陆域控制单元，划分结果如图2所示。
步骤2：
步骤2-1：
采用张家口监测站提供的辖区内9个监测断面2014-2017年的水质数据，采样频次为每月1次，共290个监测样本，选取《地表水环境质量标准(GB3838-2002)》中规定的物理化学、有机物和生物指标，共计14个：温度、pH值、电导率(EC)、溶解氧(DO)、高锰酸盐指数、化学需氧量(COD)、五日生化需氧量(BOD5)、总磷(TP)、氨氮(NH3-N)、锌(Zn)、氟化物(F－)、硫化物、砷(As)、和粪大肠菌群。
对上述水质数据进行z-分数预处理，先出量纲影响，实现正态分布，按下式进行：
Figure BDA0002488551730000141
其中，Zij为标准化之后的各指标监测值，无量纲；Xij为第i个样本第j个指标的观测值，单位同《地表水环境质量标准(GB 3838-2002)》中规定一致(i＝1,2,…,n；j＝1,2,…,m；n表示样本数，m表示指标数)；
Figure BDA0002488551730000142
表示第j个指标的平均观测值；
Figure BDA0002488551730000143
表示第j个指标观测值的标准差。
步骤2-2：
采用ward法对各监测断面的采样数据的标准化值进行聚类分析，采用平方欧式距离进行测量，步骤如下：
将n个样本分成k类：G1，G2，…，Gk，用
Figure BDA0002488551730000144
表示Gt中的第i个样本(此处
Figure BDA0002488551730000145
是p维向量，即有p个聚类指标)，nt表示Gt中的样本个数，
Figure BDA0002488551730000146
是Gt的重心(即该样本的均值)，则Gt中样本的离差平方和由下式得到：
Figure BDA0002488551730000147
k个类的类内离差平方和由下式获得：
Figure BDA0002488551730000151
先将离差平方和增加的幅度最小的两类合并，再依次将所有类别逐级合并，最后得到聚类结果，并将监测断面进行分组。
聚类分析结果如图3所示，表明：监测断面在空间上分为两大类，响水铺、鸡鸣驿、八号桥、老鸦庄聚为一类(A组)，左卫桥、石匣里、温泉屯、小渡口、北泵房聚为一类(B组)。
水质指标的箱线图如图4所示，揭示了A、B两组断面水质污染特征的差异，A组EC、营养盐类指标(高锰酸盐指数、BOD5、NH3-N、COD、TP)、重金属类(Zn、As)、其他污染物(F—、硫化物)和微生物指标(粪大肠杆菌群)均明显高于B组，且A组高锰酸盐指数、NH3-N、COD、TP、F—等存在较多超过Ⅲ类标准的情况。
由上述可知，A组断面为流域污染较严重的区域，重点控制指标为NH3-N、TP、F—。
步骤2-3：
根据监测断面分组结果，将监测断面对应的控制单元进行分组，以将研究区分为若干子区。
取控制单元内部或下游断面为控制单元所属断面，将研究区域划分为A、B两个区，划分结果如图5所示。
由图5可知，A区包含4、6、8-13号控制单元，B区包含1-3、5、14-16号控制单元。从位置上看，A组老鸦庄位于张家口市桥东区、桥西区和经开区交界处，响水铺位于宣化区，鸡鸣驿和八号桥位于怀来县，以上区县人口数占张家口市总人口的37.7％；从工业分布来看，A区内包含了80％的工业源。
因此，人口密度与工业源数量可能是A类断面水质较差的主要原因，建议增加老鸦庄至八号桥断面沿程，尤其是重污染区的水质监测布点。
步骤3：
将A、B两组断面的原始数据进行因子分析，分析各组水质变化的关键因子，识别主要污染源，结果如表1和2所示。用Kaiser-Meyer-Olkin(KMO)和Bartlett球形检验方法对监测数据进行相关矩阵检验，得到A组、B组的KMO值分别为0.563、0.524；Bartlett显著性分别为0.000、0.000，满足P<0.05置信区间，检验结果表明因子分析是有效的。
表1 A组因子分析旋转成分矩阵
Figure BDA0002488551730000161
表2 B组因子分析旋转成分矩阵
Figure BDA0002488551730000162
Figure BDA0002488551730000171
步骤3-1：
首先，通过下式对水质数据的样本数据进行标准化处理：
Figure BDA0002488551730000172
其中，Zij为标准化之后的各指标监测值，无量纲；Xij为第i个样本第j个指标的观测值，单位同《地表水环境质量标准(GB3838-2002)》中规定一致(i＝1,2,…,n；j＝1,2,…,m；n表示样本数，m表示指标数)；
其次，通过下式获得样本的相关系数矩阵R：
Figure BDA0002488551730000173
其中
Figure BDA0002488551730000174
cov(Xi，Xj)＝E((Xi-E(Xi))·(Xj-E(Xj)))，(i,j＝1,2,...m，m表示指标数)，E(X)为数学期望，D(X)为方差；
然后，通过下式获得相关系数矩阵的特征值λi(＞0,i＝1,2,…,m)和相应的标准正交特征向量li：
|R-λI|＝0
其中，R为相关系数矩阵，λ为特征值，I为单位矩阵；上式的所有根为相关系数矩阵的所有特征值。对每个特征值λi，求解齐次线性方程组(R-λiE)x＝0的基础解系ξ1，ξ2，...，ξm，则R对应的标准正交特征向量为li＝k1ξ1+…+kmξm(i＝1，2，...，m)(k1,…,km不全为0)。
最后，选择特征值大于1的相关系数矩阵的因子作为关键因子。
步骤3-2：
首先，通过下式获得样本数据荷载矩阵：
Figure BDA0002488551730000181
其中，am×k为荷载矩阵，λi为相关系数矩阵的特征值，li为标准正交特征向量。
然后，采用最大方差法对荷载矩阵进行旋转：
用
Figure BDA0002488551730000182
表示n个样例，m个特征(即标准化之后的水质数据，n为样本数，m为所选取的指标数)，需要找到最佳的单位向量
Figure BDA0002488551730000183
使得特征向量在
Figure BDA0002488551730000184
上投影后的样本点方差最大。由于投影后均值为0，因此方差如下式所示：
Figure BDA0002488551730000185
用λ来表示
Figure BDA0002488551730000186
∑表示
Figure BDA0002488551730000187
则：
λ＝uT∑u，即∑u＝λu。
其中，u表示需要求的最佳单位向量，XT表示矩阵X的转置矩阵。
因此，λ就是∑的特征值，
Figure BDA0002488551730000188
是特征向量。最佳的投影直线是特征值λ最大时对应的特征向量，其次是λ第二大对应的特征向量，依次类推。得到的前k大特征值对应的特征向量就是最佳的k维新特征向量，且是正交的。
得到前k个
Figure BDA0002488551730000189
通过变换得到新的样本，即旋转成分矩阵，如下式所示：
Figure BDA0002488551730000191
最后，从旋转成分矩阵中提取出高荷载变量，将关键污染因子分别表征为某种污染源。
本实施例中，A组提取出6个因子，累计方差为67.11％。分别提取出高荷载变量Zn(F1)、F—(F2)、BOD5(F3)、NH3-N、COD(F4)、TP(F5)和高锰酸盐指数、As(F6)。
B组提取出6个因子，累计方差为62.25％。分别提取出高荷载变量DO、As、粪大肠菌群(F1)、高锰酸盐指数(F2)、温度、EC(F3)、NH3-N(F4)、Zn(F5)和COD(F6)。
其中，A组所对应的A区域覆盖范围主要包括张家口市区(桥东区、桥西区、宣化区、下花园四区)和怀来县，张家口市区作为冀西北地区中心城市，是以发展冶金、能源、机械、轻工业为主的工业城市，怀来县种植业发达，被誉为中国葡萄酒之乡，葡萄收入占主产区农民人均纯收入的80％以上。B组所对应的B区域覆盖范围主要包括尚义县、怀安县、万全县、阳原县、蔚县和涿鹿县。蔚县是张家口市重要的煤炭基地，涿鹿和阳原县以矿山开发、建材和轻工业产业为主，其余各区县均以畜产品加工和旅游业为支柱型产业。
由表1可知，A组F1与Zn呈正相关，根据张家口市产业结构，Zn的增加可能来自于金属冶炼行业的点源排放(Haiyang Chen，2016)。F2与F—呈正相关，氟在自然界中分布广泛，主要以矿物的形式出现，例如萤石(CaF2)，冰晶石(Na3[AlF6])和磷灰石(Ca5(PO4)3F)(Agorhom et al，2015)，F—可能来自于流域内的土壤、岩石、地下水介质中(Reza，2018)，因此将F2表征为自然环境因素。F3的主要荷载为BOD5，BOD5为营养盐类指标，可能主要来源于城镇集中式生活污水处理厂、食品制造工厂等点源污染(方晓波，2013)。F4的主要荷载为NH3-N和COD，永定河流域内存在某些企业有污水直排现象，因此可能来源于食品制造业、皮革制造业等点源(蔡美芳，2012)。F5的主要荷载TP，主要为城镇集中式生活污水处理厂等点源输入和过量使用化肥导致的磷流失。F6的主要荷载为高锰酸盐指数和As，永定河流域内作物和植物面积占流域总面积的98％左右(Wenxian Guo，2014)，考虑到A区域内怀来县发达的种植业，As可能来自农药或除草剂(Shuo Wang,2019)。
B组F1的主要荷载为DO、As和粪大肠菌群，DO表征了季节变化导致的水体物理化学特性的改变，为自然因素(Shrestha，2007)，As和粪大肠菌群表征了农业种植和畜牧养殖等农业投入的污废水排放(腾智超，2016)。F2的主要荷载为高锰酸盐指数，B区域农村人口较多，分布较广，将F2表征为农村生活污水。F3的主要荷载为温度和EC，表征了季节变化导致的水体物理化学特性的改变，为自然因素。F4的主要荷载为NH3-N，畜产品制造为B区内多数区县的支柱产业，而区域内畜禽养殖场几乎不设置配套粪便污水处理设施，因此将F4表征为畜禽粪便。F5的主要荷载为Zn，张家口市矿产资源丰富，因此可能来自于矿区，经过雨水冲刷进入地表水(Weiss，2007)。F6的主要荷载为COD，B区内旅游业发达，因此该因子表征为旅游业产生的旅游垃圾、餐饮废水。
综合分析A、B两组的因子荷载矩阵可知，A组水质主要受到生活源、工业点源、农业种植的污染混合影响，冶金行业污染较突出，可能导致土壤内重金属元素的富集，从而污染地表水和地下水，建议加强重点企业排污口的监管，杜绝直排现象。B组水质主要受到农业源、旅游业和工业点源的影响，建议加强畜牧畜禽管理，加强旅游区内污水收集与转运设施的建设。
步骤4：
根据主成分分析过程中得到的标准化数据、荷载矩阵旋转后的成分数据和零主成分得分，计算得到绝对主成分因子得分(APCS)，
人为引入一个新样品，其中所有污染物的浓度值均为0。通过下式对新样品进行标准化处理：
Figure BDA0002488551730000211
其中，i表示具体的某种污染物；
Figure BDA0002488551730000212
表示污染物i的平均值；σi表示污染物i的标准差；(Z0)i表示新样品污染物i的标准化浓度。
通过下式获得每个主成分的零主成分因子得分：
Figure BDA0002488551730000213
通过下式获得每个主成分的标准化因子得分：
Figure BDA0002488551730000214
其中，k表示因子分析所提取的每个主因子；Skj表示引入新样品中已经进行标准化的污染物在每个主成分中的因子得分；(A0)k为每个主因子的零主成分因子得分；(Z)ij表示样品污染物i的标准化浓度；(Az)kj表示每个主因子的标准化因子得分(i＝1,2,…,n；j＝1,2,…,m；n表示样本数，m表示指标数)。
通过下式获得每个样品中每个主因子的绝对主成分因子得分：
APCSkj＝(AZ)kj-(A0)k
其中，(Az)kj表示每个样本每个主因子的标准化因子得分，(A0)p为每个主因子的零主成分因子得分，APCSkj表示每个样本每个主因子的绝对主成分因子得分，所有样本的APCSkj组成一个k×n的矩阵APCS。
利用SPSS 24.0进行回归分析，计算回归方程的回归系数，通过下式获得污染源对污染物的贡献率：
Figure BDA0002488551730000221
Figure BDA0002488551730000222
其中，C表示每个样本各污染物标准化浓度之和；ti表示主因子i的贡献率；b为回归方程的常数项；APCSni表示(APCST矩阵的第i列)；ri表示主因子i对浓度之和的回归系数(i＝1,2,…,k，k表示通过因子分析提取的因子个数)。
将A、B两组污染因子表征为某一类特定的源，计算其贡献率，结果如表3所示。
表3
Figure BDA0002488551730000223
Figure BDA0002488551730000231
由表3可以看出，A组可决系数R2值为0.713，在95％的置信水平下，A组中F2自然因素、F5化肥流失的显著性分别为0.081和0.499，均大于0.05，说明在该显著性水平下不显著，即F2、F5两个自变量对因变量的影响不大；B组可决系数R2值为0.853，显著性整体接近于零，说明所建立的回归模型拟合较好，可以解释原有自变量与因变量之间的关系。因此，本实施例建立的回归模型具有统计学意义。
此外，由表3中还可以看出，A组污染因子F6所代表的生活污水和农业种植污染贡献率为44％，F4所代表的皮革、食品制造类污染贡献率为23％；B组污染因子F2所代表的生活污水污染贡献率为30％，F6所代表的旅游业贡献率为20％。
绘制A、B两区域污染源对总污染贡献率饼形图，如图6和7所示，由图6和7可以清楚看出：A区域内地表水污染贡献最大的为农业种植，其次是皮革、食品制造类和金属冶炼类工业点源排放的污废水；B区域内对地表水污染贡献最大的是农村生活污水，其次为旅游业。总的来说，A区内受点源和面源的影响程度相当，B区域受面源影响较大。
综上，本实施例通过对水质数据的统计描述发现洋河、清水河流域污染较重，用聚类分析将研究区域分为A、B两部分，分别对应洋河、清水河中下游和洋河、清水河上游及桑干河。A区水质较差，初步分析原因是由于人口密度和工业源数量，建议增加沿程监测布点。
本实施例用因子分析和APCS-MLR受体模型识别与定量解析了污染来源和贡献率，A区水质主要受工业点源和面源的混合影响，重点表现在皮革、食品制造行业、农业种植的投入和生活污水排放。B区水质主要受面源污染影响，重点表现在生活污水和旅游业产生的污水。建议加强A区内工业企业排污口监管，控制农业种植施肥量和用药量；建议增加B区乡镇农村的污水处理设施，加强旅游景区的基础设施建设，对于游客要加大教育力度禁止丢弃垃圾，保护生态环境。
因此，本发明中所述的多元统计和受体模型分析相结合的方法，较单一的采用APCS-MLR受体模型提供了更多关于源的信息，对不同子流域的污染源进行了辨析，步骤简单，提高了源解析能力，是行之有效的方法。
以上结合具体实施方式和范例性实例对本发明进行了详细说明，不过这些说明并不能理解为对本发明的限制。本领域技术人员理解，在不偏离本发明精神和范围的情况下，可以对本发明技术方案及其实施方式进行多种等价替换、修饰或改进，这些均落入本发明的范围内。

Claims (8)

1.一种基于多元统计和受体模型的流域分区污染源识别方法，其特征在于，所述方法包括以下步骤：
步骤1，将研究区划分为多个控制单元；
步骤2，将多个控制单元进行分组，以将研究区分为多个子区；
步骤3，获取每个子区中的污染源；
步骤4，获得每个子区中污染源的贡献率。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤1包括以下子步骤：
步骤1-1，基于研究区的数字高程模型，获取子流域边界；
步骤1-2，结合研究区的行政区划和水系分布，获得多个控制单元。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤2包括以下子步骤：
步骤2-1，获取研究区的水质数据和陆域污染源数据；
步骤2-2，对各监测断面的水质数据进行聚类分析；
步骤2-3，根据聚类分析结果，实现对研究区的划分。
4.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，步骤2-1中，所述水质数据包括物理化学、有机物和生物指标，
优选地，所述水质数据包括温度、pH值、电导率(EC)、溶解氧(DO)、高锰酸盐指数、化学需氧量(COD)、五日生化需氧量(BOD5)、总磷(TP)、氨氮(NH3-N)、锌(Zn)、氟化物(F－)、硫化物、砷(As)和粪大肠菌群。
5.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，步骤2-1中，在获取研究区的水质数据后，对其进行预处理，
所述预处理为按照下式进行标准化处理：
Figure FDA0002488551720000021
其中，Zij为标准化之后的各指标监测值，无量纲；Xij为第i个样本第j个指标的观测值(i＝1,2,…,n；j＝1,2,…,m；n表示样本数，m表示指标数)；
Figure FDA0002488551720000022
表示第j个指标的平均观测值；
Figure FDA0002488551720000023
表示第j个指标观测值的标准差。
6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤3包括以下子步骤：
步骤3-1，获取每个子区中的关键污染因子；
步骤3-2，将关键污染因子表征为污染源。
7.根据权利要求6所述的方法，其特征在于，步骤3-1中，优选对每个子区的水质数据包含的指标进行因子分析，按照包括以下步骤的方法进行：
步骤3-1-1，将每个子区中的水质数据进行标准化处理；
步骤3-1-2，将标准化处理的数据进行降维，确定关键污染因子。
8.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤4包括以下子步骤：
步骤4-1，设定新样本，对新样本进行标准化处理；
其中，所述新样本为所有污染物的浓度值均为0的一组水质数据；
步骤4-2，获得每个样本中每个关键污染因子的绝对主成分因子得分；
步骤4-3，利用多元线性回归分析得到污染源的贡献率。
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