CN113032729A - 一种预测大气颗粒物重金属健康风险空间分布的便捷方法 - Google Patents

一种预测大气颗粒物重金属健康风险空间分布的便捷方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种预测大气颗粒物重金属健康风险空间分布的便捷方法，包括如下步骤：S1、大气颗粒物采样点布设与样品采集；S2、大气颗粒物重金属提取与分析S3、工业源变量的获取，通过ArcGIS的近邻分析，计算得到采样点到最近工业源的距离；S4、健康风险评价；S5、回归模型构建、回归诊断与模型校验；S6、未知点预测以及健康风险空间分布图制作。本发明省去了传统方法预测大气颗粒物重金属健康风险的空间分布需先预测重金属浓度的空间分布这一中间环节，直接利用与局地重点工业源有关的地理变量来预测健康风险的空间分布，更加高效便捷。

Description

一种预测大气颗粒物重金属健康风险空间分布的便捷方法
技术领域
本发明属于环境管理与环境风险评价领域，具体为一种预测大气颗粒物重金属致癌风险空间分布的便捷方法。
背景技术
大气细颗粒物结构复杂、比表面积大，是重金属富集的重要介质。吸附在大气细颗粒物上的重金属可通过呼吸作用进入人体，长期暴露在吸附有重金属的大气细颗粒物中将对人体健康造成严重的损害。大气颗粒物重金属浓度具有显著的空间变异特征，因此，大气颗粒物重金属导致的健康风险在一个地区也不是均匀分布的，而是存在空间变化和差异。大气颗粒物重金属健康风险的空间分布图，是识别高风险地区以及制定具有针对性的风险管理方案的基础。传统方法预测大气颗粒物重金属健康风险的空间分布：需要先布设多个的大气颗粒物采样点；通过实验室分析得到各个采样点大气颗粒物的重金属含量；再通过空间插值或其他统计方法得到区域大气颗粒物重金属浓度的空间分布图；最后基于重金属浓度空间分布图、利用健康风险评价模型计算得到健康风险的空间分布图。可见，这种传统方法需要进行大量的采样、实验室分析以及统计分析工作，这严重制约了大气颗粒物重金属健康风险空间分析研究和风险管理。其后果是，大量相关工作仅仅是基于少数几个大气颗粒物采样点来评价地区甚至区域的重金属健康风险，这必然与真实的风险分布存在差异，特别是容易导致高风险地区的遗漏，对于风险管理产生不利影响。因此，开发一种便捷方法以预测大气颗粒物重金属健康风险的空间分布图，对于大气颗粒物重金属污染的风险管理至关重要。
大气颗粒物重金属的空间分布与局地污染源的分布有关，各元素在其污染源附近浓度较高，特别是局地大型工业源对大气颗粒物重金属空间变异的影响程度大于区域因素。利用与局地污染源有关的地理变量以及GIS技术来预测大气颗粒物重金属的空间分布取得了较好的效果。可以借鉴这种方法直接预测大气颗粒物重金属导致的健康风险的空间分布，从而省去了传统的健康风险空间分布预测需要先预测污染物浓度空间分布的步骤。
发明内容
本发明针对现有技术中的不足，提供一种便捷方法以预测大气颗粒物重金属健康风险的空间分布。具体而言，本发明以重点工业源有关的地理变量作为自变量，构建线性回归模型以预测PM2.5中重金属的健康风险，并基于GIS的空间分析技术得到健康风险的空间分布。
为实现上述目的，本发明采用以下技术方案：一种预测大气颗粒物重金属健康风险空间分布的便捷方法，包括如下步骤：
S1、大气颗粒物采样点布设与样品采集；
S2、大气颗粒物重金属提取与分析；
S3、工业源变量的获取，通过ArcGIS的近邻分析，计算得到采样点到最近工业源的距离；
S4、健康风险评价；
S5、回归模型构建、回归诊断与模型校验；
S6、未知点预测以及健康风险空间分布图制作。
为优化上述技术方案，采取的具体措施还包括：
进一步地，步骤S1包括，在待预测区域布设多个代表性的采样点，使用中流量采样器收集PM2.5样品；采样方法具体为按季节采样，每个季节采样持续14天，采样为期一年。
进一步地，采样介质为高纯度石英滤膜，采样前后滤膜恒温恒湿48h并称重，恒温条件为温度20-25℃，恒湿条件为相对湿度40-45％；采用间隔采样法，每小时采样4分钟，每个样品共采集22.4小时。
进一步地，步骤S2包括，对样品中的重金属As、Cd、Co、Cr、Ni和Pb进行测量与分析。
进一步地，步骤S3包括，获取废气国家重点监控企业、发电厂以及钢铁工业3个部分的合集。
进一步地，步骤S4包括，采用EPA健康风险评价模型，计算呼吸途径暴露量以及健康风险，呼吸途径暴露量的计算公式为：
Figure BDA0002967308870000021
式中，LADD为呼吸途径暴露量(mg/(kg·d))；C为重金属浓度值(mg·m-3)；AT为平均暴露时间，取值为75.8×365d；InhR为呼吸速率，成人和儿童分别取值15m3/kg和7.5m3/kg；ED为暴露年限，成人和儿童分别取值24年和6年；BW为平均体重，成人和儿童分别取值61.52kg和21.58kg；
健康风险的计算公式为：
CR＝LADD×SF
式中，CR为每个元素的健康风险，无量纲；SF为健康斜率因子；元素As、Cd、Co、Cr、Ni和Pb的SF取值分别为15.1、6.3、9.8、42、0.84以及0.042；对元素As、Cd、Co、Cr、Ni和Pb分别计算健康风险，加和得到总健康风险CRtotal。
进一步地，步骤S5包括，以采样点的总健康风险CRtotal为因变量，以采样点到最近工业源的距离DI为自变量；构建一元线性回归方程
CRtotal＝a+b×DI
式中，a是截距，b是回归系数。
进一步地，对健康风险线性回归模型进行模型校验，使用留一交叉验证方法并计算均方根误差RMSE、平均绝对误差MAE和决定系数R2来评价模型效果，公式如下：
Figure BDA0002967308870000031
式中，
Figure BDA0002967308870000032
为去掉第i个点、用剩余N-1个点构建模型，用一元线性回归方程模型预测的第i个点的浓度；yi为第i个点的观测值；N为样本容量；
MAE的计算公式为：
Figure BDA0002967308870000033
进一步地，交叉验证得到的预测值与观测值的差值越小，模型效果越好；模型交叉验证的决定系数R2越接近1，模型效果越好。
进一步地，将待预测区域离散为500m大小的网格，以网格中心点的风险表示网格的平均风险，利用ArcGIS的交集制表工具得到自变量的空间分布图。，根据得到的一元线性回归方程计算各个网格的PM2.5中健康风险，从而得到PM2.5中健康风险的空间分布图。
本发明的有益效果是：本发明省去了传统方法预测大气颗粒物重金属健康风险的空间分布需先预测重金属浓度的空间分布这一中间环节，直接利用与局地重点工业源有关的地理变量来预测健康风险的空间分布，更加高效便捷。
附图说明
图1是本发明的方法流程图。
图2是本发明实施例的采样点的空间分布图。
图3是本发明实施例的南京市PM2.5重金属致癌风险的模拟值与观测值的对比图。
图4是本发明实施例的南京市主城区PM2.5重金属致癌风险的空间分布图。
具体实施方式
现在结合附图对本发明作进一步详细的说明。
需要注意的是，发明中所引用的如“上”、“下”、“左”、“右”、“前”、“后”等的用语，亦仅为便于叙述的明了，而非用以限定本发明可实施的范围，其相对关系的改变或调整，在无实质变更技术内容下，当亦视为本发明可实施的范畴。
如附图所示，本发明实施例提供了一种预测大气颗粒物重金属健康风险空间分布的便捷方法，包括如下步骤：
S1、大气颗粒物采样点布设与样品采集。
在待预测区域布设多个代表性的采样点。使用中流量采样器收集PM2.5样品，采样介质为高纯度石英滤膜，采样前后滤膜恒温恒湿48h并称重，恒温条件为温度20-25℃，恒湿条件为相对湿度40-45％。
采样方法具体为按季节采样，每个季节采样持续14天。采用间隔采样法，每小时采样4分钟，每个样品共采集22.4小时。避免大风和雨雪等极端天气，采样为期一年。采用上述方法采集的样品代表性强，能有效评估一年四季PM2.5中重金属的平均浓度。
S2、大气颗粒物重金属提取与分析。
用陶瓷剪刀将1/4张PM2.5采样膜剪碎后放入消解管中，加入5mL浓硝酸(69％)和1mL过氧化氢(30％)，利用微波消解仪消解，消解时温度为190℃，持续25min。消解完成后，消解液倒入注射器，经过0.22μm滤头过滤，加入超纯水定容到25mL，加盖冷藏待测。对提取液进行稀释达到仪器要求后，利用电感耦合等离子体质谱仪对样品中的重金属(As、Cd、Co、Cr、Ni和Pb)进行测量。分析质量控制包括：使用美国国家标准与技术研究院标准参考物质NIST SRM 1648a(城市颗粒物)进行加标回收；对空白膜进行提取检测。
S3、工业源变量的获取。
此处所述工业源指大气颗粒物重金属的主要排放源，根据其数据来源为废气国家重点监控企业、发电厂以及钢铁工业3个部分的合集。通过ArcGIS的近邻分析，计算得到采样点到最近工业源的距离，用DI表示。
S4、健康风险评价。
本发明采用美国环保署推荐的健康风险评价模型，计算呼吸途径致癌暴露量以及致癌风险。呼吸途径致癌暴露量的计算公式为：
Figure BDA0002967308870000051
式中，LADD为呼吸途径致癌暴露量(mg/(kg·d))；C为重金属浓度值(mg·m-3)；AT为致癌平均暴露时间，取值为75.8×365d；InhR为呼吸速率，成人和儿童分别取值15和7.5m3/kg；ED为暴露年限，成人和儿童分别取值24和6；BW为平均体重，成人和儿童分别取值61.52和21.58kg。致癌风险的计算公式为：
CR＝LADD×SF (2)
式中，CR为每个元素的致癌风险，无量纲；LADD的含义同式(1)；SF为致癌斜率因子。元素As、Cd、Co、Cr、Ni和Pb的SF取值分别为15.1、6.3、9.8、42、0.84以及0.042；对元素As、Cd、Co、Cr、Ni和Pb分别计算健康风险，加和得到总致癌风险CRtotal。
S5、回归模型构建、回归诊断与模型校验。
以采样点的总致癌风险CRtotal为因变量，以采样点到最近工业源的距离(DI)为自变量，构建一元线性回归方程。
对最小二乘法的基本假设进行如下检验。通过方差膨胀因子(VarianceInflation Factor，VIF)检验自变量的多重共线性。利用QQ图(Quantile-quantile plot)检验残差正态性。利用残差图定性评价残差的方差稳定性，并利用Score检验验证残差方差是否为常数。采用Cook’s Distance进行强影响点检验。
模型校验是应用线性回归模型的一个重要步骤。该发明使用留一交叉验证方法(LOOCV)对线性回归模型进行校验，并计算均方根误差(root-mean-square error，RMSE)、平均绝对误差(mean absolute error，MAE)和决定系数R2来评价模型效果。RMSE的计算公式为：
Figure BDA0002967308870000052
上式中，
Figure BDA0002967308870000053
为去掉第i个点、用剩余N-1个点构建模型，用该模型预测的第i个点的浓度；yi为第i个点的观测值；N为样本容量。MAE的计算公式为：
Figure BDA0002967308870000054
上式中的变量含义与RMSE的计算公式相同。由RMSE和MAE的计算公式可知，RMSE、MAE约接近0，交叉验证得到的预测值与观测值的差值越小，模型效果越好。模型交叉验证的决定系数R2越接近1，模型效果越好。
S6、未知点预测以及健康风险空间分布图制作。
将待预测区域离散为500m大小的网格，以网格中心点的风险表示网格的平均风险，利用ArcGIS的交集制表工具得到自变量的空间分布图，也就是各个网格中心点到最近工业源距离的空间分布图。基于ArcGIS的栅格计算功能，根据得到的一元线性回归方程计算各个网格的PM2.5中重金属致癌风险，从而得到PM2.5中重金属致癌风险的空间分布图。
在本发明的一个实施例中，在南京市主城区布设15个采样点，如附图2所示。采样点确认前先进行现场环境的调查，保证采样器周围的空气流通，与空调外机或其他排风口保持距离。采样器保持在地面1.5～3m之间，并带有一定的安保措施，避免外来人员的接触影响。树木对于污染物有一定的吸附作用，因此采样器避免茂密树叶的遮挡。
采样时间从2016年6月至2017年6月。十五个样点在四个季节各进行为期14天的采样，具体为：每个季节持续采样14天，采用间隔采样法，每小时采样4分钟，每个样品共采集22.4小时，共获得80个样品。采用青岛旭宇中流量(100L·min-1)大气颗粒物采样器(XY-2000)进行采样；在采样开始前后均对采样器进行流量校准。采样后的滤膜在-4℃进行保存。
测量南京市主城区PM2.5中重金属的浓度。利用电感耦合等离子体质谱仪对样品中的重金属(As、Cd、Co、Cr、Ni和Pb)进行测定，每10个样品选取一个样品利用城市颗粒物标准物质(NIST SRM 1648a)进行加标回收实验，6种元素回收率至少达到80％；每10个样品选取一个样品进行平行检查，平行误差不超过20％；对空白膜样品进行提取检测，各元素浓度为负值或未达到仪器检测限。六种元素测试结果如表1所示，
表1南京市PM2.5中重金属浓度(mg·m-3)与致癌风险CR的基本统计量
Figure BDA0002967308870000061
南京市主城区PM2.5中重金属致癌风险评价。采用美国环保署推荐的健康风险评价模型，计算南京市主城区PM2.5中重金属致癌风险，结果如表1所示。
自变量的数据来源与计算。工业源数据有两个来源。第一个来源为生态环境部2016年国家重点监控企业名单中的废气国家重点监控企业名单。从生态环境部官网获取基本信息后，根据企业组织机构代码获取其注册地址，再从地图上获取经纬度信息。第二个来源为江苏省2017年大气主要污染物总量减排核算表中的电力和钢铁企业。根据工业源经纬度信息，将工业源批量导入ArcGIS并转换成shapefile点文件。通过ArcGIS的近邻分析，计算得到采样点到最近工业源的距离，用DI表示。
南京市主城区PM2.5中重金属致癌风险的预测模型。元素As、Cd、Co、Cr、Ni和Pb的SF取值分别为15.1、6.3、9.8、42、0.84以及0.042；对元素As、Cd、Co、Cr、Ni和Pb分别计算健康风险，加和得到总致癌风险CRtotal；以采样点的重金属总致癌风险CRtotal为因变量，以采样点到最近工业源的距离DI为自变量，通过一元线性回归得到南京市主城区PM2.5中重金属致癌风险的预测模型为：
CRtotal＝-2.04×10-9×DI+3.55×10-5
回归诊断与模型校验结果。致癌风险预测模型的残差图和残差方差的Score检验结果均表明残差具有方差齐性，残差正态性检验的QQ图表明残差来自正态总体。以上结果表明致癌风险的预测模型满足最小二乘法的假定条件。强影响点检验的结果表明无强影响点。
南京市主城区PM2.5中重金属致癌风险预测模型的决定系数R2为0.75，模型预测值与观测值的散点图如图3所示。预测PM2.5中重金属浓度空间分布的线性回归模型的R2通常在0.4～0.6之间。由此可知，利用该发明得到的重金属致癌风险预测模型拟合程度较好。预测模型的留一交叉验证的决定系数R2为0.66、RMSE为3.09×10-6、MAE为2.79×10-6，表明该模型能够对未知点的致癌风险进行较好的预测。
南京市主城区PM2.5中重金属致癌风险的空间分布图。以南京市主城区作为模拟区域，将其离散为500m大小的网格，以网格中心点的风险表示网格的平均风险，利用ArcGIS的交集制表工具得到各个网格中心点到最近工业源距离的空间分布图。基于重金属致癌风险的预测模型，得到致癌风险的空间分布图，附图4。从该图可以看出，致癌风险的分布与工业点源的空间位置有关，风险最高的行政区为工业分布较多的栖霞区，风险最低的行政区为距离工业源较远的秦淮区以及雨花台区的东北部。
以上仅是本发明的优选实施方式，本发明的保护范围并不仅局限于上述实施例，凡属于本发明思路下的技术方案均属于本发明的保护范围。应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理前提下的若干改进和润饰，应视为本发明的保护范围。

Claims (10)

1.一种预测大气颗粒物重金属健康风险空间分布的便捷方法，其特征在于，包括如下步骤：
S1、大气颗粒物采样点布设与样品采集；
S2、大气颗粒物重金属提取与分析；
S3、工业源变量的获取，通过ArcGIS的近邻分析，计算得到采样点到最近工业源的距离；
S4、健康风险评价；
S5、回归模型构建、回归诊断与模型校验；
S6、未知点预测以及健康风险空间分布图制作。
2.根据权利要求1所述的预测大气颗粒物重金属健康风险空间分布的便捷方法，其特征在于，步骤S1包括，在待预测区域布设多个代表性的采样点，使用中流量采样器收集PM2.5样品；采样方法具体为按季节采样，每个季节采样持续14天，采样为期一年。
3.根据权利要求2所述的预测大气颗粒物重金属健康风险空间分布的便捷方法，其特征在于，采样介质为高纯度石英滤膜，采样前后滤膜恒温恒湿48h并称重，恒温条件为温度20-25℃，恒湿条件为相对湿度40-45％；采用间隔采样法，每小时采样4分钟，每个样品共采集22.4小时。
4.根据权利要求1所述的预测大气颗粒物重金属健康风险空间分布的便捷方法，其特征在于，步骤S2包括，对样品中的重金属As、Cd、Co、Cr、Ni和Pb进行测量与分析。
5.根据权利要求1所述的预测大气颗粒物重金属健康风险空间分布的便捷方法，其特征在于，步骤S3包括，获取废气国家重点监控企业、发电厂以及钢铁工业3个部分的合集。
6.根据权利要求1所述的预测大气颗粒物重金属健康风险空间分布的便捷方法，其特征在于，步骤S4包括，采用EPA健康风险评价模型，计算呼吸途径暴露量以及健康风险，呼吸途径暴露量的计算公式为：
Figure FDA0002967308860000011
式中，LADD为呼吸途径暴露量(mg/(kg·d))；C为重金属浓度值(mg·m-3)；AT为平均暴露时间，取值为75.8×365d；InhR为呼吸速率，成人和儿童分别取值15m3/kg和7.5m3/kg；ED为暴露年限，成人和儿童分别取值24年和6年；BW为平均体重，成人和儿童分别取值61.52kg和21.58kg；
健康风险的计算公式为：
CR＝LADD×SF
式中，CR为每个元素的健康风险，无量纲；SF为健康斜率因子；元素As、Cd、Co、Cr、Ni和Pb的SF取值分别为15.1、6.3、9.8、42、0.84以及0.042；
对元素As、Cd、Co、Cr、Ni和Pb分别计算健康风险，加和得到总健康风险CRtotal。
7.根据权利要求6所述的预测大气颗粒物重金属健康风险空间分布的便捷方法，其特征在于，步骤S5包括，以采样点的总健康风险CRtotal为因变量，以采样点到最近工业源的距离DI为自变量，构建一元线性回归方程
CRtotal＝a+b×DI
式中，a是截距，b是回归系数。
8.根据权利要求7所述的预测大气颗粒物重金属健康风险空间分布的便捷方法，其特征在于，对健康风险线性回归模型进行模型校验，使用留一交叉验证方法并计算均方根误差RMSE、平均绝对误差MAE和决定系数R2来评价模型效果，公式如下：
Figure FDA0002967308860000021
式中，
Figure FDA0002967308860000022
为去掉第i个点、用剩余N-1个点构建模型，用一元线性回归方程模型预测的第i个点的浓度；yi为第i个点的观测值；N为样本容量；
MAE的计算公式为：
Figure FDA0002967308860000023
9.根据权利要求8所述的预测大气颗粒物重金属健康风险空间分布的便捷方法，其特征在于，交叉验证得到的预测值与观测值的差值越小，模型效果越好；模型交叉验证的决定系数R2越接近1，模型效果越好。
10.根据权利要求1所述的预测大气颗粒物重金属健康风险空间分布的便捷方法，其特征在于，步骤S6包括，将待预测区域离散为500m大小的网格，以网格中心点的风险表示网格的平均风险，利用ArcGIS的交集制表工具得到自变量DI的空间分布图，根据得到的一元线性回归方程计算各个网格的PM2.5中健康风险，从而得到PM2.5中健康风险的空间分布图。
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