CN112999989A

CN112999989A - 一种黑碳气溶胶发生器

Info

Publication number: CN112999989A
Application number: CN202110244841.7A
Authority: CN
Inventors: 李兴华; 郭太伦; 肖茂栋; 阮兵
Original assignee: Beihang University
Current assignee: Beihang University
Priority date: 2021-03-05
Filing date: 2021-03-05
Publication date: 2021-06-22
Anticipated expiration: 2041-03-05
Also published as: CN112999989B

Abstract

本发明属于环境监测领域，特别涉及一种黑碳气溶胶发生器，包括气体供给系统、燃烧系统、稀释系统、催化氧化装置和固定架；所述气体供给系统包括用于供给燃料气体的第一供气管和用于供给助燃气体的第二供气管；所述燃烧系统包括进气装置、燃烧室、燃烧头和点火孔；所述稀释系统包括用于供给稀释气体的第三供气管、稀释腔、取样口和保温装置；所述催化氧化装置包括催化氧化器和加热装置，取样口通过管路与催化氧化器进口端连接，管路上设有排气口；气体供给系统、燃烧系统和稀释系统固定安装在固定架上，使发生器处于垂直稳定状态。本发生器能够产生不同粒径、浓度范围的稳定、纯净的黑碳气溶胶，且能够产生较大的流量以满足后续多种仪器同时测量。

Description

一种黑碳气溶胶发生器

技术领域

本发明属于环境监测领域，特别涉及一种黑碳气溶胶发生器，尤其涉及一种基于倒置式共流扩散火焰燃烧的黑碳气溶胶发生器，具备产生不同尺寸和浓度黑碳气溶胶的功能。

背景技术

黑碳是大气气溶胶的重要组分，对人体健康、局地能见度降低、区域灰霾和全球气候变化均具有重要的影响，其中黑碳气溶胶的气候效应近年来在国际上受到特别关注，使之成为全球性的研究热点之一。

气体燃烧器常用于能发生黑碳气溶胶，用于不同用途的气溶胶研究，如黑碳气溶胶形态研究、气溶胶光学性能研究、仪器校准等。目前气体燃烧器可分为两类：预混燃烧器(例如McKenna燃烧器)和扩散火焰燃烧器(例如Santoro燃烧器、倒置式燃烧器)，其中，倒置式共流扩散火焰燃烧器能够产生不同尺寸和浓度的黑碳气溶胶。预混燃烧器产生的火焰不稳定，导致产生的黑碳气溶胶也不稳定。倒置式燃烧器产生的火焰相对稳定，但在流量控制不好或者结构设计不合理的情况下，火焰也不稳定。

由于气体燃烧器产生黑碳气溶胶的同时，还会产生大量的有机气溶胶附着在黑碳气溶胶的表面，严重影响黑碳气溶胶粒径、光学特性等的测量，还会产生一氧化碳、氮氧化物、挥发性有机物等，影响二次有机气溶胶的生成。气体燃烧器产生的黑碳气溶胶经过热扩散器后虽然可以去除附着于其表面的有机物质，但并不能完全去除，即使在较高的温度下，而且温度过高会导致碳化和黑碳气溶胶氧化。此外，热扩散器一般用于处理气体流量较小的气溶胶样品(一般小于1L·min-1)，并不能满足后续多种仪器同时测量对较大气体流量的要求。

发明内容

针对上述问题，本发明提供了一种基于倒置式共流扩散火焰燃烧的黑碳气溶胶发生器，本发生器能够产生不同粒径、浓度范围的稳定、纯净的黑碳气溶胶，且能够产生较大的流量以满足后续多种仪器同时测量。

为实现上述目的，本发明提供了一种黑碳气溶胶发生器，包括气体供给系统、燃烧系统、稀释系统、催化氧化装置和固定架；

所述气体供给系统包括用于供给燃料气体的第一供气管和用于供给助燃气体的第二供气管，所述第一供气管和所述第二供气管上均设有质量流量控制器；

所述燃烧系统包括进气装置、燃烧室、燃烧头和点火孔；所述进气装置包括第一进气孔和第二进气孔，所述第一供气管的出气端与所述第一进气孔连接，所述第二供气管的出气端与所述第二进气孔连接；所述燃烧室位于所述进气装置下方且与所述第一进气孔和所述第二进气孔连通；所述燃烧头竖直位于所述进气装置下方且位于所述燃烧室内顶部；所述点火孔位于所述燃烧室下方且与所述燃烧室连通；

所述稀释系统包括用于供给稀释气体的第三供气管、稀释腔、取样口和保温装置；所述稀释腔位于所述点火孔下方并且与所述燃烧室连通；所述稀释腔上端设有进气口，下端设有取样口；所述第三供气管的出气端与所述进气口连接；所述第三供气管上设有质量流量控制器；所述保温装置布置于所述稀释腔下部；

所述催化氧化装置包括催化氧化器和加热装置，所述取样口通过管路与所述催化氧化器进口端连接，所述管路上设有排气口，所述加热装置用于对所述催化氧化器的温度进行监测和调节；

所述气体供给系统、所述燃烧系统和所述稀释系统固定安装在所述固定架上，使所述发生器处于垂直稳定状态。

在一些实施例中，所述第一供气管上设有回火阻止器。

在一些实施例中，所述进气装置包括凸台结构和环形布流孔盘，所述凸台结构包括位于凸台顶端中央的第一进气孔和位于凸台凸缘四周的多个第二进气孔；所述环形布流孔盘位于所述凸台结构下方；所述环形布流孔盘包括与所述多个第二进气孔连通的多个圆周孔。

在一些实施例中，所述燃烧室包括石英管；所述稀释腔包括金属管；所述点火孔位于所述金属管顶部侧面；所述石英管底端和所述金属管顶端通过法兰盘连接，所述金属管配置成能够相对所述法兰盘上下滑动，使得：在点火状态下，所述点火孔从所述法兰盘露出，在非点火状态，所述点火孔隐藏于所述法兰盘内。

在一些实施例中，所述金属管下方连接有脚踏板，所述脚踏板下方连接有弹簧，所述弹簧底部固连于所述固定架上。

在一些实施例中，所述固定架包括上托板、中托板、下托板以及将三个托板连成一体的立柱；所述进气装置和所述石英管顶端安装在所述上托板上；所述法兰盘安装于所述中托板上；所述弹簧底部固连于所述下托板上。

在一些实施例中，所述下托板下方设有滑轮。

在一些实施例中，所述保温装置包括包裹在所述稀释腔中下部外侧面的保温层。

在一些实施例中，所述催化氧化器包括圆形铁管，所述圆形铁管内布置涂有催化剂的堇青石。

在一些实施例中，所述燃烧头前部为钝体结构。

本发明的有益效果：

1)由于：①全部采用质量流量控制器，精确控制燃料气体、助燃气体和稀释空气等气体的流量，可以保证供气的稳定，防止气流供给不稳导致火焰出现闪烁；②助燃气体经过布流孔，使得助燃气体均匀稳定进入燃烧室；③燃烧头前部采用钝体结构，火焰燃烧产生的高温由钝体往内延伸，降低了燃烧头内部的温度，防止燃烧头内部温度变化引起燃料气体的流量波动；④固定架由铝型材主体组装而成，并设有上、中、下三层托板，燃烧器头部、燃烧室、稀释腔室等主体部分固定在固定架中，使整个仪器始终处于垂直稳定状态，以保持燃烧过程中火焰稳定。因此，本发明提供的黑碳气溶胶发生器产生的黑碳气溶胶浓度和粒径分布能够长时间保持稳定。

2)未经本发明催化氧化器处理的黑碳气溶胶仍然含有较大比例的有机物质，有机碳占总碳的比例在17％～25％范围；而经过本发明催化氧化器处理后的黑碳气溶胶中有机碳大大降低，有机碳占总碳的比例约为3％，即元素碳占比高达97％，考虑到洁净空气中本身含有的有机物，可视为100％，即经本发明催化氧化器处理的气体中的一氧化碳、氮氧化物、挥发性有机物浓度低，接近大气环境浓度。因此，本发明提供的黑碳气溶胶发生器产生的黑碳气溶胶纯度高，气体污染物浓度低。

3)本发明提供的黑碳气溶胶发生器产生的黑碳气溶胶的浓度、粒径和流量变化范围大、流量大。在一定范围内，通过调节CH₄燃料的流量，在不同的燃烧当量比(0.6-0.9)下，本发明产生的黑碳气溶胶的粒径主要集中在30nm-300nm之间；且黑碳气溶胶数浓度随之不断增大，由1.31×10⁷cm^-3增大到8.16×10⁷cm^-3；峰值粒径也从109.4nm增大到145.9nm。此外，本发明的催化氧化器工作流量范围大，在小于10L·min^-1时，均能有良好的去除效果。

4)本发明安装了回火阻止器，当供气管内燃气压力降低时，燃烧点的火会通过管道向气源方向蔓延，称作回火。回火防止器能可靠地阻止回火，避免火焰进入气源，发生爆炸，使得本发明的仪器安全系数高。

5)本发明采用移动式点火结构以及在固定架底部设置滑轮，可以方便移动和操作。

附图说明

图1是本发明实施例1的黑碳气溶胶发生器结构图；

图2是对本发明实施例2的黑碳气溶胶发生器在同一燃烧条件下产生的黑碳气溶胶进行连续10次监测得到的粒径分布谱；

图3是本发明实施例3的对经过和不经过催化氧化器处理的黑碳气溶胶中有机物质含量分析结果对比图；

图4是本发明实施例4的对经过(图a)和不经过(图b)催化氧化器处理的黑碳气溶胶聚合体形貌结构的FS-SEM图片。

附图中：

1-1第一供气管；1-2第二供气管；1-3质量流量控制器；1-4质量流量控制器；1-5回火阻止器；

2-1凸台结构；2-1a第一进气孔；2-1b第二进气孔；2-2环形布流孔盘；2-2a圆周孔；2-3石英管；2-4燃烧头；2-5点火孔；

3-1第三供气管；3-2不锈钢管；3-2a进气口；3-3取样口；3-4保温层；3-5质量流量控制器；

4-1上托板；4-2中托板；4-3下托板；4-4立柱；4-5脚踏板；4-6弹簧；4-7滑轮；

5-1催化氧化器(CS)；5-2加热装置；5-3管路；5-4排气口。

具体实施方式

下面结合附图和实施例进一步描述本发明，应该理解，以下所述实施例旨在便于对本发明的理解，而对其不起任何限定作用。

实施例1

如图1所示，本实施例的黑碳气溶胶发生器包括气体供给系统、燃烧系统、稀释系统、催化氧化装置和固定架。

所述气体供给系统包括用于供给燃料气体的第一供气管1-1和用于供给助燃气体的第二供气管1-2。第一供气管1-1上设有质量流量控制器1-3，第二供气管1-2上设有质量流量控制器1-4。特别地，第一供气管1-1上设有回火阻止器1-5。当供气管内燃气压力降低时，燃烧头的火会通过管道向气源方向蔓延，称作回火。回火阻止器1-5能够防止并阻断回火，避免事故发生。

所述燃烧系统包括凸台结构2-1、环形布流孔盘2-2、石英管2-3、燃烧头2-4和点火孔2-5。凸台结构2-1包括位于凸台顶端中央的第一进气孔2-1a和位于凸台凸缘四周的4个第二进气孔2-1b。环形布流孔盘2-2位于凸台结构2-1下方，其包括11个圆周孔2-2a。燃料气体从凸台顶端中央的第一进气孔2-1a进入，随后通过燃烧头2-4进入石英管2-3；助燃气体从凸台凸缘四周的4个第二进气口2-1b进入，经过环形布流盘2-2的圆周孔2-2a均匀稳定分布以后进入石英管2-3，与燃料气体混合。

特别地，燃烧头2-4前部采用钝体结构，使火焰燃烧产生的高温由钝体往内延伸，由此降低燃烧头2-4内部的温度，从而防止燃烧头2-4内部温度变化引起燃料气体的流量波动。

所述稀释系统包括用于供给稀释气体的第三供气管3-1、不锈钢管3-2、取样口3-3和保温层3-4。不锈钢管3-2与石英管2-3连通且上端侧面设有点火孔2-5。不锈钢管3-2上端侧面还设有进气口3-2a，进气口3-2a位于点火孔2-5下方，第三供气管3-1的出气端与进气口3-2a连接。取样口3-3设于不锈钢管3-2下端侧面。特别地，第三供气管3-1上设有质量流量控制器3-5。稀释空气由质量流量控制器3-5精确控制流量，从第三供气管3-1和进气口3-2a进入不锈钢管3-2对燃烧系统生成的黑碳气溶胶进行稀释和降温，稀释后的黑碳气溶胶从取样口3-3中流出。

流体的体积是流体温度和压力的函数，是一个因变量，而流体的质量是一个不随时间、空间温度、压力的变化而变化的量。有利地，本实施例采用质量流量控制器分别控制燃料气体、助燃气体和稀释空气气体的流量，可以保证供气的稳定，防止气流供给不稳导致火焰出现闪烁。

在本实施例中，保温层3-4包裹在不锈钢管3-2中下部外侧，保温温度根据环境温度设定，保证稀释后的气体在不锈钢管3-2内流动时不会因为温度下降过低而出现水冷凝的现象。

所述固定架由铝型材主体组装而成，包括上托板4-1、中托板4-2、下托板4-3以及将三个托板连成一体的立柱4-4。凸台结构2-1和石英管2-3头部固定安装在上托板4-1上，石英管2-3底端和不锈钢管3-2顶端通过法兰盘连接，法兰盘固定安装在中托板4-2上，不锈钢管3-2底部连接有脚踏板4-5，脚踏板4-5下方连接有弹簧4-6，同时弹簧4-6底部固连于下托板4-3上。本实施例通过脚踩脚踏板4-5，使弹簧4-6压缩，不锈钢管3-2向下移动，此时点火孔2-5从法兰盘中露出，之后用点火枪进行点火；点火完成后，通过放松脚踏板4-5，使弹簧4-5复位，此时点火孔2-5隐蔽于法兰盘内。特别地，下托板4-3底部设有滑轮4-7，以方便移动。

特别地，本实施例将气体供给系统、燃烧系统和稀释系统安装在固定架上，使整个发生器始终处于垂直稳定状态，以保持燃烧过程中火焰稳定。

所述催化氧化装置包括催化氧化器(CS)5-1和加热装置5-2，取样口3-3通过管路5-3与催化氧化器5-1进口端连接，管路5-3上设有排气口5-4，可以将多余的黑碳气溶胶排走。在本实施例中，催化氧化器5-1包括内布置涂有催化剂的堇青石的圆形铁管，铁管两端设有变径管，以方便与取样口3-3连接。优选地，所述催化剂包括铂/氧化铝。本实施例在圆形铁管上设有加热装置5-2，以对催化氧化器5-1的温度进行监测和调节，使催化氧化器5-1的温度保持在设定温度，从而有效去除黑碳气溶胶中的有机物质、以及气体中的一氧化碳、氮氧化物、挥发性有机物等，满足后续实验要求。

实施例2

本实施例通过对实施例1产生的黑碳气溶胶粒径分布谱进行连续监测来检验其稳定性。下面以燃烧当量比

为例加以说明，对经过催化氧化器5-1处理后的黑碳气溶胶连续进行10次扫描(约60min)的结果如图2所示，燃烧产生颗粒物总数浓度偏差为2.78％，峰值粒径的浓度偏差小于10％，表明产生的黑碳气溶胶的稳定性良好，可作为稳定的黑碳气溶胶发生源用于后续研究。

实施例3

本实施例测量实施例1产生的黑碳气溶胶中的有机物质含量。本实施例在280℃下采用催化氧化发生器5-1对黑碳发生器产生的黑碳气溶胶进行处理，并与未经处理采集到的黑碳气溶胶进行对比，测试结果如图3所示，图中总碳(Total Carbon)为OC(有机物质)与EC(元素碳)之和。从图3可以发现，当

在0.8～1.3范围内，未经催化氧化发生器5-1处理的黑碳气溶胶仍然含有较大比例的有机物质，有机碳占总碳的比例在17％～25％范围；经过催化氧化发生器5-1处理后的黑碳气溶胶中有机碳大大降低，有机碳占总碳的比例约为3％，即元素碳占比高达97％，接近100％；且随

在0.8～1.3范围，有机碳占总碳的比例比较稳定；石英膜中极低的有机物含量(2～3μg·cm^-2)可能是吸附空气中有机物导致的，考虑到洁净空气中本身含有的有机物，可视为100％。如前所述，黑碳气溶胶的浓度随

的增大而增大，表明催化氧化发生器5-1能够适应不同黑碳气溶胶浓度的有机物去除要求。

实施例4

本实施例研究实施例1产生的黑碳气溶胶经过和不经过催化氧化发生器5-1的形貌结构的变化。由场发射扫描电镜(FE-SEM)获取的黑碳气溶胶的图像如图4所示，图中分别给出了经过和不经过催化氧化发生器5-1的黑碳气溶胶的图像，可以看出，燃烧产生的黑碳气溶胶呈现为链状结构的聚合体，为典型的燃烧源产生的黑碳气溶胶的形貌；且经过催化氧化发生器5-1不会改变黑碳气溶胶的形貌结构。

对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明创造构思的前提下，还可以对本发明的实施例做出若干变型和改进，这些都属于本发明的保护范围。

Claims

1.一种黑碳气溶胶发生器，其特征在于，包括气体供给系统、燃烧系统、稀释系统、催化氧化装置和固定架；

2.根据权利要求1所述的发生器，其特征在于，所述第一供气管上设有回火阻止器。

3.根据权利要求1所述的发生器，其特征在于，所述进气装置包括凸台结构和环形布流孔盘，所述凸台结构包括位于凸台顶端中央的第一进气孔和位于凸台凸缘四周的多个第二进气孔；所述环形布流孔盘位于所述凸台结构下方；所述环形布流孔盘包括与所述多个第二进气孔连通的多个圆周孔。

4.根据权利要求1-3任一项所述的发生器，其特征在于，所述燃烧室包括石英管；所述稀释腔包括金属管；所述点火孔位于所述金属管顶部侧面；所述石英管底端和所述金属管顶端通过法兰盘连接，所述金属管配置成能够相对所述法兰盘上下滑动，使得：在点火状态下，所述点火孔从所述法兰盘露出，在非点火状态，所述点火孔隐藏于所述法兰盘内。

5.根据权利要求4所述的发生器，其特征在于，所述金属管下方连接有脚踏板，所述脚踏板下方连接有弹簧，所述弹簧底部固连于所述固定架上。

6.根据权利要求5所述的发生器，其特征在于，所述固定架包括上托板、中托板、下托板以及将三个托板连成一体的立柱；所述进气装置和所述石英管顶端安装在所述上托板上；所述法兰盘安装于所述中托板上；所述弹簧底部固连于所述下托板上。

7.根据权利要求6所述的发生器，其特征在于，所述下托板下方设有滑轮。

8.根据权利要求1-7任一项所述的发生器，其特征在于，所述保温装置包括包裹在所述稀释腔中下部外侧面的保温层。

9.根据权利要求1-7任一项所述的发生器，其特征在于，所述催化氧化器包括圆形铁管，所述圆形铁管内布置涂有催化剂的堇青石。

10.根据权利要求1-7任一项所述的发生器，其特征在于，所述燃烧头前部为钝体结构。