CN112952008B - 一种有机光伏器件性能分析优化方法和系统 - Google Patents

一种有机光伏器件性能分析优化方法和系统 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种有机光伏器件性能分析优化方法和系统，属于有机光伏器件领域。本发明针对OPV器件内可能出现的多种膜层特征(各向同性膜层、各向异性膜层、表面粗糙度层、界面层、纳米结构)建立全面的光学模拟方法，通过优化器件产生的短路电流密度得到器件最优结构尺寸，适用于对包含不均匀膜层、各向异性膜层、周期性纳米结构等复杂特征的OPV器件进行结构尺寸优化以提高OPV的光电转化效率，原理简单、易于操作，在OPV结构优化设计领域有广泛的应用前景。

Description

一种有机光伏器件性能分析优化方法和系统
技术领域
本发明属于有机光伏器件(OPV)领域，更具体地，涉及一种有机光伏器件性能分析优化方法和系统。
背景技术
自1954年美国Bell实验室Chapin(Journal of Applied Physics,1954,25(5):676-677)等人制备了第一块单晶硅太阳能电池以来，通过材料和器件结构的不断改进，无机太阳能电池的效率和寿命不断提高，并实现了商品化应用。但由于无机太阳能电池制备成本过高，工艺复杂，且其制备过程中会产生大量有害气体，大大限制了它的发展和应用。有机光伏电池由于其可柔性制备，价格低廉，易制备，材料来源广泛，光学吸收波长可调控，可采用多种方法成膜且电池制作结构多样以及能够对其进行物理改性等优点，对太阳能的开发和利用具有重要的意义和潜在价值，逐渐走入科学家们的视线。
有机光伏(organic photovoltaic，OPV)电池，是第三代太阳能电池，指利用有机材料的光生伏打效应实现光电转换，将太阳能转换为电能的器件。1986年，美国柯达公司的邓青云博士(Applied physics letters,1986,48(2):183-185)首次将p-n结的概念引入到有机太阳能电池中，采用p型材料酞菁(MPc)作为给体，n型材料苝红(PTC)作为受体，实现接近1％的能量转换效率，此后有机太阳能电池获得了科学家们极大的关注。
OPV器件通常采用三明治结构，由阴极、阳极及夹在中间的有机活性层构成。光照射到有机光伏器件上后，光子被有机半导体层吸收，光子激发形成的电子和空穴对以中性激子的形式存在，这些激子在电场或在界面处会分离成自由电子和空穴，它们的定向迁移就形成了光电流。为了有效促进电荷提取和传输，还可引入一些功能层(电子传输层ETL和空穴传输层HTL等)进一步提升OPV器件的性能。由于大多数活性层材料带隙较宽，吸收的光有限，仅能吸收部分可见光；有机材料激子扩散长度短，导致激子在到达给受体界面前复合，无法分离成自由的载流子；有机材料的载流子迁移率偏低，导致载流子在传输过程中发成复合或者被陷阱捕获等原因，OPV器件的光电转换效率(PCE)偏低。因此，需要对OPV器件材料及结构尺寸进行优化以提高OPV器件的光电转换效率。
OPV的优化设计可分为材料优化和器件结构优化两种，其中，材料优化是指通过合成、寻找新材料或调控材料的带隙等特性达到提高OPV性能的目的，而器件结构优化是指通过优化器件各层厚度等结构参数或引入纳米结构等新结构特征进而达到提高OPV性能的目的。其中，器件结构优化具有更多自由度和优化空间，也更具有实际意义，是OPV器件性能优化的一大方向。研究者们通常通过调节OPV膜层厚度或增加微结构等方式进行OPV器件结构优化。在器件设计过程中，对OPV器件进行光学模拟仿真是快速分析器件内能量分布及研究器件各结构尺寸对OPV器件性能影响，进而合理设计OPV器件结构尺寸参数的有效手段。1999年Pettersson等人(Journal of Applied Physics,1999,86(1):487-0)提出光学干涉效应对活性层内光电场分布及其吸收效率十分重要，并首次将传输矩阵应用在有机光伏器件的光学模拟中。Andersson B等人(Journal of Applied Physics,2008,104(12):740-745)则利用有限元分析法和传输矩阵法两种工具分布模拟了折叠式和叠层式有机太阳能电池。2011年以来，Jungho Kim课题组研究了非相干玻璃基底的处理方式并首次将广义传输矩阵方法引入OPV器件建模中(Japanese Journal of Applied Physics,2011,50(12):2301)，并对斜入射时器件内不同偏振态光及器件内部物理量变化进行了研究(SolarEnergy Materials and Solar Cells,2013,118:9-17)。其中广义传输矩阵法应用范围最为广泛，但其只适用于模拟各向同性的均匀薄膜，难以模拟OPV器件中由于器件设计或制备工艺引入的各向异性薄膜、不均匀薄膜、纳米结构、非相干基底等复杂特征，准确地预测OPV器件性能；而有限元分析法虽然可用于模拟各种复杂特征，但其计算精度极大依赖于器件结构几何离散粗细程度，运算速度较慢。基于以上两种方法存在的缺点，亟需提出一种全面考虑OPV器件中多种复杂特征(各向同性薄膜、各向异性薄膜、纳米结构、界面层、粗糙度层、非相干基底)的OPV器件快速结构分析优化方法。
发明内容
针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本发明提供了一种有机光伏器件性能分析优化方法和系统，其目的在于，对包含不均匀膜层、各向异性膜层、周期性纳米结构等复杂特征的OPV器件进行结构尺寸优化以提高OPV的光电转化效率。
为实现上述目的，本发明提供了一种有机光伏器件性能分析优化方法，包括：
S1.建立多层堆叠光学模型：确定待分析优化的OPV器件基础膜系及其初始结构尺寸，并确定OPV器件工作波长范围、光源入射角、光源入射辐射度，以及OPV所含材料的复折射率；
S2.在允许结构尺寸范围内计算在不同结构尺寸时OPV器件的内部物理量及其性能参数；
S3.比较不同结构尺寸OPV器件的短路电流密度，结合制造工艺、制备成本选择最优结构尺寸。
进一步地，步骤S2中所述内部物理量包括电场强度、磁场强度、能量损耗和能量密度。
进一步地，步骤S2中所述性能参数包括短路电流密度和外耦合效率。
进一步地，步骤S1中所述OPV器件基础膜系包括各向同性薄膜、各向异性薄膜、纳米结构、界面层和粗糙度层；其中，各向同性薄膜、各向异性薄膜、纳米结构属于均匀膜层，粗糙度层和界面层属于不均匀膜层。
进一步地，对于OPV器件基础膜系中的不均匀膜层采用等效介质近似方法计算其等效复折射率，计算公式为：
Figure BDA0002965030810000041
其中，m为不均匀膜层内含组分数量，fi为第i种组分所占体积分数，Ni为第i种组分的复折射率，Neff为不均匀膜层的等效复折射率。
进一步地，步骤S2具体为，
对于非相干玻璃基底建模：采用玻璃因子g计算光在非相干玻璃基底内的多次反射对玻璃基底内电场强度降低的影响，计算表达式为：
Figure BDA0002965030810000042
其中，θi和θg分别表示光在空气、玻璃基底中的传播方向，Rg-a和Rg-m分别为光由玻璃基底到空气、光由玻璃基底到其余相干膜系的反射率，Ng表示玻璃基底的复折射率；
对于相干薄膜部分建模：若器件包含纳米结构，则根据严格耦合波分析方法进行光学模拟；若器件为多层薄膜堆栈而成，如果包含各向异性薄膜，采用4×4传输矩阵方法进行光学模拟，如果不包含各向异性薄膜，采用传输矩阵方法进行光学模拟；
对利用上述建模方法得到的器件原始电场强度、磁场强度乘以玻璃因子g得到器件实际的电场强度、磁场强度、能量损耗和能量密度；
根据器件内部的能量损耗分布计算外耦合效率ηEQE，计算表达式为：
ηEQE＝∫∫∫Q(x,y,z)/cε0cos(θi)dxdydz；
计算器件产生的短路电流密度Jsc：
Figure BDA0002965030810000043
其中，Q(x,y,z)表示器件内部的能量损耗在任意位置(x,y,z)处的分布，ηdeg和ηIQE分别为器件的退化因数和内量子效率，q为单位电荷，θ1为激子的量子产额，即每吸收一个能量大于活性材料带隙的光子所产生的激子数，h为普朗克常量，c为真空中光速，PSolar(λ)为入射光源的分光照度，A(λ)为具有光生伏打效应的活性材料对入射光源的吸收率，ε0表示真空介电常数。
总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比，能够取得下列有益效果。
(1)本发明针对OPV器件内可能出现的多种膜层特征(各向同性膜层、各向异性膜层、表面粗糙度层、界面层、纳米结构)建立全面的光学模拟方法，通过优化器件产生的短路电流密度得到器件最优结构尺寸，适用于对包含不均匀膜层、各向异性膜层、周期性纳米结构等复杂特征的OPV器件进行结构尺寸优化以提高OPV的光电转化效率，原理简单、易于操作，在OPV结构优化设计领域有广泛的应用前景。
(2)本发明提供的OPV器件分析优化方法精度不依赖于器件结构几何离散的精细程度，可快速模拟出准确的OPV器件仿真结果。
附图说明
图1本发明提供的OPV器件分析优化方法流程图；
图2本发明实例中OPV器件包含材料光学常数；
图3表示本发明实例中无银纳米光栅层时OPV器件内部物理量分布及外耦合效率；其中，(a)表示电场强度分布图，(b)表示磁场强度分布图，(c)表示能量损耗分布图，(d)表示器件外耦合效率；
图4表示本发明实例中OPV器件纳米结构尺寸对器件性能影响示意图；其中，(a)表示短路电流密度随光栅宽度w、高度h变化情况，(b)表示短路电流密度随光栅周期p变化情况；
图5本发明实例中最优OPV器件的外耦合效率及其在波长为600nm时的单个周期内部物理量分布；其中，(a)表示电场强度分布图，(b)表示磁场强度分布图，(c)表示能量损耗分布图，(d)表示器件外耦合效率。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
本发明方法全面考虑各种特征，可以实现复杂OPV器件内部相关物理量分析及结构尺寸的仿真优化设计，建立更贴近实际的模型，从而得到准确的仿真结果，原理简单，容易操作，包括下述步骤：
步骤1：对待分析优化的OPV器件建立多层堆叠光学模型：确定OPV器件基础膜系及其初始结构尺寸d0，并确定OPV器件工作波长范围λ、太阳光入射角θi以及入射光源辐射度Pin；获取OPV器件中所含材料的光学常数N；
本发明考虑OPV器件内可能出现的多种膜层特征，具体地，包括均匀薄膜(各向同性薄膜、各向异性薄膜、纳米结构)、不均匀膜层(粗糙度层、界面层)。
通过实验测量、查阅文献或数据库等途径，获取所选取工作波长λ内OPV所含材料(包括活性层、基底材料、电极材料、介质材料等)的复折射率N，N＝n+ki，n为折射率，k为消光系数，i为虚数单位。
步骤2：计算在不同结构尺寸d时OPV器件的内部物理量包括电场强度E、磁场强度H、能量损耗Q、能量密度S及其性能参数包括短路电流密度Jsc、外耦合效率ηEQE。
步骤3：比较不同结构尺寸OPV器件的短路电流密度，结合制造工艺、制备成本选择最优结构尺寸。
进一步地，步骤2包括以下子步骤：
(2.1)对于不均匀膜层(粗糙度层、界面层)采用等效介质近似(EMA)的方法得到其等效复折射率，以将其近似为均匀膜层，在后续光学模拟中应用：
Figure BDA0002965030810000071
其中，m为该层内含组分数量，fi为第i种组分所占体积分数，Ni为第i种组分的复折射率，Neff为该膜层的等效复折射率。
(2.2)在OPV器件允许结构尺寸范围内，选定一组结构参数d，计算太阳光以θi角度入射时，该器件内部任意位置(x,y,z)处电、磁场强度、能量损耗、能量密度及器件外耦合效率ηEQE、短路电流密度。
对任意工作波长λ，根据OPV器件光学模型，选取合适的建模方法进行仿真分析。由于OPV器件工作时入射光一般从玻璃基底一侧入射，玻璃基底厚度通常超过太阳光相干长度(～1μm)，将其作为非相干层与其他相干薄膜分开处理。采用一个玻璃因子g作为一个修正参数来表示光在非相干玻璃基底内的多次反射对玻璃基底内电场强度Eg降低的影响。
Figure BDA0002965030810000072
其中，Ea和Eg分别为空气和玻璃基底中的电场幅值，Ng为玻璃基底的复折射率，θi和θg(θg＝arcsin(sinθi/ng))分别表示光在空气、玻璃基底中的传播方向，Rg-a和Rg-m分别为光由玻璃基底到空气、由玻璃基底到其余相干膜系的反射率。
对于相干薄膜部分建模，以玻璃基底作为入射介质，θg为入射角，若器件包含光栅、纳米颗粒、纳米线等纳米结构，则结合严格耦合波分析方法(RCWA)进行光学仿真及分析；若器件为多层薄膜堆栈而成，如果包含各向异性薄膜，采用4×4传输矩阵方法进行光学模拟，如果不包含各向异性薄膜，采用传输矩阵方法(TMM)进行光学模拟。随后，用上述建模方法得到的器件原始电场、磁场幅值乘以玻璃因子g，即可得到器件内部实际的电场强度E、磁场强度H、能量损耗Q、能量密度S分布情况。
器件电场强度E、磁场强度H、能量耗散Q、能量密度S可表示为：
E(x,y,z)＝E(x,y,z,N,d)   (3)
H(x,y,z)＝H(x,y,z,N,d)   (4)
S(x,y,z)＝Ε(x,y,z)×H(x,y,z)   (5)
Figure BDA0002965030810000081
其中，c和ε0分别为真空中光速和真空介电常数，n和α分别为该位置材料的折射率和吸收系数，α＝4πk(λ)cos(θi)/λ，k为该位置材料的消光系数。
根据器件内部的能量损耗分布，可进一步求得该工作波长OPV器件的理想外耦合效率ηEQE，即具有光生伏打效应的活性材料对光的吸收率A(λ)为：
ηEQE＝A(λ)＝∫∫∫Q(x,y,z)/cε0cos(θi)dxdydz   (7)
进一步地，器件产生的短路电流密度Jsc为：
Figure BDA0002965030810000082
其中，ηdeg和ηIQE分别为器件的退化因数和内量子效率，q为单位电荷，θ1为激子的量子产额，即每吸收一个能量大于活性材料带隙Eg的光子所产生的激子数，h为普朗克常量，PSolar(λ)为入射光源的分光照度。
(2.3)在允许范围内，变换OPV结构尺寸d，重复步骤(2.2)，便可获得不同结构尺寸OPV的短路电流密度和理想外耦合效率等性能参数。
当OPV结构尺寸变化范围较大时，可先计算OPV结构尺寸以较大步长变化时的性能参数，根据该结果选取较小的变化范围，再仿真计算OPV结构尺寸以较小步长变化时的性能参数，可重复多次。
当需要优化的OPV结构尺寸过多时，可先计算OPV性能参数随单个结构尺寸变化的灵敏度情况，随后选择对OPV性能影响较大的一个或多个结构参数进行多次仿真计算。
根据OPV器件实际使用所处地理位置及气象条件，可根据入射角θi、入射光辐照度Pin与时间之间的函数关系，进一步计算分析OPV器件在一段时间范围内(如全天、某个月、全年)产生的总能量。
以下实例以一典型单节OPV器件分析及光栅结构尺寸优化设计为例，详细说明本发明的具体实施过程，包括对器件内部场分布、能量分布情况的分析以及对器件结构尺寸参数的优化设计。
步骤1：确定初始OPV器件结构d0，并确定OPV器件工作波长范围λ、太阳光入射角θi以及入射光源辐射度Pin。
(1.1)本实例采用典型的单节OPV器件，膜层结构为玻璃基底/氧化铟锡ITO阳极(150nm)/空穴传输层(35nm)/界面层(5nm)/活性层(30nm)/银纳米光栅(周期p＝300nm，高度h＝40nm，光栅宽度w＝100nm)/银阴极(100nm)。界面层中空穴传输层材料和活性层材料两种组分所占体积分数均为50％。。
(1.2)本实例中OPV器件工作波长为λ＝350-1000nm，太阳光垂直照射到OPV器件，入射角θi＝0°，假设入射光为AM1.5G标准光源，工作波长内其辐射度为Pin。
步骤2：获取OPV器件中所含材料在工作波段λ内的复光学常数N。玻璃基底、阳极、空穴传输层、活性层、银光栅填充介质、银各材料复折射率分别为N1、N2、N3、N5、N6、N7。本实例中各材料光学常数均由穆勒矩阵椭偏仪测量拟合得到，如图2所示。
步骤3：计算不同结构尺寸d的OPV器件的内部物理量分布及其性能参数。
(3.1)根据本实例OPV器件膜层结构，由步骤2测得的空穴传输层和活性层材料的光学常数N3、N5，及f3＝f5＝0.5，计算空穴传输层和活性层两层薄膜间的界面层的等效复折射率N4：
Figure BDA0002965030810000101
(3.2)建模分析OPV器件光栅层厚度为0时内部物理量分布及外耦合效率如图3所示，其产生的理想短路电流为7.27mA/cm2。与活性层BHJ光学特性一致，OPV器件主要吸收350-730nm波段的光，器件内部电磁场、能量损耗如图3(a)-(c)所示，吸收效率及外耦合效率如图3(d)所示，仅为30％左右。由此可见，由于活性层厚度较薄，其光吸收效率很低，但由于有机材料本身的缺陷，厚活性层不利于激子的分离和载流子的传输。因此，在活性层与阴极间引入金属纳米光栅，利用等离子体共振原理在不增加活性层厚度的前提下提高活性层的光吸收效率。
(3.3)为合理设计银纳米光栅的结构尺寸，变化其高度h、宽度w、周期p等参数，计算器件内电磁场强度、能量损耗分布及器件性能参数。取器件退化因数ηdeg＝1，内量子效率ηIQE＝1，激子量子产额θ1＝1。图4(a)为OPV器件产生短路电流密度与银纳米光栅宽度w、高度h之间的关系。在w＝40nm，h＝30nm时，器件产生的短路电流密度最大，当w为20-100nm，h为20-40nm时，器件产生短路电流密度均达到12mA/cm2以上，相较于没有光栅结构器件性能提升超过65％。图4(b)为w＝40nm，h＝30nm时器件产生短路电流密度与光栅周期p之间的关系。在p＝290nm时，器件短路电流密度达到最大，为14.16mA/cm2，提升近100％。图5(a)-(c)为该器件(w＝40nm，h＝30nm，p＝290nm)在波长600nm处的电磁场强度、能量损耗分布图，可见由于局部表面等离子体激元共振，在银纳米光栅顶部和底部拐角处存在强电场分布，使得光吸收效率有所增强。图5(d)为该器件在波长范围为350-1000nm内的光吸收效率及外耦合效率。
步骤4：根据步骤3计算的该典型OPV器件在不同光栅结构尺寸下的短路电流密度，可得在光栅周期p＝290nm，光栅高度h＝30nm，光栅宽度w＝30nm时，器件性能达到最优。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (2)

1.一种有机光伏器件性能分析优化方法，其特征在于，包括：
S1.建立多层堆叠光学模型：确定待分析优化的OPV器件基础膜系及其初始结构尺寸，并确定OPV器件工作波长范围、光源入射角、光源入射辐射度，以及OPV所含材料的复折射率；所述OPV器件基础膜系包括各向同性薄膜、各向异性薄膜、纳米结构、界面层和粗糙度层；其中，各向同性薄膜、各向异性薄膜、纳米结构属于均匀膜层，粗糙度层和界面层属于不均匀膜层；
S2.在允许结构尺寸范围内计算在不同结构尺寸时OPV器件的内部物理量及其性能参数；
步骤S2包括以下子步骤：
(2.1)对于不均匀膜层采用等效介质近似的方法得到其等效复折射率，以将其近似为均匀膜层：
Figure FDA0003870279450000011
其中，m为该层内含组分数量，fi为第i种组分所占体积分数，Ni为第i种组分的复折射率，Neff为该膜层的等效复折射率；
(2.2)在OPV器件允许结构尺寸范围内，选定一组结构参数d，计算太阳光以θi角度入射时，该器件内部任意位置(x,y,z)处电场强度、磁场强度、能量损耗、能量密度及器件外耦合效率和短路电流密度；
对于非相干玻璃基底建模：采用玻璃因子g计算光在非相干玻璃基底内的多次反射对玻璃基底内电场强度降低的影响，计算表达式为：
Figure FDA0003870279450000012
其中，θi和θg分别表示光在空气、玻璃基底中的传播方向，Rg-a和Rg-m分别为光由玻璃基底到空气、光由玻璃基底到其余相干膜系的反射率，Ng表示玻璃基底的复折射率；
对于相干薄膜部分建模：若器件包含纳米结构，则根据严格耦合波分析方法进行光学模拟；若器件为多层薄膜堆栈而成，如果包含各向异性薄膜，采用4×4传输矩阵方法进行光学模拟，如果不包含各向异性薄膜，采用传输矩阵方法进行光学模拟；
对利用上述建模方法得到的器件原始电场强度、磁场强度乘以玻璃因子g得到器件实际的电场强度、磁场强度、能量损耗和能量密度；
根据器件内部的能量损耗分布计算外耦合效率ηEQE，计算表达式为：
ηEQE＝∫∫∫Q(x,y,z)/cε0cos(θi)dxdydz；
计算器件产生的短路电流密度Jsc：
Figure FDA0003870279450000021
其中，Q(x,y,z)表示器件内部的能量损耗在任意位置(x,y,z)处的分布，ηdeg和ηIQE分别为器件的退化因数和内量子效率，q为单位电荷，θ1为激子的量子产额，即每吸收一个能量大于活性材料带隙的光子所产生的激子数，h为普朗克常量，c为真空中光速，PSolar(λ)为入射光源的分光照度，A(λ)为具有光生伏打效应的活性材料对入射光源的吸收率，ε0表示真空介电常数；
(2.3)在允许范围内，变换OPV结构尺寸d，重复步骤(2.2)，便可获得不同结构尺寸OPV的短路电流密度；
S3.比较不同结构尺寸OPV器件的短路电流密度，结合制造工艺、制备成本选择最优结构尺寸。
2.一种有机光伏器件性能分析优化系统，其特征在于，包括：计算机可读存储介质和处理器；
所述计算机可读存储介质用于存储可执行指令；
所述处理器用于读取所述计算机可读存储介质中存储的可执行指令，执行权利要求所述的有机光伏器件性能分析优化方法。
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