CN112933422A - 用于中子线产生装置的靶材 - Google Patents

Abstract

本发明提供一种用于中子线产生装置的靶材，强度高，抗辐射损伤性能好，被中子活化后的放射性小，能抑制起泡，提升靶材的散热性能，延长靶材寿命。本发明的用于中子线产生装置的靶材，所述靶材包括作用层和导热层，所述作用层能够与入射粒子线作用产生所述中子线，所述导热层支撑所述作用层，所述导热层的材料为金属基石墨烯纳米复合材料，所述金属基石墨烯纳米复合材料相对于其金属基体的热传导率提高的比例大于20％。

Description

用于中子线产生装置的靶材

技术领域

本发明一方面涉及一种用于辐射线照射系统的靶材，尤其涉及一种用于中子线产生装置的靶材。

背景技术

随着原子科学的发展，例如钴六十、直线加速器、电子射束等放射线治疗已成为癌症治疗的主要手段之一。然而传统光子或电子治疗受到放射线本身物理条件的限制，在杀死肿瘤细胞的同时，也会对射束途径上大量的正常组织造成伤害；另外由于肿瘤细胞对放射线敏感程度的不同，传统放射治疗对于较具抗辐射性的恶性肿瘤(如：多行性胶质母细胞瘤(glioblastoma multiforme)、黑色素细胞瘤(melanoma))的治疗成效往往不佳。

为了减少肿瘤周边正常组织的辐射伤害，化学治疗(chemotherapy)中的标靶治疗概念便被应用于放射线治疗中；而针对高抗辐射性的肿瘤细胞，目前也积极发展具有高相对生物效应(relative biological effectiveness,RBE)的辐射源，如质子治疗、重粒子治疗、中子捕获治疗等。其中，中子捕获治疗便是结合上述两种概念，如硼中子捕获治疗，借由含硼药物在肿瘤细胞的特异性集聚，配合精准的中子射束调控，提供比传统放射线更好的癌症治疗选择。

在加速器硼中子捕获治疗中，加速器硼中子捕获治疗通过加速器将质子束加速，质子束加速至足以克服靶材原子核库伦斥力的能量，与靶材发生核反应以产生中子，因此在产生中子的过程中靶材会受到非常高能量等级的加速质子束的照射，靶材的温度会大幅上升，同时靶材的金属部分容易起泡，从而影响靶材的使用寿命。

因此，有必要提出一种新的技术方案以解决上述问题。

发明内容

为了解决上述问题，本发明一方面提供了一种用于产生中子线的靶材的导热层，所述导热层的材料为金属基石墨烯纳米复合材料，所述金属基石墨烯纳米复合材料相对于其金属基体的热传导率提高的比例大于20％。金属基石墨烯纳米复合材料，具有较好的力学性能和机械性能，强度高；多层膜状的结构抗辐照损伤性能好，能有效阻挡、俘获、湮灭辐致缺陷，延长靶材寿命；石墨烯作为增强相嵌入到金属中能提高纯金属的热传导率，将沉积在靶材中的热量排出，降低靶材的温度，防止靶材由温度过高引起的变形，延长靶材寿命；石墨烯较为稳定，被中子活化后的放射性也较小；金属基石墨烯纳米复合材料还能够抑制入射射线引起的起泡。进一步地，所述金属基石墨烯纳米复合材料的金属基体的材料可以为Cu、Be、V、Nb、Ta、Pd、Fe、Ti、Ni、或Al。

作为一种优选地，所述金属基石墨烯纳米复合材料的金属基体采用被中子活化后产生的放射性同位素半衰期小于24小时的材料。石墨烯较为稳定，被中子活化后的放射性也较小，当金属基体采用被中子活化后产生的放射性同位素半衰期短的材料，能够在短时间内使其失去放射性，进一步降低被中子活化产生的放射性，增加靶材的使用安全性。进一步地，所述金属基体的材料可以为Cu、V、Ti、Ni或Al。

作为一种优选地，所述金属基石墨烯纳米复合材料的金属基体采用抑制起泡的材料，所述抑制起泡的材料在200℃下的氢扩散系数不小于10E-6cm²/s。金属基石墨烯纳米复合材料还能够抑制入射射线引起的起泡，当金属基体采用抑制起泡的材料，能够进一步快速扩散由入射质子线在导热层中产生的氢，减弱氢的集中度或将氢释放到外部，有效抑制入射质子线引起的起泡，从而避免或减少导热层由起泡引起的变形，延长靶材寿命。进一步地，所述金属基体的材料可以为V、Nb、Ta或Pd。

作为一种优选地，所述金属基石墨烯纳米复合材料为铜基石墨烯纳米复合材料。

本发明另一方面提供了一种用于中子线产生装置的靶材，所述靶材包括作用层和上述导热层，所述作用层能够与入射粒子线作用产生所述中子线，所述导热层支撑所述作用层。金属基石墨烯纳米复合材料，具有较好的力学性能和机械性能，强度高，能够起到支撑作用层的作用，同时作用层的厚度仅需满足与质子线充分发生核反应即可，避免因作用层较厚导致氢沉积在作用层及作用层温度过高，从而引起作用层变形损坏和靶材失效；多层膜状的结构抗辐照损伤性能好，能有效阻挡、俘获、湮灭辐致缺陷，延长靶材寿命；石墨烯具有非常好的热传导性能，纯的无缺陷的单层石墨烯的热传导率高达5300W/(m K)，石墨烯作为增强相嵌入到金属中能提高纯金属的热传导率，将沉积在靶材作用层和导热层中的热量排出，降低靶材的温度，防止靶材由温度过高引起的变形，延长靶材寿命；石墨烯较为稳定，被中子活化后的放射性也较小；金属基石墨烯纳米复合材料还能够抑制入射射线引起的起泡。

作为一种优选地，所述入射粒子线为质子线；所述作用层的材料为Li或其合金或其化合物，所述作用层与所述质子线发生⁷Li(p,n)⁷Be核反应来产生中子；或所述作用层的材料为Be或其合金或其化合物，所述作用层与所述质子线发生⁹ Be(p,n) ⁹ B核反应来产生中子。

进一步地，所述质子线的能量为1.881MeV-30MeV，所述导热层的厚度至少为50μm，以充分吸收多余的质子。

作为一种优选地，所述靶材还包括抗氧化层，用于防止作用层氧化，进一步地，所述抗氧化层的材料包括Al、Ti、Be及其合金或者不锈钢中的至少一种，不易被作用层腐蚀且能够减小入射质子束的损耗及质子束导致的发热。

作为一种优选地，所述靶材还包括散热层，所述散热层包括用于对所述作用层和导热层散热并包括供冷却介质流通的冷却通道。散热层具有冷却通道，提升了散热效果，有助于延长靶材的寿命。

进一步地，所述散热层由导热材料制成，所述导热材料包括Cu、Fe、Al中的至少一种；或所述散热层和导热层至少部分为相同的材料或是一体的。

本发明再一方面提供了一种用于中子线产生装置的靶材，所述靶材包括作用层、基座层和散热层，所述作用层能够与入射粒子线作用产生所述中子线，所述基座层支撑所述作用层，所述散热层用于对所述作用层和基座层散热并包括供冷却介质流通的冷却通道，所述作用层和基座层之间或所述基座层和散热层之间设置上述导热层。金属基石墨烯纳米复合材料制成的导热层将作用层、基座层产生的热量均匀导出到散热层，导热性好且能够导热均匀，同时具有强度高、抗辐射损伤性能好、被中子活化后的放射性小、抑制起泡的优势，导热层的厚度可以为50nm-10μm。

本发明所述的靶材导热层具有较好的力学性能和机械性能，强度高；多层膜状的结构抗辐照损伤性能好，能有效阻挡、俘获、湮灭辐致缺陷，延长靶材寿命；石墨烯作为增强相嵌入到金属中能提高纯金属的热传导率，将沉积在靶材中的热量排出，降低靶材的温度，防止靶材由温度过高引起的变形，延长靶材寿命，降低患者治疗成本；石墨烯较为稳定，被中子活化后的放射性也较小；金属基石墨烯纳米复合材料还能够抑制入射射线引起的起泡。

附图说明

图1为本发明实施例中的中子捕获治疗系统示意图；

图2为本发明实施例中的靶材的示意图；

图3为不同能量质子通过不同物质的射程模拟图；

图4为本发明另一实施例的靶材的示意图。

具体实施方式

下面结合附图对本发明做进一步的详细说明，以令本领域技术人员参照说明书文字能够据以实施。

如图1，本实施例中的中子捕获治疗系统优选为硼中子捕获治疗系统100，包括中子产生装置10、射束整形体20、准直器30和治疗台40。中子产生装置10包括加速器11和靶材T，加速器11对带电粒子(如质子、氘核等)进行加速，产生如质子线的带电粒子线P，带电粒子线P照射到靶材T并与靶材T作用产生中子线(中子束)N，靶材T优选为金属靶材。依据所需的中子产率与能量、可提供的加速带电粒子能量与电流大小、金属靶材的物化性等特性来挑选合适的核反应，常被讨论的核反应有⁷Li(p,n)⁷Be及⁹Be(p,n)⁹B，这两种反应皆为吸热反应。两种核反应的能量阈值分别为1.881MeV和2.055MeV，由于硼中子捕获治疗的理想中子源为keV能量等级的超热中子，理论上若使用能量仅稍高于阈值的质子轰击金属锂靶材，可产生相对低能的中子，不需太多的缓速处理便可用于临床，然而锂金属(Li)和铍金属(Be)两种靶材与阈值能量的质子作用截面不高，为产生足够大的中子通量，通常选用较高能量的质子来引发核反应。理想的靶材应具备高中子产率、产生的中子能量分布接近超热中子能区(将在下文详细描述)、无太多强穿辐射产生、安全便宜易于操作且耐高温等特性，但实际上并无法找到符合所有要求的核反应。本领域技术人员熟知的，靶材T也可以由Li、Be的合金、化合物或其他材料制成，例如由Ta或W及其合金、化合物等形成。加速器11可以是直线加速器、回旋加速器、同步加速器、同步回旋加速器。

中子产生装置10产生的中子束N依次通过射束整形体20和准直器30照射向治疗台40上的患者200。射束整形体20能够调整中子产生装置10产生的中子束N的射束品质，准直器30用以汇聚中子束N，使中子束N在进行治疗的过程中具有较高的靶向性。射束整形体20进一步包括反射体21、缓速体22、热中子吸收体23、辐射屏蔽体24和射束出口25，中子产生装置10生成的中子由于能谱很广，除了超热中子满足治疗需要以外，需要尽可能的减少其他种类的中子及光子含量以避免对操作人员或患者造成伤害，因此从中子产生装置10出来的中子需要经过缓速体22将其中的快中子能量(＞40keV)调整到超热中子能区(0.5eV-40keV)，缓速体22由与快中子作用截面大、超热中子作用截面小的材料制成，本实施例中，缓速体22由D₂O、AlF₃、Fluental^TM、CaF₂、Li₂CO₃、MgF₂和Al₂O₃中的至少一种制成；反射体21包围缓速体22，并将穿过缓速体22向四周扩散的中子反射回中子射束N以提高中子的利用率，由具有中子反射能力强的材料制成，本实施例中，反射体21由Pb或Ni中的至少一种制成；缓速体22后部有一个热中子(＜0.5eV)吸收体23，由与热中子作用截面大的材料制成，本实施例中，热中子吸收体23由Li-6制成，热中子吸收体23用于吸收穿过缓速体22的热中子以减少中子束N中热中子的含量，避免治疗时与浅层正常组织造成过多剂量，可以理解，热中子吸收体也可以是和缓速体一体的，缓速体的材料中含有Li-6；辐射屏蔽体24围绕射束出口25设置，用于屏蔽从射束出口25以外部分渗漏的中子和光子，辐射屏蔽体24的材料包括光子屏蔽材料和中子屏蔽材料中的至少一种，本实施例中，辐射屏蔽体24的材料包括光子屏蔽材料铅(Pb)和中子屏蔽材料聚乙烯(PE)。可以理解，射束整形体20还可以有其他的构造，只要能够获得治疗所需超热中子束即可。准直器30设置在射束出口25后部，从准直器30出来的超热中子束向患者200照射，经浅层正常组织后被缓速为热中子到达肿瘤细胞M，可以理解，准直器30也可以取消或由其他结构代替，中子束从射束出口25出来直接向患者200照射。本实施例中，患者200和射束出口25之间还设置了辐射屏蔽装置50，屏蔽从射束出口25出来的射束对患者正常组织的辐射，可以理解，也可以不设置辐射屏蔽装置50。

患者200服用或注射含硼(B-10)药物后，含硼药物选择性地聚集在肿瘤细胞M中，然后利用含硼(B-10)药物对热中子具有高捕获截面的特性，借由¹⁰B(n,α)⁷Li中子捕获及核分裂反应产生⁴He和⁷Li两个重荷电粒子。两荷电粒子的平均能量约为2.33MeV，具有高线性转移(Linear Energy Transfer,LET)、短射程特征，α短粒子的线性能量转移与射程分别为150keV/μm、8μm，而⁷Li重荷粒子则为175keV/μm、5μm，两粒子的总射程约相当于一个细胞大小，因此对于生物体造成的辐射伤害能局限在细胞层级，便能在不对正常组织造成太大伤害的前提下，达到局部杀死肿瘤细胞的目的。

下面结合图2对靶材T的结构做详细的说明。

靶材T设置在加速器11和射束整形体20之间，加速器11具有对带电粒子线P进行加速的加速管111，本实施例中，加速管111沿带电粒子线P方向伸入射束整形体20，并依次穿过反射体21和缓速体22，靶材T设置在缓速体22内并位于加速管111的端部，以得到较好的中子射束品质。靶材T包括散热层12、基座层13和作用层14，作用层14与带电粒子线P作用产生中子线，基座层13支撑作用层14。本实施例中，作用层14的材料为Li或其合金，带电粒子线P为质子线，靶材T还包括位于作用层14一侧用于防止作用层氧化的抗氧化层15，带电粒子线P沿入射方向依次穿过抗氧化层15、作用层14和基座层13。抗氧化层15的材料同时考虑不易被作用层腐蚀且能够减小入射质子束的损耗及质子束导致的发热，如包括Al、Ti及其合金或者不锈钢中的至少一种。本实施例中，抗氧化层15为同时能够与质子发生核反应的材料，起到上述作用的同时能进一步地增加中子产率，此时，抗氧化层同时为作用层的一部分，如采用Be或其合金，入射质子束的能量高于与Li和Be发生核反应的能量阈值，分别产生两种不同的核反应，⁷Li(p,n)⁷Be及⁹Be(p,n)⁹B；另外，Be具有高熔点及良好的导热特性，其熔点为1287℃，热传导率为201W/(m K)，相对于Li(熔点为181℃，热传导率为71W/(m K))的耐高温及散热性能具有极大优势，进一步增加了靶材的寿命，并且其与质子发生(p,n)核反应的反应阈值约为2.055MeV，多数采用质子射束的加速器中子源，其能量皆高于该反应阈值，而铍靶亦是锂靶以外的最佳选择。

本实施例中，基座层13的材料采用金属基石墨烯纳米复合材料，可以改善常用的作为基座层的金属材料的特性，如下表1，列出了几种作为靶材基座层的金属材料的氢扩散系数D、热传导率k和中子作用截面σ。从表1中，可以看出，Cu的导热性最好，价格低，具有较好的经济优势，通常作为靶材基座层优选的材料之一，但氢扩散系数较低，容易起泡，且较软；Be的中子作用截面最小，对中子束干扰小，但氢扩散系数低，容易起泡；V的氢扩散系数最高，能有效抑制起泡，但导热性差；Nb、Ta、Pd氢扩散系数较高，但导热性较差。在一实施例中，选择铜基石墨烯纳米复合材料作为靶材的基座层，有效利用铜本身导热性好的优势，还能进一步提高其热导率，将沉积在靶材作用层14和基座层13中的热量传递到散热层12通过冷却介质排出，降低靶材的温度，防止靶材由温度过高引起的变形，延长靶材寿命；改善铜较软的特性，提高强度，起到支撑作用层14的作用；铜被中子活化后产生的放射性同位素半衰期短，铜基石墨烯纳米复合材料作为基座层13被中子活化后的放射性也较小，增加靶材及中子产生装置的使用安全性；改善铜抗起泡性能差的劣势，能够快速扩散由入射质子线在基座层13中产生的氢，减弱氢的集中度或将氢释放到外部，有效抑制入射质子线引起的起泡，从而避免或减少基座层13由起泡引起的变形，延长靶材寿命。可以理解，也可以采用其他金属材料作为基体的金属基石墨烯纳米复合材料，对其特性进行改善从而满足作为靶材基座层的需求，如Fe、Ti、Ni、Al等。

表1.不同材料作为靶材基座层的特性对比

下面详细描述金属基石墨烯纳米复合材料作为靶材基座层的优势。金属基石墨烯纳米复合材料具有较好的力学性能和机械性能，强度高，起到支撑作用层14的作用，防止作用层在使用中因散热层中冷却介质流通产生的压力或其他受力造成损坏，如铜基或铝基石墨烯纳米复合材料可以改善铜或铝较软的特性，同时作用层14的厚度仅需满足与质子线充分发生核反应即可，避免因作用层14较厚导致氢沉积在作用层14及作用层14温度过高，从而引起作用层变形损坏和靶材失效；多层膜状的结构抗辐照损伤性能好，能有效阻挡、俘获、湮灭辐致缺陷，延长靶材寿命。同时，石墨烯具有非常好的热传导性能，纯的无缺陷的单层石墨烯的热传导率高达5300W/mK，石墨烯作为增强相嵌入到金属中能提高纯金属的热传导率，将沉积在靶材作用层14和基座层13中的热量传递到散热层12通过冷却介质排出，降低靶材的温度，防止靶材由温度过高引起的变形，延长靶材寿命，如钛基石墨烯纳米复合材料的热传导率相对于纯钛的21W/mK提升到了40W/mK，本实施例中采用的金属基石墨烯纳米复合材料相对于其金属基体的热传导率提高的比例大于20％。另外，石墨烯较为稳定，被中子活化后的放射性也较小，当金属基体采用被中子活化后产生的放射性同位素半衰期短(小于24小时)的材料，如Cu、V、Ti、Ni或Al，能够在短时间内使其失去放射性，⁶⁴Cu的半衰期为12.7小时，⁵²V的半衰期为3.75分钟，⁵¹Ti的半衰期为5.75分钟，⁶⁵Ni的半衰期为2.52小时，²⁸Al的半衰期为2.2分钟，进一步降低基座层13被中子活化产生的放射性，增加靶材及中子产生装置的使用安全性。金属基石墨烯纳米复合材料还能够抑制入射射线引起的起泡，如采用铜基石墨烯纳米复合材料，能够改善铜抗起泡性能差的劣势，能够快速扩散由入射质子线在基座层13中产生的氢，减弱氢的集中度或将氢释放到外部，有效抑制入射质子线引起的起泡，从而避免或减少基座层13由起泡引起的变形，延长靶材寿命；当金属基体采用抑制起泡的材料(在200℃下的氢扩散系数不小于10E-6cm²/s)，如V、Nb、Ta或Pd，能够进一步快速扩散氢。基座层13的厚度需满足充分吸收经过作用层14后出射的质子，理想的作用层厚度是质子经过作用层后的出射质子能量刚好低于质子与作用层发生(p,n)核反应的反应阈值，由SRIM(The Stopping and Range of Ions in Matter)模拟程序得出经过作用层后出射的不同能量质子通过不同物质的射程如图3。在本实施例中采用金属基石墨烯纳米复合材料作为基座层13，在入射到靶材作用层的质子线能量为1.881MeV-30MeV，基座层13的厚度至少为50μm。

如图4，在另一实施例中，基座层13采用其他能支撑作用层14的材料，并同时考虑其散热性、抗起泡性或被中子活化后的放射性，如采用Ta、Ta-W合金或Cu等；还可以在作用层14和基座层13之间设置金属基石墨烯纳米复合材料制成的热接合层16，将作用层14产生的热量均匀导出到基座层13和散热层12，导热性好且能够导热均匀，同时具有上述金属基石墨烯纳米复合材料制成的基座层强度高、抗辐射损伤性能好、被中子活化后的放射性小、抑制起泡的优势，因此，可以具有较小的热接合层厚度，本实施例中热接合层的厚度为50nm-10μm。可以理解，还可以在基座层13和散热层12之间设置金属基石墨烯纳米复合材料制成的热接合层。

散热层12由导热性能好的材料(如包括Cu、Fe、Al中的至少一种)制成或至少部分与基座层采用相同的材料或是一体的。散热层可以有多种构造，如为平板状，本实施例中不做详细介绍。散热层12上设置冷却进口IN(图未示)、冷却出口OUT(图未示)、连通冷却进口IN和冷却出口OUT的冷却通道C，冷却介质从冷却进口IN进入，通过冷却通道C从冷却出口OUT出来。本实施例中，加速管111与反射体21和缓速体22之间设置第一、第二冷却管D1、D2，第一、第二冷却管D1、D2的一端分别与靶材T的冷却进口IN和冷却出口OUT连接，另一端连接到外部冷却源。可以理解，第一、第二冷却管还可以以其他方式设置在射束整形体内，当靶材置于射束整形体之外时，还可以取消。

本实施例中，靶材T整体呈矩形板状，可以理解，靶材T还可以为圆板状或其他固体形状；靶材T还可以相对加速器或射束整形体是可运动的，以方便换靶或使粒子线与靶材均匀作用。作用层14也可以使用液状物(液体金属)。

可以理解，本发明的靶还可以应用于其他医疗和非医疗领域的中子产生装置，只要其中子的产生是基于粒子线与靶材的核反应，则靶材的材料也基于不同的核反应有所区别；还可以应用于其他粒子线产生装置。

尽管上面对本发明说明性的具体实施方式进行了描述，以便于本技术领域的技术人员理解本发明，但应该清楚，本发明不限于具体实施方式的范围，对本技术领域的普通技术人员来讲，只要各种变化在所附的权利要求限定和确定的本发明的精神和范围内，这些变化是显而易见的，都在本发明要求保护的范围之内。

Claims (10)

1.一种用于产生中子线的靶材的导热层，其特征在于，所述导热层的材料为金属基石墨烯纳米复合材料，所述金属基石墨烯纳米复合材料相对于其金属基体的热传导率提高的比例大于20％。

2.如权利要求1所述的用于产生中子线的靶材的导热层，其特征在于，所述金属基石墨烯纳米复合材料的金属基体采用被中子活化后产生的放射性同位素半衰期小于24小时的材料。

3.如权利要求1所述的用于产生中子线的靶材的导热层，其特征在于，所述金属基石墨烯纳米复合材料的金属基体采用抑制起泡的材料，所述抑制起泡的材料在200℃下的氢扩散系数不小于10E-6cm²/s。

4.如权利要求1所述的用于产生中子线的靶材的导热层，其特征在于，所述金属基石墨烯纳米复合材料为铜基石墨烯纳米复合材料。

5.一种用于中子线产生装置的靶材，其特征在于，所述靶材包括作用层和如权利要求1-4中任一项所述的导热层，所述作用层能够与入射粒子线作用产生所述中子线，所述导热层支撑所述作用层。

6.如权利要求5所述的用于中子线产生装置的靶材，其特征在于，所述入射粒子线为质子线；所述作用层的材料为Li或其合金或其化合物，所述作用层与所述质子线发生⁷Li(p,n)⁷Be核反应来产生中子；或所述作用层的材料为Be或其合金或其化合物，所述作用层与所述质子线发生⁹Be(p,n)⁹B核反应来产生中子。

7.如权利要求6所述的用于中子线产生装置的靶材，其特征在于，所述质子线的能量为1.881MeV-30MeV，所述导热层的厚度至少为50μm。

8.如权利要求5所述的用于中子线产生装置的靶材，其特征在于，所述靶材还包括抗氧化层，所述抗氧化层的材料包括Al、Ti、Be及其合金或者不锈钢中的至少一种。

9.如权利要求5所述的用于中子线产生装置的靶材，其特征在于，所述靶材还包括散热层，所述散热层用于对所述作用层和导热层散热并包括供冷却介质流通的冷却通道，所述散热层由导热材料制成，所述导热材料包括Cu、Fe、Al中的至少一种；或所述散热层和导热层至少部分为相同的材料或是一体的。

10.一种用于中子线产生装置的靶材，其特征在于，所述靶材包括作用层、基座层和散热层，所述作用层能够与入射粒子线作用产生所述中子线，所述基座层支撑所述作用层，所述散热层用于对所述作用层和基座层散热并包括供冷却介质流通的冷却通道，所述作用层和基座层之间或所述基座层和散热层之间设置如权利要求1-4中任一项所述的导热层。

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