CN1127093C - 对医用玻璃微球进行核辐照的装置和方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种用于医用放射性玻璃微球的核辐照装置及其方法。所述核辐照装置是在现有微反应堆装置(1)的堆芯(11)顶部添加一个顶铍反射层(18)，并在其中的一根辐射管内孔壁覆盖一层镉使之成为超热辐照管(141)。利用超热辐照管(141)的镉层吸收和由于添加顶铍层(18)所引起的反应性增加，从而达到在确保安全的前提下，延长微反应堆(1)的反应时间。对所述含H0(钬)或Y(钇)玻璃微球辐照了26小时后，其β放射性比度超过0.5毫居/毫克，完全满足医用的要求。
Description
本发明涉及核技术应用，尤其涉及一种医用放射性玻璃微球的核辐照装置和方法。
介入放射学治疗技术始于60年代，美国放射学家Dotter是这个新治疗技术的开拓者。70年代后期在国外十分风行，现在已形成了放射学的一个新领域。近几年来介入放射学治疗也在我国崛起，并已在肿瘤的治疗上发挥积极作用，成为不可缺少的一种新的治疗方法。
人称癌中之王的肝癌，迄今人们一直认为难以治愈，但是美日科学家的最新研究成果表明，不仅一般肝癌，就是晚期肝癌也是能够治愈的。且患者接受治疗时不感到痛苦，又无副作用。利用放射性射线治疗癌症是当今世界上对付癌症的三大手段之一，但是一般的放疗副作用太大。如果剂量过小，则达不到治疗目的，反之，剂量过大，则会损伤健康组织。如何使治疗方法既能杀死癌细胞，又不损伤健康，成为科学家们一直潜心研究的重要课题。美国的科学家研究用直径仅20微米大小的玻璃微球治疗晚期肝癌，收到了明显的效果。它有两个作用：1、栓塞作用。将提供肿瘤营养的肝动脉支管加以栓塞，致使癌结节大部分坏死；2、放射性射线将癌细胞杀死。这种玻璃微球是由硅石、氧化铝和稀土元素钇89Y或钬165H0三种物质组成，经过反应堆的辐照之后，90Y产生能量β射线。试验表明向1立方厘米大小的病灶内注入90Y大于0.5mci，可使肿瘤完全坏死，达到治愈目的。因为β射线能量高(能量为0.76～2.25Mev)，在局部组织产生的照射剂量可高达γ射线的5～7倍，目标集中。β射线射程仅0.3～1.1厘米，仅对注射部位的肿瘤组织产生杀伤作用，对其周围的健康组织影响极小，这是外照射无法达到的。微球安全无毒，与组织有很好的相容性，化学性质稳定，不会从治疗部位泄出，对心、肝、肾等主要脏器功能无影响。因为它是短寿命的同位素，过了一定时间放射性就会消失，不会污染环境。经插管注入肝动脉后，微球选择性地被肝肿瘤摄取。即使是肝癌晚期，其它疗法均失败的转移性肝癌，治疗后肿瘤缩小者仍达33％。加拿大多伦多大学医学院报告表明，应用此法治疗的晚期肝癌病人，生存期长达1050天，远高于其它方法。放射性玻璃微球在医学中有广泛的用途，除了治疗肝癌外，还可以利用它消炎、镇痛、治疗风湿性关节炎，没有放射性的玻璃微球还可用作骨料整形材料或骨质疏松的填充剂。
制造医用放射性玻璃微球必须面对两个问题。一是组成玻璃微球的重要物质-稀土元素的选择，其选择原则是能够放射出尽可能强的β射线、尽可能少的γ射线、而且有合适的放射性半衰期，核吸收截面要大，是微反应堆能生产的核素；二是设计出能对玻璃微球进行核辐照、并使其β放射性比度达到医用要求的装置和方法。
医用玻璃微球的辐照一般是在反应堆进行的，我国和加拿大的微反应堆都是利用高浓铀(铀-235的丰度为90.2％)作燃料，水作慢化剂和冷却剂，金属铍作反射层，辐射孔道设置在侧铍反射层中，堆芯只有一根中心控制棒，整个堆芯放置在装有高纯水的桶里，桶体悬挂在直径2.7米深6.5米的高纯水的水池内。微反应堆依靠自然循环冷却堆芯发出的裂变能。由于微反应堆堆芯只有装载近1公斤的铀-235核燃料，储备能量少，每次只能连续运行9小时左右，堆芯中子通量又低，额定通量为1×1012n/cm2.s，这样辐照出的中短寿命的同位素比度较低，一般应用较困难。如果要提高微反应堆功率或在额定功率下延长微反应堆可运行的时间，只有增加储备能量。要在堆芯添加核燃料是不可能的事情，因为目前堆芯放射性很大，又处在水池下5米左右，结构限制，没有热室和大铅室，无法操作。添加堆芯顶部反射层虽可增加反应堆的储备能量，但又受到反应堆控制棒效率的限制，搞不好会引起失控，引发瞬发临界、元件烧毁等严重事故，这是核安全所绝对不允许的。要利用现有的微反应堆制造出合格的放射性医用玻璃微球，就必须对现有的微反应堆装置进行改进，使之在确保核安全的前提下，延长在额定功率下的可运行时间。
本发明的目的在于避免现有技术的不足之处而提供一种对医用玻璃微球进行核辐照的装置和方法。
本发明的目的可以通过采取以下技术措施来实现：对医用玻璃微球进行核辐照的装置包括：利用高浓铀作燃料、水作慢化剂和冷却剂、金属铍作反射层的微反应堆，该微反应堆包括反应堆堆芯、中心控制棒、包围堆芯的环形侧铍反射层、侧铍反射层内的5根铝结构内辐照管、底铍块，整个堆芯及其周边配件被安装在装有高纯水的桶里，桶被悬挂在直径2.7米、深6.5米的高纯水水池中，待辐照物被注入内辐照管的内腔中；为了在确保核安全的前提下，延长微反应堆在额定功率下的可运行时间，对上述微反应堆装置进行改进，其措施是在堆芯顶部添加一个10±1毫米厚的顶铍反射层，并在所述5根铝结构内辐照管中任选其中的一根辐射管，在其内孔壁覆盖一层0.50±0.01毫米厚的镉使之成为超热辐照管，并令超热辐照管能上下移动。
使用上述改进过的微反应堆装置对所述医用玻璃微球进行核辐照的方法如下：利用超热辐照管的镉层吸收由于添加顶铍层所引起的反应性增加，以改善微反应堆的运行特性，维持微反应堆在额定的中子通量下继续运行，从而达到在确保安全的前提下，增加堆内冷态后备反应性，并使堆内冷态后备反应性有控制地释放，从而延长微反应堆的反应时间；该方法采取如下的步骤和运行条件：
a.在微反应堆运行的前9小时，超热辐照管在侧铍反射层内不动，中心控制棒逐渐向上提升以维持微反应堆在额定的工况下运行；
b.当中心控制棒向上提升到达微反应堆顶部时，即微反应堆运行9小时之后，微堆运行期间的温度效应、氙毒反应性和其它的中毒、结渣所引起的反应性损失几乎抵消冷态后备反应性，此时把超热辐照管当作一根调节棒逐渐向上提升，微堆始终处于中心控制棒的有效控制范围内，让其释放的反应性补偿因连续运行所引起的反应性损失，维持反应堆在额定中子通量下继续运行，但超热辐照管提升的高度必须严格控制，以避免失控事故发生，超热辐照管最大只能提升170毫米至少应留20毫米在微堆内，便于在紧急情况下下插停堆；
c.在超热辐照管逐渐向上提升的过程中，自动状态下的中心控制棒则是逐渐向下插，然后在临界棒位下运行；
d.停堆时，同时把中心控制棒和超热辐照管向下插到底，以及时吸收温度效应所释放的反应性，实现停堆；
e.为了以确保微堆具备原有的安全性，整个运行过程必须把堆内的后备反应性控制在3.5～4.0储备能量(mk)范围内。
附图的图面说明如下：
图1是所述微反应堆1的结构示意图；
图2是图1经堆芯11中部的水平剖面图；
下面结合附图和最佳实施例对本发明作进一步详细说明。
上述玻璃微球一般是放在微反应堆装置中进行核辐照的。如前所述，我国的微堆设备由于功率偏低，每次可连续运行的时间短，一般每天平均运行2～2.5小时，一次最多连续运行大约9小时，这样获得的中短寿命同位素的放射性比度很低，实用性受到了很大限制。摆在微堆面前的有两条出路，第一是提高运行功率；第二增加每天在额定功率下的连续可运行的时间。如何在安全条件许可之下来改进其运行特性，这是利用现有微堆制作合格医用放射性玻璃微球的关键所在。
对微堆装置进行改进的思路是：在确保安全的前提下，增加堆内冷态后备反应性，并使其有控制的释放。具体实施途径如下：
(1)将处在微堆侧铍反射层中的内辐照管改为超热辐照管。
超热辐照管是用吸收热中子的镉材料(0.5毫米厚)覆盖在内辐照管外面而成的。其特点是让堆芯发出的快中子(能量＞0.5ev)通过，而吸收绝大部分的热中子(能量＜0.5ev)，起到中子过滤的作用。因此安装超热辐照管，可以开展超热中子活化分析，减少热中子活化引起的干扰，拓宽微堆中子活化分析的范围。
(2)添加顶铍反射层。
安装超热中子辐照管后。因为在它的外面覆盖镉材料，消耗大量的储备能量(即部件反应性为-4.3mk)。如果不进行反应堆内储备能量的补充，反应堆就不可能提升到额定工况下运行或在额定工况下维持不了所要求的运行时间。为了解决这矛盾，在反应堆堆芯顶部添加铍反射层。因为铍有(n，2n)、(r，n)反应，即添加顶部反射层可以增加额外的中子，起到添加核燃料的作用。然而添加顶铍反应层的厚度要加以控制，若太少，反应堆运行时间太短，达不到要求；若太多，就会出现瞬发临界甚至核燃料烧毁的事故。在有超热辐照管的条件下，冷态后备反应性要控制在3.5～4mk，与没有超热辐照管时一样。这样微堆的固有安全性的特点依然保持。
(3)特殊运行方式。
在反应堆常规运行时，依靠中心控制棒的提升来维持反应堆在额定工况下的运行。当进行同位素辐照时，可以在中心控制棒到达顶时，逐步提升超热辐照管，即把超热辐照管当做一根补偿棒，来达到逐步释放应性，从而延长连续运行时间的目的。
利用高浓铀作燃料，水作慢化剂和冷却剂，金属铍作反射层的微反应堆1如图1和图2所示，微反应堆1包括反应堆堆芯11、位于堆芯11中央、可上下移动的中心控制棒12、包围堆芯11的环形侧铍反射层13、均匀分布在侧铍反射层13中的5根铝结构内辐照管14和2根中子通量探测器15、堆芯11底部的底铍块16，整个堆芯11及其周边配套附件被安装固定在装有高纯水的容器17里，该容器17被悬挂在直径2.7米、深6.5米的高纯水水池中；待辐照的玻璃微球被注入内辐照管14的内腔中；容器17的上部还有自动控制的机械传动机构，如驱动中心控制棒12上下移动移动的机械装置121；由于是现有技术，在这里不对容器17上部的机械装置进行描述。本发明对上述现有微堆装置的改进之处是：在堆芯11的顶部添加一个厚度为10±1毫米的顶铍反射层18，并在所述5根铝结构内辐照管14中任选其中的一根辐射管，在其内孔壁覆盖一层0.50±0.01毫米厚的镉材料使之成为超热辐照管141，并令超热辐照管141能上下移动。
利用上述经改造过的微堆装置对所述玻璃微球进行核辐照，必须遵循严密的操作程序，否则将不能保证微堆运行的安全。本发明把必须遵守的操作程序归纳提炼成为一种医用放射性玻璃微球的核辐照方法，该方法的过程如下：
利用超热辐照管141的镉层吸收通过添加顶铍反射层18所释放的反应性，以改善微堆1的运行特性，维持微堆1在额定的中子通量下继续运行，从而达到在确保安全的前提下，增加堆内冷态后备反应性，并使堆内冷态后备反应性有控制地释放，从而延长微堆1的反应时间；该方法采取如下的步骤和运行条件：
a.在微堆1运行的前9小时，超热辐照管141在侧铍反射层13内不动，中心控制棒12逐渐向上提升以维持微堆1在额定的工况下运行；
b.当中心控制棒12向上提升到达微堆1顶部时，也即微堆1运行9小时之后，微堆1运行期间的温度效应、氙毒反应性和其它的中毒、结渣所引起的反应性损失几乎抵消冷态后备反应性，此时把当作一根调节棒逐渐向上提升，微堆1始终处于中心控制棒12的有效控制范围内，让其释放的反应性补偿因连续运行所引起的反应性损失，维持反应堆在额定中子通量下继续运行，但超热辐照管141提升的高度必须严格控制，以避免失控事故发生；超热辐照管141的提升是通过堆顶的支架来实现的，超热辐照管141最大只能提升170毫米，至少应留20毫米在微堆1内，便于在紧急情况下下插停堆；
c.在超热辐照管141逐渐向上提升的过程中，自动状态下的中心控制棒12则是逐渐向下插，然后在临界棒位下运行；
d.停堆时，同时把中心控制棒12和超热辐照管141向下插到底，以及时吸收温度效应所释放的反应性，实现停堆，否则停不了堆；
e.为了以确保微堆1具备原有的安全性，整个运行过程必须把堆内的后备反应性控制在3.5～4mk的范围内。
表3是1997年3月26日深圳大学微堆按上述的方式，连续运行了26小时的运行记录。运行结束时中心控制棒仅达133.0mm高度，这意味反应堆还可以运行近20小时。从26小时的运行情况来看，堆芯平均温度从运行8小时的46.65℃提高到51.75℃，提高5.1℃，反应堆进出口温差从初始的～19℃降到15.7℃，下降了3.2℃。由于堆芯平均温度的提高，从堆芯泄露到反射层的中子数增加，设在侧铍反射层内的中子探测器接受的中子数增加，因此要维持中子通量定值，堆芯的热功率相对就下降，从初始的29.52KW下降到25.1KW，即热功率下降15％。由此可见这种运行方式既不会超温差(23℃)，也不会超功率(120％)，这种运行方式不违反核安全的规定。正如国家核安全局[1997]206号文指出：“该项修改没有违背由我局审查批准的微堆运行限值和条件，超热辐照管释放的反应性可以得到有效控制，不会磨损反应堆其他部件，同时从辐射防护的角度也不会对工作人员造成不可接受的影响，因此从安全上是可以接受的。”
我们把上述含H0的玻璃微球在经本发明改进的微堆1中连续辐照了26小时、含Y玻璃微球连续辐照30小时后，其β放射性比度超过0.5mci/100mg，基本上满足医用的要求，但是要成为真正的产品还有很多工作要做，首先要进行一系列的动物体内毒性和药理方面的试验，还要进行国家环保局的评估、卫生部的审评，在获得临床许可证、生产许可证之后才能投入使用。
本发明的微堆核辐照装置和方法有如下优点：(1)不违反核安全的规定，冷态(20℃)后备反应性始终是在4mk以内；(2)反应堆运行是在额定通量下进行，一切运行参数都正常，不会出现超功率、超温差、超剂量的情况；(3)一次可运行时间大大增加，改善运行特性，从原来的9小时左右提高到40小时左右，为中短寿命同位素的制备创造了必须具备的条件；(4)超热辐照管起到了一举两得的作用。当需要制备同位素时，把它作为一根调节棒；当需要作超热中子活化分析时，把它作为中子辐照管，拓宽了微堆的应用。本发明的含H0(钬)玻璃微球在上述核辐照装置用本发明所述方法辐照了26小时后、含Y(钇)玻璃微球辐照30小时后，其β放射性比度超过0.5mci/mg，完全满足医用的要求。表3 深圳大学微堆延长运行试验的记录时间 中子通量 控制棒位 T入口 T出口 ρT T平均 W热(hr：mm) (n/cm2s) (mm) (℃) (℃) (℃) (℃) (KW)10：04 1.0×1012 131.2 23.5 23.5 0.0 23.50 0.010：13 9.937×1011 136.8 27.4 46.3 18.9 36.85 29.8010：30 9.933×1011 146.9 29.2 48.1 18.9 38.65 30.3010：53 1×1012 145.5 32.0 49.9 17.9 40.95 28.4711：14 1×1012 150.3 33.0 51.4 18.4 42.20 29.9011：44 1×1012 160.9 36.0 52.4 16.4 44.20 25.5312：14 9.924×1011 160.3 36.1 53.1 17.0 44.60 26.9813：18 9.935×1011 170.1 36.7 54.1 17.4 45.40 28.0315：15 9.939×1011 186.6 37.1 54.7 17.4 45.90 28.5716：01 9.945×1011 190.4 37.6 54.7 17.1 46.15 27.4216：34 9.957×1011 194.2 37.6 55.1 17.5 46.35 28.3917：30 10×1011 206.6 38.0 55.0 17.0 46.50 27.3217：00 10×1011 200.6 37.7 55.0 17.3 46.35 27.9217： 10×1011 208.7 38.0 55.3 17.3 46.45 27.95
把超热跑兔管向上拔170mm，中心控制棒自动从208.7mm降到58.3mm。18：09 10×1011 63.4 37.6 55.118：30 10×1011 55.0 38.4 55.3 16.9 46.85 27.0319：00 10×1011 60.5 38.5 55.4 16.9 46.95 27.0419：30 9.975×1011 67.4 38.9 55.6 16.9 47.35 27.0920：00 10×1011 64.7 38.0 55.6 1 7.6 46.80 28.6920：25 10×1011 65.3 38.9 55.8 16.9 47.35 27.0921：00 10×1011 71.5 39.6 55.5 15.921：30 10×1011 79.7 39.6 56.2 16.6 47.90 24.7822：00 10×1011 74.2 38.9 55.9 17.0 47.40 26.4422：30 10×1011 72.6 39.5 55.8 16.3 47.65 27.3323：11 10×1011 80.5 40.1 56.4 16.3 48.25 25.7223：41 9.922×1011 90.2 40.1 56.8 16.7 48.45 25.7800：13 9.984×1011 86.1 39.8 56.6 16.8 48.20 26.731：20 9.92×1011 86.1 40.7 56.8 16.1 48.75 26.942：42 10×1011 98.0 41.0 57.6 16.6 49.30 25.363：52 10×1011 96.2 40.4 57.8 17.4 49.10 26.584：20 9.94×1011 102.5 41.6 57.7 16.1 49.65 28.465：19 9.948×1011 103.3 41.9 58.0 16.1 49.95 25.446：33 10×1011 106.2 42.5 58.3 15.8 50.40 25.477：24 9.92×1011 107.7 42.8 58.7 15.9 50.75 24.818：24 10×1011 114.7 42.4 58.7 16.3 50.55 25.078：54 10×1011 123.2 43.5 59.2 15.7 51.35 25.989：32 9.913×1011 122.9 43.6 59.5 15.9 51.55 24.6510：36 10×1011 121.2 43.7 59.4 15.7 51.55 25.1311：17 9.95×1011 124.2 42.3 59.6 17.3 50.95 28.3911：32 10×1011 126.5 43.5 59.5 16.0 51.50 25.3611：55 9.956×1011 131.9 43.5 59.5 16.0 51.50 25.3612：00 10×1011 133.0 43.9 59.6 15.7 51.75 24.86
Claims (6)
1.一种对医用放射性玻璃微球进行核辐照的装置，包括利用高浓铀作燃料、水作慢化剂和冷却剂、金属铍作反射层的微反应堆(1)，该微反应堆(1)包括反应堆堆芯(11)、中心控制棒(12)、包围堆芯(11)的环形侧铍反射层(13)、在侧铍反射层(13)内的多根铝结构内辐照管(14)、底铍块(16)，整个堆芯(11)及其周边配件被安装在装有高纯水的容器(17)里，该容器(17)被悬挂在高纯水水池中，待辐照物被注入内辐照管(14)的内腔中；其特征在于：
在堆芯(11)顶部添加一个顶铍反射层(18)，并在所述多根铝结构内辐照管(14)中任选其中的一根辐射管，在其内孔壁覆盖一层镉使之成为超热辐照管(141)，并令超热辐照管(141)能上下移动。
2.根据权利要求1所述的对医用放射性玻璃微球进行核辐照的装置，其特征在于：所述高纯水水池直径为2.7米，深6.5米。
3.根据权利要求1所述的对医用放射性玻璃微球进行核辐照的装置，其特征在于：所述顶铍反射层(18)的厚度为10+1毫米。
4.根据权利要求1所述的对医用放射性玻璃微球进行核辐照的装置，其特征在于：所述超热辐照管(141)内孔壁覆盖的镉层厚度为0.50±0.01毫米。
5.根据权利要求1所述的对医用放射性玻璃微球进行核辐照的装置，其特征在于：所述侧铍反射层(13)内有5根铝结构内辐照管(14)。
6.一种医用放射性玻璃微球的核辐照方法，该方法在权利要求2所述的核辐照装置中进行，其特征在于：
利用超热辐照管(141)的镉层吸收和由于添加顶铍层(18)所引起的反应性增加，维持微反应堆(1)在额定的中子通量下运行，使堆内冷态后备反应性有控制地释放，从而增加微反应堆内的冷态后备反应性，延长微反应堆(1)的反应时间；该方法采取如下的步骤和运行条件：
a.在微反应堆(1)运行的前9小时，超热辐照管(141)在侧铍反射层(13)内不动，中心控制棒(12)逐渐向上提升以维持微反应堆(1)在额定的工况下运行；
b.当中心控制棒(12)向上提升到达微反应堆(1)顶部时，也即微反应堆(1)运行9小时之后，微反应堆(1)运行期间的温度效应、氙毒反应性和其它的中毒、结渣所引起的反应性损失几乎抵消冷态后备反应性，此时把超热辐照管(141)当作一根调节棒逐渐向上提升，让其释放的反应性补偿因连续运行所引起的反应性损失，维持反应堆在额定中子通量下继续运行，但超热辐照管(141)提升的高度必须严格控制，至少应留20毫米在微反应堆(1)内；
c.在超热辐照管(141)逐渐向上提升的过程中，自动状态下的中心控制棒(12)则是逐渐向下插，然后在临界棒位下运行；
d.微反应堆(1)停堆时，同时把中心控制棒(12)和超热辐照管(141)向下插到底，以及时吸收温度效应所释放的反应性；
e.整个运行过程必须把微反应堆内的后备反应性控制在3.5～4.0储备能量的范围内。
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1999
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