CN112531209A - 添加剂、电解质和包括该电解质的可再充电锂电池 - Google Patents

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Abstract

由化学式1表示的添加剂、包括该添加剂的用于可再充电锂电池的电解质和可再充电锂电池，[化学式1]
Figure DDA0002666357000000011
其中，在化学式1中，R1至R6各自独立地为取代或未取代的C1至C10烷基、取代或未取代的C1至C10烷氧基、取代或未取代的C2至C10烯基、取代或未取代的C3至C10环烷基、取代或未取代的C3至C10环烯基或者取代或未取代的C6至C20芳基。

Description

添加剂、电解质和包括该电解质的可再充电锂电池
相关申请的交叉引用
于2019年9月18日在韩国知识产权局提交的且题目为：“添加剂、用于可再充电锂电池的添加剂和包括该电解质的可再充电锂电池”的韩国专利申请第10-2019-0114917号通过引用以其整体并入本文中。
技术领域
实施方式涉及添加剂、包括该添加剂的用于可再充电锂电池的电解质和可再充电锂电池。
背景技术
可再充电锂电池可以再充电，并且可具有铅蓄电池、镍镉电池、镍氢电池或镍锌电池等的三倍或更多倍高的每单位重量的能量密度。它也可以以高倍率充电，并且因此可以在商业上地被制造用于笔记本电脑、手机、电动工具或电动自行车等，并且已经考虑了能量密度的额外改善。
可以通过将电解质注入电池单电池来生产可再充电锂电池，该再充电锂电池包括含有能够嵌入/脱嵌锂离子的正极活性物质的正电极和含有能够嵌入/脱嵌锂离子的负极活性物质的负电极。
发明内容
实施方式可通过提供由化学式1表示的添加剂来实现：
[化学式1]
Figure BDA0002666356980000021
其中，在化学式1中，R1至R6各自独立地为取代或未取代的C1至C10烷基、取代或未取代的C1至C10烷氧基、取代或未取代的C2至C10烯基、取代或未取代的C3至C10环烷基、取代或未取代的C3至C10环烯基或者取代或未取代的C6至C20芳基。
化学式1的R1至R6可各自独立地为取代或未取代的C1至C10烷基、取代或未取代的C1至C10烷氧基或者取代或未取代的C2至C10烯基。
化学式1的R1至R3可各自独立地为取代或未取代的C1至C10烷基。
化学式1的R4至R6可各自独立地为取代或未取代的C1至C10烷基。
化学式1的R1至R6可各自独立地为取代或未取代的C1至C5烷基。
实施方式可通过提供用于可再充电锂电池的电解质来实现，该电解质包括非水性有机溶剂、锂盐和根据实施方式的添加剂。
基于电解质的总重量，添加剂的含量可为约0.1wt％至约10wt％。
基于电解质的总重量，添加剂的含量可为约0.2wt％至约2.0wt％。
实施方式可通过提供可再充电锂电池来实现，该可再充电锂电池包括含有正极活性物质的正电极；含有负极活性物质的负电极；以及根据实施方式的电解质。
正极活性物质可包括锂与钴、锰、镍或其组合的复合氧化物。
正极活性物质可由化学式2表示：
[化学式2]
LiaM1 1-y1-z1M2 y1M3 z1O2
在化学式2中，a、y1和z1可满足以下关系：0.9≤a≤1.8，0≤y1<1，0≤z1<1，0≤y1+z1<1，并且M1、M2和M3可各自独立地为Ni、Co、Mn、Al、Sr、Mg、La或其组合。
附图说明
通过参考附图详细描述示例性实施方式，特征将对于本领域技术人员来说是显而易见的，其中：
图1是示出根据实施方式的可再充电锂电池的示意图。
图2是示出根据实施例1和比较例1的电解质在环境温度下的负电极循环伏安(CV)的结果的图。
图3是示出根据实施例1至4和比较例1的可再充电锂电池单电池在环境温度(25℃)下的循环寿命特性的图。
图4是示出根据实施例1和比较例1至3的可再充电锂电池单电池在环境温度(25℃)下的循环寿命特性的图。
图5是示出当根据实施例1和比较例1至3的可再充电锂电池单电池在高温(60℃)下放置时的直流内部电阻增加率的图。
具体实施方式
现将在下文参考附图更充分地描述示例实施方式；然而，它们可以以不同的形式来体现，并且不应被解释为仅限于本文陈述的实施方式。相反，提供这些实施方式使得本公开将是透彻和完整的，并且将向本领域技术人员充分传达示例性实施。
在附图中，为了图示的清楚起见，可以夸大层和区域的尺寸。还将理解，当层或元件被称为“在”另一个层或元件“上”时，它可以直接在另一个层或元件上，或者也可以存在中间层或元件。另外，还将理解，当层被称为“在”两个层“之间”时，它可以是在两个层之间的唯一层，或者也可以存在一个或多个中间层。相同的附图标记通篇指的是相同的元件。
如本文所用，当未另外提供定义时，“取代的”指的是化合物的氢被选自下述中的取代基替换：卤素原子(F、Br、Cl或I)、羟基、烷氧基、硝基、氰基、氨基、叠氮基、脒基、肼基、腙基、羰基、氨基甲酰基、巯基、酯基、羧基或其盐、磺酸基或其盐、磷酸基或其盐、C1至C20烷基、C2至C20烯基、C2至C20炔基、C6至C30芳基、C7至C30芳烷基、C1至C4烷氧基、C1至C20杂烷基、C3至C20杂芳烷基、C3至C30环烷基、C3至C15环烯基、C6至C15环炔基、C2至C20杂环烷基及其组合。
下文描述根据实施方式的添加剂。
根据实施方式的添加剂可由化学式1表示。
[化学式1]
Figure BDA0002666356980000041
在化学式1中，R1至R6可各自独立地为或包括例如取代或未取代的C1至C10烷基、取代或未取代的C1至C10烷氧基、取代或未取代的C2至C10烯基、取代或未取代的C3至C10环烷基、取代或未取代的C3至C10环烯基或者取代或未取代的C6至C20芳基。
根据实施方式的添加剂可以具有其中PH3的所有三个氢都被磺酰胺基替换(例如，三个磺酰胺基在中心P原子中被替换或结合到中心P原子上)的结构。
磺酰胺基可在负电极的表面上被还原和分解，以形成牢固的并在负电极的表面上具有改善的离子导电性的固体电解质界面(SEI)。在实施中，可抑制在高温循环操作期间由于初始SEI膜的形成而可能发生的负电极的表面的分解，从而降低可再充电锂电池中的电阻增加率。
通过包括三个磺酰胺基，改善高倍率性能的效果可以更有效地改善。
在实施中，R1至R6可各自独立地为例如取代或未取代的C1至C10烷基、取代或未取代的C1至C10烷氧基或者取代或未取代的C2至C10烯基。
在实施中，R1至R3可各自独立地为例如取代或未取代的C1至C10烷基。
在实施中，R4至R6可各自独立地为例如取代或未取代的C1至C10烷基。
在实施中，化学式1的R1至R6可各自独立地为例如取代或未取代的C1至C10烷基。
在实施中，R1至R6可各自独立地为例如取代或未取代的C1至C5烷基。
在实施中，R1至R6可为例如甲基、乙基、正丙基或异丙基。
根据另一个实施方式的用于可再充电锂电池的电解质可包括例如非水性有机溶剂、锂盐和上述添加剂。
在实施中，基于用于可再充电锂电池的电解质的总重量，添加剂的含量可为例如约0.1wt％至约10wt％、约0.1wt％至约3.0wt％或者约0.2wt％至约2.0wt％。
当添加剂的量范围如上所述时，可再充电锂电池可通过防止在高温下的电阻增加而呈现出改善的循环寿命特性。
将添加剂的量保持在约0.1wt％或更大可有助于提供良好的高温存储性质。将添加剂的量保持在约10wt％或更小可有助于防止界面电阻增加，从而确保良好的循环寿命。
非水性有机溶剂可作为用于传输参与电池的电化学反应的离子的介质。
非水性有机溶剂可包括例如碳酸酯溶剂、酯溶剂、醚溶剂、酮溶剂、醇溶剂或非质子溶剂。如本文所用，术语“或”不是排他性术语，例如，“A或B”将包括A、B、或者A和B。
碳酸酯溶剂可包括例如碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸乙丙酯(EPC)、碳酸甲乙酯(MEC)、碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)或碳酸亚丁酯(BC)等。酯溶剂可包括例如乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸正丙酯、乙酸二甲酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、癸内酯、甲羟戊酸内酯或己内酯等。醚溶剂可包括例如二丁醚、四甘醇二甲醚、二甘醇二甲醚、二甲氧基乙烷、2-甲基四氢呋喃或四氢呋喃等。酮溶剂可包括例如环己酮等。醇溶剂可包括例如乙醇或异丙醇等。非质子溶剂可包括例如腈，比如R-CN(其中R为具有C2至C20直链、支链或环状结构的烃基，并且可包括双键、芳族环或醚键)等，二氧戊环(比如1,3-二氧戊环)等，或环丁砜等。
非水性有机溶剂可单独使用或者在混合物中使用。当在混合物中使用有机溶剂时，可根据期望的电池性能来控制混合比。
在实施中，碳酸酯溶剂可通过混合环状碳酸酯和直链碳酸酯来制备。在实施中，当环状碳酸酯和直链碳酸酯以约1:1至约1:9的体积比混合在一起时，可以改善电解质性能。
除了碳酸酯溶剂之外，非水性有机溶剂可进一步包括芳族烃有机溶剂。在实施中，碳酸酯溶剂和芳族烃有机溶剂可以以约1:1至约30:1的体积比混合。
芳族烃有机溶剂可为化学式3的芳族烃类化合物。
[化学式3]
Figure BDA0002666356980000051
在化学式3中，R7至R12可各自独立地为例如氢、卤素、C1至C10烷基、卤代烷基或其组合。
芳族烃类有机溶剂的实例可包括苯、氟苯、1,2-二氟苯、1,3-二氟苯、1,4-二氟苯、1,2,3-三氟苯、1,2,4-三氟苯、氯苯、1,2-二氯苯、1,3-二氯苯、1,4-二氯苯、1,2,3-三氯苯、1,2,4-三氯苯、碘苯、1,2-二碘苯、1,3-二碘苯、1,4-二碘苯、1,2,3-三碘苯、1,2,4-三碘苯、甲苯、氟甲苯、2,3-二氟甲苯、2,4-二氟甲苯、2,5-二氟甲苯、2,3,4-三氟甲苯、2,3,5-三氟甲苯、氯甲苯、2,3-二氯甲苯、2,4-二氯甲苯、2,5-二氯甲苯，2,3,4-三氯甲苯、2,3,5-三氯甲苯、碘甲苯、2,3-二碘甲苯、2,4-二碘甲苯、2,5-二碘甲苯、2,3,4-三碘甲苯、2,3,5-三碘甲苯、二甲苯及其组合。
电解质可进一步包括碳酸亚乙烯酯或化学式4的碳酸亚乙酯化合物，以有助于改善电池的循环寿命。
[化学式4]
Figure BDA0002666356980000061
在化学式4中，R13和R14可各自独立地为例如氢、卤素、氰基(CN)、硝基(NO2)或氟化的C1至C5烷基。在实施中，R13和R14中的至少一个可为例如卤素、氰基(CN)、硝基(NO2)或氟化的C1至C5烷基，并且R13和R14不能同时为氢。
碳酸亚乙酯化合物的实例可包括二氟代碳酸亚乙酯、氯代碳酸亚乙酯、二氯代碳酸亚乙酯、溴代碳酸亚乙酯、二溴代碳酸亚乙酯、硝基碳酸亚乙酯、氰基碳酸亚乙酯或氟代碳酸亚乙酯。可在合适的范围内使用用于改善循环寿命的添加剂的量。
溶解于非水性有机溶剂中的锂盐可在电池中供应锂离子，可促进可再充电锂电池的基本操作，并有助于改善锂离子在正电极和负电极之间的传输。锂盐的实例可包括LiPF6、LiBF4、LiSbF6、LiAsF6、LiN(SO2C2F5)2、Li(CF3SO2)2N、LiN(SO3C2F5)2、Li(FSO2)2N
(双(氟磺酰基)亚胺锂、LiFSI)、LiC4F9SO3、LiClO4、LiAlO2、LiAlCl4、LiN(CxF2x+ 1SO2)(CyF2y+1SO2)(其中x和y是自然数，例如，选自1至20的整数)、LiCl、LiI和LiB(C2O4)2(双(草酸)硼酸锂，LiBOB)。锂盐可在约0.1 M至约2.0 M的浓度范围内使用。当锂盐包括在上述浓度范围内时，由于最佳的电解质导电性和粘度，电解质可具有优异的性能和锂离子迁移率。
另一个实施方式提供了可再充电锂电池，该可再充电锂电池包括含有正极活性物质的正电极；含有负极活性物质的负电极；和上述电解质。
正电极可包括集电器和正极活性物质层，该正极活性物质层在集电器上并包括正极活性物质。
正极活性物质可包括可逆地嵌入和脱嵌锂离子的锂化的插层化合物。
在实施中，可使用至少一种锂与钴、锰、镍或其组合的金属的复合氧化物。
正极活性物质的实例可包括由以下化学式中的一个表示的化合物。
LiaA1-bXbD2(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5)；LiaA1-bXbO2-cDc(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05)；LiaE1-bXbO2-cDc(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05)；LiaE2-bXbO4-cDc(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05)；LiaNi1-b-cCobXcDα(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.5，0<α≤2)；LiaNi1-b-cCobXcO2-αTα(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05，0<α<2)；LiaNi1-b-cCobXcO2-αT2(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05，0<α<2)；LiaNi1-b-cMnbXcDα(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05，0<α≤2)；LiaNi1-b-cMnbXcO2-αTα(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05，0<α<2)；LiaNi1-b-cMnbXcO2-αT2(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05，0<α<2)；LiaNibEcGdO2(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.9，0≤c≤0.5，0.001≤d≤0.1)；LiaNibCocMndGeO2(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.9，0≤c≤0.5，0≤d≤0.5，0.001≤e≤0.1)；LiaNiGbO2(0.90≤a≤1.8，0.001≤b≤0.1)；LiaCoGbO2(0.90≤a≤1.8，0.001≤b≤0.1)；LiaMn1-bGbO2(0.90≤a≤1.8，0.001≤b≤0.1)；LiaMn2GbO4(0.90≤a≤1.8，0.001≤b≤0.1)；LiaMn1-gGgPO4(0.90≤a≤1.8，0≤g≤0.5)；QO2；QS2；LiQS2；V2O5；LiV2O5；LiZO2；LiNiVO4；Li(3-f)J2(PO4)3(0≤f≤2)；Li(3-f)Fe2(PO4)3(0≤f≤2)；LiaFePO4(0.90≤a≤1.8)。
在上述化学式中，A可选自Ni、Co、Mn及其组合；X可选自Al、Ni、Co、Mn、Cr、Fe、Mg、Sr、V、稀土元素及其组合；D可选自O、F、S、P及其组合；E可选自Co、Mn及其组合；T可选自F、S、P及其组合；G可选自Al、Cr、Mn、Fe、Mg、La、Ce、Sr、V及其组合；Q可选自Ti、Mo、Mn及其组合；Z可选自Cr、V、Fe、Sc、Y及其组合；并且J可选自V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu及其组合。
化合物可在表面上具有涂层，或可与具有涂层的另一化合物混合。涂层可包括选自涂布元素的氧化物、涂布元素的氢氧化物、涂布元素的羟基氧化物、涂布元素的氧碳酸盐和涂布元素的羟基碳酸盐中的至少一种涂布元素化合物。用于涂层的化合物可以是非晶或结晶的。涂层中包含的涂布元素可包括Mg、Al、Co、K、Na、Ca、Si、Ti、V、Sn、Ge、Ga、B、As、Zr或其混合物。通过在化合物中使用这些元素，可以以对正极活性物质的性质没有不利影响的方法来设置涂层。例如，该方法可包括任何涂布方法(例如，喷涂、浸渍等)，但是由于相关领域的技术人员熟知，因此没有更详细地说明。
在实施中，正极活性物质可包括由化学式2表示的锂复合氧化物。
[化学式2]
LiaM1 1-y1-z1M2 y1M3 z1O2
在化学式2中，
0.9≤a≤1.8，0≤y1<1，0≤z1<1，0≤y1+z1<1，并且M1、M2和M3可各自独立地选自金属，比如Ni、Co、Mn、Al、Sr、Mg、La及其组合。
在实施中，M1可为Ni，并且M2和M3可各自独立地为金属，比如Co、Mn、Al、Sr、Mg或La。
在实施中，M1可为Ni，M2可为Co，并且M3可为Mn或Al。
根据实施方式的正极活性物质的实例可包括LixNiyCozAl1-y-zO2(1≤x≤1.2，0.5≤y<1，且0≤z≤0.5)。
基于正极活性物质层的总重量，正极活性物质的含量可为约90wt％至约98wt％。
在实施中，正极活性物质层可包括粘合剂和导电材料。在此，基于正极活性物质层的总量，粘合剂和导电材料的含量可分别为约1wt％至约5wt％。
粘合剂可有助于改善正极活性物质颗粒彼此的结合性质以及正极活性物质颗粒与集电器的结合性质。其实例可包括聚乙烯醇、羧甲基纤维素、羟丙基纤维素、二乙酰纤维素、聚氯乙烯、羧化的聚氯乙烯、聚氟乙烯、含环氧乙烷的聚合物、聚乙烯吡咯烷酮、聚氨酯、聚四氟乙烯、聚偏二氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、苯乙烯-丁二烯橡胶、丙烯酸酯化的苯乙烯-丁二烯橡胶、环氧树脂和尼龙等。
可包括导电材料以提供电极导电性。可使用不引起化学变化的合适的电导性材料。导电材料的实例可包括碳材料，比如天然石墨、人造石墨、炭黑、乙炔黑、科琴黑和碳纤维等；包括铜、镍、铝和银等的金属粉末或金属纤维的金属材料；导电聚合物，比如聚亚苯衍生物；或其混合物。
集电器可包括Al。
负电极可包括集电器和负极活性物质层，该负极活性物质层形成在集电器上并包括负极活性物质。
负极活性物质可包括可逆地嵌入/脱嵌锂离子的材料、锂金属、锂金属合金、能够掺杂/去掺杂锂的材料或过渡金属氧化物。
可逆地嵌入/脱嵌锂离子的材料可包括碳材料。碳材料可为用于可再充电锂离子电池的合适的碳负极活性物质。其实例可包括结晶碳、非晶碳或其混合物。结晶碳可以是无形状的或片状的、鳞片状的、球状的或纤维状的天然石墨或人造石墨。非晶碳可以是软碳、硬碳、中间相沥青碳化产物和煅烧焦炭等。
锂金属合金可包括锂与选自Na、K、Rb、Cs、Fr、Be、Mg、Ca、Sr、Si、Sb、Pb、In、Zn、Ba、Ra、Ge、Al和Sn中的金属的合金。
能够掺杂/去掺杂锂的材料可以是Si、Si-C复合材料、SiOx(0<x<2)、Si-Q合金(其中Q为选自碱金属、碱土金属、第13族元素、第14族元素、第15族元素、第16族元素、过渡金属、稀土元素及其组合中的元素，并且不为Si)、Sn、SnO2和Sn-R合金(其中R为选自碱金属、碱土金属、第13族元素、第14族元素、第15族元素、第16族元素、过渡金属、稀土元素及其组合中的元素，并且不为Sn)等。这些材料中的至少一种可以与SiO2混合。元素Q和R可选自Mg、Ca、Sr、Ba、Ra、Sc、Y、Ti、Zr、Hf、Rf、V、Nb、Ta、Db、Cr、Mo、W、Sg、Tc、Re、Bh、Fe、Pb、Ru、Os、Hs、Rh、Ir、Pd、Pt、Cu、Ag、Au、Zn、Cd、B、Al、Ga、Sn、In、Tl、Ge、P、As、Sb、Bi、S、Se、Te、Po及其组合。
过渡金属氧化物可为钒氧化物、锂钒氧化物或锂钛氧化物。
在负极活性物质层中，基于负极活性物质层的总重量，负极活性物质的含量可为约95wt％至约99wt％。
在实施中，负极活性物质层可包括粘合剂和可选的导电材料。在负极活性物质层中，基于负极活性物质层的总重量，粘合剂的含量可为约1wt％至约5wt％。当负极活性物质层进一步包括导电材料时，负极活性物质层包括约90wt％至约98wt％的负极活性物质、约1wt％至约5wt％的粘合剂和约1wt％至约5wt％的导电材料。
粘合剂可有助于改善负极活性物质颗粒彼此的结合性质以及负极活性物质颗粒与集电器的结合性质。粘合剂可包括非水溶性粘合剂、水溶性粘合剂或其组合。
非水溶性粘合剂可包括聚氯乙烯、羧化的聚氯乙烯、聚氟乙烯、含环氧乙烷的聚合物、聚乙烯吡咯烷酮、聚氨酯、聚四氟乙烯、聚偏二氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、聚酰胺酰亚胺、聚酰亚胺或其组合。
水溶性粘合剂可为橡胶粘合剂或聚合物树脂粘合剂。橡胶粘合剂可包括苯乙烯-丁二烯橡胶、丙烯酸酯化的苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)、丙烯腈-丁二烯橡胶、丙烯酸橡胶、丁基橡胶、氟橡胶或其组合。聚合物树脂粘合剂可包括聚四氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、乙烯丙烯共聚物、聚环氧乙烷、聚乙烯吡咯烷酮、聚环氧氯丙烷、聚磷腈、聚丙烯腈、聚苯乙烯、乙烯丙烯二烯共聚物、聚乙烯吡啶、氯磺化聚乙烯、乳胶、聚酯树脂，丙烯酸树脂、酚醛树脂、环氧树脂、聚乙烯醇或其组合。
当水溶性粘合剂用作负电极粘合剂时，可进一步使用纤维素化合物以提供粘度。纤维素化合物包括羧甲基纤维素、羟丙基甲基纤维素、甲基纤维素和其碱金属盐中的一种或多种。碱金属可为Na、K或Li。基于100重量份的负极活性物质，这种纤维素化合物的含量可为约0.1重量份至约3重量份。
可包括导电材料以提供电极导电性。可使用不引起电池化学变化的合适的电导性材料。导电材料的实例可包括碳材料，比如天然石墨、人造石墨、炭黑、乙炔黑、科琴黑和碳纤维等；包括铜、镍、铝和银等的金属粉末或金属纤维的金属材料；导电聚合物，比如聚亚苯衍生物；或其混合物。
集电器可包括铜箔、镍箔、不锈钢箔、钛箔、镍泡沫、铜泡沫、涂有导电金属的聚合物基板或其组合。
根据可再充电锂电池的类型，可再充电锂电池可进一步包括在负电极和正电极之间的隔板。合适的隔板材料的实例包括聚乙烯、聚丙烯、聚偏二氟乙烯及其多层，比如聚乙烯/聚丙烯双层隔板、聚乙烯/聚丙烯/聚乙烯三层隔板和聚丙烯/聚乙烯/聚丙烯三层隔板。
参考图1，根据实施方式的可再充电锂电池100可包括：电池单电池，该电池单电池包括负电极112、面向负电极112的正电极114、插在负电极112和正电极114之间的隔板113以及浸渍负电极112、正电极114和隔板113的用于可再充电锂电池的电解质(未示出)；容纳电池单电池的电池壳体120；以及密封电池壳体120的密封构件140。
为了突出一个或多个实施方式的特性，提供了以下实施例和比较例，但是将理解的是，这些实施例不解释为限制实施方式的范围，比较例也不解释为在实施方式的范围之外。此外，将理解的是，实施方式不限于在实施例和比较例中描述的特定细节。
可再充电锂电池的生产
制备例1：由化学式1a表示的添加剂的合成
在环境温度下，在氮气气氛下，将N-甲基甲磺酰胺(10.0g，91.6mmol)和三乙胺(9.27g，91.6mmol)溶解在乙腈溶剂中。将三氯化磷(4.19g，30.51mmol)缓慢添加到混合溶液中，并在环境温度下搅拌8小时。将所得固体过滤并用冷乙醇洗涤以获得白色粉末(8.0g，80％)。
1H NMR(400MHz，CDCl3)：δ3.08(s，9H)，3.05(s，9H)；31P NMR：δ113.56(s，1P)。
[化学式1a]
Figure BDA0002666356980000111
制备例2：由化学式B表示的添加剂的合成
在氮气气氛下，将N-甲基甲磺酰胺(10.0g，91.6mmol)和三乙胺(27.8g，275mmol)溶解在二氯甲烷溶剂中，并且然后冷却至0℃。将三氯化磷(12.6g，91.6mmol)以逐滴的方式添加到混合溶液中，并且然后，保持在上述温度并搅拌1小时。在相同温度下以逐滴的方式添加甲醇(5.87g，183mmol)，并且然后加热至环境温度并在环境温度下进一步搅拌1小时。当反应完成时，向其中添加过量的二乙醚，并且将其中未溶解的固体过滤并除去，并且然后干燥以获得白色粉末(12.5g，68％)。
1H NMR(400MHz，CDCl3)：δ3.68(s，6H)，2.95(s，3H)，2.85(s，3H)；31P NMR：δ130.26(s，1P)。
[化学式B]
Figure BDA0002666356980000112
制备例3：由化学式C表示的添加剂的合成
在氮气气氛下，将N-甲基甲磺酰胺(10.0g，91.6mmol)和三乙胺(27.8g，275mmol)溶解在二氯甲烷溶剂中，并且然后冷却至0℃。将三氯化磷(6.29g，45.8mmol)以逐滴的方式添加到该混合溶液中，并且然后，保持在上述温度并搅拌1小时。在相同温度下以逐滴的方式添加甲醇(1.00g，30.5mmol)，并且然后加热至环境温度并在环境温度下进一步搅拌1小时。当反应完成时，向其中添加过量的二乙醚，并且将其中未溶解的固体过滤并除去，并且然后干燥以获得白色粉末(8.92g，70％)。
1H NMR(400MHz，CDCl3)：δ3.70(s，6H)，3.65(s，6H)，2.89(s，3H)；31P NMR：δ131.58(s，1P)。
[化学式C]
Figure BDA0002666356980000121
实施例1
以98:1:1的重量比分别混合作为正极活性物质的LiNi0.88Co0.105Al0.015O2、作为粘合剂的聚偏二氟乙烯和作为导电材料的炭黑，并且然后分散在N-甲基吡咯烷酮中，以制备正极活性物质浆料。
将正极活性物质浆料涂布在20μm厚的Al箔上，在100℃下干燥，并压制以生产正电极。
以98:1:1的重量比分别混合作为负极活性物质的石墨、作为粘合剂的苯乙烯-丁二烯橡胶和作为粘合剂的羧甲基纤维素，并且然后分散在蒸馏水中，以制备负极活性物质浆料。
将负极活性物质浆料涂布在10μm厚的Cu箔上，并且然后在100℃下干燥并压制以生产负电极。
将正电极和负电极与25μm厚的聚乙烯隔板和电解质溶液一起使用，以生产可再充电锂电池单电池。
电解质溶液的组成如下。
(电解质溶液组成)
盐：LiPF6 1.5M
溶剂：碳酸亚乙酯：碳酸甲乙酯：碳酸二甲酯(EC:MEC:DMC＝2:2:6体积比)
添加剂：1.0wt％的由化学式1a表示的化合物
(在电解质溶液的组成中，“wt％”为基于电解质溶液(锂盐+非水性有机溶剂+添加剂)的总量)
实施例2
根据与实施例1相同的方法生产可再充电锂电池单电池，只是添加剂的量为0.5wt％。
实施例3
根据与实施例1相同的方法生产可再充电锂电池单电池，只是添加剂的量为0.25wt％。
实施例4
根据与实施例1相同的方法生产可再充电锂电池单电池，只是添加剂的量为0.1wt％。
比较例1
根据与实施例1相同的方法生产可再充电锂电池单电池，只是不使用添加剂。
比较例2
根据与实施例1相同的方法生产可再充电锂电池单电池，只是将该化合物改变为根据制备例2的由化学式B表示的化合物。
比较例3
根据与实施例1相同的方法生产可再充电锂电池单电池，只是将该化合物改变为根据制备例3的由化学式C表示的化合物。
电池特性评估
评估1：CV特性
为了评估根据实施例1和比较例1的电解质溶液的电化学稳定性，测量了循环伏安(CV)，并且结果示于图2中。
使用三电极电化学单电池(使用石墨作为工作电极以及Li金属作为参考电极和对电极)以在体积比为2:2:6的EC:MEC:DMC的混合有机溶剂中进行负电极CV测量。在此，扫描是以0.1mV/秒的扫描速率从3V到0V，并且然后从0V到3V进行的3次循环。
图2是示出根据实施例1和比较例1的电解质溶液在环境温度下的负电极循环伏安(CV)的结果的图。
如图2中所示，根据比较例1的不包括添加剂的电解质溶液在0.6V周围呈现出还原分解峰。
根据实施例1的包括添加剂的电解质溶液在1.0V周围呈现出还原分解峰。
这些表明添加剂可能会引起与溶剂的相互作用，并且因此，对于根据实施例1的电解质溶液，预期在其中锂离子嵌入到负电极中的充电期间，在溶剂的分解之前，在宽电压范围内，在负电极上形成初始SEI膜。因此，与采用根据比较例1的没有初始SEI膜的电解质溶液的可再充电锂电池单电池相比，预期采用实施例1的电解质溶液的可再充电锂电池单电池具有优异的电池性能。
评估2：循环寿命特性
在环境温度(25℃)下在4A和4.2V下分别对根据实施例1至4和比较例1至3的可再充电锂电池单电池进行CC-CV充电，并且然后在100mA下截止并暂停10分钟。然后，在20A下对单电池进行CC放电，并且然后在2.5V下截止并暂停30分钟，将其视为1次循环并且重复250次循环以评估循环寿命特性，并且结果示于图3和图4中。
图3是示出根据实施例1至4和比较例1的可再充电锂电池单电池在环境温度(25℃)下的循环寿命特性的图。
图4是示出根据实施例1和比较例1至3的可再充电锂电池单电池在环境温度(25℃)下的循环寿命特性的图。
参考图3，与比较例1(不包括由化学式1表示的化合物作为添加剂)相比，实施例1至4(包括由化学式1表示的化合物作为添加剂)呈现出优异的充电和放电循环特性。
另外，参考图4，与当使用仅包括一个磺酰胺基的添加剂时(比较例2)和当使用仅包括两个磺酰胺基的添加剂时(比较例3)相比，当使用根据实施方式的包括三个磺酰胺基的添加剂时(实施例1)，呈现出改善的充电和放电循环特性。
例如，与比较例1至3相比，实施例1至4呈现出优异的充电和放电循环特性，并且因此，包括由化学式1表示的化合物作为添加剂的可再充电锂电池单电池呈现出优异的循环寿命特性。
评估3：在高温下存储特性的评估
将根据实施例1至4和比较例1至3的每个可再充电锂电池单电池以充电状态(SOC＝100％)在60℃下存储30天，以评估在高温(60℃)存储下的内部电阻增加率，并且结果示于表1和表2以及图5中。
根据以下方法测量直流内部电阻(DC-IR)。
在环境温度(25℃)下，在4A和4.2V下对实施例1至4和比较例1至3的单电池进行充电，并且然后在100mA下截止并暂停30分钟。随后，将单电池分别在10A下放电10秒，在1A下放电10秒并且在10A下放电4秒，并且然后，在18秒和23秒时测量电流和电压，以根据ΔR＝ΔV/ΔI计算初始直流内部电阻(在18秒时的电阻和在23秒时的电阻之间的差)。
分别在0.2C和4.2V的充电条件下，将单电池在60℃下存储10天、20天和30天，然后测量DC-IR并且结果示于图5中，并且根据方程式1计算存储之前和之后的每个直流内部电阻增加率，并且结果示于表1和表2中。
<方程式1>
直流内部电阻增加率＝[存储30天后的DC-IR/初始DC-IR]×100
图5是示出当根据实施例1和比较例1至3的可再充电锂电池单电池在高温(60℃)下放置时的直流内部电阻增加率的图。
[表1]
Figure BDA0002666356980000151
[表2]
Figure BDA0002666356980000152
参考表1和表2以及图5，与比较例1至3的电池单电池相比，实施例1至4的电池单电池在高温下存储之前和之后呈现出降低的电阻增加率。由此可以看出，与比较例1至3的电池单电池相比，实施例1至4的电池单电池呈现出改善的高温稳定性。
通过总结和回顾，电解质可包括其中溶解有锂盐的有机溶剂，并且可有助于确定可再充电锂电池的稳定性和性能。
LiPF6可用作电解质的锂盐，并且可与电解溶剂反应以促进溶剂的消耗并产生大量的气体。当LiPF6分解时，其产生LiF和PF5，这造成电池中电解质消耗，从而导致高温性能劣化和降低的安全性。
一个或多个实施方式可提供有助于抑制锂盐的副反应并有助于改善电池的性能的电解质。
一个或多个实施方式可提供添加剂，该添加剂能够通过抑制初始电阻的增加和高温存储期间的电阻的增加来改善电阻特性和循环寿命特性。
一个或多个实施方式可提供包括该添加剂的用于可再充电锂电池的电解质。
一个或多个实施方式可提供可再充电锂电池，该可再充电锂电池包括用于可再充电锂电池的电解质。
可实施具有改善的电阻特性和循环寿命特性的可再充电锂电池。
在本文中已公开了示例实施方式，并且尽管采用了具体术语，但它们仅以一般性和描述性意义使用和解释，而不是为了限制的目的。在一些情况下，如本领域普通技术人员在提交本申请时将显而易见的，结合特定实施方式描述的特征、特性和/或元件可以单独使用或与结合其他实施方式描述的特征、特性和/或元件组合使用，除非另有具体指示。因此，本领域技术人员将理解的是，在不脱离如所附权利要求中陈述的本发明的精神和范围的情况下可以进行形式和细节上的各种改变。

Claims (11)

1.一种由化学式1表示的添加剂：
[化学式1]
Figure FDA0002666356970000011
其中，在化学式1中，R1至R6各自独立地为取代或未取代的C1至C10烷基、取代或未取代的C1至C10烷氧基、取代或未取代的C2至C10烯基、取代或未取代的C3至C10环烷基、取代或未取代的C3至C10环烯基或者取代或未取代的C6至C20芳基。
2.如权利要求1所述的添加剂，其中化学式1的R1至R6各自独立地为取代或未取代的C1至C10烷基、取代或未取代的C1至C10烷氧基或者取代或未取代的C2至C10烯基。
3.如权利要求1所述的添加剂，其中化学式1的R1至R3各自独立地为取代或未取代的C1至C10烷基。
4.如权利要求1所述的添加剂，其中化学式1的R4至R6各自独立地为取代或未取代的C1至C10烷基。
5.如权利要求1所述的添加剂，其中化学式1的R1至R6各自独立地为取代或未取代的C1至C5烷基。
6.一种用于可再充电锂电池的电解质，所述电解质包括：
非水性有机溶剂，
锂盐，和
如权利要求1至5中任一项所述的添加剂。
7.如权利要求6所述的电解质，其中基于所述电解质的总重量，所述添加剂的含量为0.1wt％至10wt％。
8.如权利要求6所述的电解质，其中基于所述电解质的总重量，所述添加剂的含量为0.2wt％至2.0wt％。
9.一种可再充电锂电池，包括：
含有正极活性物质的正电极；
含有负极活性物质的负电极；和
如权利要求6至8中任一项所述的电解质。
10.如权利要求9所述的可再充电锂电池，其中所述正极活性物质包括锂与钴、锰、镍或其组合的复合氧化物。
11.如权利要求9所述的可再充电锂电池，其中：
所述正极活性物质由化学式2表示：
[化学式2]
LiaM1 1-y1-z1M2 y1M3 z1O2
在化学式2中，
a、y1和z1满足以下关系：0.9≤a≤1.8，0≤y1<1，0≤z1<1，0≤y1+z1<1，并且
M1、M2和M3各自独立地为Ni、Co、Mn、Al、Sr、Mg、La或其组合。
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