CN112259172B - 一种存在空气污染物化学反应情况的污染源逆向辨识方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种存在空气污染物化学反应情况的污染源逆向辨识方法，属于空气污染监测和源辨识技术领域。本发明针对扩散过程中存在化学反应的污染物，开发一种标志元素逆向分析法，通过确定空气污染物化学反应中的标志元素为对象来模拟化学反应前后的成分变化。首先获取目标区域内待检测污染源的污染类型，明确污染物是否存在化学反应现象；再建立待测区域数值模型并计算流场；使用浓度监测装置读取污染物浓度，并分析计算出标志元素浓度数据，代入伴随方法方程组求解，使用基于伴随概率方法计算污染源信息。此方法通过提取标志元素，考虑了空气污染物化学反应对污染物传播的影响，提高了污染源监测的准确性。

Description

一种存在空气污染物化学反应情况的污染源逆向辨识方法

技术领域

本发明属于空气污染监测和源辨识技术领域，具体涉及一种存在空气污染物化学反应情况的污染源逆向辨识方法。

背景技术

了解大气传输和扩散事件在一系列情景中具有重要作用，特别是在化学、生物或放射性物质扩散后用于采取应急响应措施。而越来越多的污染物排放及泄露、恐怖主义威胁、核事故和自然灾害等对公共卫生和多个行业产生不利影响的重大事件都会将有害物质散布到大气中。一些对大气污染物的扩散研究使用模型预测给定排放源分布的大气污染物浓度，以提供应急响应措施，有助于实行有效应对和进行紧急情况评估。对此可以提出反问题，包括基于给定的一组测量浓度评估未知的空气污染源。反问题的解决方案可用于估计和验证许多有毒或放射性物种的排放。对于空气未知污染源的识别已有较多的研究。现有的污染源识别方法主要分为两大类：正向计算方法和逆向计算方法。正向计算方法主要是一种试错方法，这一种方法往往效率较慢。而逆向模拟方法是结合气象过程，逆向运用空气质量模式，获得污染源的时间和空间分布，可以结合计算流体力学通过模拟计算快速确定污染源的位置及释放强度。

现有专利：一种利用固定位置污染物探测器辨识城市空间多污染物源的方法(授权公告号CN106650017A)采用基于概率论的伴随方法，在稳定流场中通过有限个固定位置污染物探测器做到对城市多个污染源的快速辨识。该发明在逆向求解污染源的过程中具有较大的优势，通过引入伴随算子求解流场伴随方程，避免了对流场敏感度的计算，其计算总量约为流场计算的两倍，极大地降低了计算成本。该发明的缺陷在于：没有考虑污染物在空气中的化学反应的情况，导致该发明只适用于惰性污染物，在针对于现实情况中会发生化学反应的污染物计算结果并不精确，可能导致寻源的结果有误，或在寻源过程中浪费不必要的时间。

因此，针对上述问题，本发明进一步完善了用于城市空间的多污染物源辨识的伴随方法，提出了一种存在空气污染物化学反应情况下对同时存在的多个污染源进行位置和释放强度的逆向辨识方法，使源辨识结果更加准确和符合实际。

发明内容

本发明的主要目的在于解决城市颗粒污染物污染源的快速辨识问题，以及解决专利(授权公告号CN106650017A)没有考虑到污染物在空气中的化学反应的缺陷。提出一种存在空气污染物化学反应情况的污染源逆向辨识方法。

本发明的技术方案：

一种存在空气污染物化学反应情况的污染源逆向辨识方法，步骤如下：

步骤一，明确待测空气污染物种类及其在空气中发生的化学反应，根据反应类型确定可以代表反应前后状态的标志元素并以此为对象进行下一步分析，使用标志元素浓度带入污染物浓度传输模型公式；

步骤二，建立待测区域数值模型，求解纳威斯托克斯方程得到待测区域流场数据；

步骤三，获得三个不同监测站点位置L及各个化学反应涉及成分浓度数据，根据选取的标志元素计算标志元素浓度数据C；

步骤四，根据步骤三获得监测站点位置信息L及计算所得标志元素浓度数据C计算求解污染物传播方程的伴随方程：

其中，ψ^*为伴随概率因子，τ为逆向的时间，为探测区域位置矢量，/>为测点位置矢量，c表示污染物标志元素浓度，V_j为x_j轴方向上的速度，ν_c，j表示污染物c在x_j轴方向上的有效湍流扩散系数，q₀为污染物负源的单位体积流量，Γ₁、Γ₂和Γ₃为边界条件，n_i为x_j轴方向的单位矢量，/>为负荷项，其表达式由两个阶跃方程组成：

得出各个探测器辨识到的污染源可能存在的位置，上述得出的可能源位置无限多，通过公式(1-4)求解如下方程将三个探测器辨识结果整合，即确定唯一一个可能的污染物源：

其中，N为探测数据的个数，τ_i和/>分别为对应于第i个探测数据的探测位置、探测时间和计算所得污染物标志元素浓度，τ₀为已知的污染物释放时间，M₀为假设的污染物释放强度，/>为根据第i个探测数据通过公式(1-1)计算出的污染源概率分布，/>为根据第i个探测数据求得的相应污染物释放浓度M₀和位置x的概率分布，/>的分布形式为正态分布：

其中，为对应于根据第i个探测得到的实际污染物浓度计算所得污染物标志元素浓度，/>为污染物探测器的测量误差的标准平方差；

根据步骤三获得监测站点位置信息L及计算所得标志元素浓度数据C计算公式(1-1)至公式(1-5)所示的伴随方程及概率方程，得到污染源的第一个可能位置S1(1)和释放强度C1(1)；

步骤五，从污染源出发，沿主导风向在待测区域内重新选取三个符合要求的测点，读取其位置及各个化学反应涉及成分浓度数据，根据选取的标志元素计算出标志元素浓度数据，将标志元素浓度及测点位置数据记录为L^*和C^*；

步骤六，重复步骤四，再次逆向计算可能的污染源S1(2)和释放强度C1(2)，判断S1(2)与第一个可能位置S1(1)是否重合，若重合，可视作寻得第一个污染源，若不重合，再次从S1(2)出发沿主导风向重新选取测点，重复本步骤；

步骤七，寻得第一个污染源后，在待测区域内去除该污染源的影响，可关停该污染源或在原浓度数据上减去该污染源浓度贡献值，若去除污染源影响后余下的浓度皆低于限值，说明所有的污染源皆已找到；若去除污染源影响后余下的浓度仍然超过限值，说明还存在其他污染源，要在新一组去除已知污染源影响的数据中重新选取测点，重复步骤三至步骤六，直到所有污染源都被找到。

在步骤一中需要确定可以代表污染物化学反应前后状态的标志元素。化学反应前后成分改变但元素种类不变，污染物的标志元素及其包含成分要易于测得汇总并在在化学反应前后总量守恒，以下举例常见空气化学反应形式来具体讲述标志元素的选取方式：

对形如A+M→AM或AM→A+M的空气化学反应，应当选取元素A为标志元素，使用元素A及成分AM的浓度之和为标志元素浓度，同时需要排除背景空气中A及AM浓度的影响；

对形如B+AM→AB+M的空气化学反应，应当选取元素B为标志元素，使用元素B及成分AB的浓度之和为标志元素浓度，同时需要排除背景空气中B及AB浓度的影响；

对形如A+B+M→AB+M或A+B+M→AB+M的空气化学反应，元素A及元素B在反应过程中都发生了变化，可以表明化学反应进程，可以作为标志元素，若取A为标志元素，应当使用元素A及成分AB的浓度之和为标志元素浓度，排除背景空气中A及AB浓度的影响；

对形如A+B→C+D或中间涉及复合物形成的双分子空气化学反应，需要详细了解其化学反应过程及机理，明确中间产物浓度，取A为标志元素，使用成分A、中间产物AB及生成物C或D的浓度之和为标志元素浓度，同时需要排除背景空气的影响。

在后续步骤中所提及污染物浓度数据使用标志元素数据进行计算。

本发明的有益效果：

本发明在正常情况下的污染源逆向辨识基础上进一步考虑了空气污染物的化学反应，扩宽了可应用的污染物种类，在模拟计算中更大的还原了实际流场和污染物传递的情况，更贴近现实情况，故计算结果更加准确。

附图说明

图1为本发明提供的一种空气污染监测方法的流程示意图。

图2是本发明实施例中工业区模型图。

图3是本发明实施例中工业区在主导风速和风向作用下速度场分布。

图4为本发明实施例中工业区案例中测点位置及定位结果俯视图。

图5为本发明实施例中工业区案例中测点位置及定位结果正视图。

图6为本发明实施例中工业区案例考虑化学反应与不考虑化学反应计算结果对比。

图中：1气体污染源；2定位源；3真实来源位置；4测点。

具体实施方式

以下结合附图和技术方案，进一步说明本发明的具体实施方式。

图1为存在空气污染物化学反应情况下污染源逆向辨识方法的流程示意图。在空气污染物发生化学反应的情况下，使用反应的标志元素浓度代替污染物成分的浓度作为计算参数，将污染物的化学反应变化纳入计算过程，将时间与流场逆向计算，再使用伴随方法概率方法求取污染物源位置和释放强度在整个空间区域和释放强度坐标上的概率分布。

实施例：建立一个三维工厂模型，工厂烟囱为污染源，排放污染物为B，发生了形如B+AM→AB+M的空气化学反应，该反应的反应速率常数为5cm³molecule^-1s^-1，成分AM在背景空气中以恒定浓度10molecule/m³存在，寻源步骤如下：

步骤一，工厂烟囱为污染源，排放污染物为B，发生了形如B+AM→AB+M的空气化学反应，该反应的反应速率常数为5cm³molecule^-1s^-1，成分AM在背景空气中以恒定浓度10molecule/m³存在，根据反应类型确定标志元素为B，以此为对象进行下一步分析；

步骤二，建立待测区域数值模型如图2所示，再根据气象站数据作为边界条件，使用计算流体力学软件求解纳威斯托克斯方程，得到待测区域的流场数据如图3所示；

步骤三，获得三个不同监测站点位置L及各个化学反应涉及成分浓度数据，根据选取的标志元素计算标志元素浓度数据C；

步骤四，根据步骤三获得监测站点位置信息L及计算所得标志元素浓度数据C计算求解污染物传播方程的伴随方程：

其中，ψ^*为伴随概率因子(位置或时间的伴随概率因子)，τ为逆向的时间，为探测区域位置矢量，/>为测点位置矢量，c表示计算所得污染物标志元素浓度，V_j为x_j轴方向上的速度，v_c，j表示污染物c在x_j轴方向上的有效湍流扩散系数，q₀为污染物负源的单位体积流量，Γ₁、Γ₂和Γ₃为边界条件，n_i为x_j轴方向的单位矢量，/>为负荷项，其表达式由两个阶跃方程组成：

得出各个探测器辨识到的污染源可能存在的位置，上述得出的可能源位置无限多，通过公式(1-4)求解如下方程将三个探测器辨识结果整合，即确定唯一一个可能的污染物源：

其中，N为探测数据的个数，τ_i和/>分别为对应于第i个探测数据的探测位置、探测时间和计算所得污染物标志元度浓度，τ₀为已知的污染物释放时间，M₀为假设的污染物释放强度，/>为根据第i个探测数据通过公式(1-1)计算出的污染源概率分布，/>为根据第i个探测数据求得的相应污染物释放浓度M₀和位置x的概率分布，一般将/>的分布形式定义为正态分布：

其中，为对应于根据第i个探测得到的实际污染物浓度计算所得污染物标志元素浓度，/>为污染物探测器的测量误差的标准平方差；

根据步骤三获得监测站点位置信息L及计算所得标志元素浓度数据C计算公式(1-1)至公式(1-5)所示的伴随方程及概率方程，得到污染源的第一个可能位置S1(1)和释放强度C1(1)；

步骤五，从污染源出发，沿主导风向在待测区域内重新选取三个符合要求的测点，读取其位置及各个化学反应涉及成分浓度数据，根据选取的标志元素计算出标志元素浓度数据，确保所有的测点数据所计算出的标志元素浓度值差别在20％以上，且测点位置不在同一条直线上；将标志元素浓度及测点位置数据记录为L₁ ^*、L₂ ^*和L₃ ^*；

步骤六，重复步骤四，再次逆向计算可能的污染源S1(2)和释放强度C1(2)，判断S1(2)与第一个可能位置S1(1)是否重合，若重合，可视作寻得第一个污染源，若不重合，再次从S1(2)出发沿主导风向重新选取测点，重复本步骤；

步骤七，寻得第一个污染源后，在待测区域内去除该污染源的影响，可关停该污染源或在原浓度数据上减去该污染源浓度贡献值，若去除污染源影响后余下的浓度皆低于限值，说明所有的污染源皆已找到；若去除污染源影响后余下的浓度仍然超过限值，说明还存在其他污染源，要在新一组去除已知污染源影响的数据中重新选取测点，重复步骤三至步骤六，直到所有污染源都被找到。本算例只有一个污染源，逆向计算一次即能够找到所有污染源，计算结果如图4及图5所示，计算得污染源位于工厂烟囱位置，误差较小，结果与实际情况相近。

本方法适用于有如下特定情境：

(1)流场可以使稳态的也可以是非稳态的，本研究需要气象站获取的气象数据或者自行监测当地风速风向数据，来模拟计算城市空间变化的流场。

(2)污染物源是释放强度恒定的点源。基于概率的伴随方法只能逆向辨识点源型(或者可以作为点源来考虑)的污染物源，线源和面源不在本研究的讨论范围之内。

(3)污染物气流跟随性较好。为了方便起见，本研究只针对气流跟随性较好的污染物。而如果要进一步考虑气流跟随性较差或存在沉降现象的颗粒污染物，只要能够模拟计算准确，此方法同样适用。

(4)污染物浓度达到一定的限值才认为有害，才必须搜寻到相应的污染源。

(5)测点处污染物浓度测量仪器能够探测到特定种类的污染物，并记录污染物浓度及位置等信息，若为非稳态流场，则还需要记录测得该浓度数值时相应的时间。

Claims (2)

1.一种存在空气污染物化学反应情况的污染源逆向辨识方法，其特征在于，该方法包括以下步骤：

步骤一，明确待测空气污染物种类及其在空气中发生的化学反应，根据反应类型确定可以代表反应前后状态的标志元素并以此为对象进行下一步分析，使用标志元素浓度带入污染物浓度传输模型公式；

步骤二，建立待测区域数值模型，求解纳威斯托克斯方程得到待测区域流场数据；

步骤三，获得三个不同监测站点位置L及各个化学反应涉及成分浓度数据，根据选取的标志元素计算标志元素浓度数据C；

步骤四，根据步骤三获得监测站点位置信息L及计算所得标志元素浓度数据C计算求解污染物传播方程的伴随方程：

其中，ψ^*为伴随概率因子，τ为逆向的时间，为探测区域位置矢量，/>为测点位置矢量，c表示污染物标志元素浓度，V_j为x_j轴方向上的速度，v_c，j表示污染物c在x_j轴方向上的有效湍流扩散系数，q₀为污染物负源的单位体积流量，Γ₁、Γ₂和Γ₃为边界条件，n_i为x_j轴方向的单位矢量，/>为负荷项，其表达式由两个阶跃方程组成：

得出各个探测器辨识到的污染源可能存在的位置，上述得出的可能源位置无限多，通过公式(1-4)求解如下方程将三个探测器辨识结果整合，即确定唯一一个可能的污染物源：

其中，N为探测数据的个数，τ_i和/>分别为对应于第i个探测数据的探测位置、探测时间和计算所得污染物标志元素浓度，τ₀为已知的污染物释放时间，M₀为假设的污染物释放强度，/>为根据第i个探测数据通过公式(1-1)计算出的污染源概率分布，为根据第i个探测数据求得的相应污染物释放浓度M₀和位置x的概率分布，/>的分布形式为正态分布：

其中，为对应于根据第i个探测得到的实际污染物浓度计算所得污染物标志元素浓度，/>为污染物探测器的测量误差的标准平方差；

根据步骤三获得监测站点位置信息L及计算所得标志元素浓度数据C计算公式(1-1)至公式(1-5)所示的伴随方程及概率方程，得到污染源的第一个可能位置S1(1)和释放强度C1(1)；

步骤五，从污染源出发，沿主导风向在待测区域内重新选取三个符合要求的测点，读取其位置及各个化学反应涉及成分浓度数据，根据选取的标志元素计算出标志元素浓度数据，将标志元素浓度及测点位置数据记录为L^*和C^*；

步骤六，重复步骤四，再次逆向计算可能的污染源S1(2)和释放强度C1(2)，判断S1(2)与第一个可能位置S1(1)是否重合，若重合，可视作寻得第一个污染源，若不重合，再次从S1(2)出发沿主导风向重新选取测点，重复本步骤；

步骤七，寻得第一个污染源后，在待测区域内去除该污染源的影响，可关停该污染源或在原浓度数据上减去该污染源浓度贡献值，若去除污染源影响后余下的浓度皆低于限值，说明所有的污染源皆已找到；若去除污染源影响后余下的浓度仍然超过限值，说明还存在其他污染源，要在新一组去除已知污染源影响的数据中重新选取测点，重复步骤三至步骤六，直到所有污染源都被找到。

2.如权利要求1所述的一种存在空气污染物化学反应情况下的污染源逆向辨识方法，其特征在于：所述的步骤一中需要确定可以代表污染物化学反应前后状态的标志元素，选取方式如下：

对形如A+M→AM或AM→A+M的空气化学反应，应当选取元素A为标志元素，使用元素A及成分AM的浓度之和为标志元素浓度，同时需要排除背景空气中A及AM浓度的影响；

对形如B+AM→AB+M的空气化学反应，应当选取元素B为标志元素，使用元素B及成分AB的浓度之和为标志元素浓度，同时需要排除背景空气中B及AB浓度的影响；

对形如A+B+M→AB+M或A+B+M→AB+M的空气化学反应，元素A及元素B在反应过程中都发生了变化，可以表明化学反应进程，可以作为标志元素，若取A为标志元素，应当使用元素A及成分AB的浓度之和为标志元素浓度，排除背景空气中A及AB浓度的影响；

对形如A+B→C+D或中间涉及复合物形成的双分子空气化学反应，需要详细了解其化学反应过程及机理，明确中间产物浓度，取A为标志元素，使用成分A、中间产物AB及生成物C或D的浓度之和为标志元素浓度，同时需要排除背景空气的影响。