CN112208168A - 多层复合材料 - Google Patents

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CN112208168A
CN112208168A CN202010652394.4A CN202010652394A CN112208168A CN 112208168 A CN112208168 A CN 112208168A CN 202010652394 A CN202010652394 A CN 202010652394A CN 112208168 A CN112208168 A CN 112208168A
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plies
composite plies
fiber composite
composite
fiber
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马丁·万德斯
斯特凡·赛德尔
卢卡斯·施罗尔
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Lanxess Deutschland GmbH
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Lanxess Deutschland GmbH
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Abstract

本发明涉及多层复合材料、其生产方法、以及包含此种多层复合材料的电子装置的外壳零件或外壳。

Description

多层复合材料
技术领域
本发明涉及多层复合材料、其生产方法以及包含此种多层复合材料的电子装置的外壳零件或外壳，该多层复合材料基于至少一种来自下组的热塑性塑料，该组由以下各项组成：聚碳酸酯、聚对苯二甲酸丁二酯、苯乙烯-丙烯腈、聚苯乙烯、聚醚醚酮、聚醚酰亚胺、聚砜、热塑性弹性体、聚苯硫醚及其混合物，特别是聚碳酸酯。
背景技术
从现有技术中已知许多纤维复合材料以及其生产方法。WO 2013/098224 A1描述了用于生产呈塑料浸渍的宽纤维带形式的纤维复合材料的方法以及由该宽纤维带的部分可获得的多层复合结构。可以使用热固性塑料和热塑性塑料二者作为塑料基质。
DE 102012200059 A1描述了具有热塑性塑料基质的纤维增强的多层复合材料。然而，如果意图是接近由金属合金制成的外壳的特性，则从现有技术已知的多层复合材料就其光学、声音、触觉和机械特性而言非常需要改进。
近年来，在便携式电子装置，特别地尤其是在本发明的上下文中的移动电话、膝上型计算机或平板电脑领域中的趋势一直是更轻且更薄的装置。这尤其需要开发极其轻且薄的外壳，这些外壳同时展现出高机械稳定性以保护仪器的屏幕和电子产品。例如，出于这样的目的现已建立了镁-铝合金作为现有技术。由此类金属合金制成的外壳的优点是其轻重量和其高机械稳定性。此外，此类金属外壳还被消费者认为是在美学上吸引人的且高品质的。相比之下，由常规塑料制成的外壳被消费者认为是相当低品质的，并且就机械特性而言也不能与金属合金竞争。然而，金属合金具有以下相当大的缺点：它们必须由昂贵的原材料在复杂且能源密集的方法中产生，并且这与高生产成本相关联。因此，就资源保护而言，也希望开发现有技术中使用的金属合金的等效品质替换材料。
WO 2017/072053 A1提供了一种尝试，其中描述了用于此目的的多层纤维复合材料。然而，在WO 2017/072053 A1中描述的多层纤维复合材料仅基于单向定向的增强纤维。根据WO 2017/072053 A1，在每个层中，掺入多层纤维复合材料中的纤维材料仅具有一个取向，并且因此产生显著各向异性的机械特性。因此，根据WO 2017/072053 A1的多层纤维复合材料在光学、触觉、声音和机械特性方面非常显著地不同于金属材料的特性。
现有技术中用于纤维复合材料的塑料基质材料尤其是如脲醛树脂或环氧树脂的可热固化的热固性塑料(热固性材料)或如聚酰胺、聚丙烯或聚乙烯的热塑性塑料。许多具有工业重要性的热塑性塑料、特别是聚碳酸酯具有高使用温度、高透明度、高刚度等缺点，并且与典型使用的热塑性塑料相比具有以下缺点：它们趋向于不蠕变并且因此在恒定应力下具有破裂的倾向。这尤其对于在含有连续纤维的纤维复合材料中使用是非常有问题的。这是因为，由于连续纤维，在其塑料基质中含有连续纤维的纤维复合材料处于恒定应力下。因此，具有与聚碳酸酯类似特性的热塑性塑料作为用于含有连续纤维的此类纤维复合材料的塑料基质迄今为止在实际中仅起到次要作用。然而，原则上希望扩大热塑性塑料、特别是聚碳酸酯的使用领域至还包括复合材料，因为与其他常规热塑性塑料如聚酰胺或聚丙烯相比，聚碳酸酯在硬化期间展现出更低的体积收缩。聚碳酸酯进一步展现出更高的耐热性。
针对此背景，仍需要开发上述金属合金的替代轻质材料，这些轻质材料展现出与基于金属合金的外壳类似的光学、触觉、声音和机械特性，但是更有生产成本效益。
发明内容
从现有技术出发，本发明解决的问题是提供一种新的材料，该材料展现出金属外观、金属声音、金属触觉和类金属机械特性，并且比WO 2017/072053 A1的材料更适合于作为用于电子装置的外壳的外壳零件材料。而且，为此目的，该材料应是轻质的、有生产成本效益的，并且具有非常光滑且因此在光学上吸引人的表面。
已经出人意料地发现，当叠置相对于彼此定义为两个外部纤维复合材料层片和至少一个内部纤维复合材料层片的至少三个纤维复合材料层片时，获得了具有特别显著的金属触觉和光学以及几乎金属(即，各向同性)机械特征的多层复合材料，其中这至少三个纤维复合材料层片中的每一个含有呈纺织半成品形式的连续纤维，并且在相应纤维复合材料层片中的连续纤维具有任何希望的取向并且嵌入在热塑性塑料中，其前提是，在仅一个内部纤维复合材料层片的情况中，该内部纤维复合材料层片相对于这些外部纤维复合材料层片旋转0°至90°，或者在两个或更多个内部纤维复合材料层片的情况中，这些内部纤维复合材料层片具有基本上相同的取向并且它们相对于这些外部纤维复合材料层片的取向旋转0°至90°，并且纤维复合材料层片的取向由含有连续纤维的纺织半成品的取向限定。
本发明的主题和问题的解决方案是
一种包含两个外部纤维复合材料层片(3)和至少一个内部纤维复合材料层片(2)的多层复合材料，其中这至少三个纤维复合材料层片(2)和(3)中的每一个含有呈纺织半成品形式，优选呈平衡的织造织物、非织造织物或纤维垫的形式的连续纤维(4)，其中在相应纤维复合材料层片(2)或(3)中的这些连续纤维(4)具有任何希望的取向并且嵌入至少一种热塑性塑料(5)中，
其前提是
a)该至少一个内部纤维复合材料层片(2)相对于这些外部纤维复合材料层片(3)旋转0°至90°，
b)对于≥2个内部纤维复合材料层片(2)，这些内部纤维复合材料层片具有基本上相同的取向，并且它们相对于这些外部纤维复合材料层片(3)的取向旋转0°至90°，
并且纤维复合材料层片(2)或(3)的取向由含有连续纤维的纺织半成品的取向限定，所使用的热塑性塑料是来自下组的至少一种，该组由以下各项组成：聚碳酸酯、聚对苯二甲酸丁二酯、苯乙烯-丙烯腈、聚苯乙烯、聚醚醚酮、聚醚酰亚胺、聚砜、热塑性弹性体、聚苯硫醚及其混合物，特别是聚碳酸酯，并且具有任何希望的取向应理解为意指纤维复合材料层片中连续纤维的主要方向与所使用的纺织半成品的生产方向在平面中的偏离在从>0°至<90°的范围内。根据本发明的多层复合材料具有以下优点：它们有生产成本效益且展现出几乎各向同性的刚度。当所选择的热塑性塑料本身是以良好的涂漆性或可膜插入模制性为特征的塑料时，根据本发明的多层复合材料进一步以良好的涂漆性和可膜插入模制性为特征。
根据本发明的多层复合材料的另一个优点是，由于多层复合材料自身的热成型性，其成型、特别是成型为外壳零件的形式可以以特别简单并且灵活的方式进行，并且此加工步骤使得能够建立几乎任何希望的表面品质。
在本发明的上下文中，实际实验已经示出，在二维挠曲应力下、尤其当使用不具有占优势的纤维取向的呈纺织半成品形式的连续纤维时，根据本发明的多层复合材料对于存在的任何纤维取向在3点或4点弯曲测试中展现出很大程度上相同的特性。特别地，对于优选相差90°角度的两个取向，挠曲强度仅相差小于5％！
本发明进一步提供了一种用于生产根据本发明的多层复合材料的方法，该方法包括以下步骤：
-提供至少一个内部纤维复合材料层片(2)和两个外部纤维复合材料层片(3)，
-将该至少一个内部纤维复合材料层片(2)置于这些外部纤维复合材料层片(3)之间，
-尤其使用压力和温度将这些层状的纤维复合材料层片(2)和(3)连结，以提供该多层复合材料(1)，
其前提是，这至少三个纤维复合材料层片(2)和(3)中的每一个含有呈纺织半成品形式，优选呈平衡的织造织物、非织造织物或纤维垫的形式的连续纤维(4)，其中在相应纤维复合材料层片(2)或(3)中的这些连续纤维(4)具有任何希望的取向并且嵌入至少一种热塑性塑料(5)中，并且
a)该至少一个内部纤维复合材料层片(2)相对于这些外部纤维复合材料层片(3)旋转0°至90°，
b)对于≥2个内部纤维复合材料层片(2)，这些内部纤维复合材料层片具有基本上相同的取向，并且它们相对于这些外部纤维复合材料层片(3)的取向旋转0°至90°，
并且纤维复合材料层片(2)或(3)的取向由含有连续纤维的纺织半成品的取向限定，所使用的热塑性塑料是来自下组的至少一种，该组由以下各项组成：聚碳酸酯、聚对苯二甲酸丁二酯、苯乙烯-丙烯腈、聚苯乙烯、聚醚醚酮、聚醚酰亚胺、聚砜、热塑性弹性体、聚苯硫醚及其混合物，特别是聚碳酸酯，并且具有任何希望的取向应理解为意指纤维复合材料层片中连续纤维的主要方向与所使用的纺织半成品的生产方向在平面中的偏离在从>0°至<90°的范围内。本发明进一步提供了一种用于生产包含至少一种根据本发明的多层复合材料的根据本发明的外壳或外壳零件的方法。
本发明进一步提供了至少一种包含两个外部纤维复合材料层片(3)和至少一个内部纤维复合材料层片(2)的多层复合材料用于生产外壳、优选用于电气或电子装置的外壳的用途，其中这至少三个纤维复合材料层片(2)和(3)中的每一个含有呈纺织半成品形式，优选呈平衡的织造织物、非织造织物或纤维垫的形式的连续纤维(4)，其中在相应纤维复合材料层片(2)或(3)中的这些连续纤维(4)具有任何希望的取向并且嵌入至少一种热塑性塑料(5)中，
其前提是
a)该至少一个内部纤维复合材料层片(2)相对于这些外部纤维复合材料层片(3)旋转0°至90°，
b)对于≥2个内部纤维复合材料层片(2)，这些内部纤维复合材料层片具有基本上相同的取向，并且它们相对于这些外部纤维复合材料层片(3)的取向旋转0°至90°，
并且纤维复合材料层片(2)或(3)的取向由含有连续纤维的纺织半成品的取向限定，所使用的热塑性塑料是来自下组的至少一种，该组由以下各项组成：聚碳酸酯、聚对苯二甲酸丁二酯、苯乙烯-丙烯腈、聚苯乙烯、聚醚醚酮、聚醚酰亚胺、聚砜、热塑性弹性体、聚苯硫醚及其混合物，特别是聚碳酸酯，并且任何希望的取向应理解为意指纤维复合材料层片中连续纤维的主要方向与所使用的纺织半成品的生产方向在平面中的偏离在从>0°至<90°的范围内。
本发明最终提供了包含至少一种根据本发明的多层复合材料的制品、优选外壳、特别优选用于电气或电子装置的外壳。
在本发明的上下文中，术语连续纤维应理解为本领域技术人员从短或长纤维同样已知的描绘。连续纤维通常在纤维复合材料层片的整个长度上延伸。本发明涉及DIN60001，根据其，具有至少1000mm(即，1米)长度的纤维被称为连续纤维。
尤其在加工并切割至应有的大小之后，所生产的制品可能具有小于1m的尺寸，并且因此很可能具有小于1米的纤维长度，虽然如此其在本发明的上下文中被称为连续纤维。关于术语连续纤维(长丝)，还提及：
https://de.wikipedia.org/wiki/Faser-Kunststoff-Verbund
在本发明的上下文中，术语纺织半成品或纺织品是指用常规生产方法、特别是织造制造的纺织产品，其中使用所述的连续纤维作为起始材料。在本发明的上下文中，连续纤维因此在整个纺织品长度上并且在整个纺织品宽度上存在。用塑料基质浸渍没有改变这些连续纤维的长度和位置，使得还在通过纺织半成品或纺织品增强的情况下，连续纤维在纤维复合材料的整个长度/整个宽度上延伸。纺织品还可以由短切纤维或随机铺设的纤维垫组成，其中单个连续纤维不在纤维复合材料的整个宽度上延伸、并且因此不在根据本发明的多层复合材料的整个宽度上延伸，但是这些单个连续纤维单独地比典型地被描述为“长纤维”的纤维显著更长，并且此外通过互锁而形成纱线或垫，该纱线或垫进而在纤维复合塑料的整个宽度上延伸并且因此在根据本发明的多层复合塑料的整个宽度上延伸，并且因而在本发明的上下文中也被分类为连续纤维。
在本发明的上下文中，纺织半成品还应被理解为意指连续纤维带，其中所述带包含多个组合的粗纱并且其中这些粗纱是处于无捻状态的许多连续纤维的束。
在本发明的上下文中，准各向同性刚度意指在纤维复合材料的平面中在主方向0°和90°上的纤维复合材料的挠曲强度彼此相差小于5％。
为清楚起见，应注意本发明的范围包含以下一般而言或在优选范围中列举的呈任何希望的组合的所有定义和参数。这同样适用于单个化学组分与在本申请中列举的所有物理参数的组合。在本申请的上下文中列举的标准是指本发明的申请日期的当前版本。
附图说明
图1以示意和透视视图示出了具有可见表面的放大部分的具有织造织物增强的纤维复合材料层片(2)。
图2以示意和透视视图示出了由五个叠置的纤维复合材料层片以中心对称布置构成的根据本发明的多层复合材料(1)，其中这三个内部纤维复合材料层片(2)具有相同的取向并且它们相对于这两个外部纤维复合材料层片(3)的取向旋转0°。
图3以示意和透视视图示出了由三个叠置的纤维复合材料层片(3)、(2)、(3)构成的多层复合材料(1)，其中该内部纤维复合材料层片(2)具有与这两个外部纤维复合材料层片(3)不同的厚度。
图4以示意和透视视图示出了膝上型计算机。
具体实施方式
为了改进根据本发明的多层复合材料的光学和表面平滑度，当此多层复合材料优选具有在从0.25至5范围内的两个外部纤维复合材料层片的总和与所有内部纤维复合材料层片的总和的厚度比、特别优选在从0.8至3范围内的厚度比、非常特别优选在从1至2.5范围内的厚度比时，已证明是有利的。
这些连续纤维优选以来自平衡的织造织物、非织造织物和纤维垫的组的纺织半成品形式存在于根据本发明的纤维复合材料中，其中在相应纤维复合材料层片中的连续纤维具有任何希望的对齐。尤其优选其中这些连续纤维以平衡的织造织物形式存在并且其中这些连续纤维具有任何希望的对齐的呈纺织半成品形式的纤维复合材料。
织造织物是由两种线系统(经向(经线)和纬向(纬线))组成的纺织织物，这两种线系统在织物表面的平面视图中以精确地或大致90°的角度在图案中交叉。这些经线在平行于织边的织物的纵向上延伸(run)，并且这些纬线在平行于交叉边缘的横向上延伸。织物的生产通过手工织造在手织机上进行或者在动力织机上机械地进行。经线和纬线在织物中的交叉方式被称为织法(weave)。形成纬纱的不同分布以及因此不同的织物织法(其决定产品外观)，根据其在织造期间将经线升高和降低。指示经线和纬线交叉方式(直至其重复)的这部分织法被称为花样(rapport)。织造织物的基本织法是平纹织法、斜纹织法或缎纹织法，根据本发明优选斜纹织法。在本发明的上下文中，当在限定的长度内经线和纬线的数目相同并且经线和纬线具有相同的纱线线密度时，织物被认为是平衡的。
根据本发明有待使用的单个纤维复合材料层片优选是通过将熔融聚碳酸酯基塑料施加到预热至高于有待使用塑料的玻璃化转变温度的纺织半成品(又称为原始纺织品)上可获得的。
这些外部纤维复合材料层片的纤维体积含量基于这些外部纤维复合材料层片的体积优选是按体积计至多60％。
该塑料优选选自下组，该组由以下各项组成：聚碳酸酯、聚对苯二甲酸丁二酯、苯乙烯-丙烯腈、聚苯乙烯、聚醚醚酮、聚醚酰亚胺、聚砜、热塑性弹性体、聚苯硫醚及其混合物。特别优选热塑性聚氨酯和聚碳酸酯。尤其优选聚碳酸酯。
聚碳酸酯
在本发明的上下文中，聚碳酸酯基塑料应理解为意指含有按重量计至少50％、优选按重量计至少60％、优选按重量计至少70％、特别地按重量计至少80％、特别优选按重量计至少90％、非常特别优选按重量计至少95％、特别是按重量计至少97％的聚碳酸酯。换言之，在本发明的上下文中，聚碳酸酯基塑料可以含有按重量计至多50％、优选按重量计至多40％、优选按重量计至多30％、特别是按重量计至多20％、特别优选按重量计至多10％、非常特别优选按重量计至多5％、特别地按重量计至多3％的一种或多种不同于聚碳酸酯的塑料作为共混物配对物。
当聚碳酸酯基塑料含有按重量计100％的聚碳酸酯时是优选的。
在本发明的上下文中，术语聚碳酸酯还包含不同聚碳酸酯的混合物。此外，在此聚碳酸酯被用作涵盖性术语，并且因此包含均聚碳酸酯和共聚碳酸酯二者。此外，这些聚碳酸酯可以是呈已知方式的直链或支链的。
在本发明的具体实施例中，聚碳酸酯基塑料基本上由特别优选按重量计70％的程度、非常特别优选按重量计80％的程度、尤其优选按重量计90％的程度、尤其特别优选按重量计100％程度的直链聚碳酸酯组成。
可以以已知方式由二酚、碳酸衍生物以及任选地链终止剂和支化剂生产聚碳酸酯。与聚碳酸酯的生产有关的细节已经为本领域技术人员所熟知至少约40年。在此可以例如提及Schnell,Chemistry and Physics of Polycarbonates[聚碳酸酯的化学和物理],Polymer Reviews[聚合物评论],第9卷,Interscience出版社,纽约,伦敦,悉尼1964，提及D.Freitag,U.Grigo,P.R.Müller,H.Nouvertne,拜耳公司(BAYER AG),在Encyclopedia ofPolymer Science and Engineering[聚合物科学与工程百科全书],第11卷,第二版,1988,第648-718页的聚碳酸酯，并且最终提及U.Grigo,K.Kirchner和P.R.Müller,在BeckerBraun的Kunststoff-Handbuch[塑料手册],第31卷中的聚碳酸酯，Polycarbonate,Polyacetale,Polyester,Celluloseester[聚碳酸酯,聚缩醛,聚酯,纤维素酯],卡尔·汉瑟出版社(Carl Hanser Verlag),慕尼黑,维也纳1992,第117-299页。
根据本发明优选使用的芳香族聚碳酸酯在一方面通过二酚与碳酰卤(优选碳酰氯)和/或与芳香族二羰基二卤化物(优选苯二羰基二卤化物)的反应、任选使用链终止剂并且任选使用三官能或多于三官能的支化剂、通过界面过程而产生。在另一方面，例如通过二酚与碳酸二苯酯的反应经由熔融聚合过程的生产是有可能的。适合于生产根据本发明使用的聚碳酸酯的二酚优选是对苯二酚，间苯二酚，二羟基联苯，双(羟苯基)烷烃，双(羟苯基)环烷烃，双(羟苯基)硫化物，双(羟苯基)醚，双(羟苯基)酮，双(羟苯基)砜，双(羟苯基)亚砜，α,α'-双(羟苯基)二异丙基苯，衍生自靛红衍生物或衍生自酚酞衍生物的苄甲内酰胺，以及还有其环烷基化的、环芳基化的和环卤化的化合物。
优选使用的反应物是基于邻苯二甲酰亚胺的二酚，特别是2-芳烷基-3,3'-双(4-羟苯基)邻苯二甲酰亚胺或2-芳基-3,3'-双(4-羟苯基)邻苯二甲酰亚胺，特别是2-苯基-3,3'-双(4-羟苯基)邻苯二甲酰亚胺、2-烷基-3,3'-双(4-羟苯基)邻苯二甲酰亚胺，特别是2-丁基-3,3'-双(4-羟苯基)邻苯二甲酰亚胺、2-丙基-3,3'-双(4-羟苯基)邻苯二甲酰亚胺、2-乙基-3,3'-双(4-羟苯基)邻苯二甲酰亚胺或2-甲基-3,3'-双(4-羟苯基)邻苯二甲酰亚胺，以及还有基于在氮处被取代的靛红的二酚，这些被取代的靛红特别是3,3-双(4-羟苯基)-1-苯基-1H-吲哚-2-酮或2,2-双(4-羟苯基)-1-苯基-1H-吲哚-3-酮。
优选的二酚是
4,4'-二羟基联苯[CAS号92-88-6]，
2,2-双(4-羟苯基)丙烷(双酚A)[CAS号80-05-7]，
2,4-双(4-羟苯基)-2-甲基丁烷，
α,α'-双(4-羟苯基)-对-二异丙苯，
2,2-双(3-甲基-4-羟苯基)丙烷，
二甲基双酚A[CAS号CAS 1568-83-8]，
双(3,5-二甲基-4-羟苯基)甲烷，
2,2-双(3,5-二甲基-4-羟苯基)丙烷，
双(3,5-二甲基-4-羟苯基)砜，
2,4-双(3,5-二甲基-4-羟苯基)-2-甲基丁烷，
1,1-双(3,5-二甲基-4-羟苯基)-对-二异丙苯，
1,1-双(4-羟苯基)环己烷[CAS号843-55-0]以及
α,α`-双(4-羟苯基)-3,3,5-三甲基环己烷。
特别优选的二酚是
2,2-双(4-羟苯基)丙烷(双酚A)，
2,2-双(3,5-二甲基-4-羟苯基)丙烷，
1,1-双(4-羟苯基)环己烷[CAS号843-55-0]，
1,1-双(4-羟苯基)-3,3,5-三甲基环己烷以及
二甲基双酚A。
这些和另外的合适的双酚例如在以下各项中进行描述：US-A 3 028 635、US-A 2999 825、US-A 3 148 172、US-A 2 991 273、US-A 3 271 367、US-A 4 982 014和US-A 2999 846，DE-A 1 570 703、DE-A 2063 050、DE-A 2 036 052、DE-A 2 211 956和DE-A 3832 396，FR-A 1 561 518，专著H.Schnell,Chemistry and Physics of Polycarbonates[聚碳酸酯的化学和物理],Interscience出版社,纽约1964以及还有JP-A 620391986、JP-A620401986和JP-A 1055501986。
在均聚碳酸酯的情况下仅使用一种二酚，并且在共聚碳酸酯的情况下使用两种或更多种二酚。
根据本发明优选使用的碳酸衍生物是碳酰氯或碳酸二苯酯。在聚碳酸酯生产中可使用的优选的链终止剂是单酚。优选的单酚是苯酚、烷基酚(尤其甲酚、对叔丁基酚、枯基苯酚)及其混合物。
优选的链终止剂是被直链或支链的、取代或未取代的C1-C30-烷基单取代或多取代的酚，优选未取代或被叔丁基取代。特别优选的链终止剂是苯基、枯基苯酚和/或对叔丁基酚。有待使用的链终止剂的量优选是在每种情况下基于所使用的二酚的摩尔数在从0.1至5mol％的范围内。可以在与碳酸衍生物的反应进行之前、期间、或之后进行链终止剂的添加。
根据本发明优选使用的支化剂是在聚碳酸酯化学中已知的三官能或多于三官能的化合物，特别是具有三个或多于三个酚OH基团的那些。
优选的支化剂是
1,3,5-三(4-羟苯基)苯，
1,1,1-三-(4-羟苯基)乙烷，
三(4-羟苯基)苯基甲烷，
2,4-双(4-羟苯基异丙基)苯酚，
2,6-双(2-羟基-5'-甲基-苄基)-4-甲基苯酚，
2-(4-羟苯基)-2-(2,4-二羟苯基)丙烷，
四(4-羟苯基)甲烷，
四(4-(4-羟苯基异丙基)苯氧基)甲烷，
1,4-双((4',4-二羟基三苯基)甲基)苯或
3,3-双(3-甲基-4-羟苯基)-2-氧代-2,3-二氢吲哚。
任选使用的支化剂的量基于每种情况中所使用的二酚的摩尔数优选是在从0.05mol％至3.00mol％的范围内。这些支化剂可以在最初与二酚和链终止剂一起装入含水碱性相，或者在溶解于有机溶剂的光气化之前添加。在酯交换过程的情况下，与二酚一起使用支化剂。
特别优选的聚碳酸酯是基于双酚A的均聚碳酸酯、基于1,3-双-(4-羟苯基)-3,3,5-三甲基环己烷的均聚碳酸酯以及基于两种单体双酚A和1,1-双(4-羟苯基)-3,3,5-三甲基环己烷的共聚碳酸酯。
此外，还可以使用共聚碳酸酯。为了生产这些共聚碳酸酯，可以使用基于有待使用的二酚总量的按重量计1％至25％、优选按重量计2.5％至25％、特别优选按重量计2.5％至10％的具有羟基芳氧基端基的聚二有机硅氧烷。这些是已知的(US 3 419 634、US-PS 3189 662、EP-A 0 122 535、US 5 227 449)并且可通过由文献中已知的方法生产。含聚二有机硅氧烷的共聚碳酸酯同样是合适的，并且含聚二有机硅氧烷的共聚碳酸酯的生产例如在DE-A 3 334 782中进行描述。
聚碳酸酯可以单独或作为聚碳酸酯的混合物存在。还有可能使用聚碳酸酯或聚碳酸酯连同作为共混物配对物的一种或多种不同于聚碳酸酯的塑料的混合物。
优选使用的共混物配对物是聚酯(特别是聚对苯二甲酸丁二酯和聚对苯二甲酸乙二酯)、聚交酯、聚醚、热塑性聚氨酯、聚缩醛、氟聚合物(特别是聚偏二氟乙烯)、聚醚砜、聚烯烃(特别是聚乙烯和聚丙烯)、聚酰亚胺、聚丙烯酸酯(特别是聚甲基丙烯酸(甲基)酯)、聚苯醚、聚苯硫醚、聚醚酮、聚芳基醚酮、苯乙烯聚合物(特别是聚苯乙烯)、苯乙烯共聚物(特别是苯乙烯丙烯腈共聚物)、丙烯腈丁二烯苯乙烯嵌段共聚物或聚氯乙烯。
一个实施例优选含有基于按重量计100％的有待作为基质使用的聚碳酸酯的按重量计最高达10.0％、优选按重量计0.10％至8.0％、特别优选按重量计0.2％至3.0％的其他常规添加剂。
任选使用的添加剂的组包括对于聚碳酸酯常规量的阻燃剂、抗滴落剂、热稳定剂、脱模剂、抗氧化剂、UV吸收剂、IR吸收剂、抗静电剂、光学增亮剂、光散射剂、着色剂如颜料(包括无机颜料、炭黑)和/或染料以及无机填充剂。这些添加剂可以单独或以混合物添加。
如典型地添加到聚碳酸酯中的此类添加剂例如在EP-A 0 839 623、WO-A 96/15102、EP-A 0 500 496中或在Plastics Additives Handbook[塑料添加剂手册],HansZweifel,第5版2000,汉瑟出版社(Hanser Verlag),慕尼黑中进行描述。
纤维复合材料
在本发明的上下文中，多层复合材料包含至少三个叠置的纤维复合材料层片。
根据本发明的纤维复合材料应理解为意指含有嵌入塑料基质中的连续纤维的材料。在本发明的优选的实施例中，该多层复合材料包含至少三个叠置的且面对面连结的纤维复合材料层片。
该多层复合材料的根据本发明的纤维复合材料层片包含连续纤维，这些连续纤维在相应层片中具有任何希望的对齐并且嵌入塑料、优选热塑性塑料、特别是聚碳酸酯基塑料中。这些连续纤维特别地基本上在根据本发明有待使用的纤维复合材料层片的整个层片长度上延伸。
在本发明的具体实施例中，根据本发明的多层复合材料的所有纤维复合材料层片是面对面连结的，其中在相应纤维复合材料层片中的连续纤维具有任何希望的对齐，并且嵌入塑料、优选热塑性塑料、特别是聚碳酸酯基塑料中。
另外的材料层片可以任选布置在这些纤维复合材料层片之间。在优选的实施例中，根据本发明的多层复合材料可以不仅含有这些纤维复合材料层片，而且含有至少一个在这些纤维复合材料层片之间的另外的材料层片。
此类另外的材料层片优选由与这些纤维复合材料层片中的塑料相同或不同的塑料制成。由塑料制成的这些另外的材料层片还可以特别地含有不同于在根据本发明的纤维复合材料层片中有待使用的连续纤维的填充剂。此类另外的材料层片优选是粘合剂层、织造织物层片或非织造织物层片。优选可以在内部纤维复合材料层片之间、在内部纤维复合材料层片与外部纤维复合材料层片之间、或在两个或更多个内部纤维复合材料层片之间使用这些另外的材料层片。
在一个实施例中，可以另外或可替代地在外部纤维复合材料层片的一侧上或两侧上使用优选呈表面装饰层片、贴面板、饰面或漆层的形式的这些另外的材料层片。
在本发明的一个实施例中，将至少一个另外的材料层片施加到仅一个外部纤维复合材料层片上。此类另外的材料层片优选是纤维复合材料层片、塑料层片或漆层，其不同于内部和外部纤维复合材料层片并且不含有单向对齐的连续纤维。在一个实施例中，此类另外的材料层片也不是基于聚碳酸酯的纤维复合材料层片、塑料层片或漆层。
然而，当将这些外部纤维复合材料层片和该至少一个内部纤维复合材料层片彼此连结以使得在其之间没有布置替代材料层片时是优选的。
在本发明的上下文中，实际实验已经示出，根据本发明的多层复合材料即使没有此类另外的插入的材料层片也展现出有利的机械特性和金属触觉和光学。
在特别优选的实施例中，根据本发明的多层复合材料的所有纤维复合材料层片含有嵌入聚碳酸酯基塑料中的单向对齐的连续纤维。
在优选的实施例中，根据本发明的多层复合材料还可以仅由包含根据本发明有待使用的连续纤维的纤维复合材料层片组成，其中连续纤维在相应纤维复合材料层片中具有任何希望的对齐并且嵌入聚碳酸酯基塑料中。在另一个优选的实施例中，这种根据本发明的多层复合材料在一个或两个外部纤维复合材料层片上进一步包含一个或多个表面装饰层片，优选呈至少一个饰面、至少一个贴面板或至少一个漆层的形式。
在本发明的上下文中，当根据本发明的多层复合材料包含优选1至8个、特别优选1至7个、特别优选1至6个内部纤维复合材料层片时，已证明是有利的。然而，根据本发明的多层复合材料还可以不包含内部纤维复合材料层片或包含超过12个，特别是13、14、15或超过16个内部纤维复合材料层片。
单个纤维复合材料层片可以具有基本上相同或不同的构造和/或取向，其前提是总体上保留在多层复合材料的厚度上的中心对称。本领域技术人员应理解中心对称意指存在平行于单个纤维复合材料层片的对称面，该对称面在截面上精确地在根据本发明的多层复合材料的整体构造的中心，即，其中整体构造的上半部分是下半部分的映像或者反之亦然。
在本发明的上下文中，这些纤维复合材料层片的基本上相同的构造应理解为意指来自化学组成、纤维体积含量和层厚度的组中的至少一个特征相同。
化学组成应理解为意指纤维复合材料的塑料基质的化学组成和/或在其中嵌入连续纤维的基质的化学组成。
在本发明的优选的实施例中，这些外部纤维复合材料层片具有关于其化学组成、其纤维体积含量和其层厚度的基本上相同的构造。
根据本发明，该外部纤维复合材料层片应理解为意指在每种情况下相对于该多层复合材料的其他纤维复合材料层片最外面的纤维复合材料层片。优选单向对齐外部纤维复合材料层片中的连续纤维。优选将外部纤维复合材料层片中的连续纤维嵌入聚碳酸酯基塑料中。
在本发明的上下文中，内部纤维复合材料层片因此是布置在两个外部纤维复合材料层片之间的所有纤维复合材料层片。
在本发明的上下文中，任何希望的取向意指纤维复合材料层片中的连续纤维的主要方向与所使用的纺织半成品的生产方向(尤其在织造织物中经线的方向上)在平面中在从>0°至<90°的范围内偏离或者可能在此范围内偏离。在本发明的上下文中，单向的应理解为意指实质上纤维延伸方向相对于二维平面(长度·宽度)最高达5％的偏离是有可能的。然而，当纤维延伸方向的偏离低于3％、特别优选低于1％时，根据本发明是优选的。
根据本发明优选使用的连续纤维是玻璃纤维、碳纤维、玄武岩纤维、芳族聚酰胺纤维、液晶聚合物纤维、聚苯硫醚纤维、聚醚酮纤维、聚醚醚酮纤维、聚醚酰亚胺纤维及其混合物。使用玻璃纤维和/或碳纤维、特别是玻璃纤维已证明是特别优选的。
在本发明的特别优选的实施例中，在外部纤维复合材料层片中使用的连续纤维是碳纤维。
对于本发明的某些优选的实施例，使用具有大于60GPa、优选大于65GPa、特别优选70GPa或更大的弹性模量的连续纤维、特别是玻璃基连续纤维。此类连续纤维是例如从佳斯迈威公司(Johns Manville)以名称
Figure BDA0002575462040000141
可商购的。实际实验已经示出，这些玻璃纤维以特别良好的可织性(即，在用于纺织半成品的生产过程中的加工性)为特征，并且因此适合于加工成根据本发明的纤维复合材料层片。
对于本发明的某些优选的实施例，使用具有大于220GPa、优选大于225GPa、特别优选230GPa或更大的弹性模量的连续纤维、特别是碳基连续纤维。此类碳基连续纤维是例如从东丽碳纤维欧洲公司(Toray Carbon Fiber Europe)以名称
Figure BDA0002575462040000142
可商购的。实际实验已经示出，这些碳纤维以特别良好的可织性(即，在用于纺织半成品的生产过程中的加工性)为特征，并且因此适合于加工成根据本发明的纤维复合材料层片。
在本发明的具体实施例中，将该至少三个纤维复合材料层片基本上对称地布置在根据本发明的多层纤维复合材料中。在此具体实施例的情况下，这两个外部纤维复合材料层片具有关于来自化学组成、纤维体积含量或层厚度的组中的至少一个特征的基本上相同的构造。
在本发明的上下文中，对称的实质上意指多层复合材料的纤维复合材料层片沿由这两个外部纤维复合材料层片从外部限定的多层复合材料的厚度的中间点、关于平行于纤维复合材料层片延伸的镜像平面具有关于来自化学组成、纤维体积含量和层厚度的组中的至少一个特征、优选所有特征的基本上相同的构造。
在本发明的优选的实施例中，对称地布置该至少三个纤维复合材料层片，其中该两个外部纤维复合材料层片具有关于来自化学组成、纤维体积含量和层厚度的组中的所有特征的基本上相同的构造。
在本发明的另一个特别优选的实施例中，对称地布置该至少三个纤维复合材料层片，其中该两个外部纤维复合材料层片具有关于来自化学组成、纤维体积含量和层厚度的组中的所有特征的相同的构造。
在本发明的优选的实施例中，根据本发明的多层复合材料具有在从0.3至5mm的范围内、优选在从0.3至3mm的范围内、尤其在从0.3至2.5mm的范围内的总厚度。实际实验已经示出，根据本发明的多层复合材料使得即使在这些低厚度下也能够实现非常良好的机械特性。
当所有内部纤维复合材料层片的总和具有在从0.05至4.6mm范围内、优选在从0.1至2.6mm范围内、特别优选在从0.4至1.2mm范围内的总厚度时，已经证明是特别有利的。
在本发明的上下文中，当两个外部纤维复合材料层片中每一个的厚度在每种情况下在从0.02至1mm的范围内、优选在从0.1至0.5mm的范围内、特别优选在从0.15至0.3mm的范围内时，是进一步有利的
关于机械特性，在本发明的上下文中出人意料地发现，当根据本发明的多层复合材料具有1至2.5的两个外部纤维复合材料层片的总和与所有内部纤维复合材料层片的总和的厚度比时，获得了特别好的结果。
已经出人意料地发现，具有两个外部纤维复合材料层片的总和与所有内部纤维复合材料层片的总和的此上述厚度比的聚碳酸酯基多层复合材料具有与不具有此厚度比的聚碳酸酯基多层复合材料相比显著改进的机械特性。因此尤其可能用上述厚度比获得聚碳酸酯基多层复合材料，这些多层复合材料在根据实验部分中描述的方法的测量中在0°和90°二者下展现出足以进一步用作用于电子装置的外壳零件且尤其彼此偏离小于5％的挠曲弹性模量。
在本发明的具体实施例中，纤维复合材料层片具有在从按体积计30％至按体积计80％的范围内、优选在从按体积计35％至按体积计65％的范围内、特别优选在从按体积计37％至按体积计52％的范围内的纤维体积含量。在本发明的上下文中的测试已经示出，在按体积计小于30％的纤维体积含量下，所得纤维复合材料的机械特性在点荷载下经常是次最优的，即，纤维复合材料不能充分承受点荷载并且在一些情况中甚至可能穿孔。在本发明上下文中的测试已经进一步示出，按体积计超过80％的纤维体积含量同样导致纤维复合材料的机械特性恶化。在这种高纤维体积含量下，据推测这些纤维在浸渍期间不再充分润湿，因此导致空气夹杂增加，并且导致多层复合材料中表面缺陷的出现增加。
在本发明的一个实施例中，外部纤维复合材料层片优选具有按体积计至多60％、特别优选按体积计至多55％、尤其优选按体积计至多51％的纤维体积含量。
在本发明的一个实施例中，外部纤维复合材料层片优选具有按体积计至少30％、特别优选按体积计至少35％、尤其优选按体积计至少37％的纤维体积含量。
这些内部纤维复合材料层片优选基于这些纤维复合材料层片的总体积具有在从按体积计30％至按体积计80％范围内、特别优选在从按体积计35％至按体积计65％范围内、特别优选在从按体积计37％至按体积计52％范围内的纤维体积含量。
在本发明的上下文中，vol％应理解为意指基于相应纤维复合材料层片的总体积的体积分数(％v/v)。
当内部纤维复合材料层片具有相同的取向并且它们相对于外部纤维复合材料层片的取向旋转0°时，已经特别证明是实用的。然而，还可以想到将内部纤维复合材料层片相对于外部纤维复合材料层片旋转30°、40°、50°、60°、70°或90°。在任何情况下，取向可以与所列举的指导值偏离±5°、优选偏离±3°、特别优选偏离±1°。
根据本发明的多层复合材料的纤维复合材料层片可以用本领域技术人员已知的用于生产纤维复合材料的常用方法生产。
当使用以下生产方法时，建立了关于机械特性和表面平滑度的特别好的结果：在本发明的优选的实施例中，多层复合材料的纤维复合材料层片是可通过在压力和温度的施加下将塑料、优选热塑性塑料、特别是聚碳酸酯基塑料施加到连续纤维带或纺织品上生产的。这种生产方法在EP 0131879 A1或EP 0212232 A2中进行描述。
已经出人意料地发现，尽管使用易于应力破裂的塑料、特别是聚碳酸酯，但由此生产的纤维复合材料层片以特别低比例的空气夹杂和非常好的机械特性为特征。从由此产生的纤维复合材料层片可获得的根据本发明的多层复合材料不仅展现出金属触觉和光学，而且还展现出非常好的机械特性、特别是关于点荷载的机械特性。
根据本发明的多层复合材料的至少三个纤维复合材料层片优选基本上不包含空隙、特别是基本上不包含空气夹杂。
在一个实施例中，基本上不包含空隙意指根据本发明的多层复合材料的至少三个纤维复合材料层片的空隙含量是按体积计低于2％、特别是按体积计低于1％、特别优选按体积计低于0.5％。
在本发明的上下文中，纤维复合材料层片或多层复合材料的空隙含量的测定根据厚度差法进行。该方法包括对于塑料和纤维的已知基重和密度测定理论部件厚度与实际部件厚度之间的层厚度差。当计算理论部件厚度时，假定纤维复合材料构造不含有空隙并且实现了用聚合物完全润湿纤维。将厚度差与实际部件厚度关联起来提供了空隙含量百分比。厚度的测量可以优选用外径千分尺进行。对于此种方法，误差最小化的结果可以优选通过对由多个纤维复合材料层片、优选超过4个纤维复合材料层片、特别优选超过6个纤维复合材料层片并且非常特别优选超过8个纤维复合材料层片构成的部件测定空隙含量来测定。
当根据本发明的多层复合材料的至少三个纤维复合材料层片不包含空隙、特别是不包含空气夹杂时，是非常特别优选的。
因此，根据本发明优选包含以下各项的多层复合材料：
-3至25个纤维复合材料层片、优选3至20个纤维复合材料层片、特别优选3至18个纤维复合材料层片，
-其中，这些纤维复合材料层片各自具有在从5g/m2至3000g/m2范围内、优选在从100g/m2至900g/m2范围内、特别优选在从150g/m2至750g/m2范围内的基重，
-并且所有纤维复合材料层片的整体用至少一种具有在从1cm3/10min至100cm3/10min范围内的根据ISO 1133的MVR的塑料、优选聚碳酸酯浸渍，
-并且这些外部纤维复合材料层片具有按体积计至多60％、优选按体积计至多55％、特别是按体积计至多51％的根据DIN 1310测定的纤维体积含量，
-并且这些外部纤维复合材料层片具有按体积计至少30％、优选按体积计至少35％、尤其优选按体积计至少37％的根据DIN 1310测定的纤维体积含量，
-并且这些内部纤维复合材料层片具有基于这些内部纤维复合材料层片的总体积的按体积计<80％、优选按体积计<65％、特别优选按体积计<52％的根据DIN 1310测定的纤维体积含量，
-并且这些内部纤维复合材料层片具有基于这些内部纤维复合材料层片的总体积的按体积计>30％、优选按体积计>35％、特别优选按体积计>37％的根据DIN 1310测定的纤维体积含量，
-并且该多层复合材料具有按体积计小于2％、优选按体积计小于1％、尤其优选按体积计小于0.5％的空隙比例，
并且连续纤维呈纺织半成品形式，优选呈平衡的织造织物、非织造织物或纤维垫的形式，其中在相应纤维复合材料层片中的连续纤维具有任何希望的取向，
其前提是
a)在内部纤维复合材料层片的情况下，所述层片相对于两个外部纤维复合材料层片旋转0°至90°，
b)对于≥2个内部纤维复合材料层片，这些内部纤维复合材料层片具有基本上相同的取向，并且它们相对于这些外部纤维复合材料层片的取向旋转0°至90°，
并且纤维复合材料层片的取向由含有连续纤维的纺织半成品的取向限定，所使用的热塑性塑料是来自下组的至少一种，该组由以下各项组成：聚碳酸酯、聚对苯二甲酸丁二酯、苯乙烯-丙烯腈、聚苯乙烯、聚醚醚酮、聚醚酰亚胺、聚砜、热塑性弹性体、聚苯硫醚及其混合物，特别是聚碳酸酯，并且任何希望的取向应理解为意指纤维复合材料层片中连续纤维的主要方向与所使用的纺织半成品的生产方向在平面中的偏离在从>0°至<90°的范围内。
根据本发明特别优选的是以下多层复合材料，而且其中所有内部纤维复合材料层片的总和具有在从0.05至4.6mm的范围内、优选在从0.1至2.6mm的范围内、特别优选在从0.4至1.8mm的范围内的总厚度。
根据本发明非常特别优选的是以下多层复合材料，而且其中两个外部纤维复合材料层片中的每一个的厚度是在每种情况下0.02至1mm、优选在每种情况下0.1至0.5mm、特别优选在每种情况下0.15至0.3mm。
用于生产纤维复合材料层片的方法
用于生产根据本发明的热塑性塑料基多层纤维复合材料的纤维复合材料层片的优选方法具体包括以下步骤：
(i)提供纺织半成品并且沿加工路径运送此纺织半成品，
(ii)将塑料、优选聚碳酸酯基塑料在纺织半成品的整个宽度上施加到此纺织半成品的一个表面上，
(iii)以叠置的形式将所需数量的经塑料处理的纺织半成品组合，并且同时沿常规加工路径运送，
(iv)将压力垂直于纺织半成品的平面施加到这些叠置的经塑料处理的纺织半成品上，其中用至少一个压缩活塞(compression ram)(外加在带平面上具有纵向运动部件的压缩活塞的同时温度升高)且垂直于纺织半成品层片延伸方向施加压力使用静态加热压力机、优选使用可加热的间隔加热压力机或可加热的双带压力机、特别优选使用可加热的双带压力机进行，
(v)同时保持经塑料处理的纺织半成品层片的多层片构造在高于有待使用的塑料的玻璃化转变温度的加工温度范围内，以及
(vi)缩小加工温度范围，优选在终止施加压力之前进行。
在复合材料的生产中使用间隔加热压力机(有时也被称为间隔热压机)是本领域技术人员从EP 3257893 A1中已知的。双带压力机是本领域技术人员从EP 0131879 A1中已知的。
塑料、优选聚碳酸酯基塑料的聚合物施加，随后施加压力/温度导致将塑料熔体有效掺入纺织半成品的整个纤维体积结构中，其前提是压力与高于所使用塑料的玻璃化转变温度的温度相组合。
基于塑料的玻璃化转变温度，在施加压力期间的温度优选是在从+50℃至+300℃的范围内、特别优选在从+80℃至+200℃的范围内、非常特别优选在从+120℃至+180℃的范围内、尤其优选+150℃。
在聚碳酸酯基塑料的情况下，在施加压力期间的温度优选是在从+50℃至+300℃的范围内、特别优选在从+80℃至+200℃的范围内、非常特别优选在从+120℃至+180℃的范围内、尤其优选+150℃。
当在此提及加热至高于塑料的玻璃化转变温度或保持高于塑料的玻璃化转变温度时，这应理解为意指加热至使塑料完全熔化所处于的温度。在本发明的上下文中，塑料的玻璃化转变温度或玻璃化转变温度根据DIN EN ISO 17025进行测定。
在施加压力/温度期间的纵向运动确保有效除去仍存在于纺织半成品中的任何气体体积。该方法优选连续进行。保持多层片构造在高于塑料、优选聚碳酸酯基塑料的聚合物特定玻璃化转变温度的温度下确保了塑料在完全渗透之前在纺织半成品内并且在其上不经历不希望的凝固。在进行所列举的方法步骤之后，所产生的浸渍的多层片构造以限定的方式冷却。纺织半成品可以包含大量连续纤维。施加压力/温度使得能够确保对纤维仅有有限的(如果有的话)损害，外加纺织半成品的良好塑料渗透，即，外加良好的浸渍。
特别优选地运行用于生产根据本发明的多层复合材料的纤维复合材料层片的方法，使得将塑料、优选聚碳酸酯基塑料施加到纺织半成品在标准大气压下运送纺织半成品时进行。塑料的这种施加避免了加压施加室的复杂且不方便的外部密封。
施加压力/温度期间的压力优选是在从0.01MPa至3MPa的范围内。
用于生产多层纤维复合材料的方法
根据本发明，组合层状的纤维复合材料层片以提供多层复合材料应理解为意指导致层状的纤维复合材料层片物理连结的任何方法。
因此，本发明还涉及一种用于生产多层复合材料的方法，该方法包括以下步骤：
(I)提供至少一个内部纤维复合材料层片和两个外部纤维复合材料层片，
(II)将该至少一个内部纤维复合材料层片置于这些外部纤维复合材料层片之间，
(III)特别地使用压力和/或温度、借助于至少一个静态加热压力机、优选可加热的间隔加热压力机或可加热的双带压力机来连结这些层状的纤维复合材料层片，特别优选使用可加热的双带压力机，
其前提是，这至少三个内部和外部纤维复合材料层片中的每一个含有呈纺织半成品，优选呈平衡的织造织物、非织造织物或纤维垫的形式形式的连续纤维，其中在相应纤维复合材料层片中的连续纤维具有任何希望的对齐，并且嵌入热塑性塑料、优选聚碳酸酯基塑料中，其中
a)在内部纤维复合材料层片的情况下，所述层片相对于这两个外部纤维复合材料层片旋转0°至90°，
b)对于≥2个内部纤维复合材料层片，这些内部纤维复合材料层片具有基本上相同的取向，并且它们相对于这些外部纤维复合材料层片的取向旋转0°至90°，
并且，纤维复合材料层片的取向由含有这些连续纤维的纺织半成品的取向限定。
在优选的实施例中，层状的纤维复合材料层片的组合产生面对面连结的纤维复合材料层片。面对面连结意指彼此面对的两个相邻纤维复合材料层片的表面的至少50％、优选至少75％、或优选至少90％、或优选至少95％、或优选至少99％、或100％(“完全面对面”连结)彼此直接连结。连结程度可以在截面中通过显微镜测定或通过纤维复合材料中的空隙、特别是空气夹杂的缺少来测定。
根据本发明的方法优选提供了具有在0°方向上大于30GPa并且在90°方向上大于30GPa的弹性模量组合(即，几乎各向同性并且因此具有金属材料特征)的准各向同性多层复合材料。当根据本发明的多层复合材料具有在0°方向上大于35GPa并且在90°方向上大于35GPa的弹性模量组合时，是特别优选的。
用于生产多层复合材料外壳的方法
生产外壳、特别是用于电气或电子装置的外壳包括进行以下步骤：
(i)提供根据本发明的多层复合材料作为起始材料，
(ii)用另外的部件成形和/或组装以提供该外壳零件。
因此本发明还涉及一种用于生产外壳、特别是用于电气或电子装置的外壳的方法，该方法通过
(i)提供至少一种多层复合材料(1)，其包含至少三个叠置的纤维复合材料层片(2)和(3)，这些层片相对于彼此被定义为两个外部纤维复合材料层片(3)和至少一个内部纤维复合材料层片(2)，其中
这至少三个纤维复合材料层片(2)和(3)中的每一个含有呈纺织半成品形式的连续纤维(4)，其中在相应纤维复合材料层片(2)或(3)中的这些连续纤维(4)具有任何希望的取向并且嵌入热塑性塑料(5)中，
其前提是
a)该至少一个内部纤维复合材料层片(2)相对于这些外部纤维复合材料层片(3)旋转0°至90°，
b)对于≥2个内部纤维复合材料层片(2)，这些内部纤维复合材料层片具有基本上相同的取向，并且它们相对于这些外部纤维复合材料层片(3)的取向旋转0°至90°，
其中，纤维复合材料层片(2)或(3)的取向由含有这些连续纤维的纺织半成品的取向限定，
所使用的热塑性塑料是来自下组的至少一种，该组由以下各项组成：聚碳酸酯、聚对苯二甲酸丁二酯、苯乙烯-丙烯腈、聚苯乙烯、聚醚醚酮、聚醚酰亚胺、聚砜、热塑性弹性体、聚苯硫醚及其混合物，特别是聚碳酸酯，并且任何希望的取向应理解为意指纤维复合材料层片中连续纤维的主要方向与所使用的纺织半成品的生产方向在平面中的偏离在从>0°至<90°的范围内，并且
(ii)用另外的部件成形和/或组装。
优选其中纺织半成品是平衡的织造织物、非织造织物或纤维垫的方法。
优选其中这两个外部纤维复合材料层片(3)的总和与所有内部纤维复合材料层片(2)的总和的厚度比是在从0.25至5的范围内的方法。
优选其中这些纤维复合材料层片(2)和(3)是通过将熔融的热塑性塑料施加到预热至高于有待使用塑料的玻璃化转变温度的原始纺织品上可获得的方法。
优选其中这些外部纤维复合材料层片(3)的纤维体积含量基于这些外部纤维复合材料层片(3)的体积是按体积计至多60％的方法。
优选其中基本上对称地布置该至少三个纤维复合材料层片(2)和(3)的方法，其中这两个外部纤维复合材料层片(3)具有关于来自化学组成、纤维体积含量和层厚度的组中的至少一个特征的基本上相同的构造。
优选其中该多层复合材料(1)具有0.3至2.5mm的总厚度的方法。
优选其中该多层复合材料(1)包含1至8个内部纤维复合材料层片(2)的方法。
优选其中该至少三个纤维复合材料层片(2)和(3)基本上不包含空隙、特别是基本上不包含空气夹杂的方法。
优选其中这些连续纤维(4)选自下组的方法，该组由以下各项组成：玻璃纤维、碳纤维、玄武岩纤维、芳族聚酰胺纤维、液晶聚合物纤维、聚苯硫醚纤维、聚醚酮纤维、聚醚醚酮纤维、聚醚酰亚胺纤维及其混合物，特别是玻璃纤维和/或碳纤维。
优选的外壳是用于移动电话的背面、膝上型计算机的底面、膝上型计算机显示器的显示器背面、平板电脑的背面等或仅移动电话的背面、膝上型计算机的底面、膝上型计算机显示器的显示器背面、平板电脑的背面等的组成部分的外壳或外壳零件。当根据本发明的多层复合材料外壳是膝上型计算机的显示器背面(所谓的“a盖”)或底面(所谓的“d盖”)或者膝上型计算机的显示器背面或底面的组成部分时，是优选的。
因此，本发明优选涉及一种含有至少一种根据本发明的多层复合材料的电子装置或外壳零件。当该电子装置是显示器、平板电脑、膝上型计算机、移动电话或计算机，特别是膝上型计算机时，是优选的。电子装置的外壳优选是膝上型计算机的显示器背面(a)或底面(d)。
根据本发明的多层复合材料的另一个优点是它可以经受成形以提供任何希望的形状。成形可以使用本领域技术人员已知的所有成形方法进行。此类成形方法可以在压力和/或温度的作用下进行。
在根据本发明的方法的一个实施例中，成形是在温度作用下、特别地通过热成形进行的。
本发明进一步提供了一种适合于用作或用于电子装置的外壳的外壳零件，其中该外壳零件含有根据本发明的多层复合材料，或者是通过根据本发明的用于生产外壳零件的方法可获得的，并且其中电子装置的外壳优选是膝上型计算机的显示器背面或底面。
本发明进一步提供了一种含有根据本发明的多层复合材料或通过用于生产外壳零件的方法可获得的电子装置、特别是计算机、显示器、平板电脑或电话，其中该计算机优选是膝上型计算机。
为了作为电子装置的外壳或在电子装置的外壳中使用，根据本发明的多层复合材料应该能够承受点荷载，如例如当电子装置坠落或被无意踩踏时所产生的点荷载。根据本发明的多层复合材料不仅具有出人意料的金属外观、金属声音以及金属触觉，并且还特别好地耐受点荷载。这使它们尤其特别适合于用于便携式IT外壳中。
已经出人意料地发现，具有在0°方向上大于30GPa并且在90°方向上大于30GPa的弹性模量组合(即，几乎各向同性并且因此具有金属材料特征)的根据本发明的多层复合材料特别好地满足了电子装置的外壳所需要的点荷载能力要求。根据本发明的多层复合材料优选具有在0°方向上大于35GPa并且在90°方向上大于35GPa的弹性模量组合。如在示例性实施例中所说明的，此选择规则可以尤其通过调节多层复合材料的相对层厚度和/或纤维体积含量来观察。
因此，本发明还涉及根据本发明的多层复合材料(1)用于通过以下步骤生产外壳、特别是用于电气或电子装置的外壳的用途
(i)提供至少一种多层复合材料(1)，其包含至少三个叠置的纤维复合材料层片(2)和(3)，这些层片相对于彼此被定义为两个外部纤维复合材料层片(3)和至少一个内部纤维复合材料层片(2)，其中
这至少三个纤维复合材料层片(2)和(3)中的每一个含有呈纺织半成品形式的连续纤维(4)，其中在相应纤维复合材料层片(2)或(3)中的这些连续纤维(4)具有任何希望的取向并且嵌入热塑性塑料(5)中，
其前提是
a)该至少一个内部纤维复合材料层片(2)相对于这些外部纤维复合材料层片(3)旋转0°至90°，
b)对于≥2个内部纤维复合材料层片(2)，这些内部纤维复合材料层片具有基本上相同的取向，并且它们相对于这些外部纤维复合材料层片(3)的取向旋转0°至90°，
其中，纤维复合材料层片(2)或(3)的取向由含有这些连续纤维的纺织半成品的取向限定，
所使用的热塑性塑料是来自下组的至少一种，该组由以下各项组成：聚碳酸酯、聚对苯二甲酸丁二酯、苯乙烯-丙烯腈、聚苯乙烯、聚醚醚酮、聚醚酰亚胺、聚砜、热塑性弹性体、聚苯硫醚及其混合物，特别是聚碳酸酯，并且任何希望的取向应理解为意指纤维复合材料层片中连续纤维的主要方向与所使用的纺织半成品的生产方向在平面中的偏离在从>0°至<90°的范围内，并且
(ii)用另外的部件成形和/或组装。
优选其中该纺织半成品是平衡的织造织物、非织造织物或纤维垫的用途。
优选其中这两个外部纤维复合材料层片(3)的总和与所有内部纤维复合材料层片(2)的总和的厚度比是在从0.25至5的范围内的用途。
优选其中这些纤维复合材料层片(2)和(3)是通过将熔融的热塑性塑料施加到预热至高于有待使用塑料的玻璃化转变温度的原始纺织品上可获得的用途。
优选其中这些外部纤维复合材料层片(3)的纤维体积含量基于这些外部纤维复合材料层片(3)的体积是按体积计至多60％的用途。
优选其中基本上对称地布置该至少三个纤维复合材料层片(2)和(3)的用途，其中该两个外部纤维复合材料层片(3)具有关于来自化学组成、纤维体积含量和层厚度的组中的至少一个特征的基本上相同的构造。
优选其中该多层复合材料(1)具有0.3至2.5mm的总厚度的用途。
优选其中该多层复合材料(1)包含1至8个内部纤维复合材料层片(2)的用途。
优选其中该至少三个纤维复合材料层片(2)和(3)基本上不包含空隙、特别是基本上不包含空气夹杂的用途。
优选其中这些连续纤维(4)选自下组的用途，该组由以下各项组成：玻璃纤维、碳纤维、玄武岩纤维、芳族聚酰胺纤维、液晶聚合物纤维、聚苯硫醚纤维、聚醚酮纤维、聚醚醚酮纤维、聚醚酰亚胺纤维及其混合物，特别是玻璃纤维和/或碳纤维。
本发明还涉及一种包含嵌入聚碳酸酯基塑料中的单向对齐的连续纤维的纤维复合材料层片。聚碳酸酯基塑料优选是直链聚碳酸酯，并且单向对齐的连续纤维优选具有大于220GPa的弹性模量。对聚碳酸酯进行的实际实验已经示出，此类纤维复合材料层片特别好地易于进一步加工为具有非常好的准各向同性刚度的根据本发明的多层复合材料。
本发明的另外的细节和优点是从图1、图2、图3和图4以及这些优选的实施例的描述中显而易见的。
图1以示意和透视视图示出了具有可见表面的放大部分的具有织造织物增强的纤维复合材料层片(2)。基于平衡的织造织物并且用于根据图1的纤维复合材料层片的纺织半成品具有其中50％的连续纤维具有0°取向并且50％的连续纤维具有90°取向的平纹织法。图1中的放大部分示出了纤维复合材料层片的增强纤维呈基于连续纤维(4)的纺织半成品形式，这些连续纤维在该层片内在两个方向上单向对齐，其中这些连续纤维(4)呈具有平纹织法的平衡的织造织物形式并且嵌入塑料(5)、优选聚碳酸基塑料中。纤维复合材料层片的取向由存在于其中的单向对齐的连续纤维的取向确定。在此呈平衡的织造织物形式的纺织半成品的主要方向(即，生产方向)在图1中以箭头示出。连续纤维在纤维复合材料层片的整个长度/宽度上延伸。
图2以示意和透视视图示出了由五个叠置的纤维复合材料层片以中心对称布置构成的根据本发明的多层复合材料(1)，其中这三个内部纤维复合材料层片(2)具有相同的取向并且它们相对于这两个外部纤维复合材料层片(3)的取向旋转0°。因此，在根据图2的多层复合材料(1)中，所有五个叠置的纤维复合材料层片具有如通过箭头指示的相同的取向。以完全面对面连结将这些纤维复合材料层片(2)和(3)连结起来。这些纤维复合材料层片可以在其构造上存在不同，例如关于纤维比例、纤维材料、织物织法存在不同。在图2中，多层复合材料(1)的层片构造在对称平面(6)中呈镜像。
图3以示意和透视视图示出了由三个叠置的纤维复合材料层片(3)、(2)、(3)构成的多层复合材料(1)，其中该内部纤维复合材料层片(2)具有与这两个外部纤维复合材料层片(3)不同的厚度。这两个外部纤维复合材料层片(2)具有相同的取向。内部纤维复合材料层片(2)的纤维增强可以呈任何希望的纺织品的形式。由于三层片构造，该构造自动为中心对称的。
图4以示意和透视视图示出了膝上型计算机。形成显示器(b)的显示器背面(a)的膝上型计算机的外壳零件在本领域中也被称为“a盖”。形成键盘(c)的底部(d)的膝上型计算机的外壳零件典型地被称为“d盖”。膝上型计算机的显示器背面(a)和底面(d)含有根据本发明的多层复合材料。
实例
1.原材料和测试方法的说明
组分A
基于双酚A的直链聚碳酸酯，具有14.0cm3/10min的熔体体积流动速率MVR(按照ISO 1133，在240℃的测试温度和1.2kg的荷载下)。
组分B
来自东丽碳纤维欧洲公司的碳纤维
Figure BDA0002575462040000251
T300，具有7的单长丝直径、1.76g/cm3的密度和230GPa的拉伸模量。这以在纤维束(粗纱)中3000单个长丝供应，作为具有斜纹织法和200g/m2的基重的织造织物。
测量方法：
使用用于测定在下文中列举的相关参数的方法进行/评估这些实例，并且这些方法总体上也是用于根据本发明测定相关参数的方法。
厚度和厚度比的测定
纤维复合材料层片和连结后所产生的多层复合材料的厚度测定用可商购的外径千分尺进行。报告的结果是在不同位置的5个单独测量的算术平均数。
两个外部纤维复合材料层片与内部纤维复合材料层片的总和的厚度比可以首先在生产过程中在连结纤维复合材料层片以提供多层复合材料之前通过测定纤维复合材料层片的单个厚度来测定。实际实验示出了，在通常使用的用于连结纤维复合材料层片的方法、特别是在压力和温度的作用下的层压中，即使在压缩以及因此厚度合计减小时，彼此之间的厚度比也基本上不变。在此描述的厚度比涉及在生产过程中在连结纤维复合材料层片以提供多层复合材料之前所测定的纤维复合材料层片的单个厚度。
可替代地，厚度比的确定还可以在成品多层复合材料中进行。这通过利用显微镜检查材料的截面来实现。在从内部向两个外部纤维复合材料层片过渡时纤维延伸方向的取向改变使得这些纤维复合材料层片易于通过显微镜进行识别。对于层厚度测定，将在属于外部纤维复合材料层片的最后一根连续纤维与属于内部纤维复合材料层片的第一连续纤维之间的中间的平行于由纤维延伸方向限定的平面延伸的平面用作层边界。
空隙含量测定
借助于如上所述的厚度差方法对先前借助于间隔加热压力机连结的测试样本测定空隙含量。实际样品厚度的测定在分布在有待分析的部件上的5个测量点上进行。空隙含量的计算使用实际样品厚度的5个单独测定结果的算数平均值。
挠曲弹性模量
为了测定挠曲弹性模量，首先用使用CFK细粒度金刚石切割盘的MutronicDiadisc 5200切割锯由所产生的多层复合材料片材制备每个取向(0°，90°)5个测试样本。然后使用外径千分尺来测定与测试相关的准确的样本尺寸(宽度和厚度)。类似DIN ISO14125进行测试。与此标准的偏差涉及测试样本厚度，该测试样本厚度由于多层构造中纤维复合层片的数目是这层片特定的且不变的，并且因此可能偏离标准中规定的样本厚度。所得的力-距离图的斜率对应于挠曲弹性模量。在此测定且报告的结果是5个单独测量值的算数平均值。
纤维体积含量的测定
在本发明方法中，将基于组分B的纤维的纺织半成品以恒定润湿率穿过基于组分A的塑料熔体。因此由塑料熔体的熔体体积流量与纤维复合材料层片的生产速率和有待生产的纤维复合材料层片的截面的乘积之差来计算纤维复合材料层片的纤维体积含量。
2.生产和结果
纤维复合材料层片的生产
由上述组分A和B生产纤维复合材料层片根据在EP 0 131 879A1中描述的方法进行。基于具有200g/m2的基重和斜纹织法的织造织物的纺织品在原始纺织平面的两侧上用组分A进行处理。一旦压力/温度的施加完成，获得作为有机片材的纤维复合材料层片的以下组合物：
表1：单个复合材料层片的特性的概览
Figure BDA0002575462040000271
多层复合材料的生产
在以下取向上的纤维复合材料层片的特定铺叠提供了用于进一步表征的多层复合材料测试样本。
表2：多层复合材料中所使用的纤维复合材料层片的类型、取向和数目的概览
Figure BDA0002575462040000272
铺叠后，将这些测试样本在间隔加热压力机中彼此半连续地连结。所施加的表面压力是25巴。加热区中的温度是280℃并且冷却区中的温度是100℃。此外，每个循环前进30mm并且循环时间是10秒。在连结到其中的测试样本之后，保留单个纺织样本的厚度。
挠曲弹性模量测定和空隙含量测定的结果
表3：在具有不同层片构造的多层复合材料的0°和90°取向上的挠曲弹性模量
Figure BDA0002575462040000273
这些测试示出，本发明的聚碳酸酯基多层复合材料M展现出在90°取向和在0°取向二者上的相同的挠曲弹性模量，这此外是与金属材料的挠曲弹性模量(例如镁：44GPa，独立于样品取向)相当的。例如在WO 2017/072053 A1中示出的结果在每种情况下展现出的在90°取向上的挠曲弹性模量至多仅为在0°方向上的对应值的67％、并且在一些情况下仅15％，并且因此显著不同于金属材料的特性。基于组分A的塑料和组分B的纺织半成品的本发明的多层复合材料所测定的值确保了本发明的样本承受产生自例如当例如由其生产的部件、特别是外壳坠落或经受无意的表面荷载时的多轴向荷载。进一步显而易见的是，对于所有分析的样本，空隙含量通过该生产方法是最小化的，并且低于0.5％。

Claims (16)

1.一种多层复合材料(1)，其包含至少三个叠置的纤维复合材料层片(2)和(3)，这些层片相对于彼此被定义为两个外部纤维复合材料层片(3)和至少一个内部纤维复合材料层片(2)，其中
这至少三个纤维复合材料层片(2)和(3)中的每一个含有呈纺织半成品形式的连续纤维(4)，其中在相应纤维复合材料层片(2)或(3)中的这些连续纤维(4)具有任何希望的取向并且嵌入热塑性塑料(5)中，
其前提是
a)该至少一个内部纤维复合材料层片(2)相对于这些外部纤维复合材料层片(3)旋转0°至90°，
b)对于≥2个内部纤维复合材料层片(2)，这些内部纤维复合材料层片具有基本上相同的取向，并且它们相对于这些外部纤维复合材料层片(3)的取向旋转0°至90°，
其中，纤维复合材料层片(2)或(3)的取向由含有这些连续纤维的该纺织半成品的取向限定，并且具有任何希望的取向应理解为意指纤维复合材料层片中的这些连续纤维的主要方向与所使用的纺织半成品的生产方向在平面中的偏离在从>0°至<90°的范围内。
2.根据权利要求1所述的多层复合材料(1)，其特征在于，该纺织半成品是平衡的织造织物、非织造织物或纤维垫。
3.根据权利要求1或2所述的多层复合材料(1)，其特征在于，该热塑性塑料(5)选自下组，该组由以下各项组成：聚碳酸酯、聚对苯二甲酸丁二酯、苯乙烯-丙烯腈、聚苯乙烯、聚醚醚酮、聚醚酰亚胺、聚砜、热塑性弹性体、聚苯硫醚以及它们的混合物，特别是聚碳酸酯。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的多层复合材料(1)，其特征在于，这两个外部纤维复合材料层片(3)的总和与所有内部纤维复合材料层片(2)的总和的厚度比是在从0.25至5的范围内。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的多层复合材料(1)，其特征在于，这些纤维复合材料层片(2)和(3)是通过将熔融的热塑性塑料施加到预热至高于有待使用塑料的玻璃化转变温度的原始纺织品上可获得的。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的多层复合材料(1)，其特征在于，这些外部纤维复合材料层片(3)的纤维体积含量基于这些外部纤维复合材料层片(3)的体积是按体积计至多60％。
7.根据权利要求1至6中任一项所述的多层复合材料(1)，其特征在于，该至少三个纤维复合材料层片(2)和(3)基本上对称地布置，其中这两个外部纤维复合材料层片(3)具有关于来自化学组成、纤维体积含量和层厚度的组中的至少一个特征的基本上相同的构造。
8.根据权利要求1至7中任一项所述的多层复合材料(1)，其特征在于，该多层复合材料(1)具有0.3至2.5mm的总厚度。
9.根据权利要求1至8中任一项所述的多层复合材料(1)，其中，该多层复合材料(1)包含1至8个内部纤维复合材料层片(2)。
10.根据权利要求1至9中任一项所述的多层复合材料(1)，其中，该至少三个纤维复合材料层片(2)和(3)基本上不包含空隙，特别是基本上不包含空气夹杂。
11.根据权利要求1至10中任一项所述的多层复合材料(1)，其中这些连续纤维(4)选自下组，该组由以下各项组成：玻璃纤维、碳纤维、玄武岩纤维、芳族聚酰胺纤维、液晶聚合物纤维、聚苯硫醚纤维、聚醚酮纤维、聚醚醚酮纤维、聚醚酰亚胺纤维以及它们的混合物，特别是玻璃纤维和/或碳纤维。
12.一种用于生产根据权利要求1至11中任一项所述的多层复合材料的方法，该方法包括以下步骤：
-提供至少一个内部纤维复合材料层片(2)和两个外部纤维复合材料层片(3)，
-将该至少一个内部纤维复合材料层片(2)置于这些外部纤维复合材料层片(3)之间，其前提是
a)该至少一个内部纤维复合材料层片(2)相对于这些外部纤维复合材料层片(3)旋转0°至90°，
b)对于≥2个内部纤维复合材料层片(2)，这些内部纤维复合材料层片具有基本上相同的取向，并且它们相对于这些外部纤维复合材料层片(3)的取向旋转0°至90°，
并且，纤维复合材料层片(2)或(3)的取向由含有这些连续纤维的该纺织半成品的取向限定，
-尤其使用压力和温度将这些层状的纤维复合材料层片(2)和(3)连结，以提供该多层复合材料(1)。
13.一种电子装置或外壳零件，其特征在于，该电子装置或外壳零件含有根据权利要求1至11中任一项所述的多层复合材料(1)。
14.根据权利要求13所述的电子装置，其特征在于，该电子装置是显示器、平板电脑、膝上型计算机、移动电话或计算机，优选膝上型计算机。
15.根据权利要求14所述的外壳零件，其中，电子装置的外壳是膝上型计算机的显示器背面或底面。
16.至少一种包含两个外部纤维复合材料层片(3)和至少一个内部纤维复合材料层片(2)的多层复合材料用于生产外壳、优选用于电气或电子装置的外壳的用途，其中这至少三个纤维复合材料层片(2)和(3)中的每一个含有呈纺织半成品形式，优选呈平衡的织造织物、非织造织物或纤维垫的形式的连续纤维(4)，其中在相应纤维复合材料层片(2)或(3)中的这些连续纤维(4)具有任何希望的取向并且嵌入热塑性塑料(5)中，
其前提是
a)该至少一个内部纤维复合材料层片(2)相对于这些外部纤维复合材料层片(3)旋转0°至90°，
b)对于≥2个内部纤维复合材料层片(2)，这些内部纤维复合材料层片具有基本上相同的取向，并且它们相对于这些外部纤维复合材料层片(3)的取向旋转0°至90°，
并且纤维复合材料层片(2)或(3)的取向由含有这些连续纤维的该纺织半成品的取向限定，并且具有任何希望的取向应理解为意指纤维复合材料层片中连续纤维的主要方向与所使用的纺织半成品的生产方向在平面中的偏离在从>0°至<90°的范围内，并且该热塑性塑料(5)选自下组，该组由以下各项组成：聚碳酸酯、聚对苯二甲酸丁二酯、苯乙烯-丙烯腈、聚苯乙烯、聚醚醚酮、聚醚酰亚胺、聚砜、热塑性弹性体、聚苯硫醚以及它们的混合物，特别是聚碳酸酯。
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