CN112206728A - 一种气液和气液固多相微通道反应器和反应系统 - Google Patents

一种气液和气液固多相微通道反应器和反应系统 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种气液和气液固多相微通道反应器和反应系统。该反应器由下至上依次设置有进气腔、反应腔和出气腔；反应腔的进液口和出液口之间设有微通道，所述微通道的顶部设置开口，开口上罩设阻液透气膜，微通道的底部设有若干微孔，且底部的微孔与顶部的开口间形成微气泡的气体通道；微孔以阵列形式排布，尺寸为1～10μm且满足产生单个微气泡尺寸不大于微通道内径的高度。该反应器能够延长液相反应停留时间并使气液两相能够充分接触，提高反应转换率，同时，可最大限度的减小气相与液相之间的流速干涉，有效减小反应器的体积，通过串联或并联的组合方式形成反应系统，在气液和气液固多相催化反应中有很好的应用。

Description

一种气液和气液固多相微通道反应器和反应系统
技术领域
本发明属于微流体反应器技术领域，具体涉及一种气液和气液固多相微通道反应器和反应系统。
背景技术
微通道反应器通常含有微小的通道尺寸和多样性的通道类型，具有大比表面积、高传质传热性能、质量轻、体积小、结构紧凑、易于集成等显著优势，可以实现物料的瞬间均匀混合和高效传热，已广泛应用于石油化工、航空航天、电子信息、汽车工业等领域。
气液或气液固多相催化反应是化工行业中最常见的反应类型，如催化加氢、催化氧化、费托合成等。气液/气液固微通道反应器因其突出的热、质传递性能被认为是反应过程复杂的多相催化反应理想的反应器结构形式。
在气液/气液固微通道反应器中，液相通常为连续相，气相通常为分散相，在微通道内形成两相流。气相与液相通常从不同的入口流入反应器中，在微通道内反应，而后从同一出口流出。这样的气液流路设计方式在气液流量比Qg/Ql较大，特别是Qg/Ql≥20时具有明显的缺陷：
(1)、较大的气相流速增加了两相流的整体流速，使得液相在反应区域内停留的时间大大缩短，部分反应物还来不及反应就被带离反应区域，导致转换率较低；
(2)、气弹长度远大于液弹长度，气弹中间部分的气相物质基本无法和液相反应物接触，导致微通道内大量空间未能得到充分的利用；
(3)、为了增加目标产物的产出速率，往往就需要增加入口液体的流量，进而必须通过增加微通道长度，以保证较高的反应物转换率，从而使得微反应器的体积增大，制造成本增加。
发明内容
本发明提供了一种气液和气液固多相微通道反应器和反应系统，针对传统的气液和气液固微通道反应器中，由于气液流量比较大Qg/Ql时，在气相与液相流速方向相同的情况下，较大的气相流速导致液相无法在微反应器内停留足够的时间、无法与气相充分接触进行反应的问题，通过改变气液流动方向的方法，使气相与液相在微反应器中的流速干涉现象大幅度减小，可以有效延长液相反应停留时间、气液两相能够充分接触，可应用于气液两相反应或气液固三相反应中。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案之一是：提供了一种气液和气液固多相微通道反应器，由下至上依次设置有进气腔、反应腔和出气腔；
所述进气腔用于通入反应气体；
所述反应腔设有进液口和出液口，进液口和出液口之间设有微通道；所述微通道的顶部设置开口，开口上罩设阻液透气膜，微通道的底部设有若干微孔，且底部的微孔与顶部的开口间形成微气泡的气体通道；所述微孔以阵列形式排布，微孔的尺寸为1～10μm且满足产生单个微气泡尺寸不大于微通道内径的高度；
所述出气腔用于排出气体，出气腔与微通道的连接处设有阻液透气膜。
本发明通过延长液相反应停留时间并使气液两相能够充分接触的方法，用于气液和气液固反应中能够有效提高反应物的转换效率，同时减小反应器体积。液相与气相分别从不同的入口进入反应腔，并从不同的出口流出。液相从微通道一端流入，沿着微通道在反应区域内流动、反应，其生成物从微通道另一端流出。气相从微通道底部经微孔阵列流入反应器的微通道内，在液相中形成微气泡，与液相反应物发生反应，未完全反应的微气泡借由浮力的作用运动到微通道顶部，透过设置在微通道顶部的阻液透气膜流出。
在本发明一较佳实施例中，所述进气腔内设有第一储气室，所述第一储气室设有第一进气口，且第一储气室设置于微通道的下方。
在本发明一较佳实施例中，所述出气腔内设有第二储气室，所述第二储气室设有第二出气口，且第二储气室设置于微通道的上方。
在本发明一较佳实施例中，所述微通道包括直线形、蛇形、井字形、仿生叶脉形，或其他任何形状或排布的单条或多条微通道；微通道设置的若干微米级通孔阵列，以供气相通过，微孔包括但不限于圆孔在内的任何形式的微孔。
在本发明一较佳实施例中，所述微通道内放置、填充或涂覆有催化剂。如存在固相催化剂，微通道可放入负载催化剂的各类载体或直接填放催化剂颗粒。
在本发明一较佳实施例中，由下至上依次堆叠设置有进气腔、反应腔、阻液透气膜、挡板和出气腔，所述进气腔和反应腔之间、所述反应腔和出气腔之间设有密封圈，所述挡板用于固定，且挡板镂空设置不阻隔气体的穿过。反应器各部件连接面可由密封胶水粘结密封，也可通过焊接、设置相应的密封槽放置密封胶、采用螺栓或螺母拧紧等任何形式的密封方式进行密封。
在本发明一较佳实施例中，还包括加热装置，所述加热装置设置于进气腔、出气腔或二者的外周。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案之二是：提供了一种气液和气液固多相微通道反应系统，串联和/或并联设置有若干上述的一种气液和气液固多相微通道反应器。如：串联支路中，第i个反应器的液相出口与第i+1个反应器的液相入口连接，气相分别从第i个反应器与第i+1个反应器的气相入口进入和流出。
在本发明一较佳实施例中，包括液相进料装置、气源、流量控制器、压力检测装置、尾气回收及处理装置、后处理设备、加热及温控装置；
所述液相进料装置用于向反应腔进料，所述气源用于向位于始端的进气腔进气，所述流量控制器、压力检测装置设置于进料或进气的通道上；所述尾气回收及处理装置用于接收第二出气口排出的未完全反应的过量气体，经过处理后可以成为新的气源循环使用；所述后处理设备用于接收并处理反应后的液体。
所述加热及温控装置设置于反应器的外周，如反应需一定温度条件，将使用加热及温控装置对反应器进行温度控制。
气相入口需提供一定的压力保证气相能够通过微米级通孔阵列进入液相中，因此需要控制压力和流量。通过控制气源、液源的压力和流量以及微孔的大小，可以控制气泡的大小及运动状态，保证大部分气泡能够在液相流出反应区域前从液相中分离，经过出气腔流出反应器。
本技术方案与背景技术相比，它具有如下优点：
1.本发明在反应的整个过程中，气相的流速方向几乎垂直于液相流动方向，即使在气液流量比Qg/Ql较大时也不会使得液相流速出现较大变动，由于气相可被及时排除，能够保证在气液或气液固充分混合接触反应的情况下，延长液相在反应区域内的停留时间，相比于传统的微通道反应器，增加了两相接触面积，强化了传质混合，提高了目标产物产出率，避免气相长期占用反应区域内的较大空间，有效的减少反应器的体积。尤其适用于高气液流量比下，气液两相或气液固三相反应的情况；
2.本发明通过控制气源、液源的压力和流量以及微孔的大小，可以控制气泡的大小及运动状态，保证大部分气泡能够在液相流出反应区域前从液相中分离，经过出气腔流出反应器；
3.本发明装配简单、结构紧凑、成本低、通用性强，通过串联或并联的组合方式形成反应系统，在气液和气液固多相催化反应有很好的应用。
附图说明
图1是实施例1的反应器爆炸图；
图2是实施例1的反应器原理示意图；
图3是实施例1的进气腔三视图(a)及等轴侧视图(b)；
图4是实施例1的反应腔三视图(a)及等轴侧视图(b)；
图5是实施例1的挡板三视图(a)及等轴侧视图(b)；
图6是实施例1的出气腔三视图(a)及等轴侧视图(b)；
图7是微孔中生成的微气泡示意图；
图8是微气泡直径随微孔直径变化趋势图；
图9是微气泡最大速度随微孔直径变化趋势图；
图10是反应器内气泡运动状态分析简图；
图11是实施例2反应系统结构示意图；
图12是实施例2反应系统中串联(a)和并联示意图(b)。
其中：1、进气腔，2、密封圈，3、反应腔，4、阻液透气膜，5、挡板，6、出气腔；
A、进液口，B、第一进气口，C、储气室，D、微孔，E、(反应)微通道，F、出液口，G、第二出气口；
Ⅰ、气相，Ⅱ、液相，Ⅲ、微气泡。
具体实施方式
实施例1
如图1，本实施例一种气液和气液固多相微通道E反应器，整个反应器水平放置，由下至上依次堆叠设置有进气腔1、反应腔3、阻液透气膜4、挡板5和出气腔6，所述进气腔1和反应腔3之间、所述反应腔3和出气腔6之间设有密封圈2，用于密封反应器各部件的连接面。
所述进气腔1用于通入反应气体；如图3，进气腔1内设有第一储气室C，所述第一储气室C设有第一进气口B，且第一储气室C设置于微通道E的下方。
如图4，所述反应腔3设有进液口A和出液口F，进液口A和出液口F之间设有微通道E，本实施例中，反应腔3中间设有矩形的反应区域，所述微通道E呈蛇形盘绕于反映区域。所述微通道E的顶部设置开口，开口上罩设阻液透气膜4，微通道E的底部设有若干微孔D，且底部的微孔D与顶部的开口间形成微气泡的气体通道；本实施例中微通道E内径为500～1500μm，所述微孔D以阵列形式排布，微孔D的尺寸为1～10μm且满足产生单个微气泡尺寸不大于微通道E内径的高度；
本实施例中，所述阻液透气膜4设置于反映区域所在处，挡板5用于固定阻液透气膜4，且如图5，挡板5镂空设置，为的是不阻隔气体的穿过。
所述出气腔6用于排出气体，如图6，所述出气腔6内设有第二储气室，所述第二储气室设有第二出气口G和第二进气口，且第二储气室设置于微通道E的上方。
本实施例反应器在使用时，如图2所示，液相Ⅱ从反应腔3的进液口A处流入，经过反应微通道E，从反应腔3的出液口F处流出。
气相Ⅰ从进气腔1的第一进气口B处流入，进入第一储气室C，在一定的压力下通过反应腔3底部的微孔D阵列进入反应腔3内的微通道E内，在液相Ⅱ中形成气泡Ⅲ。气泡Ⅲ运动到微通道E顶部后透过阻液透气膜4及挡板5进入上方出气腔6的第二储气室，再经第二出气口G排除。
如图7所示，微孔D中生成的微气泡直径大小与微孔D大小以及气液流速比相关。微气泡的直径大小和上升的最大速度随微孔D直径以及气液流速比的变化趋势如图8、9所示，可以看到微气泡的直径很小，仅有十几个微米，在500-1500μm左右的微通道E高度方向上可以同时存在数十个微气泡；同时，微气泡将在很短的时间内完成加速然后以最大速度匀速上升，单个气泡在微通道E内的停留时间不超过0.1s，最大限度的利用反应区域内的空间。
如图10所示，对液相Ⅱ中的气泡Ⅲ进行运动学分析，气泡在水中作上浮运动时，沿竖直方向满足运动平衡方程：
Figure BDA0002615697210000061
式中，mb为气泡质量；Ub为气泡上升速度；Fg为气泡所受重力；Fb为气泡在水中的浮力；Fd为气泡运动所受的阻力；FA为虚拟质量力；FB为Basset力。
气泡将在很短的时间内达到最大速度V泡，而后在竖直方向上呈匀速直线运动，整个过程中气泡都受到液相Ⅱ水平速度V液的影响。故气泡在初期很短的时间内做抛物线运动，随后斜向上沿V泡和V液的合速度方向做匀速直线运动，直至微通道E顶部。
实施例2
本实施例的一种气液和气液固多相微通道E反应系统，采用了实施例1的反应器，实现延长液相反应停留时间并使气液两相能够充分接触。本实施例系统包括液相进料装置、气源、流量控制器、压力检测装置、反应器、尾气回收及处理装置、后处理设备，以及如需一定温度下反应时可提供加热及温控的装置。
气体由气源输送，通过流量控制器控制气体流量从反应器进气腔1的第一进气口B处进入反应器，压力检测装置进行监控，未完全反应的过量气体从出气腔6的第二出气口G处排出反应器，进入尾气回收及处理装置进行回收处理，可以成为新的气源继续循环使用。
液体由液相进料装置输送，通过流量控制器控制气体流量从反应器反应腔3的进液口A处进入反应器，压力检测装置进行监控，产物从反应腔3的出液口F处排出进入后处理装置处理。
如图12中(a)、(b)所示，反应系统可以对实施例1的反应器进行串并联组合使用，其串并联主要针对液相Ⅱ，气相Ⅰ出入口均为并联，在此不再赘述。
本领域技术人员可知，当本发明的技术参数在如下范围内变化时，可以预期得到与上述实施例相同或相近的技术效果：
所述微通道E包括直线形、蛇形、井字形、仿生叶脉形等各类型微通道。
所述微通道E内放置、填充或涂覆有催化剂。
以上各实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述各实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分或者全部技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的范围。

Claims (9)

1.一种气液和气液固多相微通道反应器，其特征在于：由下至上依次设置有进气腔、反应腔和出气腔；
所述进气腔用于通入反应气体；
所述反应腔设有进液口和出液口，进液口和出液口之间设有微通道；所述微通道的顶部设置开口，开口上罩设阻液透气膜，微通道的底部设有若干微孔，且底部的微孔与顶部的开口间形成微气泡的气体通道；所述微孔以阵列形式排布，微孔的尺寸为1～10μm且满足产生单个微气泡尺寸不大于微通道内径的高度；
所述出气腔用于排出气体。
2.根据权利要求1所述的一种气液和气液固多相微通道反应器，其特征在于：所述进气腔内设有第一储气室，所述第一储气室设有第一进气口，且第一储气室设置于微通道的下方。
3.根据权利要求1所述的一种气液和气液固多相微通道反应器，其特征在于：所述出气腔内设有第二储气室，所述第二储气室设有第二出气口，且第二储气室设置于微通道的上方。
4.根据权利要求1所述的一种气液和气液固多相微通道反应器，其特征在于：所述微通道包括直线形、蛇形、井字形、仿生叶脉形。
5.根据权利要求1所述的一种气液和气液固多相微通道反应器，其特征在于：所述微通道内放置、填充或涂覆有催化剂。
6.根据权利要求1所述的一种气液和气液固多相微通道反应器，其特征在于：由下至上依次堆叠设置有进气腔、反应腔、阻液透气膜、挡板和出气腔，所述进气腔和反应腔之间、所述反应腔和出气腔之间设有密封圈。
7.根据权利要求1所述的一种气液和气液固多相微通道反应器，其特征在于：还包括加热装置，所述加热装置设置于进气腔、出气腔或二者的外周。
8.一种气液和气液固多相微通道反应系统，其特征在于：串联和/或并联设置有若干如权利要求1～8任一项所述的一种气液和气液固多相微通道反应器。
9.根据权利要求8所述的一种气液和气液固多相微通道反应系统，其特征在于：包括液相进料装置、气源、流量控制器、压力检测装置、尾气回收及处理装置、后处理设备、加热及温控装置；
所述液相进料装置用于向反应腔进料，所述气源用于向位于始端的进气腔进气，所述流量控制器、压力检测装置设置于进料或进气的通道上；所述尾气回收及处理装置用于接收第二出气口排出的气体并回收用于气源；所述后处理设备用于接收并处理反应后的液体；所述加热及温控装置设置于反应器的外周。
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