CN112179893B - 基于速度影像的纳米颗粒表面等离激元场分布探测方法 - Google Patents

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Abstract

本发明属于微纳光学领域，具体公开一种基于速度影像的纳米颗粒表面等离激元场分布探测方法，包括：将线偏振的飞秒激光通过第一λ/2波片以矫准其偏振方向，经第二λ/2波片后通过透镜聚焦与纳米颗粒束流作用，使纳米颗粒电离出离子；控制离子经加速聚焦后进入微通道探测器以生成倍增电子信号，并使该信号在荧光屏上呈现影像以获得离子动量信息；以固定步长角度旋转第二λ/2波片，获得在激光偏振平面内各不同角度上对应的离子动量信息，对所有离子动量信息层析重构处理，得到发射离子的三维动量分布并对其做以中心为原点的径向积分，得到纳米颗粒表面电离率空间分布作为等离激元场分布。本发明采用纳米颗粒在电离后产生的离子作为探测对象，测量过程简单。

Description

基于速度影像的纳米颗粒表面等离激元场分布探测方法
技术领域
本发明属于微纳光学技术领域，更具体地，涉及一种基于速度影像的纳米颗粒表面等离激元场分布探测方法。
背景技术
纳米结构在激光的作用下由于导带电子集体震荡形成的等离子体激元场会在亚激光波长尺度下形成增强的场分布。单独的纳米颗粒在纳米结构中由于其对于激光的独特响应以及巨大的比表面积，其在光催化和大气光化学中都具有极为重要的作用，因此，对在激光作用下纳米颗粒表面所产生的等离激元增强场分布的探测是十分必要的。
目前，已有的测量纳米颗粒等离激元场大多局限于二维测量，Daniel D.hisktein在其实验中测量了多种不同材料、结构的纳米颗粒，得到了纳米颗粒表面等离激元场分布与材料和结构相关等结论，并未在三维上还原出等离激元场分布。Uwe Thumm通过理论计算提出了一种通过双色场条纹影像技术来测量纳米颗粒表面等离激元场分布的方法，但由于实验上实施的难度，目前还没有相关实验。在最新的相关研究中，M.F.Kling采用了一种将质子作为探针来得到纳米颗粒表面等离激元场分布的方法，该方法利用了纳米颗粒表面因干燥不完全而残留的水分子。在激光作用下，纳米颗粒表面水分子会由于场作用解离出质子，通过探测这种质子，结合场空间分布，再通过颗粒表面电离率分布和探测离子动量分布相互映射来获得纳米颗粒表面等离激元场纳米级分辨率的空间分布。但探针的使用面临着探针分子不均匀以及缺乏对探针分子分布进行原位测量的手段等问题，这些问题限制了这种采用探针作为探测手段的方法的分辨率、稳定性以及灵活性。因此，寻求一种可靠的探测纳米颗粒表面等离激元场分布的方法是目前研究者们不懈努力的目标。
发明内容
本发明提供了一种基于速度影像的纳米颗粒表面等离激元场分布探测方法，以解决现有纳米颗粒表面等离激元场分布探测方法中存在的无法兼容可靠性和实用性的问题。
本发明解决上述技术问题的技术方案如下：一种基于速度影像的纳米颗粒表面等离激元场分布探测方法，包括：
S1、将线偏振的飞秒激光通过第一λ/2波片以矫准其偏振方向，再经第二λ/2波片后通过透镜聚焦以与纳米颗粒束流相互作用，使得纳米颗粒电离并发射出离子；
S2、控制所述离子经加速聚焦后进入微通道探测器以生成倍增电子信号，并使该信号在荧光屏上呈现影像以获得离子动量信息；
S3、以固定步长角度旋转所述第二λ/2波片并重复S1-S2，直至已旋转90°，获得在激光偏振平面内各不同角度上对应的所述离子动量信息，对所有所述离子动量信息进行层析重构处理得到所述发射离子的三维动量分布，对所述三维动量分布做以中心为原点的径向积分，得到纳米颗粒在激光作用下的表面电离率空间分布，作为纳米颗粒表面等离激元场的分布。
本发明的有益效果是：本发明由于采用的是纳米颗粒在电离后产生的离子作为探测，消除了分子探针方法中原位测量以及探针分子不均匀的问题，且无需引入探针分子，测量过程简单。具体的，通过改变探测目标，将由纳米颗粒自身发射的离子作为探测目标，极大程度的减小了各种其他因素对于结果的影响。离子质量相较于电子要重，故而不会有电子的再散射现象导致的动量增加，离子将会沿着纳米颗粒球表面径向方向发射，因此离子的发射与纳米颗粒表面上离子出射的位置存在唯一对应关系。离子的产生本身就是由于激光场诱导纳米颗粒表面产生等离激元场使得表面电子的电离率上升，引发雪崩电离效应产生等离子体，从而导致在增强场区域的电荷密度的上升，离子发射得到的电离率分布反应了这种电荷密度的分布。因此，本发明通过探测离子的发射比较直观的反应了纳米颗粒表面等离激元场的分布。另外，本发明采用层析重构技术还原三维图像，适用于各种三维动量分布为非球、非柱对称的情况下，相较于现有方法，更加的普适。
上述技术方案的基础上，本发明还可以做如下改进。
进一步，所述纳米颗粒束流为在真空腔内通过气动透镜汇聚得到。
进一步，所述S1之前，采用第一λ/2波片调节激光偏振方向并探测，使得激光经过第一λ/2波片后的偏振方向与荧光屏平行以作为基准。
本发明的进一步有益效果是：在进行探测前需要将激光偏振进行探测并调节，选择激光偏振方向与荧光屏平行方向作为基准以方便后面数据处理步骤。
进一步，在每个角度上获取所述离子动量信息时采用binning技术，在多发激光脉冲作用所得的多幅离子动量信息中，选取离子数目在一定区间内的离子动量信息进行叠加，作为在该角度上的最终离子动量信息。
本发明的进一步有益效果是：在飞秒激光与纳米颗粒作用区域中，激光聚焦后的光斑的光强存在高斯分布(即光斑中心的光强最强，越往外光强越弱)，而离子数目与激光强度存在对应相关关系。采用binning技术，选取离子数目在一定区间内的信号图像进行叠加后作为最终结果，这样就保证了采集得到的信号是在同一光强下的。同时由于每发激光脉冲与单个颗粒作用后所得离子分布具有一定的随机性，故而采集多发激光作用后的信号进行叠加以得到稳定和完备的离子动量信息。
本发明还提供一种基于速度影像的纳米颗粒表面等离激元场分布调控方法，采用如上所述的一种基于速度影像的纳米颗粒表面等离激元场分布探测方法探测得到纳米颗粒表面等离激元场分布，并通过旋转所述探测方法中的第一λ/2波片来改变飞秒激光的偏振方向，等离激元场强点分布将随着激光偏振方向的改变而改变，呈沿着激光偏振方向的偶极不对称分布，从而实现激光对于纳米颗粒表面等离激元场的调控。
本发明的有益效果是：在上述探测方法所得测量结果下，通过旋转第一λ/2波片改变飞秒激光的偏振方向来做到对纳米颗粒表面等离激元场分布的改变，即改变飞秒激光偏振后，等离激元场强点分布将随着激光偏振的改变而改变，呈沿着激光偏振方向的偶极不对称分布，从而实现激光对于纳米颗粒表面等离激元场的灵活、可靠地调控。
本发明还提供一种基于速度影像的纳米颗粒表面等离激元场分布探测装置，包括：气动透镜，飞秒激光源，第一λ/2波片，第二λ/2波片，聚焦透镜，真空腔，两级差分泵，多极加压极板，微通道探测器，荧光屏，CMOS相机，以及处理器；
所述气动透镜用于将气溶胶中的纳米颗粒汇聚成一束细流，所述两级差分泵用于去除所述细流中的载气，得到纯净的纳米颗粒束流并输运至所述真空腔中的激光聚焦区域以与激光发生相互作用；
所述飞秒激光源产生的激光脉冲经过所述第一λ/2波片以矫准其偏振方向后，依次经过所述第二λ/2波片和所述聚焦透镜后入射至所述真空腔；
在所述真空腔内，激光与纳米颗粒相互作用并电离发射出离子，所述多极加压极板用于产生电场力以对所述离子加速并聚焦输运至所述微通道探测器以获得倍增电子信号，该信号径直入射至所述荧光屏上，位于真空腔外的所述CMOS相机用于对所述荧光屏上的离子动量信息进行拍摄测量；
所述处理器用于对激光偏振平面内各不同角度上对应的所述离子动量信息进行层析重构处理得到所述发射离子的三维动量分布，对所述三维动量分布做以中心为原点的径向积分，得到纳米颗粒在激光作用下的表面电离率空间分布，作为纳米颗粒表面等离激元场的分布，其中，各不同角度上对应的所述离子动量信息通过旋转第二λ/2波片获得。
进一步，所述气动透镜包括多级带孔盘片，孔径分别为2.5mm、2.3mm、2mm、1.9mm、1.7mm、1.5mm；所述气动透镜的入口处为一100μm的小孔，用于降低气压。
本发明的进一步有益效果是：气动透镜设计综合考虑了不同密度和在10-1000nm粒径范围内的纳米颗粒的输运效率，使得在此粒径区间内密度不同的颗粒都具有一定的输运效率。
进一步，含有纳米颗粒的所述气溶胶的获取方法为：
采用纯净载气通过气溶胶发生器及干燥器将纳米颗粒悬浮液转化为含有纳米颗粒的气溶胶；
其中，所述气溶胶发生器及干燥器中的气溶胶发生器瓶内纳米颗粒浓度为1g/L。
本发明的进一步有益效果是：本发明选用的纳米颗粒浓度能够高效的实现测量，浓度较低将会导致作用区域纳米颗粒浓度太低降低了与激光发生作用的概率，浓度较高则会容易使气动透镜入口处的100μm小孔发生堵塞造成输运效率的降低。
进一步，所述探测装置还包括旋转位移台，用于控制所述第二λ/2波片的旋转。
附图说明
图1为本发明实施例提供的一种基于速度影像的纳米颗粒表面等离激元场分布探测方法流程框图；
图2为本发明实施例提供的基于速度影像技术的探测纳米颗粒表面等离激元场分布装置的结构示意图；
图3为本发明实施例提供的气动透镜的结构示意图；
图4为本发明实施例提供的在400nm波长、25fs脉宽的激光脉冲作用情况下离子数目为1300时的荧光屏图像；
图5为本发明实施例提供的层析重构后在xy、xz、yz平面上离子动量谱的投影；
图6为本发明实施例提供的对三维离子动量谱进行径向积分后所得纳米颗粒表面电离率空间分布图；
图7为本发明实施例提供的由FDTD计算得到的线偏光下纳米颗粒表面等离激元外部场和内部场在xz和yz平面上的分布。
在所有附图中，相同的附图标记用来表示相同的元件或者结构，其中：
1为气动透镜，2为飞秒激光源，3为第一λ/2波片，4为第二λ/2波片，5为聚焦透镜，6为真空腔，7为两级差分泵，8为多级加压极板，9为微通道探测器，10为荧光屏，11为CMOS相机。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
实施例一
一种基于速度影像的纳米颗粒表面等离激元场分布探测方法100，如图1所示，包括：
S110、将线偏振的飞秒激光通过第一λ/2波片以矫准其偏振方向，再经第二λ/2波片后通过透镜聚焦以与纳米颗粒束流相互作用，使得纳米颗粒电离并发射出离子；
S120、控制离子经加速聚焦后进入微通道探测器以生成倍增电子信号，并使该信号在荧光屏上呈现影像以获得离子动量信息；
S130、以固定步长角度旋转所述第二λ/2波片并重复S110-S120，直至已旋转90°，获得在激光偏振平面内各不同角度上对应的离子动量信息，对所有离子动量信息进行层析重构处理得到发射离子的三维动量分布，对三维动量分布做以中心为原点的径向积分，得到纳米颗粒在激光作用下的表面电离率空间分布，作为纳米颗粒表面等离激元场的分布。
需要说明的是，旋转第二λ/2波，等效于改变相机拍摄方向，然后通过这些不同角度上得到的荧光屏信号，这些在不同角度上的荧光屏信号通过层析重构还原出三维图像。在实际应用过程中，旋转角度步长的选取将影响结果的分辨率，具体在于，较小的步长将有利于得到更高分辨率的三维图像，但是会使整体的采集信号时间变长。其中，旋转90°即偏振方向被旋转了180°。
所得表面电离率分布非对称分布出现于激光偏振方向上，且根据激光波长与纳米颗粒尺寸对应关系可能会出现传播效应。模拟结果推导得出的表面电离率空间分布与实验结果得到的表面电离率空间分布比对显示，纳米颗粒表面电离率空间分布可反应纳米颗粒表面等离激元场分布，且纳米颗粒表面电离率的不对称分布主要来源于纳米颗粒等离激元场的外部场，内部场几乎没有贡献，能够反映了本实施例探测方法的可靠性。
由于采用的是纳米颗粒在电离后产生的离子作为探测，消除了分子探针方法中原位测量以及探针分子不均匀的问题，且无需引入探针分子，测量过程简单。具体的，通过改变探测目标，将由纳米颗粒自身发射的离子作为探测目标，极大程度的减小了各种其他因素对于结果的影响。离子质量相较于电子要重，故而不会有电子的再散射现象导致的动量增加，离子将会沿着纳米颗粒球表面径向方向发射，因此离子的发射与纳米颗粒表面上离子出射的位置存在唯一对应关系。离子的产生本身就是由于激光场诱导纳米颗粒表面产生等离激元场使得表面电子的电离率上升，引发雪崩电离效应产生等离子体，从而导致在增强场区域的电荷密度的上升，离子的发射反应了这种电荷密度的分布。因此，本发明通过探测离子的发射比较直观的反应了纳米颗粒表面等离激元场的分布。另外，本实施例采用层析重构技术还原三维图像，适用于各种三维动量分布为非球、非柱对称的情况下，相较于现有方法，更加的普适。
优选的，纳米颗粒束流为在真空腔内通过气动透镜汇聚得到。
优选的，步骤S110之前，采用第一λ/2波片调节激光偏振方向并探测，使得激光经过第一λ/2波片后的偏振方向与荧光屏平行以作为基准。
在进行探测前需要将激光偏振进行探测并调节，选择激光偏振方向与荧光屏平行方向作为基准以方便后面数据处理步骤，该调节通过第一λ/2波片来实现，在激光经过第一λ/2波片后的出射激光脉冲经过临时加入经过水平校准过的线偏振片和功率计(校准完毕后撤去)，转动第一λ/2波片通过功率计测出功率大小来确定和调节出射激光脉冲的偏振方向(当激光偏振为竖直时，其通过水平校准过的线偏振片后的功率将为最低值)。
优选的，在每个角度上获取离子动量信息时采用binning技术，在多发激光脉冲作用所得的多幅离子动量信息中，选取离子数目在一定区间内的离子动量信息进行叠加，作为在该角度上的最终离子动量信息。
在采集荧光屏图像时，采用相机与激光频率同步，基本保证每张图像都是单发激光脉冲与单个纳米颗粒作用的结果(束流是流动的，激光脉冲也是连续发射的)。在飞秒激光与纳米颗粒作用区域中，激光聚焦后的光斑的光强存在高斯分布(即光斑中心的光强最强，越往外光强越弱)，而离子数目与激光强度存在对应相关关系。采用binning技术，选取离子数目在一定区间内的信号图像进行叠加后作为最终结果，这样就保证了采集得到的信号是在同一光强下的。同时由于每发激光脉冲与单个颗粒作用后所得离子分布具有一定的随机性，故而需要采集多发激光作用后的信号进行叠加来得到稳定和完备的离子动量信息。
本实施例将binning技术、层析重构技术与速度影像仪离子探测相结合，在保证了信号结果是在同一光场强度下得到的前提下，最终在三维上重构得出了离子的三维动量分布，再将三维动量分布进行径向积分得到表面电离率空间分布，所得结果与FDTD模拟计算和ADK电离理论等所得的电离率比对，最终得出表面电离率空间分布与表面等离激元场空间分布的对应关系。
实施例二
一种基于速度影像的纳米颗粒表面等离激元场分布调控方法，采用如上实施例一所述的一种基于速度影像的纳米颗粒表面等离激元场分布探测方法探测得到纳米颗粒表面等离激元场分布，并通过旋转所述探测方法中的第一λ/2波片来改变飞秒激光的偏振方向，等离激元场强点分布将随着激光偏振方向的改变而改变，呈沿着激光偏振方向的偶极不对称分布，从而实现激光对于纳米颗粒表面等离激元场的调控。
在所得测量结果下，通过旋转第一λ/2波片改变飞秒激光的偏振方向来做到对纳米颗粒表面等离激元场分布的改变，即改变飞秒激光偏振后，等离激元场强点分布将随着激光偏振的改变而改变，呈沿着激光偏振方向的偶极不对称分布，从而实现激光对于纳米颗粒表面等离激元场的调控，纳米颗粒表面等离激元场分布的探究在大气光化学和光催化领域有重要的应用前景。
理论计算中通过FDTD计算得到的等离激元场场分布，经由ADK电离理论、洛兹方程、场致电离理论说明纳米颗粒表面电荷与场强是密切相关的，而纳米颗粒表面电荷分布对应于纳米颗粒表面电离率分布，因此，理论形成了等离激元场分布到纳米颗粒表面电荷分布再到纳米颗粒表面电离率空间分布这一连续对应关系。在FDTD计算中输入纳米颗粒参数(粒径与对应激光波长下的介电常数)与激光参数后计算得到纳米颗粒表面等离激元场分布并进行径向积分得到理论上场分布的三维结果，将所得结果与实验结果进行对比，两者具有定性一致性，以此说明通过离子探测所得纳米颗粒表面电离率空间分布可反映纳米颗粒表面等离激元场分布。
实施例三
一种基于速度影像的纳米颗粒表面等离激元场分布探测装置，如图2所示，包括：气动透镜1，飞秒激光源2，第一λ/2波片3，第二λ/2波片4，聚焦透镜5，真空腔6，两级差分泵7，多极加压极板8，微通道探测器9，荧光屏10，以及CMOS相机11。
纯净载气通过气溶胶发生器及干燥器将纳米颗粒悬浮液转化为含有纳米颗粒的气溶胶，然后通过气动透镜将气溶胶中的纳米颗粒汇聚成一束细小的束流，再通过两级差分泵去除载气得到纯净的纳米颗粒束流在真空腔中输运至激光聚焦区域与激光发生相互作用；飞秒激光源产生的激光脉冲依次经过第一λ/2波片、第二λ/2波片、聚焦透镜后入射至真空腔；在真空腔内，激光与纳米颗粒相互作用并电离出离子，离子在多极加压极板产生的电场力的作用下加速并聚焦进入微通道探测器后获得被放大的电信号，并径直入射至荧光屏上，电子与荧光屏上的荧光作用产生光信号，在荧光屏上呈现影像，由腔外的CMOS相机对荧光屏上的影像进行拍摄来获得从荧光屏上反应出来的离子动量信息。
探测装置还包括处理器，用于对激光偏振平面内各不同角度上对应的离子动量信息进行层析重构处理得到发射离子的三维动量分布，对三维动量分布做以中心为原点的径向积分，得到纳米颗粒在激光作用下的表面电离率空间分布，作为纳米颗粒表面等离激元场的分布，其中，各不同角度上对应的所述离子动量信息通过旋转第二λ/2波片获得。
优选的，如图3所示，气动透镜结构为多级带孔盘片组成(如图3中所示的Ap1～Ap5)，孔径分别为2.5mm、2.3mm、2mm、1.9mm、1.7mm、1.5mm(其中，1.5mm孔径盘片在喷嘴后)。气动透镜入口处为一100μm的小孔用于降低气压，接着是60mm长10mm内径的缓和腔，然后是逐级孔径减小的盘片，每级盘片之间用43mm长10mm内径的腔室隔开，在最后一级墙后有一10mm长3mm内径的喷嘴，被汇聚的纳米颗粒最终从最后一级1.5mm的小孔中喷出进入真空腔中。
本实施例中的气动透镜设计综合考虑了不同密度和在10-1000nm粒径范围内的纳米颗粒的输运效率，使得在此粒径区间内密度不同的颗粒都具有一定的输运效率。
优选的，采用纯净载气通过气溶胶发生器及干燥器将纳米颗粒悬浮液转化为含有纳米颗粒的气溶胶；其中，气溶胶发生器及干燥器中的气溶胶发生器瓶内纳米颗粒浓度为1g/L。
气溶胶发生器中，配置含有纳米颗粒悬浮液的浓度一般为1g/L，不同浓度的纳米颗粒悬浮液将会影响实验中产生离子信号的效率，具体在于，浓度较低将会导致作用区域纳米颗粒浓度太低降低了与激光发生作用的概率，浓度较高则会容易使气动透镜入口处的100μm小孔发生堵塞造成输运效率的降低。
气动透镜通过逐级减小的孔径，利用空气动力学原理，由于纳米颗粒相较于气体分子其质量，在通过每级小孔时，气溶胶在收缩又扩张的过程中纳米颗粒与气体轨迹线发生分离，最终逐渐一步步汇聚到气动透镜的中轴上。在优化设计到最好的情况下，纳米颗粒束流在纳米颗粒为100nm直径的二氧化硅的情况下最细束流直径仅有30μm。高度集中的纳米颗粒有助于纳米颗粒与激光作用效率，提升实验的整体效率。
在采集荧光屏图像时，采用CMOS高速摄像机与激光频率同步，基本保证每张图像都是单发激光脉冲与单个纳米颗粒作用的结果(束流是流动的，激光脉冲也是连续发射的)。采用binning技术，由于离子发射的数目与激光强度相关，选取一定区间内离子数目的图像作为结果，保证了所得结果都是在相同激光强度下得到的。
优选的，探测装置还包括旋转位移台，用于控制第二λ/2波片的旋转。
旋转位移台用于控制λ/2波片的旋转，通过旋转第二λ/2波片实现对激光脉冲传播方向的轴向调制，实现对电离离子的动量信息在半空间内的采集测量。
旋转第二λ/2波片，等效于改变相机拍摄方向，然后通过这些不同角度上得到的荧光屏信号，这些在不同角度上的荧光屏信号通过层析重构还原出三维图像。在实际应用过程中，旋转角度步长的选取将影响结果的分辨率，具体在于，较小的步长将有利于得到更高分辨率的三维图像，但是会使整体的采集信号时间变长。
为了更进一步的说明本发明实施例提供的基于速度影像技术的探测纳米颗粒表面等离激元场分布的方法及装置，下面结合附图以及具体实例详述如下：
钛宝石飞秒激光源产生脉宽为25飞秒，单脉冲能量为7毫焦，中心波长为800纳米，重复频率为1000赫兹的水平偏振的光脉冲；通过一块BBO产生400nm的光脉冲，然后再通过两块二向色镜将通过BBO后残余的800nm光脉冲滤去得到单独的400nm光脉冲。将所得光脉冲通过第一λ/2波片调节其偏振方向，再通过已确定的偏振方向校准在实验过程中会旋转的第二λ/2波片使其初始位置的长轴与第一λ/2波片调节好的偏振方向平行。气溶胶发生器中使用1g/L的粒径为100nm的二氧化钛悬浮液，控制气动透镜入口处气溶胶气压为1.5个大气压保证气动透镜的正常工作。光脉冲通过带有平动位移台的透镜调节聚焦到真空腔中纳米颗粒束流处与纳米颗粒相互作用，电离出的离子通过多极加压极板的作用将相同动量的离子聚焦加速进入微通道探测器上产生获得被放大的电信号，然后径直入射到荧光屏上被真空腔外CMOS相机捕捉到相应的荧光信号。在离子信号采集的过程中，选取荧光屏上出现的离子点数在一定区间(±100个离子数)内的图像作为原始数据以确保最终得出的结果是在相同激光强度下得到的。
图4给出了当偏振光平行于荧光屏时离子的动量谱(z方向从左到右为激光传播方向，激光偏振方向在y轴方向)，可以看到在线偏振光的作用下，离子的动量分布存在明显的偶级不对称分布的现象，同时还有传播效应，即离子动量分布不仅是偶级不对称分布，还有一定的向激光传播方向发生偏移。
图5给出了通过层析重构后，将三维动量分布分别在xy、xz、yz平面上进行投影(激光沿z方向上从左向右传播)，仅在xy、xz平面(与偏振方向平行)上出现了不对称分布，而在yz平面(与偏振方向垂直)分布均匀。对xy平面上进行积分，即将图像分别投影到x轴和y轴上比较其不对称性，图像中得出的不对称因子为0.097。
图6左图给出了实验结果在三维动量谱中确定中心后沿径向进行积分最终得到的纳米颗粒表面电离率空间分布的三维图像，理论模拟中通过FDTD计算得到的等离激元场场分布，经由ADK电离理论、洛兹方程、场致电离理论说明在发生离子发射后纳米颗粒表面电荷与场强是密切相关的，而表面电荷分布对应于纳米颗粒表面电离率的分布，因此，理论形成了等离激元场分布到表面电荷分布再到纳米颗粒表面表面电离率分布这一连续对应关系。图6右图为在FDTD中输入二氧化钛颗粒与激光参数(100nm粒径，7.24在400nm光波下的折射率，400nm激光波长)后计算得到的纳米颗粒场分布进行径向积分后所得结果，与左图实验对比，具有定性一致性，说明通过离子探测所得纳米颗粒表面电离率空间分布可反映纳米颗粒表面等离激元场分布。(图6中竖直方向箭头为激光偏振方向，右向箭头为激光传播方向)
图7为FDTD计算得到的100nm二氧化钛颗粒在400nm激光作用下表面纳米颗粒等离激元内外场分布(内外场划分标准为纳米颗粒边界内和边界外)(上半部分两张是在xz和yz平面内的外场，下半部分两张是在xz和yz平面内的内场，图中激光沿x轴方向从左向右传播)，可以看出只有外场有偶极不对称分布，故而说明该纳米颗粒表面电离率空间分布的偶极不对称性来源于等离激元外场的作用，更进一步说明表面等离激元场与纳米颗粒表面电离率空间分布的密切关联。
本发明让线偏振的飞秒激光与通过气动透镜汇聚产生的纳米颗粒束流相互作用，结合速度影像仪技术和层析重构技术来获得电离离子的动量分布，提取出纳米颗粒在激光作用后表面电离率空间分布，进而通过计算模拟推导出纳米颗粒表面等离激元场的分布。本发明采用离子作为探测目标，相较于速度影像仪技术常用的电子探测，离子在电离后由于其较大的质量将不会发生与母核的再次碰撞，而是会沿着径向进行发射，真实地将颗粒表面等离激元场分布信息反映在动量空间中。仅使用颗粒自身电离的离子，不引入其他探针进行探测，方法简单且直接。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (8)

1.一种基于速度影像的纳米颗粒表面等离激元场分布探测方法，其特征在于，包括：
S1、将线偏振的飞秒激光通过第一λ/2波片以矫准其偏振方向，再经第二λ/2波片后通过透镜聚焦以与纳米颗粒束流相互作用，使得纳米颗粒电离并发射出离子；
S2、控制所述离子经加速聚焦后进入微通道探测器以生成倍增电子信号，并使该信号在荧光屏上呈现影像以获得离子动量信息；
S3、以固定步长角度旋转所述第二λ/2波片并重复S1-S2，直至已旋转90°，获得在激光偏振平面内各不同角度上对应的所述离子动量信息，对所有所述离子动量信息进行层析重构处理得到所述离子的三维动量分布，对所述三维动量分布做以中心为原点的径向积分，得到纳米颗粒在激光作用下的表面电离率空间分布，作为纳米颗粒表面等离激元场的分布；
在每个角度上获取所述离子动量信息时采用binning技术，在多发激光脉冲作用所得的多幅离子动量信息中，选取离子数目在一定区间内的离子动量信息进行叠加，作为在该角度上的最终离子动量信息。
2.根据权利要求1所述的一种基于速度影像的纳米颗粒表面等离激元场分布探测方法，其特征在于，所述纳米颗粒束流为在真空腔内通过气动透镜汇聚得到。
3.根据权利要求1所述的一种基于速度影像的纳米颗粒表面等离激元场分布探测方法，其特征在于，所述S1之前，采用第一λ/2波片调节激光偏振方向并探测，使得激光经过第一λ/2波片后的偏振方向与荧光屏平行以作为基准。
4.一种基于速度影像的纳米颗粒表面等离激元场分布调控方法，其特征在于，采用如权利要求1至3任一项所述的一种基于速度影像的纳米颗粒表面等离激元场分布探测方法探测得到纳米颗粒表面等离激元场分布，并通过旋转所述探测方法中的第一λ/2波片来改变飞秒激光的偏振方向，等离激元场强点分布将随着激光偏振方向的改变而改变，呈沿着激光偏振方向的偶极不对称分布，从而实现激光对于纳米颗粒表面等离激元场的调控。
5.一种基于速度影像的纳米颗粒表面等离激元场分布探测装置，其特征在于，包括：气动透镜，飞秒激光源，第一λ/2波片，第二λ/2波片，聚焦透镜，真空腔，两级差分泵，多极加压极板，微通道探测器，荧光屏，CMOS相机，以及处理器；
所述气动透镜用于将气溶胶中的纳米颗粒汇聚成一束细流，所述两级差分泵用于去除所述细流中的载气，得到纯净的纳米颗粒束流并输运至所述真空腔中的激光聚焦区域以与激光发生相互作用；
所述飞秒激光源产生的激光脉冲经过所述第一λ/2波片以矫准其偏振方向后，依次经过所述第二λ/2波片和所述聚焦透镜后入射至所述真空腔；
在所述真空腔内，激光与纳米颗粒相互作用并电离发射出离子，所述多极加压极板用于产生电场力以对所述离子加速并聚焦输运至所述微通道探测器以获得倍增电子信号，该信号径直入射至所述荧光屏上，位于真空腔外的所述CMOS相机用于对所述荧光屏上的离子动量信息进行拍摄测量；
所述处理器用于对激光偏振平面内各不同角度上对应的所述离子动量信息进行层析重构处理得到所述离子的三维动量分布，对所述三维动量分布做以中心为原点的径向积分，得到纳米颗粒在激光作用下的表面电离率空间分布，作为纳米颗粒表面等离激元场的分布，其中，各不同角度上对应的所述离子动量信息通过旋转第二λ/2波片获得；在每个角度上获取所述离子动量信息时采用binning技术，在多发激光脉冲作用所得的多幅离子动量信息中，选取离子数目在一定区间内的离子动量信息进行叠加，作为在该角度上的最终离子动量信息。
6.根据权利要求5所述的一种基于速度影像的纳米颗粒表面等离激元场分布探测装置，其特征在于，所述气动透镜包括多级带孔盘片，孔径分别为2.5mm、2.3mm、2mm、1.9mm、1.7mm、1.5mm；所述气动透镜的入口处为一100μm的小孔，用于降低气压。
7.根据权利要求6所述的一种基于速度影像的纳米颗粒表面等离激元场分布探测装置，其特征在于，含有纳米颗粒的所述气溶胶的获取方法为：
采用纯净载气通过气溶胶发生器及干燥器将纳米颗粒悬浮液转化为含有纳米颗粒的气溶胶；
其中，所述气溶胶发生器及干燥器中的气溶胶发生器瓶内纳米颗粒浓度为1g/L。
8.根据权利要求6所述的一种基于速度影像的纳米颗粒表面等离激元场分布探测装置，其特征在于，所述探测装置还包括旋转位移台，用于控制所述第二λ/2波片的旋转。
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