CN112020670A - 具有颜色反射和透射的电致变色器件 - Google Patents
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- G02F—OPTICAL DEVICES OR ARRANGEMENTS FOR THE CONTROL OF LIGHT BY MODIFICATION OF THE OPTICAL PROPERTIES OF THE MEDIA OF THE ELEMENTS INVOLVED THEREIN; NON-LINEAR OPTICS; FREQUENCY-CHANGING OF LIGHT; OPTICAL LOGIC ELEMENTS; OPTICAL ANALOGUE/DIGITAL CONVERTERS
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- G02F2201/00—Constructional arrangements not provided for in groups G02F1/00 - G02F7/00
- G02F2201/50—Protective arrangements
- G02F2201/501—Blocking layers, e.g. against migration of ions
Abstract
本公开总体上涉及电致变色器件,其按以下顺序包括基本上透明的基底(402);任选的扩散阻挡层(412);交错的指数匹配层的叠层,其包括第一指数匹配层(414)和第二指数匹配层(416),第一指数匹配层优选地由TiOx或Nb2O5制成并且具有比优选地由氧化硅制成的第二指数匹配层更高的折射率;第一导电层(420);固态和无机电致变色叠层(430);和第二导电层(440)。
Description
相关申请的交叉引用
本申请要求于2018年3月16日提交的题为“ELECTROCHROMIC DEVICE COLORREFLECTANCE AND TRANSMISSION”的美国临时专利申请62/644,261的权益,其通过引用整体并入本文。
技术领域
本公开大体上涉及电致变色器件,并且更具体地,涉及在电致变色器件中以材料层调节颜色。
背景技术
电致变色是当材料被置于不同电子状态下(通常是经受电压变化)时在光学特性方面呈现出可逆电化学介导变化的现象。光学特性通常是颜色、透射率、吸光度以及反射率中的一个或多个。电致变色材料可以结合到例如窗和镜子内。此类窗和镜子的光学特性受到电致变色器件和光路上其他材料的层的组成变化的影响。
发明内容
某些方面涉及电致变色器件,其包括交错的反射指数匹配层的叠层,所述反射指数匹配层包括第一指数匹配层和第二指数匹配层。第一指数匹配层具有比第二指数匹配层更高的折射指数。
某些方面涉及电致变色器件,其以以下顺序包括:基本透明的基底,交错的指数匹配层的叠层,第一导电层(例如,透明导电氧化物层),固态和无机电致变色叠层,以及第二导电层(例如,透明导电氧化物层)。交错的指数匹配层的叠层包括第一指数匹配层和第二指数匹配层。第一指数匹配层具有比第二指数匹配层更高的折射指数。在某些情况下,第一指数匹配层是TiOx材料层或Nb2O5材料层。在某些情况下,电致变色器件还包括扩散阻挡层。在某些情况下,第一指数匹配层是折射指数在约2.2至约2.7范围内的透明材料。
某些方面涉及电致变色器件,其以以下顺序包括基本上透明的基底(例如钠钙玻璃),扩散阻挡层,TiOx材料层或Nb2O5材料层,第一导电层(例如,透明导电氧化物层),固态和无机电致变色叠层以及第二导电层(例如透明导电氧化物层)。在某些情况下,电致变色器件还包括一个或多个减轻缺陷的绝缘层。
下面将参考附图更详细地描述这些和其它特征和实施方案。
附图说明
图1描绘了根据各方面的电致变色器件的横截面的示意图。
图2A和图2B描绘了根据某些方面的电致变色器件的横截面的示意图。
图3描绘了根据实施方案的在基底上的涂层的横截面的示意图,其包括电致变色器件叠层,将电致变色器件叠层夹在中间的第一和第二导电层以及介于基底和第一导电层之间的中间层。
图4描绘了根据实施方案的电致变色器件的横截面的示意图,其在基底和第一导电层之间具有一个或多个中间层。
图5是根据实施方式的电致变色器件的横截面的显微照片。
图6描绘了根据实施方案的电致变色器件的横截面的示意图,其具有一个或多个中间层,以及扩散阻挡层和包括TiOx层或Nb2O5层的指数匹配(IM)层。
图7A描绘了根据实现方式的模型化反射率对入射到电致变色器件的波长的曲线图。
图7B描绘了模型化透射率对入射到图7A的电致变色器件的波长的曲线图。
图8A描绘了根据实现方式的模型化反射率对入射到电致变色器件的波长的曲线图。
图8B描绘了模型化透射率对入射到图8A的电致变色器件的波长的曲线图。
图9A描绘了根据实现方式的模型化反射率对入射到电致变色器件的波长的曲线图。
图9B描绘了模型化透射率对入射到图9A的电致变色器件的波长的曲线图。
图10A描绘了根据实现方式的模型化反射率对入射到电致变色器件的波长的曲线图。
图10B描绘了模型化透射率对入射到图10A的电致变色器件的波长的曲线图。
图11A描绘了根据实现方式的模型化反射率对入射到电致变色器件的波长的曲线图。
图11B描绘了模型化透射率对入射到图11A的电致变色器件的波长的曲线图。
图12A描绘了根据实现方式的模型化反射率对入射到电致变色器件的波长的曲线图。
图12B描绘了模型化透射率对入射到图12A的电致变色器件的波长的曲线图。
图13A描绘了根据实现方式的模型化反射率对入射到电致变色器件的波长的曲线图。
图13B描绘了模型化透射率对入射到图13A的电致变色器件的波长的曲线图。
图14A描绘了根据实现方式的模型化反射率对入射到电致变色器件的波长的曲线图。
图14B描绘了模型化透射率对入射到图14A的电致变色器件的波长的曲线图。
具体实现方式某些方面涉及具有材料层的电致变色器件,该材料层不仅被配置用于调整颜色反射率/透射率和其他光学特性,而且还用于改善过程控制。这些电致变色器件包括第一导电层、第二导电层以及在第一和第二导电层之间的电致变色叠层。在某些情况下,电致变色器件包括在基底和第一导电层之间的中间材料层。这些中间材料层可以具有扩散阻挡层和/或指数匹配材料层,用于控制光(颜色)的波长的反射和透射。这些中间材料层的厚度和材料也可以被配置为减少雾度并改善过程控制。这些和其他方面在下面参考附图进行描述。附图中示出的特征可能不是按比例的。例如,某些附图中材料层的厚度可能不是按比例的。
I.电致变色器件结构
在转向对基本透明的基底和第一透明导电层之间的中间材料层的设计的更详细描述之前,提供电致变色器件的结构的实例。电致变色器件通常包括将电致变色叠层夹在中间的两个导电层(有时在本文中称为“导体”)。电致变色叠层通常包含电致变色(EC)层、对电极(CE)层以及任选的允许离子传输但是电绝缘的一个或多个离子传导(IC)层。IC层的离子传导性和电绝缘性越高,则该器件分别在着色和保留其颜色方面的效率越高。
图1是根据实施方案的电致变色器件100的横截面的示意图。电致变色器件100包括基底102(例如,玻璃)、第一导体110、电致变色叠层120,以及第二导体130。可操作地在电致变色叠层120上施加电位的电压源20影响电致变色器件100在色彩状态之间的转换,例如,在漂白状态和着色状态之间。在某些实施方式中,电致变色器件100还包括在基底102和第一导体110之间的一个或多个层中的扩散阻隔层。在一些情况下,基底102可以制造有扩散阻隔层。
在某些实施方案中,电致变色叠层是三层叠层,其包含EC层、任选的允许离子传输但是电绝缘的IC层,以及CE层。EC层和CE层之间夹置有IC层。通常但不一定,EC层是基于氧化钨的并且CE层是基于氧化镍的,例如分别为阴极着色和阳极着色的。在一实施方案中,电致变色叠层的厚度在约100nm至约500nm之间。在另一实施方案中,电致变色叠层的厚度在大约410nm至大约600nm之间。例如,EC叠层可以包含厚度在约200nm和约250nm之间的电致变色层、厚度在约10和约50nm之间的IC层,以及厚度在约200nm至300nm之间的CE层。
图2A和图2B是根据实施方案的电致变色器件200的示意性横截面。电致变色器件200包括基底202、第一导体210、电致变色叠层220,以及第二导体230。电致变色叠层220包括电致变色层(EC)222、任选的离子传导(电阻抗)层(EC)224以及对电极层(CE)226。电压源22可操作地在电致变色叠层220上施加电压电位,以影响电致变色器件在色彩状态之间的转换,例如,在漂白状态(参考图2A)和着色状态(参考图2B)之间。在某些实施方式中,电致变色器件200还包括位于基底202和第一导体210之间的扩散阻隔层。
在图2A和2B的电致变色器件200的某些实施方式中,电致变色叠层220中层的顺序可以相对与基底202反向和/或第一导体和第二导体的位置可以被切换。例如,在一个实施方式中,层可以按照以下顺序:基底202、第二导体230、CE层226、任选的IC层224、EC层222,以及第一导体210。
在某些实施方式中,CE层可以包含电致变色或非电致变色的材料。如果EC层和CE层两者均采用了电致变色材料,则它们中的一个是阴极着色材料而另一个是阳极着色材料。这种构造允许互补的着色(和漂白)功能。例如,EC层可以采用阴极着色材料,并且CE层可以采用阳极着色材料。这是当EC层为氧化钨并且对电极层是钨酸镍的情况。钨酸镍可以掺杂有另一种金属,例如锡、铌或钽。
在电致变色器件(例如,电致变色器件100或电致变色器件200)的示例性操作期间,电致变色器件可以可逆地在漂白状态和着色状态之间循环。为简化起见,根据图2A和图2B中所示的电致变色器件200来描述这种操作,但是其同样适用于本文中所述的其它电致变色器件。如图2A中所描绘,在漂白状态下,通过电压源22在第一导体210和第二导体230处施加电压,从而在电致变色叠层220上施加电压电位,这导致叠层中的可用离子(例如,锂离子)主要驻留在CE层226中。如果EC层222含有阴极着色材料,则器件处于漂白状态。在某些电致变色器件中,当加载有可用离子时,CE层可以被认为是离子存储层。参考图2B,当在电致变色叠层220上的电压电位反向时,离子跨过任选的IC层224被传输到EC层222,这导致材料转换成着色状态。同样,这假设了电致变色器件中的光可逆材料是阴极着色电致变色材料。在某些实施方案中,离子从对电极材料的损耗也促使其如图所描绘着色。换言之,对电极材料是阳极着色电致变色材料。由此,EC层222和CE层226相组合从而协同地减少了透射通过叠层的光的量。当对电致变色器件200施加反向电压时,离子从EC层222行进通过EC层224并且回到CE层226内。由此,电致变色器件200漂白(即,转换)到漂白状态。在某些实施方式中,电致变色器件可以操作为不仅在漂白状态和着色状态之间转换,而且可以转换成在漂白状态和着色状态之间的一个或多个中间色彩状态。虽然图2A和图2B示出了Li+(锂离子)通过IC层224在EC层222和CE层226之间行进,但可以实施其他离子,例如H+、Na+、K+等。
在以下美国专利申请中给出了电致变色器件的一些相关实例,它们中的每一个通过引用以其全部内容结合于此:题为“FABRICATION OF LOW DEFECTIVITY ELECTROCHROMICDEVICES”并且2009年12月22日提交的美国专利申请第12/645,111号;题为“ELECTROCHROMIC DEVICES”并且2010年4月30日提交的美国专利申请第12/772,055号;题为“ELECTROCHROMIC DEVICES”并且2009年12月22日提交的美国专利申请第12/645,159号;题为“ELECTROCHROMIC DEVICES”并且2010年6月11日提交的美国专利申请第12/814,279号;以及题为“ELECTROCHROMIC DEVICES”并且2012年5月2日提交的美国专利申请第13/462,725号。
在某些实施方式中,例如电致变色窗的电致变色器件包括第一导电层、第二导电层、夹在第一和第二导电层之间的电致变色叠层、以及在基底(例如,钠钙玻璃,无论是否回火)和第一导电层之间的一个或多个中间层。在某些情况下,这些中间层包括扩散阻挡层(例如,钠扩散阻挡层)和折射指数匹配层(有时在本文中称为“IM层”或“色彩调节层”),用于控制反射和透射的波长(颜色)。在某些情况下,一个或多个颜色调节层还可以用作离子扩散阻挡层,例如,以防止钠离子从基底中浸出到器件中,这可能使其毒化,并防止离子(例如锂离子)从电致变色器件中浸出并因此使其功能劣化。
在某些实施方式中,电致变色器件包括在基底和第一导电层(例如F:SnOx)之间的中间层,中间层包括扩散阻挡层和交错的IM层的叠层。在许多情况下,交错的IM层的叠层是第一指数匹配层和第二指数匹配层的双层叠层,其中第二指数匹配层具有比第一指数匹配层更高的折射指数值。在某些实施方式中,第二较高折射指数匹配层的厚度在大约10nm至大约30nm的范围内,并且第一较低折射指数匹配层的厚度在大约20nm至大约40nm的范围内。在一些情况下,扩散阻挡层直接位于基底上,并且交错的IM层的双层叠层(例如,SnOx/SiOx)位于扩散阻挡层上。在其他情况下,扩散阻挡层位于交错的IM层的双层叠层上。交错的IM层、双层、三层等的叠层可以减少在第一导电层和基底的界面处的波长(例如,可见波长)的反射。
在一种实施方式中,一个或多个指数匹配层的厚度在大约5nm至大约8nm的范围内。在另一实施方式中,一个或多个指数匹配层的厚度在大约20nm至大约30nm的范围内。例如,第二较高折射指数匹配层的厚度可以在大约20nm至大约30nm的范围内。
例如,在第一F:SnOx(FTO)导电层直接沉积在玻璃基底上的一种实现方式中,第一FTO导电层与玻璃基底的界面处的光的反射率分量为R~2%。由于材料的折射指数和材料层的厚度,将SnOx/SiOx IM层的叠层包括在中间层中通过来自每个界面的反射之间的相消干涉以及反射波前的相移而降低了该反射率。在某些实施方式中,IM层的材料的选择和放置都提供了指数差以及正确的厚度,以减小跨可见波长的反射率。来自该界面的反射率的降低导致具有较少干涉条纹的更平滑的透射光谱,这通常是由FTO导电层的顶部和底部界面之间的干涉引起的。
图3描绘了根据实施方案的电致变色器件300的横截面的示意图,其在基底302(例如基本上透明的基底,如钠钙玻璃)和第一导电层320之间具有一个或多个中间层310。如所示,电致变色器件300依次包括基底302、一个或多个中间层310、第一导电层320、电致变色叠层330和第二导电层340。电致变色叠层310包括电致变色(EC)层、对电极(CE)层以及在EC层和CE层之间的离子传导(电阻抗)(IC)层(或用作IC层的界面区域)。基底具有外表面“S1”。
如所示,第一导电层320和第二导电层340(在本文中有时称为“第一导体”和“第二导体”或统称为“导体”)将电致变色叠层310夹在中间。在某些实施方式中,第一导电层320和第二导电层340中的一个或两个是透明导电氧化物(TCO)。一般来说但不一定,TCO材料是高带隙金属氧化物。可以使用的TCO材料的一些实例包含例如氟化氧化锡(FTO)、氧化铟锡(ITO)、氧化锌铝(AZO)以及其它金属氧化物,例如掺杂有一种或多种掺杂物或者未掺杂。在一些情况下,TCO层的厚度在约200nm至500nm之间。在一些情况下,TCO层的厚度在约100nm至约500nm之间。在一些情况下,TCO层的厚度在约10nm至约100nm之间。在一些情况下,TCO层的厚度在约10nm至约50nm之间。在一些情况下,TCO层的厚度在约200nm至约500nm之间。在一些情况下,TCO层的厚度在约100nm至约250nm之间。
在一些情况下,电致变色器件300在基底302(例如基本上透明的基底,如钠钙玻璃)和第一导电层320之间的一个或多个中间层310中包括扩散阻挡层。扩散阻隔层可以包含一个或多个材料层。扩散阻隔层被实施为阻止钠离子扩散到电致变色叠层内,并且还可以任选地被光学调节以增强整个结构的各种光学特性,例如%光学透射率(%T)、雾度、颜色、反射率等。可以在扩散阻挡层中使用的材料的一些实例包括例如SiOx(例如SiO2、二氧化硅或SiO),SnOx(例如SnO2、二氧化锡、或SnO、锡氧化物),F:SnOx(在本文中也称为“FTO”)等。一方面,用作扩散阻挡层的材料层包括SiO2、SnO2和SiOx的三层叠层,其中SiO2层的厚度在约20nm至约30nm的范围内,SnO2层的厚度在约20mm至约30nm的范围内,SiOx层的厚度在约2nm至约10nm的范围内。在一个方面,三层扩散阻隔层的SiOx层是一氧化物或者一氧化物与SiO2的混合。在一个方面,三层扩散阻隔层可以夹置在FTO和基底之间。在某些方面,扩散阻隔层在各种组合中是SnO2、SiO2和SiOx的双层或三层构造。在一个实施方案中,各个扩散阻隔层的厚度可以在约10nm和30nm之间的范围内。在某些情况下,各个扩散阻隔层的厚度可以在约20nm至约30nm的范围内。在一种实施方式中,中间层310之一主要用作扩散阻挡层。通常,该扩散阻挡层直接位于基底上。在其他实施方式中,例如,如果基底是无钠基底,例如塑料或无碱玻璃,则可不需要扩散阻挡层。在这些情况下,电致变色器件可不包括仅用作扩散阻挡层的材料层。
在某些方面,电致变色器件300中可以包括材料的附加材料层,例如减轻缺陷的绝缘层(DMIL)、抗反射层、电磁屏蔽层和其他功能层中的一个或多个。替代地或另外地,材料层中的一层或多层可以起到多种功能。例如,基底上的一层既可以用作扩散阻挡层又可以用作IM层之一。作为另一实例,一层既可以用作DMIL,也可以用作IM层之一。可以包括的材料层的一些实例在2017年8月18日提交的题为“ELECTROMAGNETIC-SHIELDINGELECTROCHROMIC WINDOWS”的PCT申请PCT/US17/47664中详细描述,其全部内容通过引用合并于此。可以包括的DMIL的详细实例在2016年3月31日提交的题为“DEFECT-MITIGATIONLAYERS IN ELECTROMAGNETIC DEVICES”的美国专利申请15/086,438中有详细描述,该申请的全部内容通过引用合并于此。
在某些实施方式中,电致变色器件300可以包含一个或多个缺陷减轻绝缘层(DMIL),例如题为“DEFECT MITIGATION LAYERS IN ELECTROCHROMIC DEVICES”且在2013年2月8日提交的美国专利申请系列第13/763,505号中描述的那些,其通过引用以其全部内容结合于此。DMIL阻止了电子传导层和/或电致变色活性层接触具有相反极性的层和在形成某些类型的缺陷的区域中形成短路。DMIL层可以具有一定程度的导电性,但是其电阻通常比诸如ITO、FTO、AZO等的导体层材料更高。在一些实施方案中,DMIL可以包封颗粒并且阻止它们从电致变色叠层弹出并在沉积后续层时可能引起短路。在某些实施方案中,DMIL具有在约1和5x1010 Ohm-cm之间的电阻。在一个方面,DMIL含有以下金属氧化物中的一种或多种:氧化铈、氧化钛、氧化铝、氧化锌、氧化锡、氧化硅铝、氧化钨、钨酸镍、氧化钽以及氧化的铟锡氧化物。在某些实施方案中,DMIL含有氮化物、碳化物、氮氧化物或碳氧化物,例如所列氧化物的氮化物、碳化物、氮氧化物或碳氧化物,例如硅铝氮氧化物。例如,DMIL可以包含以下金属氮化物中的一种或多种:氮化钛、氮化铝、氮化硅以及氮化钨。DMIL还可以含有氧化物和氮化物材料的混合物或其它组合(例如,氧氮化硅)。在一些情况下,针对DMIL选择的材料是与电致变色叠层或与在基底和第一导电层之间的材料良好整合(即,兼容)的材料。整合可以通过以下来促进:(a)在叠层中采用类似于邻近DMIL的层中的那些材料的组合物(利于制造),以及(b)采用与叠层中其它材料光学上兼容并且降低整体叠层的质量劣化的材料。
本文中所述的电致变色器件,例如那些参考图1、2A、2B、3、4、5以及6所述的电致变色器件,可以结合到例如电致变色窗中。在这些实例中,基底是透明的或基本上透明的基底,例如玻璃。例如,基底102或基底202可以为建筑玻璃,在其上制造电致变色器件层。建筑玻璃是一种可以用作建筑材料的玻璃。建筑玻璃通常在商业建筑物中使用,但是也可以在住宅建筑物中使用,并且通常但不一定,将室内环境与室外环境分离。在某些实施方案中,建筑玻璃为至少20英寸乘20英寸。在一些实施方案中,建筑玻璃可以如约72英寸乘120英寸般大。
在某些情况下,玻璃在基底上预制有第一导体层和中间层。在这些情况下,将电致变色叠层和第二导电层沉积在具有预制层的玻璃上。
随着在电致变色窗应用中使用越来越大的基底,变得更为越来越期望能降低电致变色器件中缺陷的数量和程度,否则电致变色窗的性能和视觉质量可能受影响。本文中所述的某些实施方案可以降低电致变色窗中的缺陷率。
在一些实施方案中,一个或多个电致变色器件被集成到绝缘玻璃单元(IGU)内。绝缘玻璃单元包括多个窗格(也被称为“利特(lite)”),在窗格之间密封有间隔件以形成密封的内部区域,该密封的内部区域热绝缘且可以含有例如惰性气体的气体。在一些实施方案中,IGU包含多个电致变色利特,每个利特具有至少一个电致变色器件。
在某些实施方案中,电致变色器件通过薄膜沉积方法制造,例如,溅射沉积、化学气相沉积、热解喷涂技术等,包含本领域普通技术人员已知的薄膜沉积技术的组合。在一个实施方案中,电致变色器件利用全等离子体气相沉积制造。
在某些实施方案中,电致变色器件可以进一步包括一个或多个汇流条以用于向电致变色器件的导体施加电压。汇流条与电压源电连通。汇流条通常位于电致变色器件的一个或多个边缘处而非在中心区域中,例如,IGU的可视中心区域。在一些情况下,汇流条被焊接或以其它方式连接至第一导体和第二导体以在电致变色叠层上施加电压电位。例如,可以使用能实现低阻抗连接的超声波焊接。汇流条可以是例如基于银墨的材料和/或包含其它金属或导电材料,例如石墨等。
II.调节材料层以增强光学性能并改善电致变色窗的过程控制
根据某些方面,将电致变色器件的材料层中使用的材料的厚度和类型设计为增强整个电致变色窗构造的光学特性,例如反射率(例如,调节颜色的反射率)、透射率(例如,调节颜色的透射率)、雾度等。另外,可以配置厚度和材料以改善过程控制。在一些方面,电致变色器件的基底和第一导电层之间的中间材料层被设计用于期望波长的反射率和/或透射率、减少雾度和改善厚度控制中的一种或多种。在某些情况下,这些中间材料层包括扩散阻挡层(例如,钠扩散阻挡层)和折射指数匹配层(有时称为“IM层”或“色彩调节层”),用于控制反射和透射的光的颜色。在其他情况下,省略IM层或省略扩散阻挡层。
A.使用IM层的调节颜色的反射率和/或透射率
在某些实施方式中,在第一导电层和电致变色器件的基底之间的中间材料层包括扩散阻挡层和两个或更多个指数匹配(IM)层的叠层。在一些情况下,一个或多个IM层也可以用作扩散阻挡层。IM层的叠层包括具有不同折射指数值的相邻的界面层。折射指数在界面处改变,并且层的厚度根据波长确定光波的反射和吸收。可以选择IM层的厚度和顺序以及基于折射指数值的材料类型,以抑制或增强入射到电致变色窗的光的特定波长的透射率和反射率。例如,可以选择并配置IM层的厚度、材料和顺序,以减少某些波长的光(例如,波长在大约550-580nm范围内的黄光)通过电致变色窗的透射并增强其反射,或以其他方式将通过电致变色窗的光的透射率移向所需的波长(例如,对于绿光在490–530nm之间或对于蓝光在460–480nm之间)。
下表显示了根据一种实现方式的不同材料的550nm波长(黄光)的折射指数和吸收特性的值的实例。这些材料的每一种在555nm波长下的吸收性能可以忽略不计,在表中显示为零(0)。
材料 | 550nm波长的折射指数 | 550nm波长的吸收 |
SiO<sub>x</sub> | 1.46 | 0 |
SnO<sub>x</sub> | 1.94 | 0 |
F:SnO<sub>x</sub> | 1.96 | 0 |
TiO<sub>x</sub> | 2.2-2.7 | 0 |
Nb<sub>2</sub>O<sub>5</sub> | 2.38 | 0 |
图4描绘了根据实施方案的电致变色器件400的横截面的示意图,其在基底402(例如基本上透明的基底,如钠钙玻璃)和第一导电层420之间具有一个或多个中间层410。如所示,电致变色器件400依次包括基底402、一个或多个中间层410、第一导电层420、电致变色叠层430和第二导电层440。第一导电层420和第二导电层440中的一个或两个可以是透明导电氧化物(TCO)。可以使用的TCO材料的一些实例包含例如氟化氧化锡(FTO)、氧化铟锡(ITO)、氧化锌铝(AZO)以及其它金属氧化物,例如掺杂有一种或多种掺杂物或者未掺杂。电致变色叠层410包括电致变色(EC)层、对电极(CE)层,以及可选地在EC层和CE层之间的不同的离子导电(电子电阻抗)(IC)层。中间层410包括第一中间层412、第二中间层414和第三中间层416。在一种情况下,省略第三中间层416。在某些实施方式中,中间层410包括扩散阻挡层和指数匹配(IM)层,其中相邻的IM层具有不同的折射指数。在一个实施方式中,第三中间层416既用作扩散阻挡层又用作指数匹配层,并且第一中间层412和第二中间层414也是指数匹配层。在另一实施方式中,第一中间层412是扩散阻挡层,第二中间层414和第三中间层416是指数匹配层。在另一实施方式中,第一中间层412既用作扩散阻挡层又用作指数匹配层,并且第一中间层412和第二中间层414也是指数匹配层。基底具有外表面“S1”。
图5是电致变色窗的电致变色器件500的一部分的横截面的显微照片。电致变色器件500具有与图4所示的电致变色器件400相似的材料层顺序。电致变色器件500包括介于钠钙玻璃基底和F:SnOx的第一透明导电层之间的中间层。中间材料层包括第一SiOx层、SnOx层和第二SiOx层。在某些实施方式中,第一和第二SiOx层的每个的厚度在约10nm至30nm的范围内,SnOx层的厚度在约40至50nm的范围内,并且F:SnOx的第一透明导电层约为340nm。在一种情况下,第一SnOx层为15-30nm。可选地,将电致变色叠层和第二透明导电层沉积在第一透明导电层上方,以完成电致变色窗的电致变色器件500的制造。在该实例中,与相邻的第一和第二SiOx层的折射指数的较低值相比,从电致变色窗的表面反射的颜色很大程度上由SnOx层的相对较高的折射指数控制。在图示的电致变色器件400的沉积中,SnOx层的厚度控制的困难导致整个层上厚度的变化。SnOx材料会以不连续和/或不平坦的结晶方式成核并生长,从而给雾度和过程控制带来附加挑战。
如图5所示,底部SnOx层的厚度由于沉积膜的岩石晶体性质而变化。氧化硅层通常本质上是共形的,它们符合它们所施加的表面的轮廓。在该实例中,邻近基底的沉积的第一SiOx层是光滑的,因为基底(玻璃)是光滑的。在底部SnOx层上的第二SiOx层符合底部SnOx层的轮廓,并且由于其相比于氧化锡层的相对厚度而起作用以填入谷并覆盖峰以大体使形貌更平滑。而且,由于它是共形的,因此其顶表面例如与相邻于玻璃基底的第一SiOx层相比不是平坦的。因此,沉积在第二SiOx层顶部的F:SnOx层也不像它那样平坦;其形貌受下面层的形貌影响。本发明的一方面是施加本质上都是共形的中间层。这样,可以避免中间层的不均匀形貌以及沉积在其上的层的相关不均匀性。这有助于减少本文所述的光学涂层的雾度、镜面反射和其他负面影响。
沉积共形层为在其上方沉积一个或多个附加层提供了更一致的特性。在某些实施方案中,例如在图6所示的实例中,可以使用SnOx的替代材料。在某些实例中,可以用共形的氧化锡代替不共形的氧化锡,例如,在叠层将不随后经受将使氧化锡重结晶的条件的情况下。在其他实例中,可以使用可以以更均匀的厚度沉积的材料,例如可以以共形的方式,其中尽管随后的更高的处理温度,它们仍保持共形,否则该更高的处理温度会使材料结晶、重结晶或改变其形貌。可以使用的材料的一些实例包括金属氮化物和金属氧化物。实例包括钨、钛和铌的氮化物、氧化物和硅化物,包括混合的金属氮化物、氧化物和硅化物。一些实例包括氮化钛、氮化钨、氮化铌、氧化钛、氧化铌、硅化钛、硅化钨、氮化铝钛、氮化钛硅和氮化钨硅。在一个实施方案中,TiOx和Nb2O5串联使用为双层,其中TiOx层更靠近基底。在一个实施方案中,TiOx和Nb2O5串联使用为双层,其中Nb2O5更靠近基底。在一实施方案中,TiOx或Nb2O5用作中间层。
根据一个方面,一种电致变色器件包括具有扩散阻挡层和IM层的中间材料层,IM层包括TiOx层或和Nb2O5层或具有可比的折射指数(例如,在约2.2和2.7的范围)并且在大于350nm的波长下是透明的任何其他材料。在一个实例中,电致变色器件以以下顺序包括在基底上:a)三层中间材料层的叠层,其包括第一SiOx层、TiOx层和第二SiOx层,b)第一导电层(例如,F:SnOx),c)电致变色叠层,和)第二导电层(例如,F:SnOx)。在另一个实例中,电致变色器件以以下顺序包括在基底上:a)三层中间材料层的叠层,其包括第一SiOx层、Nb2O5层和第二SiOx层,b)第一导电层(例如,F:SnOx),c)电致变色叠层,和)第二导电层(例如,F:SnOx)。TiOx或Nb2O5层可改善厚度控制并改善雾度。在某些情况下,可以在第二导电层的顶部上包括附加层。另外,因为TiOx层或Nb2O5层是有效的扩散阻挡层,所以包含这样的中间层可以允许省略第二SiOx层,这降低了制造复杂性。在一个实例中,电致变色器件以以下顺序包括在基底上:a)TiOx和SiOx的交错层的叠层,b)第一导电层(例如,F:SnOx),c)电致变色叠层,和d)第二导电层(例如,F:SnOx)。在另一个实例中,电致变色器件以以下顺序包括在基底上:a)Nb2O5层和SiOx的交错层的叠层,b)第一导电层(例如,F:SnOx),c)电致变色叠层,和d)第二导电层(例如,F:SnOx)。第一导电层和第二导电层中的一个或两个可以是透明导电氧化物(TCO)。可以使用的TCO材料的一些实例包含例如氟化氧化锡(FTO)、氧化铟锡(ITO)、氧化锌铝(AZO)以及其它金属氧化物,例如掺杂有一种或多种掺杂物或者未掺杂。
图6描绘了根据实施方案的电致变色器件600的横截面的示意图,其在基底602(例如基本上透明的基底,如钠钙玻璃)和第一导电层620之间具有一个或多个中间层610,以及具有扩散阻挡层和包括TiOx层或Nb2O5层的IM层。如所示,电致变色器件600依次包括基底602、中间层610、第一导电层620、电致变色叠层630和第二导电层640。电致变色叠层610包括电致变色(EC)层、对电极(CE)层,以及可选地在EC层和CE层之间的不同的离子导电(电子电阻抗)(IC)层。中间层610包括第一SiOx层612、TiOx层或Nb2O5层614以及第二SiOx层616。在另一实施方案中,省略第二SiOx层616。TiOx层或Nb2O5层614既充当扩散阻挡层又充当指数匹配层。第一导电层620和第二导电层640中的一个或两个可以是透明导电氧化物(TCO)。可以使用的TCO材料的一些实例包含例如氟化氧化锡(FTO)、氧化铟锡(ITO)、氧化锌铝(AZO)以及其它金属氧化物,例如掺杂有一种或多种掺杂物或者未掺杂。基底具有外表面“S1”。示出了基底的一部分。如图所示,基底的厚度大于图中所示的部分。
在一个实施方式中,图6中的电致变色器件600的中间层包括厚度在约5nm至约7nm(例如6nm)范围内的TiOx层614和厚度在约20nm至约30nm范围内的SiOx层616。在另一个实施方式中,图6中的电致变色器件600的中间层包括厚度为7nm的Nb2O5层614和厚度为约20nm至约30nm范围的SiOx层616。图7A-14B是根据实现方式的模型化的反射率和透射率值相对于入射到某些电致变色器件的波长的曲线图。在每个图中,CIE Tristimulus曲线的色带显示为覆盖所述曲线,以供参考。
图7A和图7B描绘了模型化反射率和透射率值对入射到电致变色器件的波长的曲线图,该器件具有在基底上的材料层,以下面的顺序:a)厚度为30nm的第一SiOx层,b)厚度层20nm的SnOx层,c)30nm厚度的第二SiOx层,d)第一导电F:SnOx层,e)电致变色叠层,和)第二导电F:SnOx层。
图8A和图8B描绘了模型化反射率和透射率值对入射到电致变色器件的波长的曲线图,该器件具有在基底上的材料层,以下面的顺序:a)厚度为30nm的第一SiOx层,b)厚度层20nm的TiOx层,c)30nm厚度的第二SiOx层,d)第一导电F:SnOx层,e)电致变色叠层,和)第二导电F:SnOx层。
图9A和图9B描绘了模型化反射率和透射率值对入射到电致变色器件的波长的曲线图,该器件具有在基底上的材料层,以下面的顺序:a)厚度为30nm的第一SiOx层,b)厚度层20nm的Nb2O5层,c)30nm厚度的第二SiOx层,d)第一导电F:SnOx层,e)电致变色叠层,和)第二导电F:SnOx层。
通常,使用者更喜欢绿色或蓝色光而不是红色光的反射。图8A中对于具有TiOx IM层的电致变色器件的绿光和蓝光的模型化反射率值以及图9A中对于具有Nb2O5 IM层的电致变色器件的绿光和蓝光的模型化反射率值大于图7A中具有SnOx IM层的电致变色器件的的绿光和蓝光的模型化反射率值。最具体地,TiOX IM层和Nb2O5 IM层相比于SnOX IM层提升了蓝光的反射率。在使用Nb2O5 IM层或TiOx IM层的电致变色器件中蓝光的提高的反射值是使用者优选的。这些图表明,当用相同厚度的TiOx或Nb2O5代替高指数层SnOx时,从电致变色窗反射的颜色会转变为反射的更多的绿色和蓝色。
图10A和图10B描绘了模型化反射率和透射率值对入射到电致变色器件的波长的曲线图,该器件具有在基底上的材料层,以下面的顺序:a)厚度为30nm的第一SiOx层,b)厚度层20nm的SnOx层,c)30nm厚度的第二SiOx层,d)第一导电F:SnOx层,e)电致变色叠层,和)第二导电F:SnOx层。
图11A和图11B描绘了模型化反射率和透射率值对入射到电致变色器件的波长的曲线图,该器件具有在基底上的材料层,以下面的顺序:a)厚度为30nm的第一SiOx层,b)厚度层5nm的TiOx层,c)30nm厚度的第二SiOx层,d)第一导电F:SnOx层,e)电致变色叠层,和)第二导电F:SnOx层。
图12A和图12B描绘了模型化反射率和透射率值对入射到电致变色器件的波长的曲线图,该器件具有在基底上的材料层,以下面的顺序:a)厚度为30nm的第一SiOx层,b)厚度层7nm的Nb2O5层,c)30nm厚度的第二SiOx层,d)第一导电F:SnOx层,e)电致变色叠层,和)第二导电F:SnOx层。
与图11A和11B相关的电致变色器件中的TiOx层的厚度为5nm。在与图11A、图11B、图12A和图12B相关的电致变色器件中,减小了TiOx层和Nb2O5层的IM层的厚度,并且透射率百分比值与图8A、图8B、图9A和图9C相关的具有更大厚度的电致变色器件的非常相似。这些图表明,可以减小TiOx IM层和Nb2O5 IM层的厚度。在一些方面,TiOx IM层或Nb2O5 IM层为约6nm。在一些方面,TiOx IM层或Nb2O5 IM层在约5nm至20nm的范围内。
B.没有IM层的实例
在某些情况下,基底和第一导电层之间的中间层中省略了IM层。
图13A和图13B描绘了模型化反射率和透射率值对入射到电致变色器件的波长的曲线图,该器件具有在基底上的材料层,以下面的顺序:a)厚度为30nm的第一SiOx层,b)厚度层20nm的SnOx层,c)30nm厚度的第二SiOx层,d)第一导电F:SnOx层,e)电致变色叠层,和)第二导电F:SnOx层。图14A和图14B描绘了模型化反射率和透射率值对入射到电致变色器件的波长的曲线图,该器件具有在基底上的材料层,以下面的顺序:a)厚度层5nm的TiOx层,b)30nm厚度的SiOx层,c)第一导电F:SnOx层,d)电致变色叠层,和e)第二导电F:SnOx层。该图表将颜色从绿色变为粉红色,但是F:SnOx层的调整可以使颜色恢复为绿色。与图11A和14B相关联的电致变色器件提供了降低制造复杂性的优势。
平坦化层
本文描述的某些实施方案可以指替代例如晶体层使用的共形层,该晶体层具有凹凸不平或粗糙形貌,例如高度/深度可以是例如50nm或更大的峰/谷。在某些实施方案中,使用平坦化层来消除这种形貌对沉积在粗糙层顶部的层的影响。如本文所用,平坦化层是这样的层或材料,其上表面的表面粗糙度小于在其上或上方沉积、施加、形成或以其他方式放置了所述层或材料的下面层或材料的上表面的表面粗糙度。在一些实施方案中,平坦化层的上表面的表面粗糙度为下面层的上表面的表面粗糙度的大约一半或更小、三分之一或更小或四分之一或更小。可以通过表面粗糙度的标准参数之一来量化表面粗糙度,包括Ra,其是峰至谷高度的绝对值的算术平均值,和Rrms,其是峰至谷高度的平方均值的平方根。可以使用最终形式的层或材料或例如基于溶液的前体通过浸涂、旋涂、喷墨印刷、辊涂、喷涂、PVD、CVD、喷涂热解、弯液面涂覆、溶胶-凝胶等沉积或以其他方式形成平坦化层,所述前体例如通过在约40℃至约400℃之间烘烤而转化成最终材料。平坦化层可以是本文关于本发明的实施方案描述的任何材料,例如关于共形层描述的材料。
在某些情况下,玻璃在基底上预制有第一导体层和中间层。在这些情况下,将电致变色叠层和第二导电层沉积在具有预制层的玻璃上。
尽管已经在一些细节上描述了前述公开的实施方案以便于理解,但是所描述的实施方案应被认为是说明性的而非限制性的。对于本领域普通技术人员而言将显而易见的是,可以在所附权利要求书的范围内实践某些改变和修改。
在不脱离本公开的范围的情况下,来自任何实施方案的一个或多个特征可以与任何其它他实施方案的一个或多个特征组合。此外,在不脱离本公开的范围的情况下,可以对任何实施方案进行修改、添加或省略。在不脱离本公开的范围的情况下,可以根据特定需要集成或分离任何实施方案的组件。
Claims (20)
1.一种电致变色器件,其按以下顺序包括:
基本上透明的基底;
交错的指数匹配层的叠层,其包括第一指数匹配层和第二指数匹配层,第一指数匹配层的折射率比第二指数匹配层的折射率高;
第一导电层;
固态和无机电致变色叠层;和
第二导电层。
2.根据权利要求1所述的电致变色器件,其中第一指数匹配层是TiOx材料层或Nb2O5材料层。
3.根据权利要求2所述的电致变色器件,其中第二指数匹配层是氧化硅层。
4.根据权利要求1所述的电致变色器件,还包括扩散阻挡层。
5.根据权利要求4所述的电致变色器件,其中所述扩散阻挡层位于所述基本透明的基底与所述第一指数匹配层之间。
6.根据权利要求5所述的电致变色器件,其中所述扩散阻挡层是氧化硅层。
7.根据权利要求1所述的电致变色器件,其中所述第一导电层和第二导电层中的每一个是透明导电氧化物层。
8.根据权利要求1所述的电致变色器件,其中所述第一导电层和第二导电层中的每一个是氟化氧化锡(FTO)层、氧化铟锡(ITO)层和氧化铝锌(AZO)层中的一个。
9.根据权利要求1或3所述的电致变色器件,其中所述第二指数匹配层的厚度在大约20nm至大约30nm的范围内。
10.根据权利要求1所述的电致变色器件,其中所述第一指数匹配层是折射率大于约2.2的透明材料。
11.根据权利要求1所述的电致变色器件,其中所述第一指数匹配层是折射率在大约2.2至大约2.7范围内的透明材料。
12.根据权利要求1或2所述的电致变色器件,其中所述第一指数匹配层的厚度在大约5nm至大约7nm的范围内。
13.根据权利要求1或2所述的电致变色器件,其中所述第一指数匹配层的厚度在5nm至20nm的范围内。
14.根据权利要求1-13中任一项所述的电致变色器件,其中所述基本透明的基底是钠钙玻璃。
15.根据权利要求1-14中任一项所述的电致变色器件,还包括一个或多个减轻缺陷的绝缘层。
16.一种电致变色器件,其按以下顺序包括:
基本上透明的基底;
扩散阻挡层;
TiOx材料层或Nb2O5材料层;
第一导电层;
固态和无机电致变色叠层;和
第二导电层。
17.根据权利要求16所述的电致变色器件,其中所述第一导电层和第二导电层中的每一个是透明导电氧化物层。
18.根据权利要求17所述的电致变色器件,其中所述第一导电层和第二导电层中的每一个是氟化氧化锡(FTO)层、氧化铟锡(ITO)层和氧化铝锌(AZO)层中的一个。
19.根据权利要求17或18所述的电致变色器件,其中所述基本透明的基底是钠钙玻璃。
20.根据权利要求17-19中任一项所述的电致变色器件,还包括一个或多个减轻缺陷的绝缘层。
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