CN111953226B - 一种可植入摩擦纳米发电机及其制备方法与应用 - Google Patents

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Abstract

本发明属于可植入医学监测器件技术领域，特别涉及一种可植入摩擦纳米发电机及其制备方法与应用，为设计制备一种制备方法简单的摩擦纳米发电机，本发明提供了一种可植入摩擦纳米发电机，包括封装层、摩擦层和导电水凝胶，摩擦层与封装层的凹坑组成封闭的空隙，该摩擦纳米发电机的空隙为二氧化碳，该二氧化碳气体可在空隙内自行产生，不需要另外充气，制备方法简单，生产效率高；同时，制作材料便宜易得，成本低廉，所制备得到的摩擦纳米发电机用于心脏监测时，具有生物相容性好、性能稳定、灵敏度高、能够实现对心率和心脏运动的准确监测等优点。

Description

一种可植入摩擦纳米发电机及其制备方法与应用
技术领域
本发明属于可植入医学监测器件技术领域，特别涉及一种可植入摩擦纳米发电机及其制备方法与应用。
背景技术
植入式监测装置是监测体内生理反应的关键医疗技术，由于医学界和工程界的不懈努力，植入式监测装置近年来发展迅速，植入式监测装置是监测体内生理反应的关键医疗设备，可以为患者提供连续、实时的监测，对预防和急救具有重要的意义。
心血管疾病是心脏病及血管疾病的总称，是一种严重威胁人类生命健康的疾病。心血管疾病患者需要长期进行心脏监测，以便及时发现心脏异常。目前，压电效应、摩擦电效应等技术已被运用到心脏监测领域。其中，摩擦纳米发电机由于具有成本低廉，形状设计多样化和输出性能稳定等优点，成为体内植入式医疗设备的理想选择。其工作原理是，当两种材料接触时，一种材料的表面带负电荷而另一种材料表面带等量的正电荷，当两材料相对运动，在开路条件下，单电极模式的摩擦纳米发电机的电极与地面之间产生电势差驱动电子流动，从而该设备可以在微小变形和振动下输出电信号。当设备植入心脏表面，心脏的收缩舒张运动导致摩擦层的接触分离，因而设备输出的电信号携带了丰富的心脏运动信息。
目前报道的所有以二氧化碳作为气体介质的可植入摩擦纳米发电机，其空隙中的二氧化碳都是通过直接充气的方式从外往里充入的，这种类型的摩擦纳米发电机会造成制备工艺复杂，费时费力，不利于提高摩擦纳米发电机的生产效率。
发明内容
为了克服上述现有技术的不足，本发明提出了一种可植入摩擦纳米发电机及其制备方法，该摩擦纳米发电机的空隙为二氧化碳，该二氧化碳气体可在空隙内自行产生，不需要另外充气，制备方法简单，生产效率高；同时，制作材料便宜易得，成本低廉，所制备得到的摩擦纳米发电机用于心脏监测时，具有生物相容性好、性能稳定、灵敏度高、能够实现对心率和心脏运动的准确监测等优点。
为了实现上述目的，本发明所采用的技术方案是：
一种可植入摩擦纳米发电机，包括封装层、摩擦层和导电水凝胶，所述导电水凝胶同时作为电极和摩擦层，所述封装层上开设有凹坑，所述导电水凝胶填充在凹坑内，所述摩擦层设置在封装层的凹坑面上并与凹坑组成封闭的空隙，所述空隙内填充有二氧化碳气体，所述二氧化碳气体为导电水凝胶在加热作用下所产生的，所述空隙是在二氧化碳气体的气压作用下使摩擦层向外发生弧形隆起形成的，所述导电水凝胶上设置有电连接用的导线，用以读取检测得到的电信号。
优选的，所述封装层和摩擦层的制作材料包括但不限于硅橡胶、聚二甲基硅氧烷(PDMS)；此外，其他可用于制备摩擦纳米发电机的可拉伸柔性材料同样适用于本发明。
作为本发明的另一种优选实施例，所述摩擦层的制作材料中还掺杂有银纳米线。使摩擦层可同时作为摩擦层和电极，即所制备得到的摩擦纳米发电机为双电极模式。
优选的，所述导电水凝胶中包含有碳酸氢盐。
优选的，所述摩擦层为向外隆起的弧形结构。
上述的可植入摩擦纳米发电机在心脏监测中的应用。
本发明的摩擦纳米发电机的空隙填充的是二氧化碳，就算在体内发生破损造成气体泄漏也不会对人体产生危害。
上述的可植入摩擦纳米发电机的制备方法，具体包括以下步骤：
S1、封装层和摩擦层的制备：制定模具，并通过模具制备得到封装层和摩擦层；
S2、导电水凝胶的制备：将聚乙烯醇(PVA)和水混合，再加入氯化盐电解质，充分溶解后制成氯化盐水凝胶溶液，然后往溶液中加入碳酸氢盐粉末，混合均匀；
S3、封装：将步骤S2中混合均匀的水凝胶溶液置于封装层的凹坑处并引出导线，再用摩擦层密封；
S4、加热产二氧化碳气体：对步骤S3中密封好的器件进行加热，使碳酸氢盐分解产生二氧化碳，在二氧化碳的气压作用下使摩擦层向外发生弧形隆起并与凹坑组成封闭的空隙，即得到可植入摩擦纳米发电机。
优选的，步骤S2所述的氯化盐电解质包括但不限于氯化锂(Licl)、氯化钠(Nacl)、氯化钾(Kcl)。
优选的，步骤S2所述的氯化盐在水凝胶溶液中的摩尔浓度为0.5-1.5mol/L；更优选的，氯化盐在水凝胶溶液中的摩尔浓度为1mol/L。
优选的，步骤S2所述的碳酸氢盐在水凝胶溶液中的质量浓度为0.05-0.1mg/mL；更优选的，碳酸氢盐在水凝胶溶液中的质量浓度为0.05mg/mL。
优选的，步骤S2所述的碳酸氢盐包括但不限于碳酸氢钠(NaHCO3)、碳酸氢钾(KHCO3)。
优选的，步骤S2所述聚乙烯醇(PVA)和水的质量比为1:(2-10)；更优选的，所述聚乙烯醇(PVA)和水的质量比为1:4。
优选的，步骤S3所述水凝胶溶液的添加量为填满凹坑。
优选的，步骤S4所述空隙的最高点为3-4mm。
优选的，步骤S4所述加热为65℃加热2h。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
本发明提供了一种可植入摩擦纳米发电机，包括封装层、摩擦层和导电水凝胶，摩擦层与封装层的凹坑组成封闭的空隙，该摩擦纳米发电机的的空隙为二氧化碳，该二氧化碳气体可在空隙内自行产生，不需要另外充气，制备方法简单，生产效率高；同时，制作材料便宜易得，成本低廉，所制备得到的摩擦纳米发电机具有柔性，可弯曲，植入心脏表面用于心脏监测时，能够实现对心率和心脏运动的准确监测，性能稳定、灵敏度高，通过分析器件的输出电压峰可以判断心脏的收缩和舒张运动情况。
附图说明
图1为可植入摩擦纳米发电机的结构示意图；
图1中：1-封装层；2-摩擦层；3-空隙；4-导电水凝胶；
图2为细胞毒性试验的细胞活性测量结果；
图3为纳米发电机在大鼠左心室处的电压输出及相应的心电图。
具体实施方式
下面对本发明的具体实施方式作进一步说明。在此需要说明的是，对于这些实施方式的说明用于帮助理解本发明，但并不构成对本发明的限定。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
实施例1一种可植入摩擦纳米发电机
如图1所示，针对10周龄期大小的SD大鼠(约250g)的心脏设计一种可植入摩擦纳米发电机，体积大小为：1.2cm×1.2cm×(1-5mm)，包括封装层1、摩擦层2和导电水凝胶4，所述封装层1和摩擦层2均为硅橡胶材质，所述摩擦层2为向外隆起的弧形结构，所述导电水凝胶4同时作为电极和摩擦层，所述封装层1上开设有凹坑(横截面大小为：1cm×1cm)，所述导电水凝胶4填充在凹坑内(填满凹坑)，所述摩擦层2设置在封装层1的凹坑面上并与凹坑组成封闭的空隙3(空隙最高点为3-4mm)，所述空隙3内填充有二氧化碳气体，所述空隙3是在二氧化碳气体的气压作用下使摩擦层2向外发生弧形隆起形成的，所述二氧化碳气体为导电水凝胶4在加热作用下所产生的，因为所述导电水凝胶4中包含有碳酸氢钠，所述导电水凝胶4上设置有电连接用的导线，所述导电水凝胶4通过导线与6514静电计电连接，用以读取检测得到的电信号。
上述可植入摩擦纳米发电机的制备方法，包括以下步骤：
(1)封装层1和摩擦层2的制备：用亚克力板制定模具，将Ecoflex硅橡胶倒入模具中制备封装层1和摩擦层2，室温静置12h硅橡胶固化后得到；
(2)导电水凝胶4的制备：将聚乙烯醇(PVA)和水以1：4的质量比混合，再加入一定量氯化锂(Licl)，采用油浴方法于95℃下加热搅拌1h，使PVA和Licl充分溶解，制成1mol/L的Licl水凝胶溶液，取2mL配置好的Licl水凝胶溶液，加入0.1mg碳酸氢钠(NaHCO3)粉末，放入离心机中，以5000r/min的转速混合均匀；
(3)封装：取1mL上述混合均匀的水凝胶溶液置于封装层1的凹坑处填满凹坑并引出导线，再用摩擦层2密封；
(4)加热产二氧化碳气体：将密封好的器件置于65℃的烘箱中加热2h，使NaHCO3分解产生二氧化碳，在二氧化碳的气压作用下使摩擦层2向外发生弧形隆起并与凹坑组成封闭的空隙，即完成了器件的制作，得到可植入摩擦纳米发电机。
实施例2一种可植入摩擦纳米发电机
如图1所示，针对10周龄期大小的SD大鼠(约250g)的心脏设计一种可植入摩擦纳米发电机，体积大小为：1.2cm×1.2cm×(1-5mm)，包括封装层1、摩擦层2和导电水凝胶4，所述封装层1和摩擦层2均为PDMS材质，所述摩擦层2为向外隆起的弧形结构，所述导电水凝胶4同时作为电极和摩擦层，所述封装层1上开设有凹坑(横截面大小为：1cm×1cm)，所述导电水凝胶4填充在凹坑内，所述摩擦层2设置在封装层1的凹坑面上并与凹坑组成封闭的空隙3(空隙最高点为3-4mm)，所述空隙3内填充有二氧化碳气体，所述空隙3是在二氧化碳气体的气压作用下使摩擦层2向外发生弧形隆起形成的，所述二氧化碳气体为导电水凝胶4在加热作用下所产生的，因为所述导电水凝胶4中包含有碳酸氢钠，所述导电水凝胶4上设置有电连接用的导线，所述导电水凝胶4通过导线与6514静电计电连接，用以读取检测得到的电信号。
上述可植入摩擦纳米发电机的制备方法，包括以下步骤：
(1)封装层1和摩擦层2的制备：用亚克力板制定模具，将PDMS倒入模具中制备封装层1和摩擦层2，80℃下加热2h使PDMS固化后得到；
(2)导电水凝胶4的制备：将聚乙烯醇(PVA)和水以1：8的质量比混合，再加入一定量氯化锂(Licl)，采用油浴方法于95℃下加热搅拌1h，使PVA和Licl充分溶解，制成0.5mol/L的Licl水凝胶溶液，取2mL配置好的Licl水凝胶溶液，加入0.2mg碳酸氢钠(NaHCO3)粉末，放入离心机中，以5000r/min的转速混合均匀；
(3)封装：取1mL上述混合均匀的水凝胶溶液置于封装层1的凹坑处并引出导线，再用摩擦层2密封；
(4)加热产二氧化碳气体：将密封好的器件置于65℃的烘箱中加热2h，使NaHCO3分解产生二氧化碳，即完成了器件的制作，得到可植入摩擦纳米发电机。
实施例3一种可植入摩擦纳米发电机
如图1所示，针对10周龄期大小的SD大鼠(约250g)的心脏设计一种可植入摩擦纳米发电机，体积大小为：1.2cm×1.2cm×(1-5mm)，包括封装层1、摩擦层2和导电水凝胶4，所述封装层1为硅橡胶材质，所述摩擦层2为硅橡胶和银纳米线混合物材质，所述摩擦层2为向外隆起的弧形结构，所述摩擦层2和导电水凝胶4均可同时作为电极和摩擦层，所述封装层1上开设有凹坑(横截面大小为：1cm×1cm)，所述导电水凝胶4填充在凹坑内，所述摩擦层2设置在封装层1的凹坑面上并与凹坑组成封闭的空隙3(空隙最高点为3-4mm)，所述空隙3内填充有二氧化碳气体，所述空隙3是在二氧化碳气体的气压作用下使摩擦层2向外发生弧形隆起形成的，所述二氧化碳气体为导电水凝胶4在加热作用下所产生的，因为所述导电水凝胶4中包含有碳酸氢钠，所述导电水凝胶4上设置有电连接用的导线，所述导电水凝胶4通过导线与6514静电计电连接，用以读取检测得到的电信号。
上述可植入摩擦纳米发电机的制备方法，包括以下步骤：
(1)封装层1和摩擦层2的制备：用亚克力板制定模具，将Ecoflex硅橡胶倒入相应模具中制备封装层1，室温静置12h硅橡胶固化后得到；同时按1:10的质量比将银纳米线和Ecoflex硅橡胶混合均匀后倒入相应模具中制备摩擦层2，室温静置12h硅橡胶固化后得到；
(2)导电水凝胶4的制备：将聚乙烯醇(PVA)和水以1：3的质量比混合，再加入一定量氯化锂(Licl)，采用油浴方法于95℃下加热搅拌1h，使PVA和Licl充分溶解，制成1.5mol/L的Licl水凝胶溶液，取2mL配置好的Licl水凝胶溶液，加入0.15mg碳酸氢钠(NaHCO3)粉末，放入离心机中，以5000r/min的转速混合均匀；
(3)封装：取1mL上述混合均匀的水凝胶溶液置于封装层1的凹坑处并引出导线，再用摩擦层2密封；
(4)加热产二氧化碳气体：将密封好的器件置于65℃的烘箱中加热2h，使NaHCO3分解产生二氧化碳，即完成了器件的制作，得到双电极模式的可植入摩擦纳米发电机。
实施例4一种可植入摩擦纳米发电机
该可植入摩擦纳米发电机的结构同实施例1，其制备方法与实施例1相比不同点在于：实施例4的步骤(2)中的氯化锂(Licl)被替换为氯化钠(Nacl)。
实施例5一种可植入摩擦纳米发电机
该可植入摩擦纳米发电机的结构同实施例1，其制备方法与实施例1相比不同点在于：实施例5的步骤(2)中的氯化锂(Licl)被替换为氯化钾(Kcl)。
实施例6一种可植入摩擦纳米发电机
该可植入摩擦纳米发电机的结构同实施例1，其制备方法与实施例1相比不同点在于：实施例6的步骤(2)中的碳酸氢钠(NaHCO3)被替换为碳酸氢钾(KHCO3)。
实验例1细胞毒性试验
为了检测可植入摩擦纳米发电机器件的生物相容性和细胞毒性，采用MTT细胞毒性实验在封装材料(即可植入摩擦纳米发电机器件)和培养皿上测定了小鼠成纤维细胞(L929)的生长和生存能力。具体试验方法如下：
(1)制备细胞密度为50％的细胞悬浮液，并接种于24孔板(培养皿)中，设置空白组和实验组，实验组的细胞暴露在封装材料中，空白组的细胞暴露在培养皿中。
(2)加入DMEM培养基，分别培养24h、48h、72h。
(3)加入100μLMTT溶液，孵育4h，再加入1mlDMSO(二甲基亚砜)。检测原理为MTT被活细胞吸收，线粒体中的琥珀酸脱氢酶能使外源性MTT还原为蓝紫色结晶甲臜并沉积在细胞中，而死细胞无此功能，其中的DMSO起到溶解甲臜的作用。
(4)测吸光度：在酶标仪中，检测空白组和实验组细胞在570nm波长下的吸光值，计算活细胞的数量，从而得到细胞的生长和生存能力。
如图2的试验结果可知，分别培养1、2、3天后，两组间活细胞数量基本无差异，表明器件无细胞毒性，具有良好的生物相容性。
实验例2心脏监测实验
将可植入摩擦纳米发电机器件植入大鼠体内的左心室心包膜上进行心脏监测实验。具体试验方法为：腹腔注射戊巴比妥钠麻醉大鼠，先将呼吸机插入大鼠气管，然后给大鼠胸部剃毛和消毒，打开胸部，用缝合线将器件固定在大鼠心脏的左心室部位，使器件与心脏充分贴合，关闭胸腔，并使器件上的导线引出体外，导线与6514静电计连接后可以测量出因心跳而引起的电信号变化。
由图3可知，器件的输出电压峰值与对应的心电图R波同步，证明该装置可以准确监测心跳，且能在体内长时间工作；同时也可以看出，器件的输出电压上升对应心脏舒张时期，输出电压下降代表心脏收缩时期，表明器件性能稳定，灵敏度高。
以上对本发明的实施方式作了详细说明，但本发明不限于所描述的实施方式。对于本领域的技术人员而言，在不脱离本发明原理和精神的情况下，对这些实施方式进行多种变化、修改、替换和变型，仍落入本发明的保护范围内。

Claims (9)

1.一种可植入摩擦纳米发电机，其特征在于，包括封装层(1)、摩擦层(2)和导电水凝胶(4)，所述封装层(1)上开设有凹坑，所述导电水凝胶(4)填充在凹坑内，所述摩擦层(2)设置在封装层(1)的凹坑面上并与凹坑组成封闭的空隙(3)，所述空隙(3)内填充有二氧化碳气体，所述二氧化碳气体为导电水凝胶(4)在加热作用下所产生的，所述导电水凝胶(4)上设置有电连接用的导线，所述导电水凝胶(4)为聚乙烯醇、氯化盐和碳酸氢盐制成的水凝胶溶液。
2.根据权利要求1所述的一种可植入摩擦纳米发电机，其特征在于，所述封装层(1)和摩擦层(2)的制作材料包括但不限于硅橡胶、聚二甲基硅氧烷。
3.根据权利要求2所述的一种可植入摩擦纳米发电机，其特征在于，所述摩擦层(2)的制作材料中还掺杂有银纳米线。
4.根据权利要求1所述的一种可植入摩擦纳米发电机，其特征在于，所述摩擦层(2)为向外隆起的弧形结构。
5.权利要求1-4任一项所述的可植入摩擦纳米发电机在心脏监测中的应用。
6.权利要求1-4任一项所述的可植入摩擦纳米发电机的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1、封装层(1)和摩擦层(2)的制备：制定模具，并通过模具制备得到封装层(1)和摩擦层(2)；
S2、导电水凝胶(4)的制备：将聚乙烯醇和水混合，再加入氯化盐电解质，充分溶解后制成氯化盐水凝胶溶液，然后往溶液中加入碳酸氢盐粉末，混合均匀；
S3、封装：将步骤S2中混合均匀的水凝胶溶液置于封装层(1)的凹坑处并引出导线，再用摩擦层(2)密封；
S4、加热产二氧化碳气体：对步骤S3中密封好的器件进行加热，使碳酸氢盐分解产生二氧化碳，在二氧化碳的气压作用下使摩擦层(2)向外发生弧形隆起并与凹坑组成封闭的空隙(3)，即得到可植入摩擦纳米发电机。
7.根据权利要求6所述的制备方法，其特征在于，步骤S2所述的氯化盐电解质包括但不限于氯化锂、氯化钠、氯化钾。
8.根据权利要求6所述的制备方法，其特征在于，步骤S2所述的氯化盐在水凝胶溶液中的摩尔浓度为0.5-1.5mol/L。
9.根据权利要求6所述的制备方法，其特征在于，步骤S2所述的碳酸氢盐在水凝胶溶液中的质量浓度为0.05-0.1mg/mL。
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