CN111882130B - 一种基于生成路径聚类与Box-Cox变换的二噁英排放在线预测方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于生成路径聚类与Box‑Cox变换的二噁英排放在线预测方法，涉及二噁英预测领域，包括以下步骤：S1，建立数据集；S2，聚类分析，根据不同二噁英排放浓度区中不同二噁英生成路径起主导作用，划分得到不同聚类的初始数据集；S3，得到最优变换系数λ；S4，建立最终模型，将步骤S3获得的最优变换系数λ作为二噁英排放数据的变换系数，根据最小二乘法求解变换后的二噁英毒性当量
与在线测量氯苯浓度xi之间的线性模型系数，建立预测模型。该方法参数少，外推性能稳定，是理想的预测模型，而且，所开发的方法有利于在类似具有二噁英排放的焚烧过程中实现二噁英排放的在线测量，以及限制排放的反馈控制。
Description
技术领域
本发明涉及二噁英预测领域，尤其涉及一种基于生成路径聚类与Box-Cox变换的二噁英排放在线预测方法。
背景技术
常规方法通过采样烟气检测焚烧过程产生的二噁英排放，之后经过了一周多的实验室预处理和高分辨率气相色谱/高分辨率质谱法分析。由于常规方法包括索氏提取、纯化和浓缩等实验过程，导致检测成本高昂，周期长。因此针对焚烧过程的二噁英监测频次至少每年一次。传统的测量方法难以满足公众实时获取二噁英排放的要求。较长的检测周期无法实时控制焚烧厂的运行条件和所投加的燃料组成，从而达到二噁英减排的目的。
快速、准确的二噁英在线检测技术提供了快速、连续的反馈，不仅大大降低了二噁英检测的成本，并优化了运行条件以防止二噁英的生成。在过去的十年中，通过共振增强多光子电离耦合飞行质谱法检测高浓度指示物是可行有效的方法，低氯苯(二氯苯，三氯苯)是与二噁英国际毒性当量有良好相关性的最合适指标。特别是，不同的研究人员认为1，2，4-三氯苯与二噁英排放的相关性很好(R2>0.91)。基于如神经网络的机器学习的通过除指示物之外的大量观测变量和控制变量来预测二噁英排放，但是，小样本高维度数据集的机器学习的超多参数限制了该方法无法验证有效性，从而导致了只能在特定焚烧厂特定情况应用的局限性。
发明内容
本发明的目的在于提供一种基于生成路径聚类与Box-Cox变换的二噁英排放在线预测方法，使参数少，外推性能稳定。
为实现上述目的，本发明提供如下技术方案：一种基于生成路径聚类与Box-Cox变换的二噁英排放在线预测方法，包括以下步骤：
S1，建立数据集，测量烟气净化系统后的氯苯浓度，收集二噁英样本，经实验室按标准分析后并计算二噁英的毒性当量，生成二噁英的毒性当量与氯苯浓度的数据集，并建立线性回归模型；
S2，聚类分析，根据不同二噁英排放浓度区中不同二噁英生成路径起主导作用，划分得到不同聚类的初始数据集；
S3，得到最优变换系数λ，对初始数据集进行Box-Cox变换，获取不同聚类的最优变换系数λ；
S4，建立最终模型，将所述步骤S3获得的最优变换系数λ作为二噁英排放数据的变换系数，根据最小二乘法求解变换后的二噁英毒性当量
与在线测量氯苯浓度xi之间的线性模型系数，建立预测模型。
进一步的，所述步骤S2中，求得136种二噁英各自合成途径中的特征同系物占比变化，结合各生成路径占比与二噁英排放毒性当量的Pearson相关系数，将所述步骤S1中的数据集聚类分析获得边界值B，依据边界值B划分出不同聚类的初始数据集。
进一步的，所述步骤S3中，对于二噁英排放毒性当量q>0，采用以下公式：
其中qi t代表二噁英毒性当量经过Box-Cox变换后的值，qi代表焚烧过程中二噁英排放毒性当量，λ代表二噁英排放浓度的最优变换系数。
进一步的，所述步骤S3中的初始数据集中的二噁英排放浓度线性模型，满足Qt～N(Xβ，σ2)正态分布的假设，即：
其中Qt＝(q1t，...，qit)，X为设计矩阵，满足X＝(X1,X2,...,Xn)T，并且Xi＝(1,xi)，β＝(β0,β1)T为模型参数矩阵，n为样本大小，x1为在线测量的氯苯浓度，εi为满足正态分布的独立随机误差，均值为0，方差为σ2。
进一步的，焚烧过程所述二噁英排放浓度的最优变换系数λ采用最大似然估计法获取，取使得以下公式中值最大的λ作为最优变换系数λ：即对最大似然估计概率取偏导数等于0的值：
其中L(λ)代表对数似然函数，
是Qt转换后的平均值。
进一步的，经过所述步骤S3的Box-Cox变换后的二噁英毒性当量
与氯苯浓度xi的数据集满足以下线性模型：
其中εi＝N(0，σ2)。
进一步的，步骤S4中，通过所述最优变换系数λ对二噁英排放浓度观测值进行变换，并利用最小二乘法计算模型系数b0，b1，带入步骤S3中，建立预测模型：
其中
进一步的，所述步骤S1中，采用热脱附+气相色谱+可调谐激光电离耦合飞行时间质谱技术在线测量烟气净化系统后的氯苯浓度，依据EPA23方法同步收集二噁英样本，在实验室条件下经一系列的预处理和高分辨气相色谱联用高分辨质谱分析136种二噁英浓度，并计算二噁英毒性当量。
进一步的，所述步骤S4中，还包括求解预测模型的误差百分比和绝对误差。
与现有技术相比，本发明通过二噁英形成途径识别对数据集进行了聚类分析，包括从头合成，氯苯路线合成，氯酚路线合成，二苯并呋喃或二苯并二恶英的氯化，最后，通过Box-Cox和最小二乘算法构建模型，该方法参数少，外推性能稳定，是理想的预测模型，而且，所开发的方法有利于在类似具有二噁英排放的焚烧过程中实现二噁英排放的在线测量，以及限制排放的反馈控制。
附图说明
图1为本发明排放的二噁英的毒性当量的预测方法流程图。
图2为本发明实施例1焚烧长期运行过程中的实验数据和聚类边界图。
图3为本发明实施例1步骤S4中二噁英的毒性当量的预测结果及误差分布图。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
本发明提供一种基于生成路径聚类与Box-Cox变换的二噁英排放在线预测方法，请参阅图1，包括以下步骤：
S1，建立数据集，采用热脱附+气相色谱+可调谐激光电离耦合飞行时间质谱技术在线测量烟气净化系统后的氯苯浓度，依据EPA23方法同步收集二噁英样本，在实验室条件下经一系列的预处理和高分辨气相色谱联用高分辨质谱分析136种二噁英浓度，并计算二噁英毒性当量，生成二噁英的毒性当量与氯苯浓度的数据集，并建立线性回归模型。
S2，聚类分析，根据不同二噁英排放浓度区中不同二噁英生成路径起主导作用，划分得到不同聚类的初始数据集；
步骤S2中，求得136种二噁英各自合成途径中的特征同系物占比变化，包括：从头合成二噁英，氯苯路径合成二噁英，氯酚途径合成二噁英，二苯并呋喃或二苯并二恶英的氯化的特征同系物，结合各生成路径占比与二噁英排放毒性当量的Pearson相关系数，将步骤S1中的数据集聚类分析获得边界值B，依据边界值B划分出不同聚类的初始数据集，具体的说，将二噁英的毒性当量与氯苯浓度的数据聚类分析，划分不同二噁英的聚类。其中从头合成和氯苯路径合成二噁英的同系物分布特点是：多氯二苯并呋喃浓度大于多氯代二苯并对二噁英；氯酚途径合成二噁英同系物分布特点是：1，3，6，8+1，3，7，9-四氯代二苯并对二噁英，1，2，4，6，8+1，2，4，7，9-，1，2，3，6，8-和1，2，3，7，9-五氯代二苯并对二噁英，1，2，3，8+-四氯二苯并呋喃，在相同取代氯对应同系物的占比；二苯并呋喃或二苯并二恶英的氯化同系物分布特点是：2，3，7，8-取代位的二噁英同系物在对应取代位同系物的占比。通过分析在不同二噁英排放浓度区不同二噁英生成路径的主导作用，将二噁英数据划分为多个聚类，实现生成路径识别聚类，为提高关联分析提供机理理论支撑。
S3，得到最优变换系数λ，对初始数据集进行Box-Cox变换，获取不同聚类的最优变换系数λ；
步骤S3中，对于二噁英排放毒性当量q>0，采用以下公式：
其中qi t代表二噁英毒性当量经过Box-Cox变换后的值，qi代表焚烧过程中二噁英排放毒性当量，λ代表二噁英排放浓度的最优变换系数。
步骤S3中的初始数据集中的二噁英排放浓度线性模型，满足Qt～N(Xβ，σ2)正态分布的假设，即：
其中Qt＝(q1 t，...，qi t)，X为设计矩阵，满足X＝(X1,X2,...,Xn)T，并且Xi＝(1,xi)，β＝(β0,β1)T为模型参数矩阵，n为样本大小，x1为在线测量的氯苯浓度，εi为满足正态分布的独立随机误差，均值为0，方差为σ2。
步骤S3中焚烧过程二噁英排放浓度的最优变换系数λ采用最大似然估计法获取，取使得以下公式中值最大的λ作为最优变换系数λ：即对最大似然估计概率取偏导数等于0的值：
其中L(λ)代表对数似然函数，
是Qt转换后的平均值。经过步骤S3的Box-Cox变换后的二噁英毒性当量
与氯苯浓度xi的数据集满足以下线性模型：
其中εi＝N(0，σ2)。
S4，建立最终模型，将步骤S3获得的最优变换系数λ作为二噁英排放数据的变换系数，根据最小二乘法求解变换后的二噁英毒性当量
与在线测量氯苯浓度xi之间的线性模型系数，建立预测模型。
步骤S4中，通过最优变换系数λ对二噁英排放浓度观测值进行变换，并利用最小二乘法计算模型系数b0，b1：
其中
计算出的结果带入：
中，建立预测模型，
步骤S4中，还包括求解预测模型的误差百分比和绝对误差(与步骤S1中初步建立的线性回归模型作比较)。
实施例1：请参阅图2，为选用大规模固废焚烧炉长期运行过程中二噁英浓度与氯苯指示物浓度的实验数据。在一台处理量为750t/d的大规模固废焚烧炉排炉系统中进行实验，从烟气净化系统的末端烟囱中采集样品。在三个月内通过步骤S1中的EPA 23方法收集了21个15分钟的二噁英样品，并且每15分钟通过热脱附+气相色谱+可调谐激光电离耦合飞行时间质谱技术在线测量1，2，4-TrCBz的浓度，三个月的固体废弃物水分含量高(约50wt％)，这与中国绝大多数固废焚烧过程的原料特征一致。
步骤S2中，经过生成路径识别聚类，发现对于该例焚烧长期运行过程中的二噁英排放聚类的边界值B＝0.01和0.1ng I-TEQ/Nm3。
步骤S3中，以下为示例的三个聚类的初始数据集的变换系数λ值：
| 二噁英浓度聚类区间 | λ值 |
| [0，0.01] | -1 |
| [0.01，0.1] | -1.5 |
| [0.1，1] | 0 |
请参阅图3，示出了步骤S2聚类分析后的初始数据集做步骤S3的Box-Cox变换以及最小二乘法模型的二噁英排放预测结果及误差分布。绝大多数(>95％)二噁英浓度预测误差百分比在[-40％，40％]之内，二噁英排放浓度预测误差在[-0.126，0.016]国际毒性当量(ng I-TEQ/Nm3)之内，与线性回归相比，通过该方法构建的线性模型的预测噁英排放浓度与测量噁英排放浓度之间的相对差的绝对值显著降低(95.4％)至23.1％。生成路径识别聚类和Box-Cox变换可以用作有效预测焚烧过程长期运行中二噁英排放的有效方法，从而允许快速的运行反馈来控制焚化炉的二噁英排放。
对于本领域技术人员而言，显然本发明不限于上述示范性实施例的细节，而且在不背离本发明的精神或基本特征的情况下，能够以其他的具体形式实现本发明。因此，无论从哪一点来看，均应将实施例看作是示范性的，而且是非限制性的，本发明的范围由所附权利要求而不是上述说明限定，因此旨在将落在权利要求的等同要件的含义和范围内的所有变化囊括在本发明内。不应将权利要求中的任何附图标记视为限制所涉及的权利要求。
Claims (3)
1.一种基于生成路径聚类与Box-Cox变换的二噁英排放在线预测方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1，建立数据集，采用热脱附+气相色谱+可调谐激光电离耦合飞行时间质谱技术在线测量烟气净化系统后的氯苯浓度，收集二噁英样本，经实验室按标准分析后并计算二噁英的毒性当量，生成二噁英的毒性当量与氯苯浓度的数据集，并建立线性回归模型；
S2，聚类分析，根据不同二噁英排放浓度区中不同二噁英生成路径起主导作用，划分得到不同聚类的初始数据集；
所述步骤S2中，求得136种二噁英各自合成途径中的特征同系物占比变化，包括：从头合成二噁英，氯苯路径合成二噁英，氯酚途径合成二噁英，二苯并呋喃或二苯并二恶英的氯化的特征同系物，结合各生成路径占比与二噁英排放毒性当量的Pearson相关系数，将步骤S1中的数据集聚类分析获得边界值B，依据边界值B划分出不同聚类的初始数据集；
S3，得到最优变换系数λ，对初始数据集进行Box-Cox变换，获取不同聚类的最优变换系数λ；
S4，建立最终模型，将所述步骤S3获得的最优变换系数λ作为二噁英排放数据的变换系数，根据最小二乘法求解变换后的二噁英毒性当量
与在线测量氯苯浓度xi之间的线性模型系数，建立预测模型；所述步骤S3中，对于二噁英排放毒性当量q>0，采用以下公式：
其中qi t代表二噁英毒性当量经过Box-Cox变换后的值，qi代表焚烧过程中二噁英排放毒性当量，λ代表二噁英排放浓度的最优变换系数；
所述步骤S3中的初始数据集中的二噁英排放浓度线性模型，满足Qt～N(Xβ，σ2)正态分布的假设，即：
其中Qt＝(q1 t，...，qi t)，X为设计矩阵，满足X＝(X1,X2,...,Xn)T，并且Xi＝(1,xi)，β＝(β0,β1)T为模型参数矩阵，n为样本大小，x1为在线测量的氯苯浓度，εi为满足正态分布的独立随机误差，均值为0，方差为σ2；
焚烧过程所述二噁英排放浓度的最优变换系数λ采用最大似然估计法获取，取使得以下公式中值最大的λ作为最优变换系数λ：即对最大似然估计概率取偏导数等于0的值：
其中L(λ)代表对数似然函数，
是Qt转换后的平均值；
经过所述步骤S3的Box-Cox变换后的二噁英毒性当量
与氯苯浓度xi的数据集满足以下线性模型：
其中εi＝N(0，σ2)；
步骤S4中，通过所述最优变换系数λ对二噁英排放浓度观测值进行变换，并利用最小二乘法计算模型系数b0，b1，带入步骤S3中，建立预测模型:
其中
2.根据权利要求1所述的一种基于生成路径聚类与Box-Cox变换的二噁英排放在线预测方法，其特征在于，所述步骤S1中，采用热脱附+气相色谱+可调谐激光电离耦合飞行时间质谱技术在线测量烟气净化系统后的氯苯浓度，依据EPA23方法同步收集二噁英样本，在实验室条件下经一系列的预处理和高分辨气相色谱联用高分辨质谱分析136种二噁英浓度，并计算二噁英毒性当量。
3.根据权利要求1所述的一种基于生成路径聚类与Box-Cox变换的二噁英排放在线预测方法，其特征在于，所述步骤S4中，还包括求解预测模型的误差百分比和绝对误差。
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