CN111784117B - 壬基酚区域水质标准的制定方法及壬基酚的去除方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种壬基酚区域水质标准的制定方法,包括以下步骤:S1、毒性数据的收集和筛选;S2保护水生生物水质基准的推导;S3水质标准制定;S4水质标准评估:所述的水质标准评估,包括:S41国内外壬基酚水生生物水质基准和标准现状:S42、区域浓度环境分析:S43经济分析:S44方法和检测限分析:S45专家评审。该发明的保护水生生物水质标准值合理可行,能够为水生生物提供适当的保护,又适用于我国当前环境管理水平;还公开了水体中壬基酚的去除方法,可以有效地去除水体中的壬基酚,出水浓度低于2.8μg/L,在废水处理技术上,符合NP的日常管理标准限值要求。
Description
技术领域
本发明属于水环境保护方法技术领域,具体涉及一种壬基酚水质标准的制定方法及水体中壬基酚的去除方法。
背景技术
壬基酚(Nonyl Phenol,简称NP),又称壬基苯酚,分子式为C15H24O,分子量为220.24。壬基酚是一种重要的精细化工原料和中间体,外观在常温下为无色或淡黄色液体,稍有苯酚气味,相对密度0.94~0.95,溶于丙酮、乙醇、三氯甲烷,略溶于石油醚,不溶于水。壬基酚主要用于生产表面活性剂、也用于抗氧剂、纺织印染助剂、润滑油添加剂、农药乳化剂、树脂改性剂、树脂及橡胶稳定剂等领域。
壬基酚是一类由酚烷基化后产生的Aps(alkylphenols,烷基酚),自然界中的Aps均为工业合成物APEOs(alkylphenolethoxylates,烷基酚聚氧乙烯醚)的降解产物。APEOs中约有80%是NPEO(nonylphenol polyethoxylates,壬基酚聚氧乙烯醚),在废水处理厂中NPEO被降解为NP。另外,壬基酚乙氧基化物在自然环境中会发生去乙氧基反应生成壬基酚类物质。因此,大量NP被排放到江河、湖泊等水生态系统中。
研究发现,我国重要流域水体中甚至在自来水厂中均有壬基酚检出,浓度达到ng/L到μg/L,且浓度呈逐年上升的趋势。NP具有难降解、亲脂性强、毒性大和生物累积性,是一种典型的持久性有毒污染物。水环境中的壬基酚其性质稳定,可长期存在,且通过食物链富集对生物体造成危害。据估计,水体沉积物中壬基酚的半衰期可超过60a。
在水环境中,有机污染物会发生一系列迁移转化行为,壬基酹可以通过吸附、挥发、水解、光解、生物富集和生物降解等途径发生迁移转化,这是一个涉及物理、化学及生物的综合过程。其中,物理过程是最基本的,水环境中的泥沙、沉积物或底泥可以有效吸附壬基酌,另外,水体中的水生生物也可以通过摄取转移壬基酚。但是,物理过程并不能彻底去除污染物。相对于物理作用,生物和化学降解对确定污染物的归宿和危害非常重要。壬基酌在水环境中的光解速率受光照、溶解氧浓度和腐殖质等因素影响。壬基酚在自然水体中的自然降解率很低。
壬基酚具有内分泌干扰性、难降解性和生物积累性等特征,已对生态系统和人类健康造成严重的威胁。研究表明,NP是一种环境内分泌干扰物,具有雌激素效应、神经毒性、免疫毒性及生殖毒性等。由于NP与动物雌激素的结构相似,会对动物的内分泌系统功能等产生不利影响。NP可以使鱼类和螺类等生物出现雌性化现象,干扰成体玫瑰无须鲃(Puntiusconchonius)精卵的成熟发育,降低中国林蛙(Ranachensinensis)幼体体质量,造成孵化出来的斑马鱼(Barchydanio rerio)畸形,引起免疫应答紊乱,以及造成一定的神经行为毒性。暴露于NP中的生物,其细胞形态会发生变化,引起细胞凋亡,也会对生物酶活性产生不利影响。NP对生物的神经和内分泌造成严重影响,并且对生物体的抗氧化及免疫系统产生危害,破坏DNA,最终影响生物的生殖与繁衍。
壬基酚对水生生态系统的危害较大,但是目前,国内尚无壬基酚的水质标准,也没有专门针对含壬基酚的废水处理技术,因此,亟需提供一种壬基酚水质标准的制定方法及水体中壬基酚的去除方法。
发明内容
为了解决上述技术问题,本发明提供了一种壬基酚区域水质标准的制定方法及水体中壬基酚的去除方法。
为了实现上述目的,本发明采用以下技术方案:
一种壬基酚区域水质标准的制定方法,其特征在于,包括以下步骤:
S1、毒性数据的收集和筛选:收集区域内物种的毒性数据,并剔除非本土物种的毒性数据;
S2、保护水生生物水质基准的推导:
所述水质基准包括急性基准值和慢性基准值;
S3、水质标准制定:
将步骤S2得到的水质基准制定为壬基酚的保护水生生物水质标准值;
S4、水质标准评估:
所述的水质标准评估,包括:
S41、国内外壬基酚水生生物水质基准和标准现状:
S42、区域浓度环境分析:
S43、经济分析:
S44、方法和检测限分析:
S45、专家评审。
优选地,步骤S1中所述毒性数据包括急性毒性数据、慢性毒性数据、生物富集毒性数据和植物毒性数据。
优选地,所述毒性数据的获取与处理具体为,选择具有代表性的水生生物物种,并考虑水生生物的营养级水平,选择两栖类、鱼类、甲壳类、非甲壳类无脊椎动物、水生高等植物和藻类;
对于水生高等植物和藻类,选择4-7d毒性数据;
对于鱼类、两栖类、甲壳类动物的急性毒性数据,选择48-96h的L(E)C50;
对于同一物种存在多个急性或慢性毒性数据的,采用多个数据的几何平均值作为该物种的毒性数据。
优选地,步骤S2中所述水质基准的推导为:将用于推导水质基准的毒性数据按照各生物种分别计算各物种平均急性值(SMAV);将SMAV按照大小排序,并统一编号R(R=1,2,3,……,N),其中N为毒性数据的个数;计算每个毒性数据的累计概率P,P=R/(N+1);选择Log-Normal模型对全部数据的P值和种平均急性值进行拟合分析,推算HC5;将HC5除以因子2,即可得到水质基准值。
优选地,步骤S3中水质标准的制定,具体为:将步骤S2得到的急性基准值作为应急管理标准,将步骤S2得到的慢性水质基准值作为常规管理标准。
优选地,步骤S42中所述的区域浓度环境分析,具体为:分析区域内该污染物的环境浓度分布情况,并与水质标准相比较,如果环境浓度达标率在90%以上,表明标准值管理上可行,否则,调整标准值,参考区域内环境浓度,制定分期水质标准。
优选地,步骤S43中所述的经济分析,具体为:分析污染物的处理技术以及现阶段区域内水体达标情况,如果达标率100%,说明现在阶段的处理技术能够满足水质标准,即水质标准的制定与实施不会造成额外的处理成本,同时实施水质标准还能带来社会、环境和经济效益,标准可行;反之,如果存在不达标情况,实施水质标准会促使提高排放标准和处理工艺水平,从而造成额外的经济成本,此时估算分析实施水质标准带来的成本和效益,效益大于成本时标准合理可行,否则不合理。
优选地,步骤S44中所述方法和检测限分析,具体为,分析国家对该污染物的标准分析方法及分析方法的检测限,如果检测限低于水质标准,说明标准管理上可行;如果检测限高于水质标准,说明先阶段标准值管理上不可行。
本发明还提供了一种水体中壬基酚的去除方法,为采用复合试剂对含壬基酚的水进行吸附处理。
优选地,所述复合试剂由以下重量份的原料组成:玉米芯生物炭100-300重量份和气相二氧化硅10-50份。
优选地,所述复合试剂的加入量为每升含壬基酚水30-200mg。
本发明通过考虑太湖区域环境特征,筛选太湖物种的毒性数据,推导壬基酚的太湖区域保护水生生物水质基准。以壬基酚的太湖保护水生生物水质基准为科学依据,拟初步确定太湖壬基酚的保护水生生物水质常规管理标准值为2.8μg/L,应急管理标准值为27.6μg/L。
通过对比国内外壬基酚的水质基准和标准,分析太湖水体中壬基酚的含量,并考虑经济经济技术、分析方法和检测限等因素,经过专家评审,对太湖壬基酚的水质标准值进行评估。结果显示,壬基酚的太湖保护水生生物水质标准值合理可行,能够为太湖水生生物提供适当的保护,又适用于我国当前环境管理水平。
附图说明
图1为壬基酚的急性SSD拟合曲线;
图2为壬基酚的慢性SSD拟合曲线。
具体实施方式
以下通过特定的具体实例说明本发明的实施方式,本领域技术人员可由本说明书所揭露的内容轻易地了解本发明的其他优点与功效。本发明还可以通过另外不同的具体实施方式加以实施或应用,本说明书中的各项细节也可以基于不同观点与应用,在没有背离本发明的精神下进行各种修饰或改变。
在进一步描述本发明具体实施方式之前,应理解,本发明的保护范围不局限于下述特定的具体实施方案;还应当理解,本发明实施例中使用的术语是为了描述特定的具体实施方案,而不是为了限制本发明的保护范围。
下面以壬基酚为例,选择太湖区域,介绍壬基酚的太湖水质标准的制定及评估方法。所述玉米芯生物炭的制备方法为:将玉米芯用质量分数为0.5%的磷酸水溶液清洗晾干后,放入100℃的烘箱中烘干10h;将烘干后的玉米芯粉碎至粒径为1mm后置于马弗炉中,以5℃/min的升温速率升至450℃,随后保持3h,冷却后取出,研磨过100目筛,即得。所述气相二氧化硅为疏水性气相二氧化硅。
实施例1
一种壬基酚区域水质标准的制定方法,包括以下步骤:
S1、毒性数据的收集和筛选:收集区域内物种的毒性数据,并剔除非本土物种的毒性数据;
基于太湖流域水生生物区系特征,综述国内外已公开发表的文献报道,依据我国“淡水水生生物水质基准制定技术指南”(HJ 2017-831)文件中的最少物种需求原则和毒性数据筛选原则,收集太湖流域生物区系物种水生态毒理数据,尽量选择太湖物种,江浙地区以及长江广泛分布的物种也可以视作太湖物种。
具体包括急性毒性数据、慢性毒性数据(生殖毒性、发育毒性、遗传毒性、生活史毒性等)、生物富集毒性数据、植物毒性数据等,剔除不存在于我国太湖流域即非本土物种的毒性数据;
所述毒性数据的获取与处理,应选取实验室环境下测试方法遵循或接近国家或国际标准所获得的数据,以保证数据的质量,选择具有代表性的水生生物物种,并考虑水生生物的营养级水平,选择两栖类、鱼类、甲壳类、非甲壳类无脊椎动物、水生高等植物和藻类;
对于水生高等植物和藻类,选择4-7d毒性数据;
对于鱼类、两栖类、甲壳类动物的急性毒性数据,选择48-96h的L(E)C50;
对于同一物种存在多个急性或慢性毒性数据的,采用多个数据的几何平均值作为该物种的毒性数据。
通过对前期成果及文献搜集整理,分析筛选壬基酚对水生生物的急性毒性数据,得到关于太湖水生生物的急性毒性效应数据共19条记录,涵盖18个物种,涉及5门12科,主要包括鱼类、甲壳、底栖类、藻类、水生植物等生物门类,具体见表1。
表1太湖壬基酚的急性毒性数据(μg/L)
分析筛选壬基酚对水生生物的慢性毒性数据,得到关于太湖水生生物的慢性毒性效应数据共22条,涵盖13个物种,涉及7门11科,主要包括鱼类、甲壳类、底栖类、藻类、水生植物等生物门类,具体见表2。
表2壬基酚对我国淡水物种的慢性毒性数据(μg/L)
S2、推导保护水生生物的水质基准:
水质基准的推导:将用于推导水质基准的毒性数据按照各生物种分别计算各物种平均急性值(SMAV);将SMAV按照大小排序,并统一编号R(R=1,2,3,……,N),其中N为毒性数据的个数;计算每个毒性数据的累计概率P,P=R/(N+1);选择Log-Normal模型对全部数据的P值和种平均急性值进行拟合分析,推算HC5;将HC5除以因子2,即可得到水质基准值;所述水质基准包括急性基准值和慢性基准值;
壬基酚的急慢性SSD模拟曲线和参数见图1-2和表3。
最终得到壬基酚急性基准值为27.6μg/L,慢性基准值为2.8μg/L。
表3壬基酚对淡水水生生物的基准值及模型评价参数(单位:μg/L)
S3、水质标准制定:
将步骤S2得到的水质基准制定为壬基酚的保护水生生物水质标准值,其中,短期基准值为应急管理标准,长期水质基准值为常规管理标准。
根据前面的计算结果,壬基酚的太湖保护水生生物基准分别为:短期基准值为27.6μg/L,长期水质基准值为2.8μg/L。为了给太湖水生态系统提供科学的保护水平,初步将太湖壬基酚的水质基准制定为太湖保护水生生物水质标准值:应急管理标准27.6μg/L,常规管理标准2.8μg/L。
S4、水质标准评估:
S41、国内外壬基酚水生生物水质基准和标准现状:
目前,国内尚无壬基酚的水质标准。《地表水环境质量标准》(GB 3838—2002)、《渔业水质标准》(GB 11607—1989)、生活饮用水卫生标准(GB5749-2006)等标准文件中都没有壬基酚这个项目。考虑到壬基酚对水生生态系统的危害较大,说明国内对壬基酚的环境管理缺乏依据。我国有学者开展了关于壬基酚的保护水生生物水质基准研究工作,得到急性基准值为23.6μg/L,慢性基准值为1.4μg/L。国际上,美国、欧盟、加拿大、日本等国家和地区开展了壬基酚的水质基准与标准研究工作,见表4。
表4国内外壬基酚的水质基准与标准(单位:μg/L)
壬基酚的太湖保护水生生物水质标准值与国内外的水质基准和标准值比较一致,差异主要是因为特定区域的物种敏感度不同导致,表明了太湖的壬基酚水质标准在合理范围内。
S42、区域浓度环境分析:
分析区域内该污染物的环境浓度分布情况,并与水质标准相比较,如果环境浓度达标率在90%以上,表明标准值管理上可行,否则,调整标准值,参考区域内环境浓度,制定分期水质标准。
具体为太湖水体中壬基酚的含量分析,根据文献调研,综述了2009-2016年间太湖水体中壬基酚的含量,结果如下表所示。
表5太湖水体中壬基酚的含量(单位:μg/L)
时间 | 区域 | 均值 | 最小值 | 最大值 |
2009.12 | 7个区域 | 0.54 | 0.26 | 1.44 |
2013.12 | 贡湖 | 0.0007 | 0.0006 | 0.0008 |
2014.01 | 贡湖 | 0.0008 | 0.0007 | 0.0009 |
2014.03 | 贡湖 | 0.0025 | 0.0012 | 0.0037 |
2015.11 | 21个区域 | 0.15 | 0.11 | 0.20 |
2016.11 | 22个区域 | 0.047 | ND | 0.12 |
由表5可以看出,太湖水体中壬基酚的含量平均值范围为0.0007-0.54μg/L,近几年出现的最高值为1.44μg/L。对比前面确定的壬基酚太湖保护水生生物水质标准值,太湖中壬基酚的浓度全部低于常规管理标准2.8μg/L,以及应急管理标准27.6μg/L。这表明,壬基酚的水质标准值为太湖水生生物提供科学保护的同时,太湖水体中壬基酚含量也都达标,较为合理可行。
S43、经济分析:
分析污染物的处理技术以及现阶段区域内水体达标情况,如果达标率100%,说明现在阶段的处理技术能够满足水质标准,即水质标准的制定与实施不会造成额外的处理成本,同时实施水质标准还能带来社会、环境和经济效益,标准可行;反之,如果存在不达标情况,实施水质标准会促使提高排放标准和处理工艺水平,从而造成额外的经济成本,此时估算分析实施水质标准带来的成本和效益,效益大于成本时标准合理可行,否则不合理。
目前,国内没有专门针对含壬基酚的废水处理技术。一般采用活性污泥法处理含壬基酚的废水,通过生物降解和污泥吸附,对NP的去除率达到95%。壬基酚的保护水生生物水质标准值,高于太湖水中壬基酚的含量,说明现在的处理技术和排放标准已经可以满足水质标准值。该水质标准值不会对太湖周边企业和污水处理厂造成额外的经济成本。同时,通过实施水质标准对太湖水生态系统进行保护,可以带来一定的社会、经济和环境效益。所以,壬基酚的水质标准值在经济技术上可行。
同时本发明还提供了一种水体中壬基酚的去除方法,即采用复合试剂对含壬基酚的水进行吸附处理;复合试剂的加入量为每升含壬基酚水30-200mg;
所述复合试剂由以下重量份的原料组成:玉米芯生物炭100-300重量份和气相二氧化硅10-50份。
采用本发明的复合试剂可以有效地去除水体中的壬基酚,出水浓度低于2.8μg/L,壬基酚的去除率达到99.9%以上。因此,在废水处理技术上,可以保证NP废水的达标排放,符合NP的日常管理标准限值要求。
S44、方法和检测限分析:
分析国家对该污染物的标准分析方法及分析方法的检测限,如果检测限低于水质标准,说明标准管理上可行;如果检测限高于水质标准,说明先阶段标准值管理上不可行。
壬基酚经分离富集后,测定分析方法主要有两种:气相色谱-质谱法和高效液相色谱法。壬基酚测定的国家标准方法为固相萃取/液相色谱法。当样品取出量为200ml,浓缩体积为1.0ml,进样量为30.0μl时,紫外检测器的检出限为0.3μg/L,测定下限为1.2μg/L;荧光检测器的检出限为0.09μg/L,测定下限为0.36μg/L。由此可知,目前我国现有分析方法的检出限低于太湖壬基酚的日常管理水质标准2.8μg/L,可以满足太湖壬基酚的水质标准检测要求。这表明壬基酚的水质标准在分析方法和检测限方面可行。
S45、专家评审
召开专家评审会,对太湖壬基酚的水质标准制定结果和评估过程进行评审,如果专家一致同意,则将太湖中壬基酚的水质标准制定为:常规管理标准2.8μg/L,应急管理标准27.6μg/L。如果评审专家认为标准值及评估过程不够科学合理,则需进一步完善、修改和再评估。
实施例2-5
一种水体中壬基酚的去除方法,为采用复合试剂对含壬基酚的水进行吸附处理,该复合试剂由以下重量份的原料组成:玉米芯生物炭100-300重量份和气相二氧化硅10-50份,将上述复合试剂按每升含壬基酚水50-100mg。
实施例2-5复合试剂的组成及加入量如表6所示。
表6
对比例1
本对比例与实施例4的区别在于:不含气相二氧化硅。
对比例2
本对比例与实施例4的区别在于:不含玉米芯生物炭。
对比例3
本对比例与实施例4的区别在于,玉米芯生物炭与气相二氧化硅的重量份比为5:1。
对比例4
本对比例与实施例4的区别在于,玉米芯生物炭与气相二氧化硅的重量份比为11:1。
以壬基酚含量为3.18mg/L的废水为例,分别加入实施例2-5和对比例1-4制备的复合试剂,复合试剂的加入量为80mg/L壬基酚废水,搅拌静置30min,测试上清液中壬基酚的含量,结果如表7所示。
表7
处理后出水壬基酚含量(μg/L) | 壬基酚去除率% | |
实施例2 | 2.6 | 99.92 |
实施例3 | 2.4 | 99.93 |
实施例4 | 1.9 | 99.94 |
实施例5 | 1.9 | 99.94 |
对比例1 | 150 | 95.0 |
对比例2 | 180 | 94.0 |
对比例3 | 122 | 96.0 |
对比例4 | 130 | 95.7 |
以上所述,仅是本发明的较佳实施例,并非对本发明做任何限制,凡是根据发明技术实质对以上实施例所作的任何简单修改、变更以及等效结构变化,均仍属于本发明技术方案的保护范围内。
Claims (2)
1.一种水体中壬基酚的去除方法,采用复合试剂对含壬基酚的水进行处理,其特征在于,所述的复合试剂由以下重量份的原料组成:玉米芯生物炭100重量份和气相二氧化硅10份;或
玉米芯生物炭300重量份和气相二氧化硅50份;或
玉米芯生物炭200重量份和气相二氧化硅25份;
所述玉米芯生物炭的制备方法为:将玉米芯用质量分数为0.5%的磷酸水溶液清洗晾干后,放入100℃的烘箱中烘干10h;将烘干后的玉米芯粉碎至粒径为1mm后置于马弗炉中,以5℃/min的升温速率升至450℃,随后保持3h,冷却后取出,研磨过100目筛,即得;
所述气相二氧化硅为疏水性气相二氧化硅。
2.根据权利要求1所述的去除方法,其特征在于,所述复合试剂的加入量为每升含壬基酚水30-200mg。
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