CN111523717B - 一种大气污染物排放清单的反演估算方法 - Google Patents

一种大气污染物排放清单的反演估算方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种大气污染物排放清单的反演估算方法，包括：获取研究区域的初始污染源排放数据；基于初始污染源排放数据，获取待反演区域排放上下限；基于GIS对研究区域进行网格划分，将初始污染源排放数据分配到所划分的网络中，得到适用于气象‑空气质量模型系统的网格化排放清单文件；基于研究区域的气象模拟的模拟结果和网络化排放清单文件，建立气象‑空气质量模型，得到源排放‑受体浓度关系；基于源排放‑受体浓度关系、待反演区域排放上下限、空气质量监测数据，通过线性规划方法构建污染源排放清单优化模型。本发明可摆脱统计数据滞后性、多次模拟迭代等限制，进行一次数值模拟，通过线性规划方法实现对研究区域污染物排放清单反演，简化了排放清单建立过程。

Description

一种大气污染物排放清单的反演估算方法
技术领域
本发明属于大气环境技术领域，涉及一种大气污染物排放清单的反演估算方法，具体涉及一种基于数值模拟、线性规划与空气质量监测数据的大气污染物排放清单的反演估算方法。
背景技术
大气污染物排放清单是研究区域大气复合污染形成机制、制定污染控制方案的关键基础信息。传统排放清单建立的常用方法为基于统计年鉴资料或实地调研的自下而上法，此法主要基于详细的活动水平数据收集以及排放因子选取，实现污染物的排放量估算；其存在数据调研工作量大、更新相对滞后等问题。
除自下而上法外，反演方法在污染源清单研究中得到逐步应用。
在已有的排放反演研究中，质量平衡法适用于生命周期较短的污染物，如NOx，但得到的排放清单空间分辨率较低，一般大于1°；
卡尔曼滤波法是在假定观测数据和污染源清单的误差概率分布情况下，考虑模式模拟数据和观测数据，逐时递推融合污染源和观测数据以及污染源的协方差，在分析误差最小的准则下，得到污染源的最优解，通常需要进行多次模拟，模拟量大，较为耗时；
贝叶斯法大多基于拉格朗日粒子扩散模型建立污染源排放和受体点的源受体关系，而粒子扩散模型仅考虑物理扩散和传输，未考虑化学反应，因此目前多适用于不活泼的污染物，如卤代烃的反演，在拓宽污染物应用范围方面存在局限性。
发明内容
针对现有技术中存在的上述问题，本发明提供一种大气污染物排放清单的反演估算方法，其可摆脱统计数据滞后性、多次模拟迭代等限制，进行一次数值模拟，通过线性规划方法实现对研究区域污染物排放清单反演，简化了排放清单建立过程。
本发明公开了一种大气污染物排放清单的反演估算方法，包括：
获取空气质量监测数据；
获取研究区域的初始污染源排放数据；
基于所述初始污染源排放数据，获取待反演区域排放上下限；
基于气象模式对研究区域进行预设分辨率的气象模拟；
基于GIS对所述研究区域进行网格划分，将所述初始污染源排放数据分配到所划分的网络中，得到适用于气象-空气质量模型系统的网格化排放清单文件；
基于所述气象模拟的模拟结果和所述网格化排放清单文件，建立气象-空气质量模型，得到满足污染源反演估算时空分辨率要求的源排放-受体浓度关系；
基于所述源排放-受体浓度关系、待反演区域排放上下限、空气质量监测数据，通过线性规划方法构建污染源排放清单优化模型。
作为本发明的进一步改进，所述获取研究区域的初始污染源排放数据，包括：
基于已有排放清单或经验估计，获取研究区域的的初始污染源排放数据。
作为本发明的进一步改进，所述获取待反演区域排放上下限，包括：
若研究区域已建立过排放清单，则利用不确定性分析方法获取待反演区域排放上下限；
若研究区域未建立过排放清单，可根据排放量经验估计结果、结合当地社会经济情况做初步估计或做非负约束，得到待反演区域排放上下限。
作为本发明的进一步改进，所述基于气象模式对研究区域进行预设分辨率的气象模拟，包括：
选取模拟基准年；
收集气象模式所需的地形及土地利用资料；
通过气象模式对研究区域进行模拟；
收集所选基准年研究区域内各气象站点各季代表月气象观测数据；
对气象模型模拟结果进行验证。
作为本发明的进一步改进，在所述气象-空气质量模型的设置中：
以研究区域内的待反演区域作为源体，以监测站点所在的目标区域作为受体；
通过数值模拟研究获取满足污染源反演估算时空分辨率要求的源排放-受体浓度关系。
作为本发明的进一步改进，所述通过线性规划方法构建污染源排放清单优化模型，包括：
以各目标区域污染物计算浓度与获取的污染物监测浓度的平均误差最小为目标，建立目标方程；
以所述待反演区域排放上下限为限制条件，分别建立研究区域相应尺度(月或日)的污染源排放清单优化模型。
作为本发明的进一步改进，
所述目标方程为：
Min
Figure BDA0002452651660000031
所述限制条件为：
1、研究区域外地区对目标区域的浓度贡献：
TBCDLi≤TBCDi≤TBCDUi
2、待反演区域对目标区域的浓度贡献：
Figure BDA0002452651660000032
3、目标区域的计算浓度：
CDi＝TBCDi+ICDi
4、待反演区域排放量限制：
EDLi≤EDj≤EDUi
其中，
ER—研究区域计算浓度的平均误差；
CDi—目标区域i的计算浓度，μg/m3；
CD0，i—目标区域i的监测浓度，μg/m3；
TBCDi—研究区域外对目标区域i的贡献浓度，μg/m3；
TBCDLi—研究区域外对目标区域i的贡献浓度下限，μg/m3；
TBCDUi—研究区域外对目标区域i的贡献浓度上限，μg/m3；
ICDi—待反演区域对目标区域i的贡献浓度，μg/m3；
EDj—待反演区域j的污染物排放量，t；
TRDj,i—待反演区域j对目标区域i的贡献系数，μg/m3/(t)；
EDLj—待反演区域j排放的下限，t；
EDUj—待反演区域j排放的上限，t；
i—目标区域；
j—待反演区域；
N—待反演区域数量。
与现有技术相比，本发明的有益效果为：
本发明可实现大气污染源排放清单的快速建立与更新，使排放清单的建立过程摆脱对滞后性较强的统计数据依赖；对于尚未建立高分辨率排放清单的地区，通过本发明可及时建立起一套相对准确的高分辨率排放清单，而无需开展大规模数据调查；同时也可对已有的排放清单结果进行校验。研究成果可为区域大气复合污染形成机制研究与及时、有效的大气污染控制策略制定提供科技支撑。
附图说明
图1为本发明一种实施例公开的大气污染物排放清单的反演估算方法的流程图；图2为本发明一种实施例公开的气象-空气质量模型的模拟范围示意图；
图3为本发明一种实施例公开的污染物月排放反演结果及对比图；其中，(a)为SO2，(b)为NOx；
图4为本发明一种实施例公开的污染物代表时段日排放反演结果；其中，(a)为SO2，(b)为NOx。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明的一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动的前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
下面结合附图对本发明做进一步的详细描述：
如图1所示，本发明提供一种大气污染物排放清单的反演估算方法，包括S1～S7，其中，S1、S2～S3、S4的顺序可调换：具体的：
S1、获取空气质量监测数据，所获取的空气质量监测数据主要为污染物的实际监测浓度。
S2、获取研究区域的初始污染源排放数据；其中，具体获取方法为：
基于已有排放清单或经验估计，获取研究区域的初始污染源排放数据。
S3、基于初始污染源排放数据，获取待反演区域排放上下限；其中，
若研究区域已建立过排放清单，则利用不确定性分析方法获取待反演区域排放上下限；
若研究区域未建立过排放清单，可根据排放量经验估计结果、结合当地社会经济情况做初步估计或做非负约束，得到待反演区域排放上下限。
S4、基于气象模式对研究区域进行预设分辨率(高分辨率)的气象模拟；其中，气象模拟的方法为：
选取模拟基准年；
收集气象模式所需的地形及土地利用资料；
通过气象模式对研究区域进行模拟；
收集所选基准年研究区域内各气象站点各季代表月气象观测数据；
对气象模型模拟结果进行验证。
S5、基于GIS对研究区域进行网格划分，将初始污染源排放数据分配到所划分的网络中，得到适用于气象-空气质量模型系统的网格化排放清单文件。
S6、基于气象模拟的模拟结果和网格化排放清单文件，建立气象-空气质量模型，得到满足污染源反演估算时空分辨率要求的源排放-受体浓度关系；其中，
收集所选基准年研究区域内各空气质量监测站点各季代表月监测数据，对数值模拟结果进行验证；
在气象-空气质量模型的设置中：以研究区域内的待反演区域作为源体，以监测站点所在的目标区域作为受体；通过数值模拟研究获取满足污染源反演估算时空分辨率要求的源排放-受体浓度关系TRDj,i(μg/m3/(t))(污染物传递系数)。
S7、基于源排放-受体浓度关系、待反演区域排放上下限、空气质量监测数据，通过线性规划方法构建污染源排放清单优化模型；其中，构建污染源排放清单优化模型，包括：
通过数值模拟研究获取满足污染源反演估算时空分辨率要求的源受体关系(污染物传递系数)，以各目标区域污染物计算浓度CDi(μg/m3)与获取的污染物监测浓度CD0，i(μg/m3)的平均误差最小为目标，建立目标方程；以待反演区域排放上下限为限制条件，分别建立研究区域相应尺度(月或日)的污染源排放清单优化模型，实现所需时空分辨率的污染物排放清单反演估算。
具体的：
目标方程为研究区域内各目标区域计算浓度与监测浓度相比平均误差最小：
Min
Figure BDA0002452651660000061
限制条件为：
1、研究区域外地区对目标区域的浓度贡献：
TBCDLi≤TBCDi≤TBCDUi
2、待反演区域对目标区域的浓度贡献：
Figure BDA0002452651660000062
3、目标区域的计算浓度：
CDi＝TBCDi+ICDi
4、待反演区域排放量限制：
EDLi≤EDj≤EDUi
其中，
ER—研究区域计算浓度的平均误差；
CDi—目标区域i的计算浓度，μg/m3；
CD0，i—目标区域i的监测浓度，μg/m3；
TBCDi—研究区域外对目标区域i的贡献浓度，μg/m3；
TBCDLi—研究区域外对目标区域i的贡献浓度下限，μg/m3；
TBCDUi—研究区域外对目标区域i的贡献浓度上限，μg/m3；
ICDi—待反演区域对目标区域i的贡献浓度，μg/m3；
EDj—待反演区域j的污染物排放量，t；
TRDj,i—待反演区域j对目标区域i的贡献系数，μg/m3/(t)；
EDLj—待反演区域j排放的下限，t；
EDUj—待反演区域j排放的上限，t；
i—目标区域；
j—待反演区域；
N—待反演区域数量。
实施例：
本发明提供一种基于数值模拟、线性规划与空气质量监测数据的大气污染物排放清单的反演估算方法，包括：
S1、选取基准年为2013年，选取1、4、7、10四个月作为四季的代表月，作为模拟时段。充分收集北京地区污染物排放信息后，通过进一步更新和完善得到反演所需的初始排放信息，北京之外地区排放信息从MEIC清单(Multi-resolution Emission Inventory forChina)中获得。
S2、利用空间地理信息处理技术(Geographical Information System)将工业源可定位至经纬度、其他源可细化至区县的初始排放清单进行网格空间分配。
S3、基于污染物来源识别技术建立北京地区源排放-受体浓度关系：本发明采用3km网格对北京各个区县源受体关系进行模拟。收集该模拟时段内的美国环境预报中心(NCEP)1°×1°分辨率气象背景场数据及包括温、压、湿、风等各气象要素的北京地区气象监测资料，利用气象模型WRF模拟得到研究区域符合空气质量模型CMAx要求的高时空分辨率气象场数据。
污染物来源识别技术主要参数包括源体(即待反演区域)设置、受体(即目标区域)设置、识别污染物设置，具体如下：源体方面，设置17个排放区域，分别为东城、西城、朝阳、丰台、石景山、海淀、门头沟、房山、通州、顺义、昌平、大兴、怀柔、平谷、密云、延庆以及京外其他区域；受体方面，针对各区县选择监测站点所在的网格设置受体；污染物设置为SO2、NOx，污染物来源识别模拟范围如图2所示。根据收集到的环境质量浓度监测数据，将模拟结果与监测数据作对比进行模型验证。选取典型监测站点，将SO2、NO2日均监测值与日均模拟值绘制散点图。SO2、NO2日均模拟值与日均监测值相关系数均大于0.6，误差不超过43％，模拟效果可接受。
4)基于线性规划方法，以北京各区县污染物计算浓度与监测浓度(μg/m3)平均误差最小为目标，建立目标方程；以各区县(待反演区域)排放上下限作为限制条件，建立北京区县级污染源月排放和日排放优化估算模型。
一、北京市各区县月排放优化估算模型
目标方程为各区县计算月均浓度与监测月均浓度相比平均误差最小：
Min
Figure BDA0002452651660000081
限制条件为：
1、北京外地区对目标区县的月均浓度贡献：
TBCDLi≤TBCDi≤TBCDUi
2、北京各区县对目标区县的月均浓度贡献：
Figure BDA0002452651660000082
3、北京目标区县的计算月均浓度：
CDi＝TBCDi+ICDi
4、北京各区县排放量限制：
EDLi≤EDj≤EDUi
其中，
ER—北京各区县计算月均浓度的平均误差；
CDi—目标区县i的计算月均浓度，μg/m3；
CD0，i—目标区县i的的监测月均浓度，μg/m3；
TBCDi—北京外对目标区县i的月均贡献浓度，μg/m3；
TBCDLi—北京外对目标区县i的月均贡献浓度下限，μg/m3；
TBCDUi—北京外对目标区县i的月均贡献浓度上限，μg/m3；
ICDi—北京各区县对目标区县i的月均贡献浓度，μg/m3；
EDj—北京区县j的污染物月排放量，t；
TRDj,i—北京待反演区县j对目标区县i的贡献系数，μg/m3/(t)；
EDLj—待反演区县j排放的下限，t；
EDUj—待反演区县j排放的上限，t；
i—受体区县(即目标区县)；
j—源体区县(即待反演区县)；
N—北京区县数量，共16个。
二、北京市各区县日排放优化估算模型
目标方程为各区县计算日均浓度与监测日均浓度相比平均误差最小：
Min
Figure BDA0002452651660000091
限制条件为：
1、北京外地区对目标区县的日均浓度贡献：
TBCDLi≤TBCDi≤TBCDUi
2、北京各区县对目标区县的日均浓度贡献：
Figure BDA0002452651660000092
3、北京目标区县的计算日均浓度：
CDi＝TBCDi+ICDi
4、北京各区县排放量限制：
EDLi≤EDj≤EDUi
其中，
ER—北京各区县计算日均浓度的平均误差；
CDi—目标区县i的计算日均浓度，μg/m3；
CD0，i—目标区县i的的监测日均浓度，μg/m3；
TBCDi—北京外对目标区县i的日均贡献浓度，μg/m3；
TBCDLi—北京外对目标区县i的日均贡献浓度下限，μg/m3；
TBCDUi—北京外对目标区县i的日均贡献浓度上限，μg/m3；
ICDi—北京各区县对目标区县i的日均贡献浓度，μg/m3；
EDj—北京区县j的污染物日排放量，t；
TRDj,i—北京待反演区县j对目标区县i的贡献系数，μg/m3/(t)；
EDLj—待反演区县j排放的下限，t；
EDUj—待反演区县j排放的上限，t；
i—受体区县(即目标区县)；
j—源体区县(即待反演区县)；
N—北京区县数量，共16个。
模型优化结果：
基于月排放优化模型，估算了北京市SO2、NO2的排放。图3给出了北京1月、4月、7月、10月四个季节代表月SO2、NO2的排放反演清单以及与基于详细调查数据利用自下而上法建立清单的对比结果。可以看出，通过优化模型反演估算得到的排放清单与基于自下而上调查得到的清单结果较为接近，不同月份排放变化趋势一致。
基于日排放优化模型，估算了各区县1、4、7、10四个季节典型月份的典型日(各7天)排放清单。由于各区县日排放数据量较大，为便于展示，将其汇总得到北京市SO2、NO2日排放，如图4所示。可以发现基于优化模型得到的排放清单可明显反映出北京SO2、NO2排放日变化差异。
以上仅为本发明的优选实施例而已，并不用于限制本发明，对于本领域的技术人员来说，本发明可以有各种更改和变化。凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (5)

1.一种大气污染物排放清单的反演估算方法，其特征在于，包括：
获取空气质量监测数据；
获取研究区域的初始污染源排放数据；
基于所述初始污染源排放数据，获取待反演区域排放上下限；
基于气象模式对研究区域进行预设分辨率的气象模拟；
基于GIS对所述研究区域进行网格划分，将所述初始污染源排放数据分配到所划分的网络中，得到适用于气象-空气质量模型系统的网格化排放清单文件；
基于所述气象模拟的模拟结果和所述网格化排放清单文件，建立气象-空气质量模型，得到满足污染源反演估算时空分辨率要求的源排放-受体浓度关系；
以各目标区域污染物计算浓度与获取的污染物监测浓度的平均误差最小为目标，建立目标方程；以所述待反演区域排放上下限为限制条件，分别建立研究区域相应尺度的污染源排放清单优化模型；其中，
所述目标方程为：
Min
Figure FDA0004159087070000011
所述限制条件为：
(1)、研究区域外对目标区域的贡献浓度：
TBCDLi≤TBCDi≤TBCDUi
(2)、待反演区域对目标区域的贡献浓度：
Figure FDA0004159087070000012
(3)、目标区域的计算浓度：
CDi＝TBCDi+ICDi
(4)、待反演区域排放量限制：
EDLj≤EDj≤EDUj
其中，
ER-研究区域计算浓度的平均误差；
CDi-目标区域i的计算浓度，μg/m3；
CD0，i-目标区域i的监测浓度，μg/m3；
TBCDi-研究区域外对目标区域i的贡献浓度，μg/m3；
TBCDLi-研究区域外对目标区域i的贡献浓度下限，μg/m3；
TBCDUi-研究区域外对目标区域i的贡献浓度上限，μg/m3；
ICDi-待反演区域对目标区域i的贡献浓度，μg/m3；
EDj-待反演区域j的污染物排放量，t；
TRDj，i-待反演区域j对目标区域i的贡献系数，μg/m3/(t)；
EDLj-待反演区域j排放的下限，t；
EDUj-待反演区域j排放的上限，t；
i-目标区域；
j-待反演区域；
N-待反演区域数量。
2.如权利要求1所述的反演估算方法，其特征在于，所述获取研究区域的初始污染源排放数据，包括：
基于已有排放清单或经验估计，获取研究区域的初始污染源排放数据。
3.如权利要求1所述的反演估算方法，其特征在于，所述获取待反演区域排放上下限，包括：
若研究区域已建立过排放清单，则利用不确定性分析方法获取待反演区域排放上下限；
若研究区域未建立过排放清单，可根据排放量经验估计结果、结合当地社会经济情况做初步估计或做非负约束，得到待反演区域排放上下限。
4.如权利要求1所述的反演估算方法，其特征在于，所述基于气象模式对研究区域进行预设分辨率的气象模拟，包括：
选取模拟基准年；
收集气象模式所需的地形及土地利用资料；
通过气象模式对研究区域进行模拟：
收集所选基准年研究区域内各气象站点各季代表月气象观测数据；
对气象模型模拟结果进行验证。
5.如权利要求1所述的反演估算方法，其特征在于，在所述气象-空气质量模型的设置中：
以研究区域内的待反演区域作为源体，以监测站点所在的目标区域作为受体；
通过数值模拟研究获取满足污染源反演估算时空分辨率要求的源排放-受体浓度关系。
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