CN111521529B - 干气溶胶等效复折射率参数化方案的构建方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种干气溶胶等效复折射率参数化方案的构建方法，该方法包括获取大气环境监测数据，基于免疫进化算法反演干气溶胶等效复折射率的实部和虚部，利用逐步线性回归方法分别构建干气溶胶等效复折射率实部和虚部的参数化方案。本发明利用颗粒物质量浓度指标表征干气溶胶等效复折射率变化特征，采用逐步线性回归方法分别构建干气溶胶等效复折射率实部和虚部的参数化方案，该参数化方案兼顾了干气溶胶等效复折射率计算的实用性和计算精度，为后续气溶胶的光学模拟奠定了基础。
Description
技术领域
本发明属于干气溶胶等效复折射率测量技术领域，具体涉及一种干气溶胶等效复折射率参数化方案的构建方法。
背景技术
大气气溶胶是指悬浮在地球大气中沉降速度小，尺度范围为10-3～20um的液态或固态粒子。气溶胶不仅散射与吸收太阳短波辐射和地球长波辐射(Coakley et al,1983)，而且与云存在着相互作用(Twomey and Warner,1967)。另外，气溶胶作为非均相界面间接影响大气化学过程(Chan et al,1999；Pilinis et al,1989)，并在很大程度上决定了环境空气质量的优劣。
气溶胶等效复折射率是气溶胶的一个重要光学参数，其实部主要与光的散射有关，虚部则主要与光的吸收有关(Satheesh,2002)，据此决定气溶胶光学效应与辐射强迫效应。由于气溶胶化学组分，数浓度粒径分布以及吸湿过程变化的复杂性和不确定性，实际大气中气溶胶等效复折射率的差异很大(Han Y et al,2009)。
环境相对湿度小于40％时的大气气溶胶可定义为干气溶胶，其等效复折射率是分析气溶胶吸湿性光学效应以及辐射强迫效应的基础(Satheesh,2002；Yamamoto,1972)。目前气溶胶等效复折射率的测量方法主要有：第一类为体积加权平均法。Chan et al(1999)将气溶胶组分分为硫酸盐、硝酸盐、元素碳、有机碳以及其他物质共5类，分别测算了这5类化学物质在530nm波长处复折射率的实部和虚部。在此基础上，Solane et al(2009)利用体积加权平均法计算得到了干气溶胶等效复折射率。Elbert et al(2004)则将气溶胶组分分为海盐、硅酸盐，碳酸盐、碳/硫酸盐混合颗粒、硫酸铵、硫酸钙、金属氧化物/氢氧化物、煤灰、生物质以及其余含碳物质这10类，并根据其相对丰度以及粒径分布计算得到了干气溶胶的等效复折射率。Wex et al(2002)和Cheng et al(2006)则将气溶胶分为以黑碳为主的光吸收组分以及其它非光吸收组分，基于黑碳和其它物质复折射率以及体积分数的测量，利用体积加权平均法计算得到了干气溶胶等效复折射率。上述气溶胶等效复折射率的测量方法虽然简单易行，但结果误差较大。第二类方法为直接测量法。Adams(2003)和Arnott(2003)则使用光声法准确测量了干气溶胶复折射率。该方法虽测量灵敏度高，但要求的设备和技术都较复杂，实用性较差。
发明内容
针对现有技术所面临的精度和设备技术复杂性之间的矛盾，其仍受到繁多的基础数据种类以及严格的理论条件等瓶颈因素的制约等问题，本发明提供了一种干气溶胶等效复折射率参数化方案的构建方法，实现兼顾干气溶胶等效复折射率计算的实用性和计算精度。
为了达到上述发明目的，本发明采用的技术方案为：
一种干气溶胶等效复折射率参数化方案的构建方法，包括以下步骤：
S1、获取大气环境监测数据；
S2、基于免疫进化算法反演干气溶胶等效复折射率的实部和虚部；
S3、根据步骤S2的反演结果与颗粒物质量浓度指标之间的相关性,利用逐步线性回归方法分别构建干气溶胶等效复折射率实部和虚部的参数化方案。
可选地，所述步骤S1具体为：
采用浊度计观测520nm波长处的干燥条件下气溶胶散射系数；
采用黑碳检测仪观测黑碳质量浓度；
采用环境颗粒物监测仪观测大气中PM10,PM2.5和PM1的颗粒物质量浓度以及多个空气动力学粒径段的气溶胶数浓度。
可选地，所述浊度计的观测数据订正得到550nm波长处的干燥条件下气溶胶散射系数，表示为：
其中，bsp,bsp,520nm分别为550nm、520nm波长处的干燥条件下气溶胶散射系数，α为Angstrom波长指数。
可选地，所述黑碳检测仪的观测数据反演532nm波长处的吸收系数，再订正得到550nm波长处的吸收系数，表示为：
bap,532nm＝8.28·[BC]+2.23
其中，bap,bap,532nm分别为550nm、532nm波长处的吸收系数，BC为黑碳质量浓度。
可选地，所述步骤S2中，构建大气多粒子气溶胶散射系数和吸收系数计算公式分别为：
bsca＝∫Qsca(a,m)n(r)dr
babs＝∫Qabs(a,m)n(r)dr
其中，bsca,babs分别为大气多粒子气溶胶散射系数和吸收系数，Qsca,Qabs分别为散射效率因子和吸收效率因子，a为尺度参数，r粒子半径，m为粒子的复折射率，n(r)为粒子的谱分布。
可选地，所述步骤S2基于免疫进化算法反演干气溶胶等效复折射率的实部和虚部的目标函数表示为：
其中，f为反演的目标函数。
可选地，所述干气溶胶等效复折射率实部和虚部的参数化方案表示为：
其中，nre,ni分别为干气溶胶等效复折射率的实部和虚部，
表示颗粒物质量浓度比。
本发明具有以下有益效果：本发明利用颗粒物质量浓度指标表征干气溶胶等效复折射率变化特征，采用逐步线性回归方法分别构建干气溶胶等效复折射率实部和虚部的参数化方案，该参数化方案兼顾了干气溶胶等效复折射率计算的实用性和计算精度，为后续气溶胶的光学模拟奠定了基础。
附图说明
图1是本发明的干气溶胶等效复折射率参数化方案的构建方法流程示意图；
图2是本发明实施例中干气溶胶等效复折射率实部和虚部的时间序列图；其中图(a)为实部，图(b)为虚部；
图3是本发明实施例中干气溶胶等效复折射率参数化方案计算的干气溶胶等效复折射率与实测值的散点图；其中图(a)为实部，图(b)为虚部；
图4是本发明实施例中干气溶胶等效复折射率参数化方案模拟的干气溶胶等效复折射率实部和虚部与对应实测值的时间序列图；其中图(a)为实部，图(b)为虚部；
图5是本发明实施例中干气溶胶等效复折射率参数化方案模拟的干气溶胶散射系数和吸收系数与对应实测值的时间序列图；其中图(a)为散射系数，图(b)为吸收系数。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
如图1所示，本发明实施例提供了一种干气溶胶等效复折射率参数化方案的构建方法，包括以下步骤S1至S3：
S1、获取大气环境监测数据；
在本实施例中，本发明通过设置两个相邻监测点位，一个点位设置在距离地面21m的大楼楼顶，主要用于监测干气溶胶散射系数与吸收系数；另一个点位设置在与街道面相对高度81m的大楼楼顶，主要用于监测颗粒物数浓度粒径分布以及不同粒径的质量浓度。两个监测点位之间的直线距离为410m，环境气象条件基本一致。点位四周视野开阔，周围是集中居住区，无明显大气污染源。
本发明采用的监测仪器包括浊度计，黑碳检测仪以及环境颗粒物监测仪。
浊度计具体采用AURORA-3000型浊度计(Ecotech公司,澳大利亚)，观测波长为520nm，采样频率为每5min/次，TSP切割头，检测范围>0.25Mm1，每24h进行零点检查，24h零点漂移<±1％，每周用R134a气体进行跨度标定，通过内部温湿度传感器来控制浊度计内部加热系统，使得仪器内部腔室中气溶胶相对湿度控制在40％以下，将其作为气溶胶的干燥状态。
黑碳检测仪具体采用AE-31型黑碳检测仪(Magee Scientific公司,美国)，观测黑碳(BC)质量浓度，数据采集频率为5min/次。黑碳仪采用TSP切割头，采样头与仪器连接中间增设硅胶管减少水分对黑碳测量的影响。
环境颗粒物监测仪具体采用GRIMM180环境颗粒物监测仪(GRIMM公司,德国)，可以实时测量大气中PM10,PM2.5和PM1的颗粒物质量浓度以及31个空气动力学粒径段的气溶胶数浓度，数据频率为每次5min/次，各粒径段粒子直径的起始值分别为0.25,0.28,0.3,0.35,0.4,0.45,0.5,0.58,0.65,0.7,0.8,1.0,1.3,1.6,2.0,2.5,3.0,3.5,4.0,5.0,6.5,7.5,8.0,10.0,12.5,15.0,17.5,20.0,25.0,30.0,32.0μm。
AURORA-3000型浊度计观测的是520nm波长处的干燥条件下气溶胶散射系数bsp,520nm(Mm-1)。将bsp,520nm订正得到550nm波长处的干燥条件下气溶胶散射系数bsp(Mm-1)，表示为：
其中，bsp,bsp,520nm分别为550nm、520nm波长处的干燥条件下气溶胶散射系数，α为Angstrom波长指数。
AE-31型黑碳检测仪观测的是黑碳(BC)质量浓度，先利用黑碳质量浓度反演532nm波长处的吸收系数bap,532nm(Mm-1)，再由532nm波长处的吸收系数bap,532nm(Mm-1)进一步得到550nm波长处的吸收系数bap(Mm-1)表示为：
bap,532nm＝8.28·[BC]+2.23
其中，bap,bap,532nm分别为550nm、532nm波长处的吸收系数，BC为黑碳质量浓度。
S2、基于免疫进化算法反演干气溶胶等效复折射率的实部和虚部；
在本实施例中，本发明基于Mie理论，构建大气多粒子气溶胶散射系数和吸收系数计算公式分别为：
bsca＝∫Qsca(a,m)n(r)dr
babs＝∫Qabs(a,m)n(r)dr
其中，bsca,babs分别为大气多粒子气溶胶散射系数和吸收系数，Qsca,Qabs分别为散射效率因子和吸收效率因子，二者均为a和m的函数，a＝2πr/λ为尺度参数，r粒子半径，λ为入射光波长，m为粒子的复折射率，由实部nre和虚部ni构成，n(r)为粒子的谱分布。
基于Mie散射理论对干气溶胶等效复折射率的反演转化为求解下列目标函数的最小值，目标函数表示为：
其中，f为反演的目标函数。
针对上述非线性优化问题，基于免疫进化算法反演干气溶胶等效复折射率的实部和虚部。该方法具有计算稳定，搜索效率高以及普适性等特点。反演的所有目标函数f均小于1％，据此将反演结果作为干气溶胶等效复折射率的实际测量值。
针对某地区2017年10～12月逐时的浊度计，黑碳仪以及GRI MM180环境颗粒物监测仪的地面监测数据，研究样本选择的过程为：首先，剔除了出现降水、沙尘以及大风现象所在日的全部数据；其次，剔除了相对湿度大于98％以上的数据，据此排除水汽凝结的影响；最后，剔除超出界限值数据，连续无变化数据，缺测数据以及气溶胶质量浓度存在倒挂等异常数据，考虑到数据之间的匹配关系，共获得反演样本1153个。
基于上述1153个干气溶胶等效复折射率的研究样本，分别绘制了其实部和虚部的时间序列图，如图2所示。表1进一步给出了该序列的统计参数。
表1 干气溶胶等效复折射率的统计参数
从该表可见：(1)干气溶胶等效复折射率实部和虚部分别为(1.56±0.048)和(0.026±0.0088)，实部和虚部与通常的参数取值和相关测量结果基本一致；(2)干气溶胶等效复折射率的实部和虚部的变差系数分别为0.0307和0.338，表明实部时间序列总体相对变化不大，虚部时间序列则存在较大的相对变动幅度。
S3、根据步骤S2的反演结果与颗粒物质量浓度指标之间的相关性,利用逐步线性回归方法分别构建干气溶胶等效复折射率实部和虚部的参数化方案。
在本实施例中，气溶胶不同化学组分的复折射率差异很大，其中无机盐以及黑碳的作用尤为突出。超细颗粒物(PM1)中含量最高的水溶性无机组分为硫酸盐和硝酸盐，其来源于直接排放和二次转化生成，后者在高湿条件下的占比很大。另外，黑碳的来源主要与工业污染、交通、森林火灾、燃煤和农业废弃物的燃烧有关，其主要存在于PM1之中。由此可见，二次硫酸盐和硝酸盐以及黑碳具有特定的粒径分布特征，其浓度的变化对干气溶胶等效复折射率影响很大，加之其它化学组分的协同作用，导致该参数的实部和虚部呈现出复杂的时空分布形态。
本发明以CBC/CPM1,CBC/CPM2.5,CBC/CPM10,CPM1/CPM2.5,CPM1/CPM10和CPM2.5/CPM10分别代表BC/PM1,BC/PM2.5,BC/PM10,PM1/PM2.5,PM1/PM10和PM2.5/PM10这6种颗粒物质量浓度之比，进一步分析了干气溶胶等效复折射率样本与这6种颗粒物质量浓度指标之间的相关性，结果见表2。
表2 干气溶胶等效复折射率样本与6种颗粒物质量浓度指标的相关系数
从表2可知，干气溶胶等效复折射率实部与CPM1/CPM2.5,CBC/CPM2.5,CBC/CPM1,CBC/CPM10呈现出最显著的正相关,其相关系数分别为0.35,0.34,0.14,0.11(P<0.001)；与CPM2.5/CPM10呈现出最显著的负相关，相关系数为0.295(P<0.001)。由于黑碳和无机盐对等效复折射率实部的贡献很大，并且也是PM1的最主要组分，因此其质量浓度的增加在引起CPM1/CPM2.5,CBC/CPM2.5,CBC/CPM1,CBC/CPM10增大的同时，还导致了干气溶胶等效复折射率实部的增长；另外，有机气溶胶在PM2.5中占比较大，其较低的复折射率实部可能是引起等效复折射率实部与CPM2.5/CPM10呈现负相关的主要因素。干气溶胶等效复折射率虚部与CBC/CPM2.5,CBC/CPM10,CBC/CPM1,CPM1/CPM2.5,CPM1/CPM10呈现出显著的正相关，其相关系数分别为0.79,0.72,0.53,0.41,0.23(P<0.001)。由于黑碳复折射率虚部很大，其质量浓度的增加引起CBC/CPM2.5,CBC/CPM10,CBC/CPM1,CPM1/CPM2.5,CPM1/CPM10增大的同时，还导致了干气溶胶等效复折射率虚部的增长。进一步分析发现，与气溶胶等效复折射率实部和虚部存在显著正相关关系的指标因子之间也存在着显著的相关性，见表3。
表3 主要颗粒物质量浓度指标之间的相关系数
综合表2和表3的分析结果可知，一方面，6种颗粒物质量浓度指标为干气溶胶等效复折射率的变化提供了极为充分的解释信息；另一方面，这些颗粒物质量浓度指标之间也存在一定的共线性问题，由此利用普通线性回归方法可能无法真实反映这些自变量对干气溶胶等效复折射率的影响。
因此，本发明以上述6种颗粒物质量浓度指标作为自变量，以干气溶胶等效复折射率实部和虚部分别作为因变量，利用逐步线性回归方法构建干气溶胶等效复折射率的参数化方案表示为：
其中，nre,ni分别为干气溶胶等效复折射率的实部和虚部，
表示颗粒物质量浓度比。
相关统计分析见表4。
表4 干气溶胶等效复折射率实部和虚部的逐步线性回归分析
表4中的容差表示该变量不能由方程中其它自变量解释的方差所占的构成比，其值的倒数为方差膨胀因子，容差越小，方差膨胀因子越大，则说明该自变量与其他自变量的线性关系愈密切，共线性问题则越严重。统计学研究认为，当方差膨胀因子大于3时将带来严重的共线性问题，并导致参数估计不稳定。由表4可知，基于逐步线性回归方法的干气溶胶等效复折射率的参数化方案很好地解决了变量间的共线性问题，用于估计实部和虚部的自变量个数均降低至3个，方差膨胀因子均小于3。
为验证干气溶胶等效复折射率参数化方案的适用性，利用干气溶胶等效复折射率参数化方案分别计算了干气溶胶等效复折射率的实部和虚部，据此绘制了计算值与实测值之间的散点图，如图3所示。从图3(a)可知，实部计算值与其实测值之间呈现出显著的线性关系，其相关系数达到0.47(P<0.001)；进一步计算表明，两者之间的绝对相对偏差仅为2.22％，表明该参数化方案可较好地拟合出实部的变化，具备很高的计算精度。从图3(b)可知，虚部计算值与其实测值之间也呈现出显著的线性关系，其相关系数高达0.85(P<0.001)；进一步计算表明，两者之间的相对误差为14.34％，表明该参数化方案同样可以较好地表征虚部的变化特征。
综上，本发明构建的干气溶胶等效复折射率参数化方案的计算结果和实际测量结果基本一致。另外，颗粒物质量浓度测量结果的不确定性以及干气溶胶等效复折射率对自变量因子敏感性是导致干气溶胶等效复折射率计算误差的重要来源。
为进一步评估该参数化方案的适用性，基于该参数化方案计算的干气溶胶等效复折射率模拟了观测时段内一次灰霾过程中干气溶胶散射系数和吸收系数的演化进程。该灰霾过程起止时段为2017年12月1日16:00时～2017年12月7日18:00时，详细情况如表5所示。
表5 2017年12月1日16:00时～2017年12月7日18:00期间灰霾演化过程
首先利用参数化方案模拟了此次灰霾过程干气溶胶等效复折射率，结果如图4所示。由该图可知，干气溶胶等效复折射率实部和虚部的模拟值和实测值基本一致，二者的平均相对偏差分别为1.80％和13.47％，略低于参数化方案的总体平均相对偏差。在此基础上进一步模拟了此次灰霾过程干气溶胶的消光系数，如图4所示。由图4可知，干气溶胶等效复折射率散射系数的模拟值与实测值之间的相关系数和平均相对偏差分别为0.98和7.82％，吸收系数的模拟值与实测值之间的相关系数和平均相对偏差分别为0.92和12.24％。综上，参数化方案模拟的干气溶胶等效复折射率较好地表征了干气溶胶的光学特征，基于该参数大气消光系数(散射系数和吸收系数)的模拟值与实测值之间的相关系数均在0.9以上。上述结果表明，本发明提出的干气溶胶等效复折射率参数化方案具有良好的精度和适用性。
气溶胶等效复折射率的实部和虚部分别主要决定了气溶胶的散射系数和吸收系数。综合图4(a)和图5(a)的分析结果发现，干气溶胶等效复折射率实部模拟值与实测值之间的平均相对偏差仅为1.80％，而干气溶胶散射系数模拟值与实测值之间的平均相对偏差则达到了7.82％，即干气溶胶散射系数对干气溶胶等效复折射率实部的变化表现出较高的敏感性。对比图4(b)和图5(b)可知，虚部与实测值之间的平均相对偏差为13.47％，气溶胶吸收系数与实测值之间的平均相对偏差为12.24％，两者基本保持一致，即干气溶胶消光系数对干气溶胶等效复折射率虚部的变化呈现出较弱的敏感性，上述敏感性结论与S,G,Jennings et al(1978)的研究结论相吻合。
本领域的普通技术人员将会意识到，这里所述的实施例是为了帮助读者理解本发明的原理，应被理解为本发明的保护范围并不局限于这样的特别陈述和实施例。本领域的普通技术人员可以根据本发明公开的这些技术启示做出各种不脱离本发明实质的其它各种具体变形和组合，这些变形和组合仍然在本发明的保护范围内。
Claims (6)
1.一种干气溶胶等效复折射率参数化方案的构建方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1、获取大气环境监测数据；
S2、基于免疫进化算法反演干气溶胶等效复折射率的实部和虚部；
S3、根据步骤S2的反演结果与颗粒物质量浓度指标之间的相关性以及颗粒物质量浓度指标之间的相关性，以6种颗粒物质量浓度指标作为自变量，以干气溶胶等效复折射率实部和虚部分别作为因变量，利用逐步线性回归方法分别构建干气溶胶等效复折射率实部和虚部的参数化方案，表示为：
其中，nre,ni分别为干气溶胶等效复折射率的实部和虚部，表示颗粒物质量浓度比。
2.如权利要求1所述的干气溶胶等效复折射率参数化方案的构建方法，其特征在于，所述步骤S1具体为：
采用浊度计观测520nm波长处的干燥条件下气溶胶散射系数；
采用黑碳检测仪观测黑碳质量浓度；
采用环境颗粒物监测仪观测大气中PM10,PM2.5和PM1的颗粒物质量浓度以及多个空气动力学粒径段的气溶胶数浓度。
3.如权利要求2所述的干气溶胶等效复折射率参数化方案的构建方法，其特征在于，所述浊度计的观测数据订正得到550nm波长处的干燥条件下气溶胶散射系数，表示为：
其中，bsp,bsp,520nm分别为550nm、520nm波长处的干燥条件下气溶胶散射系数，α为Angstrom波长指数。
4.如权利要求3所述的干气溶胶等效复折射率参数化方案的构建方法，其特征在于，所述黑碳检测仪的观测数据反演532nm波长处的吸收系数，再订正得到550nm波长处的吸收系数，表示为：
bap,532nm＝8.28·[BC]+2.23
其中，bap,bap,532nm分别为550nm、532nm波长处的吸收系数，BC为黑碳质量浓度。
5.如权利要求4所述的干气溶胶等效复折射率参数化方案的构建方法，其特征在于，所述步骤S2中，构建大气多粒子气溶胶散射系数和吸收系数计算公式分别为：
bsca＝∫Qsca(a,m)n(r)dr
babs＝∫Qabs(a,m)n(r)dr
其中，bsca,babs分别为大气多粒子气溶胶散射系数和吸收系数，Qsca,Qabs分别为散射效率因子和吸收效率因子，a为尺度参数，r粒子半径，m为粒子的复折射率，n(r)为粒子的谱分布。
6.如权利要求5所述的干气溶胶等效复折射率参数化方案的构建方法，其特征在于，所述步骤S2基于免疫进化算法反演干气溶胶等效复折射率的实部和虚部的目标函数表示为：
其中，f为反演的目标函数。
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