CN111517600B - 一种高含油污泥无害化处理并发电的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种高含油污泥无害化处理并发电的方法，该方法包括：将所述高含油污泥、高含油污泥原生产电菌菌液及产电菌富集培养基配制成阳极液，并将该阳极液用作微生物燃料电池的阳极底物，以对所述高含油污泥进行无害化处理并发电。该方法可解决传统含油污泥处理方法中因需油泥分离或高温热解而造成的高能耗问题，可实现含油污泥处理过程操作简单、无能耗的目标；该方法所使用的添加药剂(产电菌营养液)价廉易得，具有含油污泥处理成本低的特点；该方法可高效去除含油污泥中的含油或其它有机物(COD)；该方法反应条件温和、不产生二次污染物，并且在处理含油污泥过程中能同步产电，实现了含油污泥处理无害化、资源化再利用。

Description

一种高含油污泥无害化处理并发电的方法
技术领域
本发明涉及一种高含油污泥无害化处理并发电的方法，属于环保清洁能源技术领域。
背景技术
含油污泥是指在油井作业、开采、油品集输储运和炼化过程中产生的含油固态废弃物。这些含油污泥中石油类污染物含量高，此外，还因油田生产过程中还加入了大量的凝聚剂、缓蚀剂、阻垢剂、杀菌剂等药剂，使得含油污泥物理化学性质十分复杂，极难分离和处理。目前含油污泥资源化处理技术主要包括：注水井调剖、用作燃料、制备免烧砖、做水泥辅料、热解制备水处理剂(吸附剂、絮凝剂)。
如田耕虎在长6油层含油污泥复配深度调剖驱油技术研究与应用一文中阐述了一种含油污泥复配深度调剖驱油技术。
吉树鹏等在含油污泥-煤混合燃料燃烧特性研究一文中探讨了含油污泥与煤混合作燃料及其燃烧特性。
李鹏华等在含油污泥的无害化和资源化研究一文中将含油污泥用作制备免烧砖材料。
王海洋在含硫气田采气污泥无害化处理技术研究一文中提出了一种将含油污泥作为辅料来生产水泥的方法。
萨依绕等在新疆油田含油污泥处理技术研究与应用一文中报道热解后的油泥残渣对污水有较好的絮凝作用。
其中，注水井调剖对含油污泥的用量有限，制备免烧砖要求含油污泥有较高的钙离子含量，而现有其它处理方法则均需对含油污泥进行必要的油泥分离或高温热解，由此造成分离过程复杂、成本较高，且存在二次污染风险。因此探索含油污泥更加简洁、环保、低成本的新型处理方法，从而实现含油污泥的资源化再利用已经成为本领域亟需解决的技术问题。
微生物燃料电池(MFC)是一种利用特种产电微生物降解有机物并将有机质中化学能转变成电能的新型生物电化学处理系统。
MFC研究始于1910年，2004年MFC首次用于实际废水处理并产电。郭璇等在炼厂含油污水微生物燃料电池的启动及性能研究一文中以炼厂含油污水(含油≤50mg·L-1)为燃料构建并启动双室微生物燃料电池。
中国发明专利CN105540848A公开了一种油田含油污水处理的三段连续流产电装置及含油污水(COD 850mg·L-1)处理方法。
中国发明专利CN107324495A公开了一种厌氧流化床微生物燃料电池处理煤化废水(COD 300-1500mg·L-1)的方法。
中国发明专利CN104108845A公开了一种微生物燃料电池利用剩余污泥同步产电产甲烷的方法。
综上所述，目前仍没有以含油污泥、尤其是高含油污泥为MFC阳极底物并对含油污泥中石油烃及其它有机物一同降解而产电的无害化、资源化处理技术或方法的报道。
发明内容
为了解决上述的缺点和不足，本发明的一个目的在于提供一种高含油污泥无害化处理并发电的方法。
本发明的另一个目的还在于提供一种用于微生物燃料电池的阳极底物。
本发明的又一个目的还在于提供一种微生物燃料电池。
为了实现以上目的，一方面，本发明提供了一种高含油污泥无害化处理并发电的方法，其中，该方法包括：将所述高含油污泥、高含油污泥原生产电菌菌液及产电菌富集培养基配制成阳极液，并将该阳极液用作微生物燃料电池的阳极底物，以对所述高含油污泥进行无害化处理并发电。
根据本发明具体实施方案，在所述的方法中，优选地，以该高含油污泥的总重量为100％计，其含油量为10-31wt％。
根据本发明具体实施方案，在所述的方法中，优选地，所述微生物燃料电池包括双室微生物燃料电池及单室无膜微生物燃料电池。
根据本发明具体实施方案，在所述的方法中，优选地，当所述微生物燃料电池为双室微生物燃料电池时，所述阳极液包括高含油污泥、高含油污泥原生产电菌菌液及产电菌富集培养基，其中，高含油污泥、产电菌富集培养基及高含油污泥原生产电菌菌液的固液比为1:200-2000:10-100，单位分别为g、mL、mL。
根据本发明具体实施方案，在所述的方法中，优选地，当所述微生物燃料电池为双室微生物燃料电池时，所述阳极液的pH值为6.5-8.5，初始COD值为2000-4000mg/L，含油不高于1500mg/L。
在本发明具体实施方式中，当所述微生物燃料电池为双室微生物燃料电池时，所述阳极液的pH值为7.2，初始COD值为3019.68mg/L，含油为72mg/L。
其中，双室微生物燃料电池的阳极液为液相，初始COD值及含油的单位为mg/L，其计算基准为阳极液的总体积。
根据本发明具体实施方案，在所述的方法中，优选地，当所述微生物燃料电池为双室微生物燃料电池时，所述高含油污泥原生产电菌菌液是采用包括以下步骤的制备方法配制得到的：
在恒温30℃、厌氧条件下，将高含油污泥、原油和产电菌富集培养基以固液比5:1-5:250，单位分别为g、g、mL混合均匀后，放入振荡摇床培养箱中，驯化并提高微生物对含油环境的适应性，培养3天，得到所述高含油污泥原生产电菌菌液。
根据本发明具体实施方案，在所述的方法中，优选地，当所述微生物燃料电池为双室微生物燃料电池时，以所述产电菌富集培养基的总体积计，其包含氯化铵1-2g/L、氯化钠0.5-1g/L、磷酸二氢钾1-2g/L、磷酸氢二钾0.3-1.0g/L、蛋白胨0.4-1g/L、酵母粉0.5-1.0g/L；
该产电菌富集培养基的pH值为6.5-8.5。
根据本发明具体实施方案，在所述的方法中，优选地，所述双室微生物燃料电池的运行环境温度为25-35℃。
根据本发明具体实施方案，在所述的方法中，优选地，所述双室微生物燃料电池的运行温度为28-32℃。
根据本发明具体实施方案，在所述的方法中，优选地，当所述微生物燃料电池为单室无膜微生物燃料电池时，所述阳极液包括高含油污泥、高含油污泥原生产电菌菌液及产电菌富集培养基，其中，高含油污泥、产电菌富集培养基及高含油污泥原生产电菌菌液的固液比为36:4-8:1-2，单位分别为g、mL、mL。
根据本发明具体实施方案，在所述的方法中，优选地，当所述微生物燃料电池为单室无膜微生物燃料电池时，所述阳极液的pH值为6.5-8.5，初始COD值为300000-600000mg/g，含油为200-350mg/g。
在本发明具体实施方式中，当所述微生物燃料电池为单室无膜微生物燃料电池时，所述阳极液的pH值为7.5，初始COD值为577392.23mg/g，含油为302.1mg/g。
其中，单室无膜微生物燃料电池阳极底物(阳极液)呈固相，初始COD值及含油的单位为mg/g，其计算基准为阳极底物脱水后干重的总质量。
根据本发明具体实施方案，在所述的方法中，优选地，当所述微生物燃料电池为单室无膜微生物燃料电池时，所述高含油污泥原生产电菌菌液是采用包括以下步骤的制备方法配制得到的：
在恒温30℃、厌氧条件下，将高含油污泥、原油和产电菌富集培养基以固液比5:1-5:250，单位分别为g、g、mL混合均匀后，放入振荡摇床培养箱中，驯化并提高微生物对含油环境的适应性，培养3天，得到所述高含油污泥原生产电菌菌液。
根据本发明具体实施方案，在所述的方法中，优选地，当所述微生物燃料电池为单室无膜微生物燃料电池时，以所述产电菌富集培养基的总体积计，其包含葡萄糖1-3g/L、氯化铵02-0.8g/L、碳酸氢钠1.0-2.5g/L、磷酸二氢钾0.1-0.3g/L、氯化钾0.1-0.3g/L、氯化钙0.2-0.3g/L；
该产电菌富集培养基的pH值为6.5-8.5。
根据本发明具体实施方案，在所述的方法中，优选地，所述单室无膜微生物燃料电池的运行环境温度为25-35℃。
根据本发明具体实施方案，在所述的方法中，优选地，所述单室无膜微生物燃料电池的运行温度为28-32℃。
另一方面，本发明还提供了一种用于微生物燃料电池的阳极底物，其中，所述阳极底物包含高含油污泥、高含油污泥原生产电菌菌液及产电菌富集培养基。
根据本发明具体实施方案，优选地，当所述微生物燃料电池为双室微生物燃料电池时，所述阳极液包括高含油污泥、高含油污泥原生产电菌菌液及产电菌富集培养基，其中，高含油污泥、产电菌富集培养基及高含油污泥原生产电菌菌液的固液比为1:200-2000:10-100，单位分别为g、mL、mL。
根据本发明具体实施方案，优选地，当所述微生物燃料电池为双室微生物燃料电池时，所述阳极液的pH值为6.5-8.5，初始COD值为2000-4000mg/L，含油不高于1500mg/L。
根据本发明具体实施方案，当所述微生物燃料电池为双室微生物燃料电池时，所述高含油污泥原生产电菌菌液是采用包括以下步骤的制备方法配制得到的：
在恒温30℃、厌氧条件下，将高含油污泥、原油和产电菌富集培养基以固液比5:1-5:250，单位分别为g、g、mL混合均匀后，放入振荡摇床培养箱中，驯化并提高微生物对含油环境的适应性，培养3天，得到所述高含油污泥原生产电菌菌液。
根据本发明具体实施方案，当所述微生物燃料电池为双室微生物燃料电池时，以所述产电菌富集培养基的总体积计，其包含氯化铵1-2g/L、氯化钠0.5-1g/L、磷酸二氢钾1-2g/L、磷酸氢二钾0.3-1.0g/L、蛋白胨0.4-1g/L、酵母粉0.5-1.0g/L；
该产电菌富集培养基的pH值为6.5-8.5。
根据本发明具体实施方案，优选地，当所述微生物燃料电池为单室无膜微生物燃料电池时，所述阳极液包括高含油污泥、高含油污泥原生产电菌菌液及产电菌富集培养基，其中，高含油污泥、产电菌富集培养基及高含油污泥原生产电菌菌液的固液比为36:4-8:1-2，单位分别为g、mL、mL。
根据本发明具体实施方案，优选地，当所述微生物燃料电池为单室无膜微生物燃料电池时，所述阳极液的pH值为6.5-8.5，初始COD值为300000-600000mg/g，含油为200-350mg/g。
根据本发明具体实施方案，当所述微生物燃料电池为单室无膜微生物燃料电池时，所述高含油污泥原生产电菌菌液是采用包括以下步骤的制备方法配制得到的：
在恒温30℃、厌氧条件下，将高含油污泥、原油和产电菌富集培养基以固液比5:1-5:250，单位分别为g、g、mL混合均匀后，放入振荡摇床培养箱中，驯化并提高微生物对含油环境的适应性，培养3天，得到所述高含油污泥原生产电菌菌液。
根据本发明具体实施方案，当所述微生物燃料电池为单室无膜微生物燃料电池时，以所述产电菌富集培养基的总体积计，其包含葡萄糖1-3g/L、氯化铵02-0.8g/L、碳酸氢钠1.0-2.5g/L、磷酸二氢钾0.1-0.3g/L、氯化钾0.1-0.3g/L、氯化钙0.2-0.3g/L；
该产电菌富集培养基的pH值为6.5-8.5。
在本发明处理含油污泥过程中，阳极上附着的特种微生物可将石油烃或有机物分解代谢为CO2+H2O，并将产生的电子传递至阳极，再经外电路到达阴极；而阳极产生的质子则经质子交换膜到达阴极室，并在阴极室被电子受体(如氧气)接受而还原；实现将有机物质化学能转换为电能，实现含油污泥的无害化、资源化处理。
又一方面，本发明还提供了一种微生物燃料电池，其中，所述微生物燃料电池的阳极底物为上述用于微生物燃料电池的阳极底物。
根据本发明具体实施方案，优选地，所述微生物燃料电池包括双室微生物燃料电池及单室无膜微生物燃料电池。
本发明结合油田现场高含油(10-31％)污泥特点，培养驯化含油污泥中相应的原生产电菌；以此菌液及含油污泥为阳极液与氧气或空气构成微生物燃料电池(MFC)，从而发明了一种高含油污泥无害化处理并发电的新方法。
本发明所提供的该高含油污泥无害化处理并发电的方法可以解决传统含油污泥处理方法中因需油泥分离或高温热解而造成的高能耗问题，可以实现含油污泥处理过程操作简单、无能耗的目标；该高含油污泥无害化处理并发电的方法所使用的添加药剂(产电菌营养液)价廉易得，使得该方法具有含油污泥处理成本低的特点；该高含油污泥无害化处理并发电的方法可以高效去除含油污泥中的含油或其它有机物(COD)；该高含油污泥无害化处理并发电的方法的反应条件温和、不产生二次污染物，并且在处理含油污泥过程中能同步产电，实现了含油污泥处理无害化、资源化再利用。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动性的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明实施例1中提供的双室MFC的结构示意图；
图2为本发明实施例2中提供的单室无膜MFC的结构示意图；
图3为本发明实施例1中提供的双室MFC四周期处理含油污泥产电曲线；
图4为本发明实施例2中提供的单室无膜MFC处理含油污泥产电曲线。
主要附图标号说明：
图1中：
1-氧气泵；2-曝气头；3-磁力搅拌器；4-阴极室；5-阴极；6-外电阻；7-盐桥；8-阳极室；9-阳极；10-数据采集器；11-电脑。
图2中：
1-电脑；2-数据采集器；3-外接电阻；4-阴极；5-阳极；6-反应室。
具体实施方式
为了对本发明的技术特征、目的和有益效果有更加清楚的理解，现结合以下具体实施例对本发明的技术方案进行以下详细说明，但不能理解为对本发明的可实施范围的限定。
实施例1
本实施例提供了一种高含油污泥无害化处理并发电的方法，其中，所述方法包括以下步骤：
1.高含油污泥类型及基本参数
本实施例所用高含油污泥记为1号油泥，其基本参数详见表1所示。
表1
Figure BDA0001965966440000071
2.产电菌富集培养基类别及配制
本实施例中所用培养基记为1号培养基：将氯化铵1-2g、氯化钠0.5-1g、磷酸二氢钾1-2g、磷酸氢二钾0.3-1.0g、蛋白胨0.4-1g、酵母粉0.5-1.0g加入到1L蒸馏水中，并调节pH到7.2。
3.含油污泥原生产电菌菌液配制
1号油泥原生产电菌菌液配制：在恒温30℃、厌氧条件下，将5g的1号油泥、250mL的1号培养基和5mL原油，混合均匀后，放入振荡摇床培养箱，驯化培养3天得到1号产电菌菌液。
4.双室MFC构筑
双室MFC的结构示意图如图1所示，从图1中可以看出，该双室MFC主要由阴极室4、阳极室8、盐桥7、阴极5、阳极9、连接导线、外接可变电阻(外电阻6)、数据收集转换与显示系统(包括数据采集器10及电脑11)、氧气泵1、曝气头2、磁力搅拌器3等构成；
其中，所述阴极室4、阳极室8的体积均为300mL；
所述盐桥7为5％H2O2及0.5moL/LH2SO4预处理的阳离子交换膜PEM；
所述阴阳两极均为石墨毡。
5.双室MFC阳极底物配制
将1号油泥、1号培养基与1号产电菌液以固液比1:2000:100(g:mL:mL)比例混合，调节pH值至7.2，作为阳极底物。阳极底物初始COD值为3019.68mg/L、含油为72mg/L。
6.双室MFC启动运行及数据检测
将200mL双室MFC阳极底物加入到阳极室中，磁力搅拌；向阴极室中加入200mL，20mmol/L的NaCl溶液并暴氧；控制电池运行环境温度为25-35℃；待电池输出电压值大于50mV并稳定，即完成燃料电池启动。
已启动双室MFC运行过程中随时显示并记录产电数据；每7天作为一个周期，每周期结束后更换阳极底物并检测其残留COD及含油量。
本实施例按照双室MFC操作步骤进行，并控制电池运行温度在28℃。双室MFC经过四周期(28天)运行，其产电性能数据如下表2所示，产电性能曲线图如图3所示。
表2
最大产电压/mV 功率密度/mW·m<sup>-3</sup> 电池电动势/mV 累计产电量/C
243.35 356.67 385.75 1128.23
从表2及图3中可以看出，该双室MFC最大产电压可达到243.35mV，最大功率密度可达到356.67mW/m3，累计产电量可达到1128.23C。
该双室MFC对阳极底物中COD和含油去除效果数据如下表3所示。
表3
Figure BDA0001965966440000081
从表3中可以看出，该双室MFC四周期COD平均去除率达到72.65％，含油平均去除率达到63.54％。
实施例2
本实施例提供了一种高含油污泥无害化处理并发电的方法，其中，所述方法包括以下步骤：
1.高含油污泥类型及基本参数
本实施例所用高含油污泥记为2号油泥，其基本参数详见表4所示。
表4
Figure BDA0001965966440000091
2.产电菌富集培养基类别及配制
本实施例中所用培养基记为2号培养基：将葡萄糖1-3g、氯化铵02-0.8g、碳酸氢钠1.0-2.5g、磷酸二氢钾0.1-0.3g、氯化钾0.1-0.3g、氯化钙0.2-0.3g加入到1L蒸馏水中，并调节pH到7.2。
3.高含油污泥原生产电菌菌液配制
2号油泥原生产电菌菌液：在恒温30℃、厌氧条件下，将5g的2号油泥、250mL的2号培养基和5mL的原油，混合均匀后，放入振荡摇床培养箱，驯化培养3天得到2号产电菌菌液。
4.单室无膜MFC的构筑
单室无膜MFC的结构示意图如图2所示，从图2中可以看出，该单室无膜MFC主要由反应室6，体积为2300mL，阴极4，阳极5，阴阳两极均为石墨毡，连接导线，外接电阻3，数据收集转换与显示系统(包括电脑1及数据采集器2)等构成。
5.单室无膜MFC阳极底物配制
将2号含油污泥、2号培养基和2号菌液以固液比36:4:1(g:mL:mL)比例混合，调节pH值至7.5，作为阳极底物(阳极底泥)。阳极底物初始COD为577392.23mg/g、含油为302.1mg/g。
6.单室无膜MFC启动运行及数据检测
将1000mL的单室无膜MFC阳极底物加入反应室中；将阳极电极完全浸入泥中，并距烧杯底部2cm；将等体积阴极液(含KH2PO4 2-4.22g/L、K2HPO4 0.5-2.75g/L)加入反应室阳极底物上，并确保不对污泥造成太大扰动；使阴极电极漂浮在阴极液液面并半暴露于空气中，控制电池运行环境温度为25-35℃，待电池输出电压值大于50mV并稳定，即完成单室燃料电池启动。
记录已启动单室无膜MFC运行过程中输出电压等数据，14天后，取出阳极底物检测其残留COD及含油量。
本实施例2按照单室无膜MFC操作步骤进行，并控制电池运行温度28℃。单室无膜MFC经过14天运行，其产电性能数据如下表5所述，产电性能曲线图如图4所示。
表5
最大产电压/mV 功率密度/mW·m<sup>-2</sup> 电池电动势/mV 累计产电量/C
392.71 8084.59 447.9 697.49
从图4和表5中可以看出，本实施例2提供的该单室无膜MFC的最大产电压可以达到392.71mV，最大功率密度可以达到8084.59mW/m2，累计产电量可以达到697.49C。
本实施例提供的该单室无膜MFC对阳极底物中COD和含油去除效果数据如表6所示。
表6
阳极底物中含油去除率 阳极底物中COD去除率
52.6％ 33.7％
从表6中可以看出，该单室无膜MFC对阳极底物中的含油去除率可达到52.6％，含油COD去除率可达到33.7％。
综上，本发明所提供的该高含油污泥无害化处理并发电的方法对高含油污泥中石油烃具有良好的去除效果，同时又能向外输出电能，是一种高含油污泥无害化处理及发电的新方法。
以上所述，仅为本发明的具体实施例，不能以其限定发明实施的范围，所以其等同组件的置换，或依本发明专利保护范围所作的等同变化与修饰，都应仍属于本专利涵盖的范畴。另外，本发明中的技术特征与技术特征之间、技术特征与技术发明之间、技术发明与技术发明之间均可以自由组合使用。

Claims (5)

1.一种高含油污泥无害化处理并发电的方法，其特征在于，该方法包括：将所述高含油污泥、高含油污泥原生产电菌菌液及产电菌富集培养基配制成阳极液，并将该阳极液用作微生物燃料电池的阳极底物，以对所述高含油污泥进行无害化处理并发电；
以该高含油污泥的总重量为100％计，其含油量为10-31wt％；
所述微生物燃料电池包括双室微生物燃料电池及单室无膜微生物燃料电池，当所述微生物燃料电池为双室微生物燃料电池时，所述阳极液包括高含油污泥、高含油污泥原生产电菌菌液及产电菌富集培养基，其中，高含油污泥、产电菌富集培养基及高含油污泥原生产电菌菌液的固液比为1:200-2000:10-100，单位分别为g、mL、mL；所述阳极液的pH值为6.5-8.5，初始COD值为2000-4000mg/L，含油不高于1500mg/L；所述高含油污泥原生产电菌菌液是采用包括以下步骤的制备方法配制得到的：
在恒温30℃、厌氧条件下，将高含油污泥、原油和产电菌富集培养基以固液比5:1-5:250，单位分别为g、g、mL，混合均匀后，放入振荡摇床培养箱中，驯化并提高微生物对含油环境的适应性，培养3天，得到所述高含油污泥原生产电菌菌液；
以所述产电菌富集培养基的总体积计，其包含氯化铵1-2g/L、氯化钠0.5-1g/L、磷酸二氢钾1-2g/L、磷酸氢二钾0.3-1.0g/L、蛋白胨0.4-1g/L、酵母粉0.5-1.0g/L；
该产电菌富集培养基的pH值为6.5-8.5；
当所述微生物燃料电池为单室无膜微生物燃料电池时，所述阳极液包括高含油污泥、高含油污泥原生产电菌菌液及产电菌富集培养基，其中，高含油污泥、产电菌富集培养基及高含油污泥原生产电菌菌液的固液比为36:4-8:1-2，单位分别为g、mL、mL；所述阳极液的pH值为6.5-8.5，初始COD值为300000-600000mg/g，含油为200-350mg/g，其中，所述阳极液的初始COD值及含油是以阳极液脱水后所得固相的总质量为基准计算得到的；
所述高含油污泥原生产电菌菌液是采用包括以下步骤的制备方法配制得到的：
在恒温30℃、厌氧条件下，将高含油污泥、原油和产电菌富集培养基以固液比5:1-5:250，单位分别为g、g、mL，混合均匀后，放入振荡摇床培养箱中，驯化并提高微生物对含油环境的适应性，培养3天，得到所述高含油污泥原生产电菌菌液；
以所述产电菌富集培养基的总体积计，其包含葡萄糖1-3g/L、氯化铵0.2-0.8g/L、碳酸氢钠1.0-2.5g/L、磷酸二氢钾0.1-0.3g/L、氯化钾0.1-0.3g/L、氯化钙0.2-0.3g/L；
该产电菌富集培养基的pH值为6.5-8.5。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述双室微生物燃料电池的运行环境温度为25-35℃。
3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，所述双室微生物燃料电池的运行温度为28-32℃。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述单室无膜微生物燃料电池的运行环境温度为25-35℃。
5.根据权利要求4所述的方法，其特征在于，所述单室无膜微生物燃料电池的运行温度为28-32℃。
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