CN111378230A - 一种高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料及其制法 - Google Patents

一种高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料及其制法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及聚丙烯复合材料技术领域，且公开了一种高导热型SiC‑rGO‑聚丙烯基复合介电材料，包括以下配方原料：苯乙烯‑乙烯‑丁烯‑苯乙烯嵌段共聚物、SiC‑rGO复合材料、抗氧化剂、聚丙烯、支链化聚丙烯。该一种高导热型SiC‑rGO‑聚丙烯基复合介电材料，苯乙烯‑乙烯‑丁烯‑苯乙烯嵌段共聚物使聚丙烯的熔融晶体具有良好的结晶度，增强了聚丙烯的热稳定性，同时降低了材料的脆性，增强了材料的韧性，通过2‑甲基‑2‑丙烯酸十八烷基酯接枝，形成柔性支链化的聚丙烯，降低了材料的脆性，同时SiC‑rGO复合材料不仅增强了聚丙烯材料的导热性能，同时增大了材料的介电常数，降低了材料的介电损耗，增强了聚丙烯材料的介电性能。

Description

一种高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料及其制法
技术领域
本发明涉及聚丙烯复合材料技术领域，具体为一种高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料及其制法。
背景技术
聚丙烯通常是以丙烯为原料，乙烯为共聚单体通过聚合反应生产制得，聚丙烯作为一种无色半透明的热塑性轻质通用塑料，是一种性能优良的热塑性合成树脂，具有耐化学性、耐热性、电绝缘性和良好的高耐磨加工性能等优点，在服装、毛毯等纤维制品、医疗器械、汽车、输送管道、化工容器等方面具有广泛的应用，聚丙烯在电、磁、光、热等方面的功能性不能满足实际的需求，因此需要对聚丙烯加以改性，通常有共聚改性、交联改性、接技改性、填充改性、共混改性等方法。
聚丙烯具有良好的介电性能，但是目前的聚丙烯材料在低温条件下，材料的脆性大，韧性较低，容易发生不可逆的冷致收缩现象，大大降低了聚丙烯材料的介电性能和实用性。
(一)解决的技术问题
针对现有技术的不足，本发明提供了一种高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料及其制法，解决了聚丙烯材料在低温下，机械性能大大降低，影响了聚丙烯材料的介电性能的问题。
(二)技术方案
为实现上述目的，本发明提供如下技术方案：一种高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料，包括以下按重量份数计的配方原料：15-20份苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物、5-22份SiC-rGO复合材料、1-2份抗氧化剂、55-62份聚丙烯、7-11份支链化聚丙烯。
优选的，所述抗氧化剂为三(2,4-二叔丁基)亚磷酸苯酯。
优选的，所述SiC-rGO复合材料制备方法包括以下步骤：
(1)向反应瓶中缓慢加入纳米石墨片、纳米单质硅粉、浓硫酸、浓硝酸，将反应瓶置于低温冷却仪中，在-10-0℃下，匀速搅拌1-2h，再缓慢加入高锰酸钾，匀速搅拌2-3h，将反应瓶置于恒温水浴锅中，加热至35-40℃，匀速搅拌2-3h，再加入蒸馏水，加热至85-95℃匀速搅拌1-2h，将溶液冷却至35-45℃，加入过氧化氢水溶液，匀速搅拌1-2h，将溶液通过高速离心机除去溶剂，使用适量的蒸馏水洗涤固体产物直至中性，并充分干燥，制备得到单质硅负载氧化石墨烯。
(2)将单质硅负载氧化石墨烯置于气氛电阻炉中，升温速率为10-15℃/min，在N2氛围中，1320-1350℃下保温煅烧4-6h，煅烧产物为碳化硅负载氧化石墨烯。
(3)向反应瓶中加入乙醇溶剂，再加入质量比为8-12:1的碳化硅负载氧化石墨烯和硅烷偶联剂乙烯基三甲氧基硅烷，将反应瓶置于恒温水浴锅中，加热至75-85℃，匀速搅拌反应8-10h，将溶液冷却至室温，过滤除去溶剂，使用适量的蒸馏水洗涤固体产物，并充分干燥，制备得到SiC-rGO复合材料。
优选的，所述步骤(1)中的纳米石墨片、纳米单质硅粉、浓硫酸中的H2SO4、浓硝酸中的HNO3、KMnO4，过氧化氢水溶液中的H2O2，六者物质的量摩尔比为1.5-2:1:6-8:4-6:0.45-0.55:0.8-0.9。
优选的，所述支链化聚丙烯制备方法包括以下步骤：
(1)向反应瓶中加入二甲苯溶剂，再依次加入聚丙烯、苯乙烯、2-甲基-2-丙烯酸十八烷基酯和引发剂过氧化二苯甲酰，将反应瓶置于油浴锅中，加热至180-190℃，匀速搅拌回流反应15-20h。
(2)将溶液置于冰水浴中冷却，加入蒸馏水，直至有大量的固体生产，将溶液过滤除去溶剂，使用适量的乙醇洗涤固体产物，并充分干燥，制备得到支链化聚丙烯。
优选的，所述聚丙烯、苯乙烯、2-甲基-2-丙烯酸十八烷基酯和过氧化二苯甲酰，四者的质量比为8-12:1:3.5-4.5:0.2-0.3。
优选的，所述油浴锅包括箱体，箱体的底部活动安装有滚轮，箱体的顶部嵌有浴锅，箱体的右侧固定连接有控制器，控制器的正面活动安装有旋钮，控制器的底部固定连接有插头。
优选的，所述高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料制备方法包括以下步骤：
(1)称取15-20份苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物和55-62份聚丙烯置于双螺杆挤出机中，在180-200℃下共混40-60min，挤出母粒，将母粒置于平板硫化机中，升温至190-210℃，在8-12MPa下加压处理15-20min，将物料冷却至室温，制备得到嵌段共聚物-聚丙烯复合材料。
(2)称取5-22份SiC-rGO复合材料、1-2份抗氧化剂、7-11份支链化聚丙烯和上述步骤(1)制得的嵌段共聚物-聚丙烯复合材料，置于双螺杆挤出机，在190-210℃下共混40-60min，然后挤出物料，制备得到高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料。
(三)有益的技术效果
与现有技术相比，本发明具备以下有益的技术效果：
该一种高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料，使用苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物和聚丙烯熔融共混形成复合材料，作为聚丙烯材料的基体，其熔融晶体具有良好的结晶度，增强了聚丙烯材料的热稳定性，并且苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物降低了聚丙烯的脆性，增强材料的韧性。
该一种高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料，使用2-甲基-2-丙烯酸十八烷基酯与苯乙烯和聚丙烯，接枝形成支链化的聚丙烯，其长支链化的柔性链大大降低了聚丙烯的脆性，增强了材料在低温状态下的韧性和断裂强度。
该一种高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料，使用原位生长法制备的单质硅负载氧化石墨烯，煅烧在氧化石墨烯表面形成均匀的层状碳化硅，避免了碳化硅的团聚和聚集，碳化硅和氧化石墨烯具有优异的导热性能，使热量能够在聚丙烯材料中均匀和快速传导，使材料呈现出优异的导热性能，并且氧化石墨烯具有优异的导电性能，SiC具有良好的介电性能，通过硅烷偶联剂与聚丙烯键合，不仅提高了SiC-rGO复合材料与聚丙烯材料的分散性和相容性，同时SiC-rGO复合材料增大了聚丙烯材料的介电常数和击穿场强，降低了材料的介电损耗，从而大幅增强了聚丙烯材料的介电性能，避免了聚丙烯材料在低温下介电性能较差的问题。
附图说明
图1为本发明连接结构主视图；
图2为本发明连接结构俯视图。
图中：1-箱体、2-滚轮、3-浴锅、4-控制器、5-旋钮、6-插头。
具体实施方式
为实现上述目的，本发明提供如下具体实施方式和实施例：一种高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料，包括以下按重量份数计的配方原料：15-20份苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物、5-22份SiC-rGO复合材料、1-2份抗氧化剂、55-62份聚丙烯、7-11份支链化聚丙烯，抗氧化剂为三(2,4-二叔丁基)亚磷酸苯酯。
SiC-rGO复合材料制备方法包括以下步骤：
(1)向反应瓶中缓慢加入纳米石墨片、纳米单质硅粉、浓硫酸、浓硝酸，将反应瓶置于低温冷却仪中，在-10-0℃下，匀速搅拌1-2h，再缓慢加入高锰酸钾，匀速搅拌2-3h，将反应瓶置于恒温水浴锅中，加热至35-40℃，匀速搅拌2-3h，再加入蒸馏水，加热至85-95℃匀速搅拌1-2h，将溶液冷却至35-45℃，加入过氧化氢水溶液，纳米石墨片、纳米单质硅粉、浓硫酸中的H2SO4、浓硝酸中的HNO3、KMnO4，过氧化氢水溶液中的H2O2，六者物质的量摩尔比为1.5-2:1:6-8:4-6:0.45-0.55:0.8-0.9，匀速搅拌1-2h，将溶液通过高速离心机除去溶剂，使用适量的蒸馏水洗涤固体产物直至中性，并充分干燥，制备得到单质硅负载氧化石墨烯。
(2)将单质硅负载氧化石墨烯置于气氛电阻炉中，升温速率为10-15℃/min，在N2氛围中，1320-1350℃下保温煅烧4-6h，煅烧产物为碳化硅负载氧化石墨烯。
(3)向反应瓶中加入乙醇溶剂，再加入质量比为8-12:1的碳化硅负载氧化石墨烯和硅烷偶联剂乙烯基三甲氧基硅烷，将反应瓶置于恒温水浴锅中，加热至75-85℃，匀速搅拌反应8-10h，将溶液冷却至室温，过滤除去溶剂，使用适量的蒸馏水洗涤固体产物，并充分干燥，制备得到SiC-rGO复合材料。
支链化聚丙烯制备方法包括以下步骤：
(1)向反应瓶中加入二甲苯溶剂，再依次加入聚丙烯、苯乙烯、2-甲基-2-丙烯酸十八烷基酯和引发剂过氧化二苯甲酰，四者的质量比为8-12:1:3.5-4.5:0.2-0.3，将反应瓶置于油浴锅中，油浴锅包括箱体，箱体的底部活动安装有滚轮，箱体的顶部嵌有浴锅，箱体的右侧固定连接有控制器，控制器的正面活动安装有旋钮，控制器的底部固定连接有插头，加热至180-190℃，匀速搅拌回流反应15-20h。
(2)将溶液置于冰水浴中冷却，加入蒸馏水，直至有大量的固体生产，将溶液过滤除去溶剂，使用适量的乙醇洗涤固体产物，并充分干燥，制备得到支链化聚丙烯。
高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料制备方法包括以下步骤：
(1)称取15-20份苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物和55-62份聚丙烯置于双螺杆挤出机中，在180-200℃下共混40-60min，挤出母粒，将母粒置于平板硫化机中，升温至190-210℃，在8-12MPa下加压处理15-20min，将物料冷却至室温，制备得到嵌段共聚物-聚丙烯复合材料。
(2)称取5-22份SiC-rGO复合材料、1-2份抗氧化剂、7-11份支链化聚丙烯和上述步骤(1)制得的嵌段共聚物-聚丙烯复合材料，置于双螺杆挤出机，在190-210℃下共混40-60min，然后挤出物料，制备得到高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料。
实施例1
(1)制备单质硅负载氧化石墨烯组分1：向反应瓶中缓慢加入纳米石墨片、纳米单质硅粉、浓硫酸、浓硝酸，将反应瓶置于低温冷却仪中，在0℃下，匀速搅拌1h，再缓慢加入高锰酸钾，匀速搅拌2h，将反应瓶置于恒温水浴锅中，加热至35℃，匀速搅拌2h，再加入蒸馏水，加热至85℃匀速搅拌1h，将溶液冷却至35℃，加入过氧化氢水溶液，纳米石墨片、纳米单质硅粉、浓硫酸中的H2SO4、浓硝酸中的HNO3、KMnO4，过氧化氢水溶液中的H2O2，六者物质的量摩尔比为1.5:1:6:4:0.45:0.8，匀速搅拌1h，将溶液通过高速离心机除去溶剂，使用适量的蒸馏水洗涤固体产物直至中性，并充分干燥，制备得到单质硅负载氧化石墨烯组分1。
(2)制备碳化硅负载氧化石墨烯组分1：将单质硅负载氧化石墨烯组分1置于气氛电阻炉中，升温速率为10℃/min，在N2氛围中，1320℃下保温煅烧4h，煅烧产物为碳化硅负载氧化石墨烯组分1。
(3)制备SiC-rGO复合材料1：向反应瓶中加入乙醇溶剂，再加入质量比为8:1的碳化硅负载氧化石墨烯组分1和硅烷偶联剂乙烯基三甲氧基硅烷，将反应瓶置于恒温水浴锅中，加热至75℃，匀速搅拌反应8h，将溶液冷却至室温，过滤除去溶剂，使用适量的蒸馏水洗涤固体产物，并充分干燥，制备得到SiC-rGO复合材料1。
(4)制备支链化聚丙烯组分1：向反应瓶中加入二甲苯溶剂，再依次加入聚丙烯、苯乙烯、2-甲基-2-丙烯酸十八烷基酯和引发剂过氧化二苯甲酰，四者的质量比为8:1:3.5:0.2，将反应瓶置于油浴锅中，油浴锅包括箱体，箱体的底部活动安装有滚轮，箱体的顶部嵌有浴锅，箱体的右侧固定连接有控制器，控制器的正面活动安装有旋钮，控制器的底部固定连接有插头，加热至180℃，匀速搅拌回流反应15h，将溶液置于冰水浴中冷却，加入蒸馏水，直至有大量的固体生产，将溶液过滤除去溶剂，使用适量的乙醇洗涤固体产物，并充分干燥，制备得到支链化聚丙烯组分1。
(5)制备嵌段共聚物-聚丙烯复合材料1：称取15份苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物和55份聚丙烯置于双螺杆挤出机中，在180℃下共混40min，挤出母粒，将母粒置于平板硫化机中，升温至190℃，在8MPa下加压处理15min，将物料冷却至室温，制备得到嵌段共聚物-聚丙烯复合材料1。
(6)制备高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料1：称取22份SiC-rGO复合材料1、1份抗氧化剂、7份支链化聚丙烯组分1和上述步骤(5)制得的嵌段共聚物-聚丙烯复合材料1，置于双螺杆挤出机，在190℃下共混40min，然后挤出物料，制备得到高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料1。
实施例2
(1)制备单质硅负载氧化石墨烯组分2：向反应瓶中缓慢加入纳米石墨片、纳米单质硅粉、浓硫酸、浓硝酸，将反应瓶置于低温冷却仪中，在-10℃下，匀速搅拌1h，再缓慢加入高锰酸钾，匀速搅拌2h，将反应瓶置于恒温水浴锅中，加热至35℃，匀速搅拌3h，再加入蒸馏水，加热至85℃匀速搅拌1h，将溶液冷却至35℃，加入过氧化氢水溶液，纳米石墨片、纳米单质硅粉、浓硫酸中的H2SO4、浓硝酸中的HNO3、KMnO4，过氧化氢水溶液中的H2O2，六者物质的量摩尔比为1.5:1:6:4:0.45:0.8，匀速搅拌1h，将溶液通过高速离心机除去溶剂，使用适量的蒸馏水洗涤固体产物直至中性，并充分干燥，制备得到单质硅负载氧化石墨烯组分2。
(2)制备碳化硅负载氧化石墨烯组分2：将单质硅负载氧化石墨烯组分2置于气氛电阻炉中，升温速率为10℃/min，在N2氛围中，1320℃下保温煅烧6h，煅烧产物为碳化硅负载氧化石墨烯组分2。
(3)制备SiC-rGO复合材料2：向反应瓶中加入乙醇溶剂，再加入质量比为8:1的碳化硅负载氧化石墨烯组分2和硅烷偶联剂乙烯基三甲氧基硅烷，将反应瓶置于恒温水浴锅中，加热至85℃，匀速搅拌反应8h，将溶液冷却至室温，过滤除去溶剂，使用适量的蒸馏水洗涤固体产物，并充分干燥，制备得到SiC-rGO复合材料2。
(4)制备支链化聚丙烯组分2：向反应瓶中加入二甲苯溶剂，再依次加入聚丙烯、苯乙烯、2-甲基-2-丙烯酸十八烷基酯和引发剂过氧化二苯甲酰，四者的质量比为12:1:3.5:0.2，将反应瓶置于油浴锅中，油浴锅包括箱体，箱体的底部活动安装有滚轮，箱体的顶部嵌有浴锅，箱体的右侧固定连接有控制器，控制器的正面活动安装有旋钮，控制器的底部固定连接有插头，加热至190℃，匀速搅拌回流反应20h，将溶液置于冰水浴中冷却，加入蒸馏水，直至有大量的固体生产，将溶液过滤除去溶剂，使用适量的乙醇洗涤固体产物，并充分干燥，制备得到支链化聚丙烯组分2。
(5)制备嵌段共聚物-聚丙烯复合材料2：称取16份苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物和57份聚丙烯置于双螺杆挤出机中，在200℃下共混60min，挤出母粒，将母粒置于平板硫化机中，升温至190℃，在8MPa下加压处理20min，将物料冷却至室温，制备得到嵌段共聚物-聚丙烯复合材料2。
(6)制备高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料2：称取18份SiC-rGO复合材料2、1份抗氧化剂、8份支链化聚丙烯组分2和上述步骤(5)制得的嵌段共聚物-聚丙烯复合材料2，置于双螺杆挤出机，在210℃下共混40min，然后挤出物料，制备得到高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料2。
实施例3
(1)制备单质硅负载氧化石墨烯组分3：向反应瓶中缓慢加入纳米石墨片、纳米单质硅粉、浓硫酸、浓硝酸，将反应瓶置于低温冷却仪中，在-5℃下，匀速搅拌1.5h，再缓慢加入高锰酸钾，匀速搅拌2.5h，将反应瓶置于恒温水浴锅中，加热至38℃，匀速搅拌2.5h，再加入蒸馏水，加热至90℃匀速搅拌1.5h，将溶液冷却至40℃，加入过氧化氢水溶液，纳米石墨片、纳米单质硅粉、浓硫酸中的H2SO4、浓硝酸中的HNO3、KMnO4，过氧化氢水溶液中的H2O2，六者物质的量摩尔比为1.8:1:7:5:0.5:0.85，匀速搅拌1.5h，将溶液通过高速离心机除去溶剂，使用适量的蒸馏水洗涤固体产物直至中性，并充分干燥，制备得到单质硅负载氧化石墨烯组分3。
(2)制备碳化硅负载氧化石墨烯组分3：将单质硅负载氧化石墨烯组分3置于气氛电阻炉中，升温速率为12℃/min，在N2氛围中，1335℃下保温煅烧5h，煅烧产物为碳化硅负载氧化石墨烯组分3。
(3)制备SiC-rGO复合材料3：向反应瓶中加入乙醇溶剂，再加入质量比为10:1的碳化硅负载氧化石墨烯组分3和硅烷偶联剂乙烯基三甲氧基硅烷，将反应瓶置于恒温水浴锅中，加热至80℃，匀速搅拌反应9h，将溶液冷却至室温，过滤除去溶剂，使用适量的蒸馏水洗涤固体产物，并充分干燥，制备得到SiC-rGO复合材料3。
(4)制备支链化聚丙烯组分3：向反应瓶中加入二甲苯溶剂，再依次加入聚丙烯、苯乙烯、2-甲基-2-丙烯酸十八烷基酯和引发剂过氧化二苯甲酰，四者的质量比为102:1:4:0.25，将反应瓶置于油浴锅中，油浴锅包括箱体，箱体的底部活动安装有滚轮，箱体的顶部嵌有浴锅，箱体的右侧固定连接有控制器，控制器的正面活动安装有旋钮，控制器的底部固定连接有插头，加热至185℃，匀速搅拌回流反应18，将溶液置于冰水浴中冷却，加入蒸馏水，直至有大量的固体生产，将溶液过滤除去溶剂，使用适量的乙醇洗涤固体产物，并充分干燥，制备得到支链化聚丙烯组分3。
(5)制备嵌段共聚物-聚丙烯复合材料3：称取17份苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物和57份聚丙烯置于双螺杆挤出机中，在190℃下共混50min，挤出母粒，将母粒置于平板硫化机中，升温至200℃，在10MPa下加压处理18min，将物料冷却至室温，制备得到嵌段共聚物-聚丙烯复合材料3。
(6)制备高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料3：称取15份SiC-rGO复合材料3、1.5份抗氧化剂、9.5份支链化聚丙烯组分3和上述步骤(5)制得的嵌段共聚物-聚丙烯复合材料3，置于双螺杆挤出机，在200℃下共混50min，然后挤出物料，制备得到高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料3。
实施例4
(1)制备单质硅负载氧化石墨烯组分4：向反应瓶中缓慢加入纳米石墨片、纳米单质硅粉、浓硫酸、浓硝酸，将反应瓶置于低温冷却仪中，在-10℃下，匀速搅拌1h，再缓慢加入高锰酸钾，匀速搅拌3h，将反应瓶置于恒温水浴锅中，加热至40℃，匀速搅拌3h，再加入蒸馏水，加热至95℃匀速搅拌2h，将溶液冷却至35℃，加入过氧化氢水溶液，纳米石墨片、纳米单质硅粉、浓硫酸中的H2SO4、浓硝酸中的HNO3、KMnO4，过氧化氢水溶液中的H2O2，六者物质的量摩尔比为2:1:8:4:0.45:0.9，匀速搅拌2h，将溶液通过高速离心机除去溶剂，使用适量的蒸馏水洗涤固体产物直至中性，并充分干燥，制备得到单质硅负载氧化石墨烯组分4。
(2)制备碳化硅负载氧化石墨烯组分4：将单质硅负载氧化石墨烯组分4置于气氛电阻炉中，升温速率为10℃/min，在N2氛围中，1320℃下保温煅烧6h，煅烧产物为碳化硅负载氧化石墨烯组分4。
(3)制备SiC-rGO复合材料4：向反应瓶中加入乙醇溶剂，再加入质量比为12:1的碳化硅负载氧化石墨烯组分4和硅烷偶联剂乙烯基三甲氧基硅烷，将反应瓶置于恒温水浴锅中，加热至85℃，匀速搅拌反应10h，将溶液冷却至室温，过滤除去溶剂，使用适量的蒸馏水洗涤固体产物，并充分干燥，制备得到SiC-rGO复合材料4。
(4)制备支链化聚丙烯组分4：向反应瓶中加入二甲苯溶剂，再依次加入聚丙烯、苯乙烯、2-甲基-2-丙烯酸十八烷基酯和引发剂过氧化二苯甲酰，四者的质量比为12:1:3.5:0.3，将反应瓶置于油浴锅中，油浴锅包括箱体，箱体的底部活动安装有滚轮，箱体的顶部嵌有浴锅，箱体的右侧固定连接有控制器，控制器的正面活动安装有旋钮，控制器的底部固定连接有插头，加热至190℃，匀速搅拌回流反应15h，将溶液置于冰水浴中冷却，加入蒸馏水，直至有大量的固体生产，将溶液过滤除去溶剂，使用适量的乙醇洗涤固体产物，并充分干燥，制备得到支链化聚丙烯组分4。
(5)制备嵌段共聚物-聚丙烯复合材料4：称取18份苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物和60.5份聚丙烯置于双螺杆挤出机中，在180℃下共混40min，挤出母粒，将母粒置于平板硫化机中，升温至210℃，在12MPa下加压处理20min，将物料冷却至室温，制备得到嵌段共聚物-聚丙烯复合材料4。
(6)制备高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料4：称取10份SiC-rGO复合材料4、1.5份抗氧化剂、10份支链化聚丙烯组分4和上述步骤(5)制得的嵌段共聚物-聚丙烯复合材料4，置于双螺杆挤出机，在210℃下共混40min，然后挤出物料，制备得到高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料4。
实施例5
(1)制备单质硅负载氧化石墨烯组分5：向反应瓶中缓慢加入纳米石墨片、纳米单质硅粉、浓硫酸、浓硝酸，将反应瓶置于低温冷却仪中，在-10℃下，匀速搅拌2h，再缓慢加入高锰酸钾，匀速搅拌3h，将反应瓶置于恒温水浴锅中，加热至40℃，匀速搅拌3h，再加入蒸馏水，加热至95℃匀速搅拌2h，将溶液冷却至45℃，加入过氧化氢水溶液，纳米石墨片、纳米单质硅粉、浓硫酸中的H2SO4、浓硝酸中的HNO3、KMnO4，过氧化氢水溶液中的H2O2，六者物质的量摩尔比为2:1:8:6:0.55:0.9，匀速搅拌2h，将溶液通过高速离心机除去溶剂，使用适量的蒸馏水洗涤固体产物直至中性，并充分干燥，制备得到单质硅负载氧化石墨烯组分5。
(2)制备碳化硅负载氧化石墨烯组分5：将单质硅负载氧化石墨烯组分5置于气氛电阻炉中，升温速率为15℃/min，在N2氛围中，1350℃下保温煅烧6h，煅烧产物为碳化硅负载氧化石墨烯组分5。
(3)制备SiC-rGO复合材料5：向反应瓶中加入乙醇溶剂，再加入质量比为12:1的碳化硅负载氧化石墨烯组分5和硅烷偶联剂乙烯基三甲氧基硅烷，将反应瓶置于恒温水浴锅中，加热至85℃，匀速搅拌反应10h，将溶液冷却至室温，过滤除去溶剂，使用适量的蒸馏水洗涤固体产物，并充分干燥，制备得到SiC-rGO复合材料5。
(4)制备支链化聚丙烯组分5：向反应瓶中加入二甲苯溶剂，再依次加入聚丙烯、苯乙烯、2-甲基-2-丙烯酸十八烷基酯和引发剂过氧化二苯甲酰，四者的质量比为12:1:4.5:0.3，将反应瓶置于油浴锅中，油浴锅包括箱体，箱体的底部活动安装有滚轮，箱体的顶部嵌有浴锅，箱体的右侧固定连接有控制器，控制器的正面活动安装有旋钮，控制器的底部固定连接有插头，加热至190℃，匀速搅拌回流反应20h，将溶液置于冰水浴中冷却，加入蒸馏水，直至有大量的固体生产，将溶液过滤除去溶剂，使用适量的乙醇洗涤固体产物，并充分干燥，制备得到支链化聚丙烯组分5。
(5)制备嵌段共聚物-聚丙烯复合材料5：称取20份苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物和62份聚丙烯置于双螺杆挤出机中，在200℃下共混60min，挤出母粒，将母粒置于平板硫化机中，升温至210℃，在12MPa下加压处理20min，将物料冷却至室温，制备得到嵌段共聚物-聚丙烯复合材料5。
(6)制备高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料5：称取5份SiC-rGO复合材料5、2份抗氧化剂、11份支链化聚丙烯组分5和上述步骤(5)制得的嵌段共聚物-聚丙烯复合材料5，置于双螺杆挤出机，在210℃下共混60min，然后挤出物料，制备得到高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料5。
使用Agilent 4395A阻抗分析仪对实施例1-5进行介电常数测试，使用RP1000圆管法导热系数仪测试热导率，测试标准为ASTM D5470-2006。
Figure BDA0002496106190000131
综上所述，该一种高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料，使用苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物和聚丙烯熔融共混形成复合材料，作为聚丙烯材料的基体，其熔融晶体具有良好的结晶度，增强了聚丙烯材料的热稳定性，并且苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物降低了聚丙烯的脆性，增强材料的韧性。
使用2-甲基-2-丙烯酸十八烷基酯与苯乙烯和聚丙烯，接枝形成支链化的聚丙烯，其长支链化的柔性链大大降低了聚丙烯的脆性，增强了材料在低温状态下的韧性和断裂强度。
使用原位生长法制备的单质硅负载氧化石墨烯，煅烧在氧化石墨烯表面形成均匀的层状碳化硅，避免了碳化硅的团聚和聚集，碳化硅和氧化石墨烯具有优异的导热性能，使热量能够在聚丙烯材料中均匀和快速传导，使材料呈现出优异的导热性能，并且氧化石墨烯具有优异的导电性能，SiC具有良好的介电性能，通过硅烷偶联剂与聚丙烯键合，不仅提高了SiC-rGO复合材料与聚丙烯材料的分散性和相容性，同时SiC-rGO复合材料增大了聚丙烯材料的介电常数和击穿场强，降低了材料的介电损耗，从而大幅增强了聚丙烯材料的介电性能，避免了聚丙烯材料在低温下介电性能较差的问题。

Claims (8)

1.一种高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料，包括以下按重量份数计的配方原料，其特征在于：15-20份苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物、5-22份SiC-rGO复合材料、1-2份抗氧化剂、55-62份聚丙烯、7-11份支链化聚丙烯。
2.根据权利要求1所述的一种高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料，其特征在于：所述抗氧化剂为三(2,4-二叔丁基)亚磷酸苯酯。
3.根据权利要求1所述的一种高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料，其特征在于：所述SiC-rGO复合材料制备方法包括以下步骤：
(1)向反应瓶中加入纳米石墨片、纳米单质硅粉、浓硫酸、浓硝酸，将溶液在-10-0℃下，匀速搅拌1-2h，再加入高锰酸钾，匀速搅拌2-3h，将溶液加热至35-40℃，匀速搅拌2-3h，再加入蒸馏水，加热至85-95℃匀速搅拌1-2h，将溶液冷却至35-45℃，加入过氧化氢水溶液，匀速搅拌1-2h，将溶液除去溶剂、洗涤固体产物、干燥，制备得到单质硅负载氧化石墨烯。
(2)将单质硅负载氧化石墨烯置于气氛电阻炉中，升温速率为10-15℃/min，在N2氛围中，1320-1350℃下保温煅烧4-6h，煅烧产物为碳化硅负载氧化石墨烯。
(3)向乙醇溶剂中，加入质量比为8-12:1的碳化硅负载氧化石墨烯和硅烷偶联剂乙烯基三甲氧基硅烷，将溶液加热至75-85℃，反应8-10h，将溶液过滤除去溶剂、洗涤固体产物、干燥，制备得到SiC-rGO复合材料。
4.根据权利要求3所述的高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料，其特征在于：所述步骤(1)中的纳米石墨片、纳米单质硅粉、浓硫酸中的H2SO4、浓硝酸中的HNO3、KMnO4，过氧化氢水溶液中的H2O2，六者物质的量摩尔比为1.5-2:1:6-8:4-6:0.45-0.55:0.8-0.9。
5.根据权利要求1所述的一种高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料，其特征在于：所述支链化聚丙烯制备方法包括以下步骤：
(1)向二甲苯溶剂中加入聚丙烯、苯乙烯、2-甲基-2-丙烯酸十八烷基酯和引发剂过氧化二苯甲酰，将溶液置于油浴锅中加热至180-190℃，反应15-20h。
(2)将溶液冷却，加入蒸馏水，直至有大量的固体生产，将溶液过滤除去溶剂、洗涤固体产物、干燥，制备得到支链化聚丙烯。
6.根据权利要求5所述的高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料，其特征在于：所述聚丙烯、苯乙烯、2-甲基-2-丙烯酸十八烷基酯和过氧化二苯甲酰，四者的质量比为8-12:1:3.5-4.5:0.2-0.3。
7.根据权利要求5所述的高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料，其特征在于：所述油浴锅包括箱体(1)，箱体(1)的底部活动安装有滚轮(2)，所述箱体(1)的顶部嵌有浴锅(3)，所述箱体(1)的右侧固定连接有控制器(4)，所述控制器(4)的正面活动安装有旋钮(5)，所述控制器(4)的底部固定连接有插头(6)。
8.根据权利要求1所述的一种高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料，其特征在于：所述高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料制备方法包括以下步骤：
(1)称取15-20份苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物和55-62份聚丙烯置于双螺杆挤出机中，在180-200℃下共混40-60min，挤出母粒，将母粒置于平板硫化机中，升温至190-210℃，在8-12MPa下加压处理15-20min，将物料冷却至室温，制备得到嵌段共聚物-聚丙烯复合材料。
(2)称取5-22份SiC-rGO复合材料、1-2份抗氧化剂、7-11份支链化聚丙烯和上述步骤(1)制得的嵌段共聚物-聚丙烯复合材料，置于双螺杆挤出机，在190-210℃下共混40-60min，然后挤出物料，制备得到高导热型SiC-rGO-聚丙烯基复合介电材料。
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