CN111145623A - 不同参数的正负电晕与物质作用实验研究装置及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种不同参数状态下正负电晕放电差异性实验研究装置及方法，所述装置包括电晕放电反应器、高压直流电源、示波器、高压探头、微安表、气泵、气体流量计以及升降台。本发明设计了可调节电极距离与供电电压的电晕放电反应器，在放电区域内通入一定流速气体使得电场中各粒子具有一定的初速度，并针对等离子体与物质相互作用时造成质量损失和成分变化两个对象设计了实验方案。从不同参数的角度对正、负电晕放电与物质之间不同的作用效果进行了探讨。
Description
技术领域
本发明涉及一种不同参数状态下正负电晕放电差异性实验研究装置及方法，属于高压电极放电技术领域。
背景技术
电晕放电根据加在高压电极上电压的极性分为正放电和负放电。当处理物位于接地电极一方时，正负粒子将在电场的作用下运动到处理物表面，与其相互作用。粒子在电场中运动时获得动能，具有极大的速率，从而在与处理物表面接触时具有轰击效果。在两种不同极性的电晕放电产生的电场中，正负粒子的运动方向、粒子运动获得的动能均不相同，不同的粒子在与处理物表面相互作用时将发生不同的反应，生成不同的产物。这些相互作用将导致处理物发生质量损失甚至使得处理物成分发生改变。
粒子在电场中运动的状态与电极间距、电场的场强、电场中气体分子的状态有关。电极之间的距离的不同将导致极间电场场强分布不同，从而影响到粒子在电场中的运动轨迹、碰撞过程等，进而影响到粒子与物质表面之间的作用效果。粒子在电场中获得动能的大小也与电场强度有关，在电极间距固定不变的情况下，供电电压越大，电场强度越大。供电电流决定着作用于物质表面的粒子密度，电流越大，作用于物质表面的粒子越多。并且，带电粒子的运动过程中将与其他粒子发生碰撞从而改变电场空间中存在的其他不具运动速率的各种粒子的运动状态。当电场中的各种粒子受到外力作用，同样处于一定速率的运动状态时，带电粒子与其他同样处于运动状态的气体分子，其碰撞过程必将大不相同。
专利CN 208001395 U公开了一种浮动电极增强介质阻挡放电弥散等离子体射流发生装置，该装置通过调节工作气体的流速进行放电得到放电图像，从而找出最佳参数，实现大气压下的等离子体射流。但是该专利没有对除气体流速之外的其他参数进行调控，也未讨论正负电晕放电之间的差异性。
发明内容
为了探究在不同参数下正负电晕放电与物质之间相互作用的差异性，本发明设计了一套电极距离及供电功率可调并且能够通入气体并调整气体流速的电晕放电实验研究装置，以及利用该装置进行的研究方法。
本发明的技术方案如下：
一种不同参数状态下正负电晕放电差异性实验研究装置，所述装置包括电晕放电反应器、高压直流电源、示波器、高压探头、微安表、气泵、气体流量计以及升降台；
所述电晕放电反应器包括高压电极和接地电极，其中高压电极包括石英管、绝缘塞、针电极，其中绝缘塞下端小孔与针电极紧配合，高压线自绝缘塞上端中心大孔伸入与针电极相连，绝缘塞外侧与石英管配合，在绝缘塞上端中心大孔一侧有一通孔，连接通气管，气体由气泵通过此孔送入石英管内；
所述高压探头接在电晕放电反应器两端，同时连接示波器监测电晕放电反应器两端的电压，微安表用于测量放电回路中的电流；所述高压直流电源分为正电源、负电源，通过一个双刀双掷开关切换正、负，分别激励电晕放电反应器；所述气体流量计用于检测气泵泵入的气体的流量；所述气体流量计与气泵之间设置单向阀，所述升降台位于电晕放电反应器下方，升降台上放置待处理物装置，所述待处理物装置内设有接地电极。
上述高压电极还包括管内距离调节装置，所述管内距离调节装置包括支架、夹持装置、齿条以及齿轮；
所述支架呈上垂直支架和水平支架，上垂直支架端部连接齿轮，齿轮与设置在绝缘塞侧壁的齿条啮合，水平支架的端部连接夹持装置，夹持装置夹持在石英管侧壁。
上述待处理物装置为反应皿，用于失水率检测实验，其底座为接地电极，可导电。
上述待处理物装置为循环水箱，循环水箱包括圆筒体状的水箱，水箱上端有第一出水口，下端有进水口，第一出水口与进水口之间通过连接管连接，所述水箱底部设置第二出水口；所述循环水箱的第二出水口连接储水池B，进水口连接储水池A，储水池A与进水口之间设置蠕动泵，用于活性成分检测和有机物降解实验。
上述储水池B将处理后的水样送入活性成分浓度检测设备，用于活性成分检测实验。
一种不同参数状态下正负电晕放电差异性实验的失水率测试研究方法，利用上述的装置，设计不同参数，参数分别为不同作用距离、供电功率及气体流速；参数选取一种、二种或者三种作为测量因素，包括如下步骤：
(6-1)、首先称量反应皿重量m0，然后使用移液枪移取定量去离子水至反应皿中，用电子秤称量移取去离子水重量为m1，随后将反应皿置于升降台上，进行参数调节，然后打开气泵，通过单向阀调节气体流量至实验值，随后进行放电处理一定时间t，记录供电电压U及电流I，；
(6-2)、待处理完毕后，称量处理后的去离子水中重量得到水重m2，根据前后质量的对比计算得到失水率；
失水率的计算过程如下：处理后水重m2与处理前去离子水的重量m1之差即为失水量Δm，失水量与处理前水重m1的比值即为失水率α，计算公式如下：
(6-3)、将计算所得Δm代入以下公式即可得到能量效率比：
其中，U为放电反应器两端的放电电压，I为放电回路中的电流，t为放电时间。
一种不同参数状态下正负电晕放电差异性实验的有机物降解检测研究方法，利用上述的装置，设计不同参数，参数分别为不同作用距离、供电功率及气体流速；参数选取一种、二种或者三种作为测量因素，包括如下步骤：
(7-1)、首先进行参数调节，然后取体积为V的配置好的有机物溶液于储水池A中，设定蠕动泵流量并启动，待连接管第一出水口水流稳定后，打开电源开关，开始放电处理，记录供电电压U及电流I，待循环水箱中没有液体残留之后，关闭电源及蠕动泵，并记录放电时间t；
(7-2)、取出储水池B中的处理后水样，取处理后有机物溶液于比色皿中，置于紫外光分光光度计中，测得其吸光度，然后根据其吸光度计算得到处理后有机物溶液的浓度C2；
最后计算有机物降解的能量效率比Eer，有机物降解的能量效率比定义为有机物被降解的质量与消耗的电能的比值，单位为mg/J，其中Δm计算表达式如下：
Δm＝(C1-C2)V
其中，C1是放电处理前有机物溶液浓度，单位为mg/L，C2是放电处理后有机物溶液浓度，单位为mg/L，V为每次实验所处理水样的体积，单位为L。
(7-3)、将计算所得Δm代入以下公式即可得到能量效率比：
其中，U为放电反应器两端的放电电压，I为放电回路中的电流，t为放电时间。
一种不同参数状态下正负电晕放电差异性实验的活性成分检测研究方法，利用上述的装置，设计不同参数，参数分别为不同作用距离、供电功率及气体流速；参数选取一种、二种或者三种作为测量因素，包括如下步骤：
(8-1)、首先调节不同的参数，取体积为V的去离子水于储水池A中，设定蠕动泵流量并启动，待连接管第一出水口水流稳定后，打开电源开关，开始放电处理，待循环水箱中没有液体残留之后，关闭电源及蠕动泵，并记录放电时间t，
(8-2)、取出储水池B中的处理后水样，加入各活性成分相应的检测试剂后，置入检测设备中，即可得到各活性成分的浓度ΔC；
最后计算活性成分生成的能量效率比Eer，水中生成的放电产物的能量效率比定义为反应装置产生的物质质量与消耗的电能的比值，单位为mg/kJ，其中Δm计算表达式如下：
Δm＝ΔCV
其中，ΔC是放电处理后水溶液中放电产物的浓度，单位为mg/L，V为每次实验所处理水样的体积，单位为L；
(8-3)、将计算所得Δm代入以下公式即可得到能量效率比：
其中，U为放电反应器两端的放电电压，I为放电回路中的电流，t为放电时间。
本发明所达到的有益效果：
为探究不同参数对电晕放电中的正、负粒子与物质之间相互作用的影响，本发明设计了可调节电极距离与供电电压的电晕放电反应器，在放电区域内通入一定流速气体使得电场中各粒子具有一定的初速度，并针对等离子体与物质相互作用时造成质量损失和成分变化两个对象设计了实验方案。从不同参数的角度对正、负电晕放电与物质之间不同的作用效果进行了探讨。
附图说明
图1是本发明装置的结构示意图；
图2是高压电极的结构示意图；
图3是管内距离调节的结构示意图；
图4是反应皿的结构示意图；
图5是循环水箱的结构示意图；
图6是用于有机物降解实验的装置示意图；
图7是用于活性成分检测实验的装置示意图；
图8是高压电极距离示意图；
图9是作用距离调控流程图；
图10是供电电压调控流程图；
图11是气体流速调控流程图；
图12是实施例一的装置示意图；
图13是实施例一的流程图；
图14是实施例二的流程图；
图15是实施例三的流程图；
图16负电晕放电与液相作用示意图。
具体实施方式
下面结合附图对本发明作进一步描述。以下实施例仅用于更加清楚地说明本发明的技术方案，而不能以此来限制本发明的保护范围。
如图1、图2所示，一种不同参数状态下正负电晕放电差异性实验研究装置，所述装置包括电晕放电反应器、高压直流电源、示波器1、高压探头2、微安表3、气泵4、气体流量计5以及升降台6；
所述电晕放电反应器包括高压电极7和接地电极8，其中高压电极7包括石英管7-1、绝缘塞7-2、针电极7-3，其中绝缘塞7-2下端小孔与针电极7-3紧配合，高压线自绝缘塞7-2上端中心大孔伸入与针电极7-3相连，绝缘塞7-2外侧与石英管7-1配合，在绝缘塞7-2上端中心大孔一侧有一通孔7-4，连接通气管，气体由气泵4通过此孔送入石英管7-1内；其中石英管出口处内径d为1.50mm。
所述高压探头2接在电晕放电反应器两端，同时连接示波器1监测电晕放电反应器两端的电压，微安表2用于测量放电回路中的电流；所述高压直流电源分为正电源、负电源，通过一个双刀双掷开关切换正、负，分别激励电晕放电反应器；所述气体流量计5用于检测气泵4泵入的气体的流量；所述气体流量计5与气泵4之间设置单向阀9，所述升降台6位于电晕放电反应器下方，升降台6上放置待处理物装置10，所述待处理物装置10内设有接地电极8。
如图3所示，上述高压电极7还包括管内距离调节装置，所述管内距离调节装置包括支架、夹持装置7-7、齿条7-8以及齿轮7-9；
所述支架呈上垂直支架7-5和水平支架7-6，上垂直支架7-5端部连接齿轮7-9，齿轮7-9与设置在绝缘塞7-2侧壁的齿条7-8啮合，水平支架7-6的端部连接夹持装置7-7，夹持装置7-7夹持在石英管7-1侧壁。
如图4所示，上述待处理物装置10为反应皿，用于失水率检测实验，其底座为接地电极，可导电。其材料可采用不锈钢、铜等，其中L1尺寸为10.00mm，L2尺寸为4.00mm。
如图5所示，上述待处理物装置10为循环水箱，循环水箱包括圆筒体状的水箱10-1，水箱10-1上端有第一出水口10-2，下端有进水口10-3，第一出水口10-2与进水口10-3之间通过连接管10-4连接，所述水箱10-1底部设置第二出水口10-5；其中连接管的出水口1的尺寸D2为5.00mm。水箱出水口直径D3为5.00mm，水箱内径D1为40.00～50.00mm。
如图6所示，循环水箱的第二出水口10-5连接储水池B，进水口10-3连接储水池A，储水池A与进水口10-3之间设置蠕动泵，用于有机物降解实验。
如图7所示，储水池B将处理后的水样送入活性成分浓度检测设备，用于活性成分检测实验。
本发明的原理：
电晕放电往往发生在极不均匀电场中，因此产生电晕放电的结构有针-针式、针-板式、线-筒式、线-线式等。本发明采取的电晕放电结构为针-板式，其中，待处理物质可置于板电极之上。电晕放电的极性取决于具有小曲率半径的电极的极性。在本发明中，针电极作为高压电极，板电极作为接地电极，通过不同极性的电源激励反应器，因而产生正电晕和负电晕放电。在不同极性的电晕放电中，针电极和接地电极之间形成的电场方向不一致，这将导致电场之间正负粒子的分布、运动方向均不相同。其原理如图16所示。
在正电晕放电中，作用于物质表面的粒子以正离子为主。正离子进入电晕外围并向板电极运动，负离子与电子的运动方向为针电极，电子集中于电晕层中并引起雪崩放电，产生大量的激发与电离。在负电晕放电中，作用于物质表面的粒子以负粒子为主。电子逸出针电极而向板电极迁移，并由此产生一系列碰撞、电离等连锁反应。这个过程中产生的正离子向针电极方向迁移。因此，在负放电中，针尖电晕发光区内存在较强的电离与激发，而在负电晕的外围只存在单一的带负电的粒子。
对于带有相同单位电荷量的正离子和电子，当他们在电场中运动相同距离时，获得的动能相同。因此，粒子质量越大，其运动速度越小，而正离子的质量远大于电子质量，所以电子在电场中运动时速率远高于正离子，导致在与物质表面相互作用时，电子与正离子的作用效果有着很大的区别。另外，不同极性的粒子与物质之间相互作用时，将有不同的反应产生。正离子具有较强的氧化特性，而负离子则具有较强的还原性，对于电子来说，它能让物质表面某些原子得到电子而发生还原反应，从而改变物质成分。
此外，正负粒子在电场中运动时，粒子之间不断地发生碰撞。电子与电子、电子与离子、离子与离子、电子与分子、离子与分子、分子与分子之间的碰撞将进一步加剧气体分子的激发或电离，从而产生更多的正负离子与电子。以电子与气体分子、正离子与气体分子之间的碰撞为例，在具有相同动能的电子与正离子分别与气体分子碰撞时，电子能够向气体分子传递更多的能量以改变其内部结构，更有利于激发和电离过程的产生。
在针-板式电晕放电中，当电极之间的空间电场中的气体处于流动状态时，正负粒子在电场中的运动包括运动速率、运动轨迹等较之不流动状态将有所不同。而且供电功率影响着空间电场的场强大小以及粒子密度，而极间场强大小则影响到粒子在电场中所获得的动能大小。在正负粒子与物质之间相互作用时产生不同的作用效果。为了从气体流速，供电功率的角度进一步探讨正负粒子与物质之间相互作用时的差异性，本发明设计了通入气体流速、供电电压可调的电晕放电反应器，以液相作为处理物质，以液相的物质损失量(即失水率)和成分变化(活性成分生成与有机物降解)为检测对象，通过调节通入气体的流速，供电电压对不同参数条件下正负电晕放电之间的差异性进行了探究实验。
在针-板式电晕放电中，当作用距离和供电功率发生变化，并且电极之间有气体流动时，放电过程中粒子的运动与碰撞过程将受其影响，从而对处理对象有不同的作用效果。为了探究在不同作用距离、供电功率、通入气体流速下正负电晕作用于液相之间的差异，本发明根据实验装置设计了三套实验探究方案，在控制不同作用距离的实验条件下，针对不同的检测对象使用相应的实验平台，由正、负高压直流电源激励电晕放电反应器，对比处理后的失水率、活性成分产生情况、有机物降解情况得到最佳作用距离参数。再在此最佳作用距离条件下对供电功率进行调控，找出最佳供电功率参数。最后在作用距离、供电功率参数最佳的条件下改变通入气体流速，以处理后的失水率、活性成分产生情况、有机物降解情况探讨正、负电晕作用效果之间的差异，得出最佳气体流速的参数。实验中调整气体流速参数时实际控制的为气体流量，可通过石英管口的内径d计算得到气体在两个电极之间的流动速度，其中气体流量为G(L/s)，石英管口内径为d(m)，在石英管口处的气体流速v(m/s)计算公式如下：
在本发明所设计的实验装置中，电极间距即针电极至液体电极之间的总距离为h，该距离为20.00mm，石英管的设计将电晕放电的电极间距分为两个部分，分别是针电极针尖至石英管口的距离h1和石英管口至液面的距离h2，如图8所示。管内距离的调节原理如图3所示，石英管由支架夹持固定，支架上方齿轮与固定在绝缘塞上的齿条啮合，当齿轮转动时，将由齿条带动绝缘塞与石英管之间作升降移动，从而改变针电极针尖与石英管口的距离，从而实现管内距离的调节。高压电极部分内各部件的初始位置状态为：针电极针尖与石英管口在同一端面上，齿条下端面与石英管端口重合。当绝缘塞及针电极被齿条带动升降时，石英管上端口与齿条下端面之间的距离即为针电极针尖至石英管下端口的距离h1。管外距离h2则由升降台调节。
图9为作用距离调控流程图。在作用距离调控过程中，首先保持两个电极之间的总电极距离h＝20.00mm不变，然后改变管内距离h1，调节范围为7.00～15.00mm，随后调整相应的管外距离h2，调节范围为13.00～5.00mm。随后进行检测实验，得到各管内距离h1下的能量效率比。比较后得到最佳能效比下的管内距离h1,然后保持该管内距离不变，进行管外距离调控的检测实验，并计算得到不同管外距离下的能量效率比，得到最佳能效比下的最佳管内距离和管外距离。
图10为供电功率调控流程图。在最佳作用距离参数条件下，实际实验操作中的调控对象为供电电压，调节范围是15.00～23.00kV，调节步长为2.00kV。在供电电压调控过程中，首先通过调控高压直流电源输出电压以改变反应器的供电电压，在各供电电压下进行检测实验，并计算该电压下能量效率比。若在该供电电压调节范围内存在最佳能效比，则缩短调节步长至原步长的一半，在最佳能效比对应的供电电压左右范围内进行测试实验，从而缩小最佳供电电压范围；若不存在最佳能效比，则扩大供电电压调节范围，并进行检测实验，最后得出最佳的供电电压及相应的供电功率。
图11为气体流速调控流程图。实验中实际调控对象为气体流量，调节范围为0～1000mL/min,调节步长为200mL/min。，在最佳能效比对应的气体流量左右范围内进行测试实验，从而缩小最佳气体流量范围，最终找到最佳气体流量。在气体流速调控过程中，首先确定调节气体流量，计算该流量下石英管口的气体流速，随后进行检测实验。计算各气体流速下的能量效率比。若在该气体流量调节范围内存在最佳能效比，则将调节步长设为原步长的一半，在最佳能效比对应的气体流量左右范围内进行检测实验，从而缩小最佳气体流量范围。若在该气体流量调节范围内不存在最大值，则扩大流量调节范围，继续进行检测实验。最后得到最佳气体流速的参数。
实施例一
带电粒子在电场中运动时，由于电场的加速以及粒子之间因碰撞而发生的能量交换，带电粒子往往具有极大的动能。当带电粒子作用于液面时，粒子与水分子之间的碰撞导致部分水分子逸散出液面，导致水分的散失。电极距离对正、负电晕放电的放电状态有较大的影响，主要体现于放电电流的大小上。而放电电流的大小决定着作用于液面的粒子数。同时，电极的极间距离越大，电场中粒子之间发生碰撞的次数越多，粒子之间的能量交换越频繁，作用于液面的粒子所具有的动能就可能越大。同时，在电极间距离一定时，供电电压越大，电场强度越强，电场中粒子运动时获得动能越大，供电电流越大，粒子密度越大，粒子之间的碰撞越频繁，作用于液面的粒子数量越大。当电场中的气体处于流动状态时，正负粒子在其中的运动受到气体流动的影响，从而影响到放电电流的大小。气体流速的适当增加有利于增加粒子之间的碰撞频率，生成更多的正负粒子作用于液面。气体流速过大时，粒子之间来不及发生碰撞反应就被吹出反应区域，导致电流减小，从而使得作用于液面的粒子减少。
在本发明所设计的高压电极部分中，石英管的设计将两个电极之间的距离分为了两段距离，其中针尖至石英管口的这段距离中，石英管将针尖处产生的粒子收束在圆柱筒中，这将使得正负粒子在这一段区域内的碰撞更加剧烈。与此同时，粒子与石英管壁之间的碰撞也可能引起一部分的能量损失。
为了获得不同作用距离、供电功率及气体流速下的正负电晕放电作用于液相时所造成的失水率的差异性，本发明设计了如图12所示的失水率测试实验平台。该实验平台由电晕放电反应器、高压直流电源、数字示波器、高压探头、微安表组成。其中高压探头接在电晕放电反应器两端，同时连接数字示波器监测电晕放电反应器的供电电压，微安表用于测量供电电流。高压直流电源分为正电源、负电源，通过一个双刀双掷开关切换正、负，分别激励电晕放电反应器。其中电晕放电反应器高压电极部分由支架及夹持装置固定，并连接气泵(奥突斯，OTS-550)，由气泵将空气送入石英管内，接地电极部分即反应皿放置在升降台上，升降台可以调节管外距离h2。
一种不同参数状态下正负电晕放电差异性实验的失水率测试研究方法，包括如下步骤，如图13所示，：
(1)、首先称量反应皿重量m0，然后使用移液枪移取定量去离子水至反应皿中，用电子秤称量移取去离子水重量为m1，随后将反应皿置于升降台上，进行参数调节，然后打开气泵，通过单向阀调节气体流量至实验值，随后进行放电处理一定时间t，记录供电电压U及电流I，；
(2)、待处理完毕后，称量处理后的去离子水中重量得到水重m2，根据前后质量的对比计算得到失水率；
失水率的计算过程如下：处理后水重m2与处理前去离子水的重量m1之差即为失水量Δm，失水量与处理前水重m1的比值即为失水率α，计算公式如下：
(3)、将计算所得Δm代入以下公式即可得到能量效率比：
其中，U为放电反应器两端的放电电压，I为放电回路中的电流，t为放电时间。
实施例二
放电等离子体在与液相接触时生成的诸如OH、O、O3、H2O2等活性成分具有极强的氧化性，它们可以与某些有机物发生氧化反应，破坏有机物的分子结构，从而实现降解有机物的过程。而正负电晕放电因为极性的不同，在作用于有机物溶液时，将会产生不同的作用效果。此外，电晕放电的作用效果与作用距离、供电功率和气体流速有关，因此，本发明设计了如图6所示的有机物降解实验平台。电晕放电反应器的高压电极部分和接地电极部分均由铁架台及夹持装置固定，蠕动泵(申辰，YZ1515x)将有机物溶液自储水池A中抽出，送入铜制连接管，自连接管上出水口1冒出，与高压电极部分放电产生的等离子体接触后流入循环水箱中，自出水口2流入储水池B。待储水池A中有机溶液全部进入储水池B之后，取储水池B中处理后的有机物溶液3mL于比色皿中，置入紫外光分光光度计中，即可得到处理后有机物溶液的吸光度。
图14为本发明针对不同参数条件下有机物降解实验设计的实验流程。包括如下步骤：
(1)、首先进行参数调节(作用距离、供电功率和气体流速)，然后取体积为V的配置好的有机物溶液于储水池A中，设定蠕动泵流量并启动，待连接管第一出水口水流稳定后，打开电源开关，开始放电处理，记录供电电压U及电流I，待循环水箱中没有液体残留之后，关闭电源及蠕动泵，并记录放电时间t；
(2)、取出储水池B中的处理后水样，取处理后有机物溶液于比色皿中，置于紫外光分光光度计中，测得其吸光度，然后根据其吸光度计算得到处理后有机物溶液的浓度C2；
最后计算有机物降解的能量效率比Eer，有机物降解的能量效率比定义为有机物被降解的质量与消耗的电能的比值，单位为mg/J，其中Δm计算表达式如下：
Δm＝(C1-C2)V
其中，C1是放电处理前有机物溶液浓度，单位为mg/L，C2是放电处理后有机物溶液浓度，单位为mg/L，V为每次实验所处理水样的体积，单位为L。
(3)、将计算所得Δm代入以下公式即可得到能量效率比：
其中，U为放电反应器两端的放电电压，I为放电回路中的电流，t为放电时间。
实施例三
在空气中的放电等离子体中，存在大量的正负粒子。带有动能的正负粒子在电场中运动时与其他粒子发生碰撞，从而使得更多的气体分子发生激发、电离而生成各种活性基团。当放电等离子体与水接触时，部分寿命较短的粒子如O、OH、HO2等将转化为长寿命粒子O3、H2O2、NOx存在于水中。活性成分生成的检测实验围绕这三种长寿命粒子展开。三种活性成分生成原理如下：
1-2eV的电子可将水分子分解为OH和H自由基，0-5eV的电子可以将氧气分子分解为O自由基，而O自由基可以与水分子反应生成OH自由基：
e+H2O→e+OH+H
e+O2→O(1D)+O(1D)+e
O(1D)+H2O→2OH
臭氧(O3)具有较强的氧化性，其氧化电位为2.07V，因其产生来源于空气中的O2并且易溶于水，所以，在空气放电等离子体的应用中，有着十分重要的地位。空气中的氧气分子受到电子轰击后被分解为O自由基，在一些作为热能载体的第三分子M(N2或H2O)的参与下，O与O2反应生成O3，其反应方程式如下：
e+O2→O(1D)+O(1D)+e
O+O2+M→O3+M
双氧水(H2O2)的氧化电位次于臭氧，多用于杀菌消毒。由于空气中的水蒸气含量较少，因此，H2O2在气相对液相放电中产生较多，且可由OH自由基直接生成：
OH+OH→H2O2
放电过程中产生强烈的紫外光(UV)，可以直接分解H2O分子，产生OH和H自由基：
H2O+hv→OH+H(λ＝145-246nm)
此外，在放电时产生的紫外辐射下，溶于水中的臭氧将与水反应生成OH自由基，其反应式如下：
O3+H2O+hv→2OH+O2
除了OH自由基可以直接生成双氧水以外，还有另外一种活性粒子HO2可以与H生成H2O2，其反应过程如下：
O3+H2O→HO2+O2
H+O2+M→HO2+M
H+HO2→H2O2
以空气为气源的大气压放电等离子体中不可避免地将产生一些氮氧化物(NOx)，当这些氮氧化物溶于水或与水反应将生成硝酸(HNO3)和亚硝酸(HNO2)等产物。
首先，电子激发空气中的氮分子(N2)使其成为激发态氮分子(N2 *)，然后激发态氮分子进一步与氧气分子反应：
e+N2→N2 *+e
而激发态的氧原子O(1D)可与N2反应生成NO和N自由基，同时，N原子可与OH自由基反应产生NO和H自由基，其反应过程如下：
O(1D)+N2→NO+N
N+OH→NO+H
在放电过程中，臭氧可将NO氧化生成NO2和O2：
NO+O3→NO2+O2
另外放电过程中的紫外辐射将光解NO2，生成NO、O2和O，其反应过程如下：
2NO2+hv→2NO+O2(λ＜400nm)
2NO2+hv→N2+4O(1D)
而NO2与H之间的还原反应生成NO和OH是一个可逆的过程：
NO2+H→NO+OH
反应式(16)到(20)生成的NO2和H2O发生反应生成酸性物质HyNOx，主要的反应式如下：
当大量电子与水溶液接触时，一些电子被水分子包裹(通常是一个电子被4个、6个或8个水分子包裹)而直接形成了水合电子
产生
的另一个途径是水合电子
和OH参加反应[49]，反应过程如下：
(NOx)-(y+1)+H2O→2OH-(y+1)+NOx
其中x取值为1或2，y取值为0或1。
为了探究不同参数调控下的正负电晕放电作用于液相时活性成分的生成情况，本发明设计了以下用于活性成分检测的实验平台，如图7所示。该实验平台由电晕放电反应器、高压直流电源、数字示波器、高压探头、微安表、蠕动泵(申辰，YZ1515x)、气泵(奥突斯，OTS-550)、气体流量计、两个储水池、活性成分检测设备组成。电晕放电反应器的高压电极部分和接地电极部分均由铁架台及夹持装置固定，其中高压电极部分连接气泵，由气泵将空气送入石英管内，蠕动泵将去离子水自储水池A中抽出，送入铜制连接管，自连接管上第一出水口冒出，与高压电极部分放电产生的等离子体接触后流入循环水箱中，自第二出水口流入储水池B。待将储水池A中去离子水全部进入储水池B之后，取储水池B中处理后的水样，加入检测试剂后，置入相应的检测设备中，即可得到相应的活性成分浓度。
如图15所示为一种不同参数状态下正负电晕放电差异性实验的活性成分检测研究方法，包括如下步骤：
(1)、首先调节不同的参数(作用距离、供电功率和气体流速)，取体积为V的去离子水于储水池A中，设定蠕动泵流量并启动，待连接管第一出水口水流稳定后，打开电源开关，开始放电处理，记录供电电压U及电流I，待循环水箱中没有液体残留之后，关闭电源及蠕动泵，并记录放电时间t，
(2)、取出储水池B中的处理后水样，加入各活性成分相应的检测试剂后，置入检测设备中，即可得到各活性成分的浓度ΔC；
最后计算活性成分生成的能量效率比Eer，水中生成的放电产物(O3、H2O2、NOx)的能量效率比定义为反应装置产生的物质质量与消耗的电能的比值，单位为mg/kJ，其中Δm计算表达式如下：
Δm＝ΔCV
其中，ΔC是放电处理后水溶液中放电产物的浓度，单位为mg/L，V为每次实验所处理水样的体积，单位为L；
(3)、将计算所得Δm代入以下公式)即可得到能量效率比：
其中，U为放电反应器两端的放电电压，I为放电回路中的电流，t为放电时间。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明技术原理的前提下，还可以做出若干改进和变形，这些改进和变形也应视为本发明的保护范围。
Claims (8)
1.一种不同参数状态下正负电晕放电差异性实验研究装置，其特征在于所述装置包括电晕放电反应器、高压直流电源、示波器、高压探头、微安表、气泵、气体流量计以及升降台；
所述电晕放电反应器包括高压电极和接地电极，其中高压电极包括石英管、绝缘塞、针电极，其中绝缘塞下端小孔与针电极紧配合，高压线自绝缘塞上端中心大孔伸入与针电极相连，绝缘塞外侧与石英管配合，在绝缘塞上端中心大孔一侧有一通孔，连接通气管，气体由气泵通过此孔送入石英管内；
所述高压探头接在电晕放电反应器两端，同时连接示波器监测电晕放电反应器两端的电压，微安表用于测量放电回路中的电流；所述高压直流电源分为正电源、负电源，通过一个双刀双掷开关切换正、负，分别激励电晕放电反应器；所述气体流量计用于检测气泵泵入的气体的流量；所述气体流量计与气泵之间设置单向阀，所述升降台位于电晕放电反应器下方，升降台上放置待处理物装置，所述待处理物装置内设有接地电极。
2.根据权利要求1所述的不同参数状态下正负电晕放电差异性实验研究装置，其特征在于，所述高压电极还包括管内距离调节装置，所述管内距离调节装置包括支架、夹持装置、齿条以及齿轮；
所述支架呈上垂直支架和水平支架，上垂直支架端部连接齿轮，齿轮与设置在绝缘塞侧壁的齿条啮合，水平支架的端部连接夹持装置，夹持装置夹持在石英管侧壁。
3.根据权利要求2所述的不同参数状态下正负电晕放电差异性实验研究装置，其特征在于，所述待处理物装置为反应皿，用于失水率检测实验，其底座为接地电极，可导电。
4.根据权利要求2所述的不同参数状态下正负电晕放电差异性实验研究装置，其特征在于，所述待处理物装置为循环水箱，循环水箱包括圆筒体状的水箱，水箱上端有第一出水口，下端有进水口，第一出水口与进水口之间通过连接管连接，所述水箱底部设置第二出水口；所述循环水箱的第二出水口连接储水池B，进水口连接储水池A，储水池A与进水口之间设置蠕动泵，用于活性成分检测和有机物降解实验。
5.根据权利要求4所述的不同参数状态下正负电晕放电差异性实验研究装置，其特征在于，所述储水池B将处理后的水样送入活性成分浓度检测设备，用于活性成分检测实验。
6.一种不同参数状态下正负电晕放电差异性实验的失水率测试研究方法，其特征在于，利用权利要求3所述的装置，设计不同参数，参数分别为不同作用距离、供电功率及气体流速；参数选取一种、二种或者三种作为测量因素，包括如下步骤：
(6-1)、首先称量反应皿重量m0，然后使用移液枪移取定量去离子水至反应皿中，用电子秤称量移取去离子水重量为m1，随后将反应皿置于升降台上，进行参数调节，然后打开气泵，通过单向阀调节气体流量至实验值，随后进行放电处理一定时间t，记录供电电压U及电流I；
(6-2)、待处理完毕后，称量处理后的去离子水中重量得到水重m2，根据前后质量的对比计算得到失水率；
失水率的计算过程如下：处理后水重m2与处理前去离子水的重量m1之差即为失水量Δm，失水量与处理前水重m1的比值即为失水率α，计算公式如下：
(6-3)、将计算所得Δm代入公式(2)即可得到能量效率比：
其中，U为放电反应器两端的供电电压，I为放电回路中的电流，t为放电时间。
7.一种不同参数状态下正负电晕放电差异性实验的有机物降解检测研究方法，其特征在于，利用权利要求4所述的装置，设计不同参数，参数分别为不同作用距离、供电功率及气体流速；参数选取一种、二种或者三种作为测量因素，包括如下步骤：
(7-1)、首先进行参数调节，然后取体积为V的配置好的浓度为C1有机物溶液于储水池A中，设定蠕动泵流量并启动，待连接管第一出水口水流稳定后，打开电源开关，开始放电处理，记录供电电压U及电流I，待循环水箱中没有液体残留之后，关闭电源及蠕动泵，并记录放电时间t；
(7-2)、取出储水池B中的处理后水样，取处理后有机物溶液于比色皿中，置于紫外光分光光度计中，测得其吸光度，然后根据其吸光度计算得到处理后有机物溶液的浓度C2；
最后计算有机物降解的能量效率比Eer，有机物降解的能量效率比定义为有机物被降解的质量与消耗的电能的比值，单位为mg/J，其中Δm计算表达式如下：
Δm＝(C1-C2)V
其中，C1是放电处理前有机物溶液浓度，单位为mg/L，C2是放电处理后有机物溶液浓度，单位为mg/L，V为每次实验所处理水样的体积，单位为L；
(7-3)、将计算所得Δm代入公式(2)即可得到能量效率比：
其中，U为放电反应器两端的供电电压，I为放电回路中的电流，t为放电时间。
8.一种不同参数状态下正负电晕放电差异性实验的活性成分检测研究方法，其特征在于，利用权利要求5所述的装置，设计不同参数，参数分别为不同作用距离、供电功率及气体流速；参数选取一种、二种或者三种作为测量因素，包括如下步骤：
(8-1)、首先调节不同的参数，取体积为V的去离子水于储水池A中，设定蠕动泵流量并启动，待连接管第一出水口水流稳定后，打开电源开关，开始放电处理，记录供电电压U及电流I，待循环水箱中没有液体残留之后，关闭电源及蠕动泵，并记录放电时间t，
(8-2)、取出储水池B中的处理后水样，加入各活性成分相应的检测试剂后，置入检测设备中，即可得到各活性成分的浓度ΔC；
最后计算活性成分生成的能量效率比Eer，水中生成的放电产物的能量效率比定义为反应装置产生的物质质量与消耗的电能的比值，单位为mg/kJ，其中Δm计算表达式如下：
Δm＝ΔCV
其中，ΔC是放电处理后水溶液中放电产物的浓度，单位为mg/L，V为每次实验所处理水样的体积，单位为L；
(8-3)、将计算所得Δm代入公式(4)即可得到能量效率比：
其中，U为放电反应器两端的放电电压，I为放电回路中的电流，t为放电时间。
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