CN111061113B - 一种基于纳米开口超材料的非线性太赫兹波调控装置 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种基于纳米开口超材料的非线性太赫兹波调控装置，包括飞秒激光源、第一分束器、第一波片、太赫兹波探测单元、第二分束器、太赫兹波产生单元以及太赫兹波谐振频率调控单元，太赫兹波谐振频率调控单元依次包括第一延时反射镜组件、倍频晶体、双色镜、半透半反膜和超材料，激光束C经过延时反射镜组件延时后进入倍频晶体产生λ/2波长激光，经过双色镜将其中残留的λ波长激光滤除，最后经过半透半反膜入射到超材料；超材料上制备有多个纳米开口的谐振环。本发明利用纳米开口对太赫兹波极强场增强能力和超材料的高灵敏度的共振探针能力，实现对强太赫兹波的非线性调控。

Description

一种基于纳米开口超材料的非线性太赫兹波调控装置
技术领域
本发明属于太赫兹波与非线性光学领域，特别涉及一种基于纳米开口超材料的非线性太赫兹波调控装置。
背景技术
太赫兹波段介于经典电磁场与光的量子交界处，强场太赫兹电磁波集超快电场脉冲、超快磁脉冲、低光子能量、时间分辨率高的四大优点于一身，使得场敏感的非线性变得可能。近年来随着飞秒激光技术的成熟和强脉冲源的普遍，以及倾斜波前、有机晶体、光导天线等等的不断发展，峰值电场达MV/cm量级的源已经随处可见。但是寻找合适的材料和新的机理来实现太赫兹频段的非线性却一直困扰着人们。近期出现的通过中红外紧聚焦在半导体里面实现高次谐波的工作让人们看到了太赫兹非线性实现的可能。进而石墨烯的场诱导高次谐波也极大地推进了太赫兹非线性的发展。但是，如何寻找一种适合于低频的、让普通实验室都能实现的、且有应用可能的场诱导非线性是值得深入研究的问题。
超材料是被预言最有可能实现太赫兹非线性的材料之一。它不仅可人为设计、优化，而且可实现非线性、拓扑、量子等各种超材料。在微波频段，通过开口处三极管的放大和非线性效应，可以实现微波的倍频、高次谐波等。太赫兹频段的超材料因为尺寸大、加工容易，发展尤其迅速。近年来，强场太赫兹波诱导的非线性超材料也频繁出现。它们要么通过局域场增强来实现衬底材料(例如VO2)的相变，从而反过来调控太赫兹波的谐振特性；要么基于强太赫兹波诱导的光生载流子的产生和传输进而实现对超材料的调控(例半导体)。但是利用这样的方式实现的非线性调控效果是极大的自振幅调制，伴随着非常微小的频率移动。
目前基于超材料实现强场太赫兹波非线性调控的方案主要有以下两种：1)基于高强度入射场改变衬底电导率从而实现非线性调控；2)利用纳米开口实现对太赫兹波的非线性调控。其中，方法1)中超材料的非线性调控大多基于衬底材料在强场激发谐振环开口处的衬底而产生载流子，进而改变开口处电导率来实现对太赫兹波的调控。但是这样的调控大多属于太赫兹波自身对其振幅的操控，它们本身对谐振频率的控制能力十分微弱，同时由于受到加工技术的限制，这样的谐振环的开口最小做到1μm，对太赫兹波的增强倍数有限，不利于研究极端太赫兹物理。方法2)用纳米开口对太赫兹波场增强的研究可追溯到2009年，韩国首尔大学的Kim教授组报道了将太赫兹波耦合进入70nm开口的开口，实现场诱导的纳米间隙电容器，可将高频太赫兹波整流为直流场，从而反过来实现对太赫兹波的非线性调控现象，支撑该非线性调控的基础是电子的量子隧穿效应，但是这种效应会给材料本身带来一定的损坏，同时太赫兹波诱导的场发射会对实验进行干扰，需要尽量克服。
发明内容
为此，本发明基于强太赫兹波和微纳超材料，利用基于铌酸锂倾斜波前法研究强太赫兹波与微纳超材料相互作用的物理机理，设计了一种低能耗、高效、高可靠，可线性放大非线性变化的基于纳米开口超材料的非线性太赫兹波调控装置，并在极端太赫兹波与物质相互作用物理和非线性太赫兹光学方面有所突破。
本发明提供了一种基于纳米开口超材料的非线性太赫兹波调控装置，包括飞秒激光源、第一分束器、第一波片、太赫兹波探测单元、第二分束器、太赫兹波产生单元以及太赫兹波谐振频率调控单元，所述第一波片为二分之一波片，
第一分束器用于将飞秒激光源产生的λ波长激光分成激光束A和激光束B，激光束A进入太赫兹波探测单元，激光束B依次经过第一波片和第二分束器后被分成激光束C和激光束D，激光束C进入太赫兹波谐振频率调控单元，激光束D进入太赫兹波产生单元；
太赫兹波谐振频率调控单元依次包括第一延时反射镜组件、倍频晶体、双色镜、半透半反膜和超材料，激光束C经过第一延时反射镜组件延时后进入倍频晶体产生λ/2波长激光，经过双色镜将其中残留的λ波长激光滤除，最后经过半透半反膜入射到超材料；所述超材料上制备有多个纳米开口的谐振环；太赫兹波产生单元产生的太赫兹波经过所述半透半反膜，与λ/2波长激光一同入射到超材料。
对于超材料而言，要想实现场诱导的频率调谐，最直观的想法就是让超材料的开口在弱场的时候打开，在强场的时候闭合。然而，现有技术中，若入射太赫兹波的场强太高，则会直接破坏超材料的微米开口；而纳米开口等结构对太赫兹波非线性调控的能力有限。本发明通过研究发现，如果能够利用中等强度电场的太赫兹波，通过把传统的太赫兹频段超材料的开口制备到纳米量级，通过极强的局域场使得开口处衬底半导体出现极大的载流子倍增效应，就有可能使得开口短路，从而实现可重构的调谐功能。
优选地，所述超材料上制备有四个矩形纳米开口的谐振环。
优选地，各纳米开口尺寸为15nm。
优选地，所述太赫兹波产生单元沿激光束D的传播路径依次包括斩波器、光栅、第二波片、聚焦透镜、铌酸锂晶体和组合抛面镜，所述组合抛面镜用于聚焦所产生的太赫兹波并改变其传播方向，所述第二波片为二分之一波片。
优选地，所述太赫兹波产生单元还包括两个偏振片，两个偏振片之间的相对角度能够改变，实现太赫兹波到超材料的入射强度的可控。
优选地，所述太赫兹波探测单元沿激光束A的传播路径依次包括第二延时反射镜组件、锑化锌、第三波片、沃拉斯顿棱镜和光电二极管，所述第三波片为四分之一波片。
优选地，所述太赫兹波谐振频率调控单元还包括挡光板，用于将滤除的λ波长激光吸收。
优选地，所述倍频晶体为BBO晶体。
优选地，所述超材料上的多个纳米开口的谐振环的制备过程如下：
首先确定纳米开口的位置，然后在纳米开口的基础上校准金属环；在加工纳米开口时，先在硅衬底上旋涂LOR1A和AZ6130两层光刻胶，然后通过光刻形成纳米开口的条纹图案并进行光刻显影，之后Ti和Au相继被蒸镀在显影的位置并进行脱胶处理；最后根据纳米开口的位置校准金属环，将10nm厚的Ti和80nm厚的Au蒸镀到硅衬底表面，接着再次进行旋涂和光刻显影，并用离子束刻蚀掉多余的Ti和Au，清洗光刻胶，得到带有纳米开口的金属谐振环。
优选地，在蒸镀Ti和Au时，先将硅衬底倾斜一定的角度。
本发明的有益效果：
1)本发明利用纳米开口对太赫兹波极强场增强能力和超材料的高灵敏度的共振探针能力，实现对强太赫兹波的非线性调控。传统的非线性太赫兹频段的超材料的调控机理是基于载流子产生，要求入射场强非常高，且载流子产生是针对光斑照射的整个面积，调控是全局的。利用超材料的非常灵敏的共振探针功能，可从透射频谱上探测到这样的调控。这样的调控只能反映在谐振振幅上，对频率的调控非常弱。另一种基于纳米开口的非线性调控也是对透射振幅的调控，并没有对特定频率的操控能力。本发明通过将超材料的开口缩小到纳米尺寸，从原理上对上述两种调控机理进行结合，利用纳米开口对太赫兹波的极高场增强倍数，克服被太赫兹波照射的整体衬底的载流子产生，突出了纳米开口的强相互作用，进而实现对太赫兹波的频率和相位的调控。
2)本发明利用纳米开口极强的局域场增强能力和超材料的高灵敏度共振响应特征，为进一步研究极端条件下物质的响应提供了可能。本发明以微纳超材料为研究对象，采用超快时间分辨探测手段(即利用400nm泵浦和太赫兹波探测)，研究强太赫兹波与微纳超材料非线性相互作用机理，研制出工作在太赫兹频段的非线性调控器件，并以此器件作为一种新型的极端条件研究平台，将太赫兹波和物质极端相互作用推进到更强的非线性范畴。
3)本发明将超材料的开口尺寸缩小到纳米量级，可利用更弱的强太赫兹波在开口处获得极大的场增强，却不破坏超材料的结构。超材料的结构不被破坏的原因在于：由于入射太赫兹波的绝对场强低，超材料的开口间隔远小于电子在空气中的自由程，电子与空气分子碰撞的概率很低(不存在空气电阻)，所以不产生电弧击穿；虽然电子能量高，但电子脉冲短并且束流密度不高，因此开口处金不熔化。因此，本发明所使用的纳米开口超材料反而比微米开口的超材料更不易被强场破坏，可反复使用。
附图说明
图1为本发明实施例的基于纳米开口超材料的非线性太赫兹波调控装置的结构示意图。
附图中：
1-飞秒激光器 2-第一分束器 3-第一波片 4-第二分束器
101-第二延时反射镜组件 102-锑化锌 103-第三波片 104-沃拉斯顿棱镜 105-光电二极管
201-斩波器 202-光栅 203-第二波片 204-聚焦透镜 205-铌酸锂晶体 206-组合抛面镜 207-两个偏振片
301-第一延时反射镜组件 302-BBO倍频晶体 303-双色镜 304-半透半反膜 305-超材料 306-挡光板
具体实施方式
下面结合附图和实施例进一步描述本发明，应该理解，以下实施例旨在便于对本发明的理解，而对其不起任何限定作用。
在图1所示实施例中，本发明的基于纳米开口超材料的非线性太赫兹波调控装置包括800nm飞秒激光器1、第一分束器2、第一波片3、太赫兹波探测单元、第二分束器4、太赫兹波谐振频率调控单元和太赫兹波产生单元。本发明主要将激光器产生的飞秒激光分为三束激光，具体地，800nm飞秒激光器产生的飞秒激光(中心波长800nm，持续时间30fs，重复频率1kHz，最大单脉冲能量7mJ)首先经过第一分束器2被分成激光束A和激光束B，激光束A进入太赫兹波探测单元，用来探测经超材料透射出来的太赫兹波，激光束B依次经过第一玻片3被调整偏振方向后，进入第二分束器被进一步分成激光束C和激光束D，激光束C进入太赫兹波谐振频率调控单元，激光束D进入太赫兹波产生单元产生太赫兹波。第一波片3为二分之一波片。
太赫兹波探测单元依次包括由四个反射镜组成的第二延时反射镜组件101、锑化锌102、第三波片103、沃拉斯顿棱镜104和光电二极管105，其中，四个反射镜用于脉冲延迟,锑化锌102、第三波片103、沃拉斯顿棱镜104和光电二极管105作为一个整体起到电光取样的作用。第三波片103为四分之一波片。
太赫兹波产生单元依次包括斩波器201、光栅202、第二波片203、聚焦透镜204、铌酸锂晶体205和由四个抛面镜组成的组合抛面镜206，斩波器201通过旋转实现激光束D的快速开通、关断，从而将其变成一系列的脉冲，二分之一波片203用于调整激光束D的偏振方向，铌酸锂晶体205用于产生太赫兹波，四个抛面镜主要用于聚焦所产生的太赫兹波并改变其传播方向，第二波片203为二分之一波片。
太赫兹波谐振频率调控单元依次包括由四个反射镜组成的第一延时反射镜组件301、BBO倍频晶体302、双色镜303、半透半反膜304和超材料305，激光束C经过四个反射镜延时后进入BBO倍频晶体302(一种新型的紫外倍频晶体)倍频产生400nm的泵浦激光，同时残留的800nm激光经双色镜303滤除，400nm泵浦激光和太赫兹波经半透半反膜304一同入射到超材料305。优选地设置挡光板306将其滤除的800nm激光吸收，从而防止污染其它实验设备。特别地，太赫兹波产生单元还包括两个偏振片207，可以通过两个偏振片207之间的相对角度来控制所产生的太赫兹波到超材料305的入射强度。
特别地，超材料305上制备有多个纳米开口的谐振环，如图1右上角的放大图所示。当太赫兹波入射到超材料时，由于超材料305谐振环具有纳米量级的开口，因此开口的地方可以产生极强的局域场增强(仿真结果显示可达上万倍)，这样的局域场可以诱发碰撞电离从而导致开口处的载流子产生倍增，载流子浓度的增加会提高开口处的电导率。因此当入射太赫兹波足够强的时候，开口的地方几乎就全部导通了，整个谐振环不再有开口存在。而当去掉入射的太赫兹波或降低其电场强度时，载流子又会在极短的时间内产生复合，这导致电导率的下降，谐振环的开口又重新出现。因此，可以通过控制入射太赫兹波的强弱来控制谐振环的导通和断开，从而实现对透射太赫兹波谐振频率的非线性调控，并且这种调控是可以反复进行的，即存在可重构性。
太赫兹波谐振频率调控单元中，产生的400nm泵浦激光用于进一步验证这种非线性调控的确是场敏感的，具体过程是先用400nm泵浦激光为超材料305注入光生载流子，这时谐振环全部导通，然后再射入强场太赫兹波观察谐振频率和幅度的变化。结果表明当射入强场太赫兹波时，谐振特性会变得更加明显，且频率出现蓝移现象，这验证了这种非线性频率调控效应的确是和外部太赫兹波密切相关。
为得到最优结构的超材料305，本发明对纳米开口超材料305进来了设计与仿真，具体过程如下：
1、通过仿真获得超材料的具体加工参数
先选择结构比较简单的单开口劈裂共振环结构，通过仿真在开口不断缩小的过程中，超材料305对太赫兹波的响应特性的变化和开口在断开与闭合过程中，得到太赫兹波的谐振频率、振幅、相位等的变化规律；并仿真计算得到开口处的场增强倍数，确保过程中不至于因入射场强过高而引起器件被破坏。
2、超材料的制备与加工
为了制备带有纳米量级开口的超材料，需要首先确定纳米开口的位置，然后在开口的基础上校准金属环。在加工纳米开口时，先在硅衬底上旋涂LOR1A和AZ6130两层光刻胶，然后通过光刻形成纳米开口的条纹图案并进行光刻显影，之后Ti和Au相继被蒸镀在显影的位置并进行脱胶处理。注意在蒸镀金属时，先将硅衬底倾斜一定的角度，这样利用两侧的高度差更易于形成纳米开口。最后根据纳米开口的位置校准金属环，将10nm厚的Ti和80nm厚的Au蒸镀到表面，接着再次进行旋涂和光刻显影，并用离子束刻蚀掉多余的Ti和Au金属，清洗光刻胶即可得到带有纳米开口(尺寸达到15nm)的金属谐振环。
3、表征纳米开口超材料305
在获得单开口的劈裂共振环样品后，先采用扫描隧道显微镜对其整体形貌进行表征，确保超材料305宏观形貌准确无误；然后再利用高分辨扫描隧道显微镜和原子力显微镜等手段对具有几个纳米尺寸的开口大小和形貌进行表征，关键查看开口是否断开，或者部分断开。除此之外，结合高动态范围的弱场太赫兹时域光谱系统对超材料进行测量，精确测量当太赫兹波的电场平行和垂直于开口方向时分别对应的谐振性质是否与仿真结果相吻合。对比太赫兹波透射谱的结果，优化仿真参数，得到相对精确的开口尺寸的数值。
4、测量强场太赫兹非线性透射谱
在明确了超材料305的纳米开口的确存在，且利用弱场太赫兹光谱验证了谐振特性之后，将超材料305放置于太赫兹非线性时域光谱系统里面进行研究。通过改变入射太赫兹波的场强，测量从超材料305透过的太赫兹波的时域透射谱，得到不同场强对应下的频率、相位、振幅等的调控结果。
5、增加开口数量，重复上述过程
根据电路理论，由于超表面的开口可以储存电能，因此可以将其视为电容元件。电容器的金属和介质部分的传导和位移电流又会在其周围产生磁场，因此电容器中存在寄生的串联电感。同时，由于介电损耗和欧姆损耗的存在，需要添加等效的串联电阻，因此最终超表面的开口可以等效为串联的RLC电路。如果有两个开口，相当于添加一个并联支路。基于这一思想，本发明在超材料305上增加了多个开口来线性放大这种非线性调频效应，从而观察到更明显的自调频现象。
6、光泵浦-强/弱太赫兹交替探测
对于半导体衬底的纳米开口超材料305，为进一步区分强太赫兹波载流子产生机理与量子隧穿电流机理的不同，可通过外部直接注入光子(即上述产生的400nm泵浦激光)而产生载流子的方法来实现对太赫兹波的调控，通过对比研究光生载流子和太赫兹波自身诱导的非线性响应的差别，明确光生载流子的不同产生方式对太赫兹波非线性调控的机理差别，进而澄清非线性调控机理。
7、微米开口超材料305的强场非线性透射测量
纳米开口对太赫兹波场增强的倍数远远高于微米开口。为进一步明确局域场增强的太赫兹波的确可引起载流子产生或隧穿电流，需在相同的半导体衬底材料上制备微米开口的超材料305进行对比研究。微米开口由于对入射场的增强倍数有限，通过改变入射场强大小，测量透射太赫兹波的谐振响应差别，得到实验非线性的开口大小的临界值，与仿真结果和实验测量的太赫兹波场强进行比对。
特别地，本发明将传统的超材料305的微米开口尺寸(>1μm)减小到了15nm，将开口处的场增强倍数从原来的数百倍提高到了数千倍。即使入射的太赫兹波的电场<100kV/cm，也能在纳米开口处突破10MV/cm的场强，却不因击穿而导致器件性能下降。
对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明创造构思的前提下，还可以对本发明的实施例做出若干变型和改进，这些都属于本发明的保护范围。

Claims (10)

1.一种基于纳米开口超材料的非线性太赫兹波调控装置，其特征在于，包括飞秒激光源(1)、第一分束器(2)、第一波片(3)、太赫兹波探测单元、第二分束器(4)、太赫兹波产生单元以及太赫兹波谐振频率调控单元，所述第一波片(3)为二分之一波片，
第一分束器(2)用于将飞秒激光源产生的λ波长激光分成激光束A和激光束B，激光束A进入太赫兹波探测单元，激光束B依次经过第一波片(3)和第二分束器(4)后被分成激光束C和激光束D，激光束C进入太赫兹波谐振频率调控单元，激光束D进入太赫兹波产生单元；
太赫兹波谐振频率调控单元包括第一延时反射镜组件(301)、倍频晶体(302)、双色镜(303)、半透半反膜(304)和超材料(305)，激光束C经过第一延时反射镜组件(301)延时后进入倍频晶体(302)产生λ/2波长激光，经过双色镜(303)将其中残留的λ波长激光滤除，最后经过半透半反膜(304)入射到超材料(305)；所述超材料(305)上制备有多个纳米开口的谐振环；太赫兹波产生单元产生的太赫兹波经过所述半透半反膜(304)，与λ/2波长激光一同入射到超材料(305)。
2.根据权利要求1所述的装置，其特征在于，所述超材料(305)上制备有四个矩形纳米开口的谐振环。
3.根据权利要求2所述的装置，其特征在于，各纳米开口尺寸为15nm。
4.根据权利要求1-3之一所述的装置，其特征在于，所述太赫兹波产生单元沿激光束D的传播路径依次包括斩波器(201)、光栅(202)、第二波片(203)、聚焦透镜(204)、铌酸锂晶体(205)和组合抛面镜(206)，所述组合抛面镜(206)用于聚焦所产生的太赫兹波并改变其传播方向，所述第二波片(203)为二分之一波片。
5.根据权利要求1-3之一所述的装置，其特征在于，所述太赫兹波产生单元还包括两个偏振片(207)，两个偏振片(207)之间的相对角度能够改变，实现太赫兹波到超材料(305)的入射强度的可控。
6.根据权利要求1-3之一所述的装置，其特征在于，所述太赫兹波探测单元沿激光束A的传播路径依次包括第二延时反射镜组件(101)、锑化锌(102)、第三波片(103)、沃拉斯顿棱镜(104)和光电二极管(105)，所述第三波片(103)为四分之一波片。
7.根据权利要求1-3之一所述的装置，其特征在于，所述太赫兹波谐振频率调控单元还包括挡光板(306)，用于将滤除的λ波长激光吸收。
8.根据权利要求1-3之一所述的装置，其特征在于，所述倍频晶体(302)为BBO晶体。
9.根据权利要求1-3之一所述的装置，其特征在于，所述超材料(305)上的多个纳米开口的谐振环的制备过程如下：
首先确定纳米开口的位置，然后在纳米开口的基础上校准金属环；在加工纳米开口时，先在硅衬底上旋涂LOR1A和AZ6130两层光刻胶，然后通过光刻形成纳米开口的条纹图案并进行光刻显影，之后Ti和Au相继被蒸镀在显影的位置并进行脱胶处理；最后根据纳米开口的位置校准金属环，将10nm厚的Ti和80nm厚的Au蒸镀到硅衬底表面，接着再次进行旋涂和光刻显影，并用离子束刻蚀掉多余的Ti和Au，清洗光刻胶，得到带有纳米开口的金属谐振环。
10.根据权利要求9所述的装置，其特征在于，在蒸镀Ti和Au时，先将硅衬底倾斜一定的角度。
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