CN110987775B - 一种不锈钢点蚀模拟的元胞自动机建模方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种建立不锈钢点蚀模拟的元胞自动机模型的方法,可以实现不锈钢点蚀过程中“蕾丝”花边现象以及点蚀能够稳态生长的随机性,多次重复计算得到不同成分的不锈钢临界点蚀温度,包括以下步骤,将不锈钢点蚀过程中参与反应的分子或原子抽象为元胞;利用上述设定的元胞将不锈钢点蚀过程中发生的反应抽象为元胞之间的反应,分为反应规则和扩散规则;初始设置,设定初始元胞种类和分布。本发明提供的模拟方法以304不锈钢和316L不锈钢为原型,模拟了仅含一种不锈钢元胞的基础模型与含Mo元胞的合金化模型的点蚀过程,模拟产生“蕾丝花边”现象,实现点蚀过程的随机性,能够计算得到两种不锈钢的临界点蚀温度。
Description
技术领域
本发明属于材料计算模拟领域,具体涉及一种不锈钢点蚀模拟的元胞自动机建模方法。
背景技术
元胞自动机由于其特性与点蚀过程非常符合,而且模拟与实验研究相比更加经济便捷,因此有许多研究者利用元胞自动机来模拟点蚀过程。但是由于不锈钢点蚀的复杂性,以往的模拟多数是针对稳态生长,不能模拟出不锈钢点蚀稳态生长的随机性以及不锈钢点蚀过程中的“蕾丝”花边现象。本方法基于元胞自动机,建立了能够描述点蚀过程中的再钝化、酸化自催化、腐蚀闭塞物的产生等现象的模拟模型,使得模拟结果可以反映点蚀的随机性特征以及合金元素对点蚀生长的影响,得到不同成分的不锈钢的临界点蚀温度。
发明内容
为了解决现有模型不能模拟出不锈钢点蚀稳态生长的随机性以及不锈钢点蚀过程中的“蕾丝”花边现象,本发明提供了一种不锈钢点蚀模拟的元胞自动机建模方法。
本发明提供的模型考虑了不锈钢点蚀过程中存在的再钝化、腐蚀闭塞物以及酸化自催化现象,再现了不锈钢点蚀的随机性特征,以及不锈钢点蚀过程中发生的“蕾丝”花边的特征性现象,并通过大量重复计算得到不同成分的不锈钢的临界点蚀温度,包括以下步骤:
步骤1:将实际反应中参与的分子或原子抽象为元胞,包括:M元胞,表示不锈钢基体,可以与腐蚀性元胞反应;H元胞,表示腐蚀性元胞,可由Fe2+水解产生;G元胞,表示不锈钢溶解产生的Fe2+;F元胞,表示Fe2+水解后产生的Fe(OH)+;N元胞,表示溶液中的中性元胞;W元胞,表示坑外PH值较大的溶液;Mo元胞,合金化中的合金元素。元胞之间可以共存于同一个格子,但F元胞和G元胞,以及H元胞和W元胞不能共存,蚀坑内部所有元胞均与N元胞共存,而坑外所有元胞均与W元胞共存,H元胞只存在昱坑内出坑即消失;
步骤2:将实际反应抽象为元胞之间的转换规则,本模型中只考虑阳极反应,不锈钢基体的溶解可以写作如下反应:
Fe+2H+→Fe2+
记作:
Pdis为腐蚀概率,取值为:
Fe2+可发生如下水解反应:
Fe2++H2O→Fe(OH)++H+
记作:
pk为G元胞的水解概率。本模型考虑腐蚀闭塞物的存在,认为点蚀过程中不锈钢阳离子会向坑外扩散,形成腐蚀产物堆积在坑口。腐蚀闭塞物的生成可以写作:
Fe(OH)++H2O→Fe(OH)2+1/2H2
Fe2++H2O→Fe(OH)2+1/2H2
分别记作:
pddg和pddf分布为G元胞和F元胞在坑外生成D元胞的概率。在坑口位置寻找D元胞,当存在连续Ndd个D元胞时这连续Ndd个D元胞组成的cover破裂消失,D元胞所在位置被W元胞替换,在本模型中Ndd取12。
对于元胞的扩散,本模型设定扩散即为元胞位置交换,F元胞与H元胞的扩散概率随温度变化:
正是由于这些规则使得H元胞和G元胞的数量有一定的随机性,模拟结果实现了点蚀过程的随机性;由于坑外元胞向坑侧壁扩散的路径比坑底短,因此坑侧壁的H元胞数量非常少,保护了坑口位置残余的M元胞,产生不锈钢点蚀的特征性现象“蕾丝花边”现象。
步骤3:初始设置,非合金化模拟方法设置总元胞数为480*400个,将第1-240行的所有元胞设置为W,将第240行的第98到101列的所有元胞设置为D,第241-244行的第98-101列中除[244,100]的所有元胞设置为N,将元胞[244,100]设置为G,第241-480行其他元胞设置为不锈钢基体M。
合金化不锈钢中的钼在腐蚀过程中可发生氧化反应,生成最终对整个腐蚀过程起到延缓作用。于是在模拟非合金化不锈钢的初始设置的基础上在不锈钢基体中增加了Mo元胞,以代表这类合金元素。每个Mo元胞可以与四个H元胞反应,即一个Mo元胞的溶解必须消耗四个H元胞:
Mo+H→KI+N
KI+H→KII+N
KII+H→KIII+N
KIII+H→KIV+N
加入合金化元素的初始设置为:不锈钢基体设置为Fe与Mo两种元胞85:1均匀分布,其他初始设置相同;
步骤4:确定参数,腐蚀概率Pdis一般取值为0.05~0.005,本模型设定298K时取值为0.005,573K时为0.05,那么ΔEad=3748.8J/mol。由于G、F、H三种元胞的扩散系数不同,在25℃时H+的扩散系数为9.312*109m2/s,Fe2+的扩散系数为0.72*109m2/s,因此本模型设定G、F、H元胞的扩散概率都随温度变化,H元胞在298K下的扩散概率为0.09,F和G元胞在298K下的扩散概率为0.007,H元胞在573K下的扩散概率为0.9,F和G元胞在573K下的扩散概率为0.07,由此可以计算得到Dh0的值为0.41,Df0的值为0.032,Ead的值为3748.8J/mol,G的扩散概率取值与F一致;
步骤5:观察模型中每步被腐蚀掉的不锈钢基体数量并进行二维点蚀坑截面与三维结构的转化来计算整个点蚀过程的电流变化,对于三维结构的点蚀坑而言,可以将蚀坑看作半球形,点蚀坑的体积为:
R为点蚀坑半径,那么t时刻被溶解的不锈钢基体mol数为:
M=55.4g/mol,为平均分子量,密度为ρ=7.93g/cm3,对于模拟过程中的二维截面来说在t时刻溶解了的不锈钢基体元胞的总数N(t)为:
R0为t时刻点蚀坑半径,这里的R0与三维结构中的R取值相等,另外电流守恒:
I(t)dt=zFdn(t)
z=2.19,表示非合金化不锈钢在腐蚀溶解过程中每个原子的平均失电子数量,那么可以计算得到电流、电流密度随时间变化函数:
其中Nf(t)表示在t时刻溶解的不锈钢基体元胞个数,F为法拉第常数。根据得到点蚀发生不同深度的电流与电流密度曲线,与Birstein曲线进行比照,可以计算得到一个元胞大小约为0.153μm,每一步约为8.3*10-3s,一般认为点蚀深度超过10μm时就已发生稳态点蚀,在本方法中判定发生稳态点蚀的条件是点蚀深度超过65行;
步骤6:对温度T选择不同参数在0℃、2℃、4℃、6℃、8℃、10℃、12℃、14℃、16℃、18℃、20℃和25℃下进行大量重复计算,得到不同温度下能够发生稳态点蚀的次数计算临界点蚀温度。
本发明相对于现有技术相比具有显著优点为:本发明提供的模拟方法以304不锈钢和316L不锈钢为原型,模拟了仅含一种不锈钢元胞的基础模型与含Mo元胞的合金化模型的点蚀过程,模拟产生“蕾丝花边”现象,实现点蚀过程的随机性,能够计算得到两种不锈钢的临界点蚀温度。
附图说明
图1为计算电流与电流密度随时间变化曲线与Birstein曲线比照图,a为计算电流与电流密度随时间变化曲线,b为Birstein曲线比照图。
图2为取25℃时稳态生长的点蚀坑截面,其中,浅色为蚀坑,深色为不锈钢基体。
图3为坑口放大细节图,可见“蕾丝”花边,黑色部分为不锈钢基体,浅色部分为溶液,坑口有一部分不锈钢基体未被溶解形成“蕾丝”花边。
图4为取25℃时亚稳态生长的点蚀坑截面。
图5为本模型加入合金化元素后取25℃的稳态生长的点蚀坑截面。
图6为本模型进行大量重复计算后得到不同温度下的稳态点蚀与亚稳态点蚀分布。
图7为本模型加入合金化元素后进行大量重复计算后得到不同温度下的稳态点蚀与亚稳态点蚀分布。
图8为各个元胞不共格并且不考虑再钝化、酸化自催化、腐蚀闭塞物的产生等现象的模拟图,其中,蚀坑内部完全被腐蚀。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例,进一步阐明本发明,应理解这些实施例仅用于说明本发明而不用于限制本发明的范围,在阅读了本发明之后,本领域技术人员对本发明的各种等价形式的修改均落于本申请所附权利要求所限定的范围。
一种不锈钢点蚀模拟的元胞自动机建模方法,具体为:
步骤1:将实际反应中参与的分子或原子抽象为元胞,包括:M元胞,表示不锈钢基体,可以与腐蚀性元胞反应;H元胞,表示腐蚀性元胞,可由Fe2+水解产生;G元胞,表示不锈钢溶解产生的Fe2+;F元胞,表示Fe2+水解后产生的Fe(OH)+;N元胞,表示溶液中的中性元胞;W元胞,表示坑外PH值较大的溶液;Mo元胞,合金化中的合金元素。元胞之间可以共存于同一个格子,但F元胞和G元胞,以及H元胞和W元胞不能共存,蚀坑内部所有元胞均与N元胞共存,而坑外所有元胞均与W元胞共存,H元胞只存在昱坑内出坑即消失;
步骤2:将实际反应抽象为元胞之间的转换规则,本模型中只考虑阳极反应,不锈钢基体的溶解可以写作如下反应:
Fe+2H+→Fe2+
记作:
Pdis为腐蚀概率,取值为:
Fe2+可发生如下水解反应:
Fe2++H2O→Fe(OH)++H+
记作:
pk为G元胞的水解概率。本模型考虑腐蚀闭塞物的存在,认为点蚀过程中不锈钢阳离子会向坑外扩散,形成腐蚀产物堆积在坑口。腐蚀闭塞物的生成可以写作:
Fe(OH)++H2O→Fe(OH)2+1/2H2
Fe2++H2O→Fe(OH)2+1/2H2
分别记作:
pddg和pddf分布为G元胞和F元胞在坑外生成D元胞的概率。在坑口位置寻找D元胞,当存在连续Ndd个D元胞时这连续Ndd个D元胞组成的cover破裂消失,D元胞所在位置被W元胞替换,在本模型中Ndd取12。
对于元胞的扩散,本模型设定扩散即为元胞位置交换,F元胞与H元胞的扩散概率随温度变化:
步骤3:初始设置,非合金化模拟方法设置总元胞数为480*400个,将第1-240行的所有元胞设置为W,将第240行的第98到101列的所有元胞设置为D,第241-244行的第98-101列中除[244,100]的所有元胞设置为N,将元胞[244,100]设置为G,第241-480行其他元胞设置为不锈钢基体M。
合金化不锈钢中的钼在腐蚀过程中可发生氧化反应,生成最终对整个腐蚀过程起到延缓作用。于是在模拟非合金化不锈钢的初始设置的基础上在不锈钢基体中增加了Mo元胞,以代表这类合金元素。每个Mo元胞可以与四个H元胞反应,即一个Mo元胞的溶解必须消耗四个H元胞:
Mo+H→KI+N
KI+H→KII+N
KII+H→KIII+N
KIII+H→KIV+N
加入合金化元素的初始设置为:不锈钢基体设置为Fe与Mo两种元胞85:1均匀分布,其他初始设置相同;
步骤4:确定参数,腐蚀概率Pdis一般取值为0.05~0.005,本模型设定298K时取值为0.005,573K时为0.05,那么ΔEad=3748.8J/mol。由于G、F、H三种元胞的扩散系数不同,在25℃时H+的扩散系数为9.312*109m2/s,Fe2+的扩散系数为0.72*109m2/s,因此本模型设定G、F、H元胞的扩散概率都随温度变化,H元胞在298K下的扩散概率为0.09,F和G元胞在298K下的扩散概率为0.007,H元胞在573K下的扩散概率为0.9,F和G元胞在573K下的扩散概率为0.07,由此可以计算得到Dh0的值为0.41,Df0的值为0.032,Ead的值为3748.8J/mol,G的扩散概率取值与F一致;
步骤5:观察模型中每步被腐蚀掉的不锈钢基体数量并进行二维点蚀坑截面与三维结构的转化来计算整个点蚀过程的电流变化,对于三维结构的点蚀坑而言,可以将蚀坑看作半球形,点蚀坑的体积为:
R为点蚀坑半径,那么t时刻被溶解的不锈钢基体mol数为:
M=55.4g/mol,为平均分子量,密度为ρ=7.93g/cm3,对于模拟过程中的二维截面来说在t时刻溶解了的不锈钢基体元胞的总数N(t)为:
R0为t时刻点蚀坑半径,这里的R0与三维结构中的R取值相等,另外电流守恒:
I(t)dt=zFdn(t)
z=2.19,表示非合金化不锈钢在腐蚀溶解过程中每个原子的平均失电子数量,那么可以计算得到电流、电流密度随时间变化函数:
其中Nf(t)表示在t时刻溶解的不锈钢基体元胞个数,F为法拉第常数。根据得到点蚀发生不同深度的电流与电流密度曲线,与Birstein曲线进行比照,可以计算得到一个元胞大小约为0.153μm,每一步约为8.3*10-3s,一般认为点蚀深度超过10μm时就已发生稳态点蚀,在本方法中判定发生稳态点蚀的条件是点蚀深度超过65行;
步骤6:对温度T选择不同参数在0℃、2℃、4℃、6℃、8℃、10℃、12℃、14℃、16℃、18℃、20℃和25℃下进行大量重复计算,得到不同温度下能够发生稳态点蚀的次数计算临界点蚀温度。
非合金化不锈钢模拟得到的稳态点蚀蚀坑截面图如图2,亚稳态点蚀蚀坑截面如图3,佐证这个方法能模拟出不锈钢点蚀的随机性,“蕾丝”花边细节图如图3,合金化不锈钢的蚀坑界面如图5,可以发现明显比图2蚀坑小。如果各个元胞不共格并且不考虑再钝化、酸化自催化、腐蚀闭塞物的产生等现象的模拟方法结果如图8所示,不能模拟出不锈钢点蚀过程中的“蕾丝”花边现象以及点蚀的随机性。
在0℃、2℃、4℃、6℃、8℃、10℃、12℃、14℃、16℃、18℃、20℃和25℃下各取100个样,分别记录下点蚀深度,发现基础模型在4℃左右开始有稳态点蚀发生,从10℃开始100个样中一定会发生至少一次稳态点蚀,合金化模型在14℃左右开始发生稳态点蚀,从18℃开始100个样中一定会发生至少一次稳态点蚀。因此可以认为不含Mo元胞的不锈钢发生稳态点蚀的临界点蚀温度为4℃左右,含Mo元胞的不锈钢发生稳态点蚀的临界点蚀温度区间为14左右。
Claims (5)
1.一种建立不锈钢点蚀模拟的元胞自动机模型的方法,其特征在于:包括以下步骤:
步骤1:将不锈钢点蚀过程中参与反应的分子或原子抽象为元胞;
步骤2:利用上述步骤1中设定的元胞将不锈钢点蚀过程中发生的反应抽象为元胞之间的反应,分为反应规则和扩散规则:
步骤3:初始设置,设定初始元胞种类和分布;
步骤1中,元胞之间共格,元胞包括M元胞,表示不锈钢基体,与腐蚀性元胞反应;H元胞,表示腐蚀性元胞,由Fe2+水解产生;G元胞,表示不锈钢溶解产生的Fe2+;F元胞,表示Fe2+水解后产生的Fe(OH)+;N元胞,表示溶液中的中性元胞;W元胞,表示坑外PH值较大的溶液;D元胞,腐蚀闭塞物;Mo元胞,表示合金化中的钼元素;
当D元胞累积到一定数量,该数量与腐蚀闭塞物的孔隙率有关,当D元胞破裂,本模型直接设定为消失,而后坑内外离子会发生相互扩散,H元胞会向坑外扩散而消失,坑外PH值更大的W元胞也会向坑内扩散从而稀释坑内的H元胞,造成H元胞的大量减少;
步骤3中,在初始设置时计算两种初始设置不加入Mo元胞和加入Mo元胞,考虑合金化影响;不含Mo元胞的模型初始设置为:
建模中设置总元胞数为480×400个,初始时将第1-240行的所有元胞设置为W,将第240行的第98到101列的所有元胞设置为D,第241-244行的第98-101列中除[244,100]的所有元胞设置为N,将元胞[244,100]设置为G,第241-480行其他元胞设置为不锈钢基体M;将ND取值为12,温度取25℃;含Mo元胞的模型初始设置将不锈钢基体设置为Fe与Mo两种元胞85:1均匀分布,其他初始设置与非合金化模型相同。
2.根据权利要求1所述的建立不锈钢点蚀模拟的元胞自动机模型的方法,其特征在于:F元胞和G元胞,以及H元胞和W元胞不能共存,蚀坑内部所有元胞均与N元胞共存,而坑外所有元胞均与W元胞共存,H元胞不能在坑外存在,出坑即消失。
3.根据权利要求1所述的建立不锈钢点蚀模拟的元胞自动机模型的方法,其特征在于:步骤2中,反应规则中考虑酸化自催化和点蚀坑内外离子交换现象,反应规则中的概率均与温度相关;反应规则中设定点蚀坑内部的不锈钢离子扩散至坑外时即有概率Pddg生成D元胞,当D元胞形成一定数量时会阻碍坑内外离子交换,H元胞与M元胞充分反应,产生的G元胞水解产生更多的H元胞,模拟出酸化自催化现象。
4.一种基于权利要求1-3任一项方法建立的不锈钢点蚀模拟的元胞自动机模型。
5.一种基于权利要求4不锈钢点蚀模拟的元胞自动机模型的应用,其特征在于,具体步骤为:
步骤a:设定反应规则和扩散规则的参数,包括各个元胞的腐蚀概率、扩散概率,本建模方法设定298K时腐蚀概率取值为0.005,573K时为0.05,H元胞在298K下的扩散概率为0.09,F和G元胞在298K下的扩散概率为0.007,H元胞在573K下的扩散概率为0.9,F和G元胞在573K下的扩散概率为0.07,G的扩散概率取值与F一致;
步骤b:计算元胞尺寸,得到一个元胞大小为0.153μm,按照点蚀深度超过10μm时就已发生稳态点蚀,判定发生稳态点蚀的条件是点蚀深度超过65行;
步骤c:调整设定初始元胞种类和分布并进行重复大量计算,得到合金化和非合金化不锈钢在不同温度下能够发生稳态点蚀的临界温度。
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Legal Events
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PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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GR01 | Patent grant | ||
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