CN110890135B - 一种含能n-氧化物晶体结构的预测方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种含能N‑氧化物晶体结构的预测方法。该方法通过满足分子相似性与静电势匹配性规则，保证了含能N‑氧化物的目标晶体与其不含配位O晶体的堆积相似性，从而直接利用实验已知晶体结构构建含能N‑氧化物晶体，并采用第一性原理计算方法进行结构优化，克服了传统方法采样空间大、计算效率低的缺陷，计算简单快速，结果准确可靠，为含能N‑氧化物晶体结构的预测提供了一种新的思路。

Description

一种含能N-氧化物晶体结构的预测方法
技术领域
本发明涉及一种晶体结构的预测方法，尤其涉及一种含能N-氧化物晶体结构的预测方法。
背景技术
N-氧化技术是近年来构建新型含能化合物的一种有效途径，通过在活性N原子上引入配位O，可以改善氧平衡，提高晶体密度，从而提升爆轰性能。例如，与不含配位O的同系结构相比，TKX-50的密度提高了0.135g/cm3，理论爆速提升了844m/s。另一方面，引入N->O基团后，可通过电子离域的共轭效应提升氮杂环骨架的结构稳定性，并能增加分子间氢键的成键数量，从而降低感度。LLM-105就是不敏感含能材料的一个典型代表。因此，含能N-氧化物的创制是目前含能材料领域的一个研究热点。
在开展合成实验之前，通常需要先进行含能N-氧化物的结构设计与性能预估，用以筛选目标合成物。其中，晶体密度是评估含能N-氧化物爆轰性能的关键参数。以往多采用基于分子体积的校正方法来计算晶体密度，但该方法难以准确描述分子间相互作用，无法获得晶体堆积结构，不能考察晶型差异对晶体密度的影响，在原理上不够精确。因此，通过预测晶体结构获得晶体密度及相关性能是当前较为先进合理的一种手段。然而，晶体学空间群有230种之多，通过堆积分子来预测晶体的传统方法采样空间庞大、计算效率不高，预测结果依赖于计算精度。有时，对于相同的含能N-氧化物(如TTTO)，不同文献报道的晶体预测结果相差较大。
发明内容
为了克服背景技术中存在的不足，本发明提供一种预测含能N-氧化物晶体结构的计算方法，实现含能N-氧化物晶体结构的快速准确预测。
为了解决上述技术问题，本发明所采用的技术方案如下：
本发明基于分子结构相似性与静电势匹配性规则，利用不含配位O的晶体实验数据，通过引入N->O基团，并采用第一性原理计算方法进行晶体优化，实现含能N-氧化物晶体结构的快速准确预测，为含能N-氧化物晶体结构的预测提供了一种新的思路。
一种含能N-氧化物晶体结构的预测方法，在满足分子结构相似性与静电势匹配性规则的前提下，基于不含配位O的晶体实验数据，直接预测含能N-氧化物晶体结构。
进一步的，分子结构相似性规则的满足条件为：均方根偏差小于
Figure BDA0002277726770000011
进一步的，静电势匹配性规则的满足条件为：静电势分布的重合度大于95％。
一种含能N-氧化物晶体结构的预测方法，包括以下步骤：
1)根据含能N-氧化物的目标晶体结构，从CCDC晶体数据库中获得不含配位O的同系物晶体结构；
2)计算含能N-氧化物目标分子与其不含配位O的同系分子之间的均方根偏差；若满足分子结构相似性规则，执行步骤3)，否则，结束；
3)计算含能N-氧化物目标分子与其不含配位O的同系分子之间的静电势分布；若满足静电势匹配性规则，执行步骤4)，否则，结束；
4)在不含配位O的同系物晶体结构中引入N->O基团，构建含能N-氧化物的初始晶体结构；
5)采用第一性原理计算方法优化步骤4)中的初始晶体结构，获得热力学稳定的预测晶体结构。
进一步的，所述步骤2)中，分子结构相似性规则的满足条件为：均方根偏差小于
Figure BDA0002277726770000022
进一步的，所述步骤3)中，静电势匹配性规则的满足条件为：静电势分布的重合度大于95％。
进一步的，静电势分布的重合度计算公式如下：
Figure BDA0002277726770000021
式中：S:分布图中重合面积；S1和S2分别为含能N-氧化物静电势分布面积及不含配位O同系物的静电势分布面积。
本发明的优点：通过满足分子相似性与静电势匹配性规则，保证了含能N-氧化物的目标晶体与其不含配位O晶体的堆积相似性，直接利用实验已知晶体结构构建含能N-氧化物晶体，并采用第一性原理计算方法进行结构优化，计算简单快速，结果准确可靠，避免了传统方法采样空间大、计算效率低的问题。
附图说明
图1为DNOAF与DNAF的分子结构叠加图，其中，箭头所指为配位O；
图2为DNOAF与DNAF静电势分布的叠加图，其中，虚线所指为10％的分布，方形曲线为DNOAF，圆形曲线为DNAF；
图3为DNOAF晶体预测结果与实验结果的叠加图，其中，浅色为预测结果，深色为实验结果；
图4为DNFF与DNTF的分子结构叠加图，其中，箭头所指为配位O；
图5为DNFF与DNTF静电势分布的叠加图，其中，虚线所指为10％的分布，方形曲线为DNTF，圆形曲线为DNTF；
图6为DNFF晶体预测结果与实验结果的叠加图，其中，浅色为预测结果，深色为实验结果。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚，下面结合实施例对本发明作进一步详细说明，但本发明的保护范围不局限于所述实施例。
实施例1：DNOAF(3,3′-二硝基-4,4′-氧化偶氮呋咱)晶体结构的预测，包括以下步骤：
1)根据DNOAF的结构，从CCDC晶体数据库中获得不含配位O的同系物晶体结构，即DNAF(3,3′-二硝基-4,4′-偶氮呋咱)晶体；
2)从DNAF晶体结构中提取出分子结构，并构建DNOAF分子结构，绘制DNOAF与DNAF分子结构叠加图，如图1所示，均方根偏差的最大值为
Figure BDA0002277726770000031
满足分子结构相似性规则；
3)采用Gaussian16软件中的M06-2X/def2-tzvp理论方法分别计算DNOAF与DNAF的分子表面静电势，并绘制静电势分布的叠加图，如图2所示，静电势分布的重合度为96.5％，满足静电势匹配规则；
Figure BDA0002277726770000032
式中：S:分布图中重合面积；S1和S2分别为含能N-氧化物静电势分布面积及不含配位O同系物的静电势分布面积。
4)在DNAF实验晶体中引入N->O基团，构建DNOAF初始晶体结构；
5)采用CASTEP软件中的第一性原理计算方法GGA/PBE-G06优化DNOAF初始晶体结构，结构最优的DNOAF晶体则为热力学稳定的预测结果。
从图3可以看出，DNOAF晶体结构的预测结果与实验结果吻合良好。通过Mercury软件计算的晶体相似度RMSD15为
Figure BDA0002277726770000033
表明预测结果与实验结果的偏差非常小，证明了本发明方法的准确性。
实施例2：DNFF(3,4-二硝基呋咱基氧化呋咱)晶体结构的预测，包括以下步骤：
1)根据DNFF的结构，从CCDC晶体数据库中获得不含配位O的同系物晶体结构，即DNTF(3,4-二硝基呋咱基呋咱)晶体；
2)从DNTF晶体结构中提取出分子结构，并构建DNFF分子结构，绘制DNFF与DNTF分子结构叠加图，如图4所示；均方根偏差为
Figure BDA0002277726770000041
满足分子结构相似性规则；
3)采用Gaussian16软件中的M06-2X/def2-tzvp理论方法分别计算DNFF与DNTF的分子表面静电势，并绘制静电势分布的叠加图，如图5所示，静电势分布的重合度为96.2％，满足静电势匹配规则；
4)在DNTF实验晶体中引入N->O基团，构建DNFF初始晶体结构；
5)采用CASTEP软件中的第一性原理计算方法GGA/PBE-G06优化DNFF初始晶体结构，结构最优的DNFF晶体则为热力学稳定的预测结果。
从图6可以看出，DNFF晶体结构的预测结果与实验结果吻合较好。通过Mercury软件计算的晶体相似度RMSD15为
Figure BDA0002277726770000042
表明预测结果与实验结果的偏差较小，证明了本发明方法的准确性。
以上实施方式仅用于说明本发明，而并非对本发明的限制，有关技术领域的普通技术人员，在不脱离本发明的精神和范围的情况下，还可以做出各种变化和变型，因此所有等同的技术方案也属于本发明的范畴，本发明的专利保护范围应由权利要求限定。

Claims (4)

1.一种含能N-氧化物晶体结构的预测方法，其特征在于：在满足分子结构相似性与静电势匹配性规则的前提下，基于不含配位O的晶体实验数据，直接预测含能N-氧化物晶体结构；包括以下步骤：
1）根据含能N-氧化物的目标晶体结构，从CCDC晶体数据库中获得不含配位O的同系物晶体结构；
2）计算含能N-氧化物目标分子与其不含配位O的同系分子之间的均方根偏差；若满足分子结构相似性规则，执行步骤3），否则，结束；
3）计算含能N-氧化物目标分子与其不含配位O的同系分子之间的静电势分布；若满足静电势匹配性规则，执行步骤4），否则，结束；
4）在不含配位O的同系物晶体结构中引入N->O基团，构建含能N-氧化物的初始晶体结构；
5）采用第一性原理计算方法优化步骤4）中的初始晶体结构，获得热力学稳定的预测晶体结构。
2.根据权利要求1所述的一种含能N-氧化物晶体结构的预测方法，其特征在于：分子结构相似性规则的满足条件为：均方根偏差小于0.05 Å。
3.根据权利要求1所述的一种含能N-氧化物晶体结构的预测方法，其特征在于：静电势匹配性规则的满足条件为：静电势分布的重合度大于95%。
4.如权利要求1所述的一种含能N-氧化物晶体结构的预测方法，其特征在于：静电势分布的重合度计算公式如下：
Figure DEST_PATH_IMAGE002
式中：S:分布图中重合面积；
Figure DEST_PATH_IMAGE004
和
Figure DEST_PATH_IMAGE006
分别为含能N-氧化物静电势分布面积及不含配位O同系物的静电势分布面积。
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