CN110793886A - 一种液态碱金属-水蒸气界面反应速率的测量装置和测试方法 - Google Patents

一种液态碱金属-水蒸气界面反应速率的测量装置和测试方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种液态碱金属‑水蒸气界面反应速率的测量装置和测试方法，其特征在于包括汽化混合段、过热段、旁通段、实验段和过滤测量段。通过可视化的拍摄，控制对流速度、初始温度和水蒸气浓度，以及对反应时间和H2浓度的测量，获得液态碱金属与水蒸气界面的反应速率。本发明可以针对湍流反应流的特性，解决高温条件下液态碱金属与水蒸气界面反应速率无法测量的问题，从而对湍流两相界面反应动力学参数进行定量研究。

Description

一种液态碱金属-水蒸气界面反应速率的测量装置和测试 方法
技术领域
本发明涉及的是液态碱金属与水蒸气发生界面反应的传热传质实验领域，对反应现象如反应速率，温度峰值，界面特征，反应发展过程等特性的研究，涉及液态碱金属-水蒸气界面反应速率的测量装置和测试方法。
背景技术
液态碱金属由于其低熔点、优良的导热能力等优点，常被作为反应堆的冷却剂使用。但其往往化学性质活泼，在蒸汽发生器(SG)中，破裂的传热管会导致液态碱金属与水的接触。加压水蒸气在SG管外的液态碱金属中形成湍流反应流，导致附近传热管的二次故障。液态碱金属与水蒸气射流两相界面之间的反应速率特性是关键因素。目前国际上对于液态碱金属-水蒸气界面反应速率的测量装置和方法都局限于研究反应形成的温度分布，但温度分布的变化是由界面反应速率和传热传质决定的，需要对该问题的化学反应速率进行定量评价。
本发明通过液态碱金属-水蒸气两相界面可视化，可以研究反应的阶段、界面传质等物理特性。通过对反应时间和反应产物H2浓度的测量，计算界面反应速率。
发明内容
本发明的目的是为了提供一种液态碱金属-水蒸气界面反应速率测量装置及方法，
本发明的目的是这样实现的：
一种液态碱金属-水蒸气界面反应速率的测量装置，包括汽化混合段、过热段、旁通段、实验段和过滤测量段；汽化混合段、过热段和旁通段提供混合气体；旁通段内设置有玻璃视盅和管内温度测点；汽化混合段包含多段折流板和不锈钢延伸管结构；管内温度测点为悬置于气流中的铠装热电偶；过热段出口安装有压力计；未达到实验标准的混合气体排放到旁通段，直至额定质量分数的混合气体参数稳定，质量分数的分辨率可以达到0.1％；实验段为带有加热的石英玻璃管；实验段上部的加热坩埚喷嘴出口收缩为微孔；正对坩埚喷嘴下方的反应皿内设置多个测量两相界面的温度测点；实验段下部的反应皿为适当尺寸的圆柱形结构并设置电加热丝；通过液态碱金属加热坩埚和反应皿提供液态碱金属，控制反应初始温度并形成绝热边界；液态碱金属包括钠、锂、钠钾合金。
一种液态碱金属-水蒸气界面反应速率的测量方法，包括如下步骤：
(1)在氮气气体氛围下预热汽化混合段、过热段以及石英玻璃管至额定温度后，将过热段出口切换至旁通段并向汽化混合段通入液态水，直至该系统混合气体温度和稳定性达到实验要求；加热坩埚内液态碱金属达到初始温度并预热反应皿；
(2)将液态碱金属导入反应皿，液态碱金属温度稳定后向实验段通入不同质量分数的混合过热蒸汽；拍摄反应皿两相界面的物理变化，采集气体环境压力及两相界面附近的多点温度变化情况，采集产物氢气质量分数；
(3)通过分析高速摄像机图像测量液态钠液位和反应时间，获得当前反应温度的平均反应速率k1＝h·ρ/(MNa·Δt)；式中k1、h、ρ、MNa、Δt、AS分别是平均反应速率(mol/(s·mm2))、液态钠液位(mm)、液态钠密度(g/mm3)、摩尔质量(g/mol)、反应时间(s)；
(4)基于化学反应以及质量守恒定律，通过测量的氢气质量分数获得氢气产率
Figure BDA0002276546500000021
式中
Figure BDA0002276546500000022
m混、X、
Figure BDA0002276546500000023
和
Figure BDA0002276546500000024
分别是氢气产率(g/s)、质量流量(g/s)、摩尔分数、氢气和氮气摩尔质量(g/mol)；
(5)建立反应温度T、对数水蒸气分压
Figure BDA0002276546500000025
与氢气产率
Figure BDA0002276546500000026
之间的线性关系，根据Arrhenius公式
Figure BDA0002276546500000027
计算瞬时反应速率k2的参数A、Ea、n；式中A、R、T、Ea、
Figure BDA0002276546500000028
n、AS、k2分别是指前因子(g/(s·Pan·mm2))、摩尔气体常量(J/(mol·K))、热力学温度(K)、表观活化能(J/mol)、水蒸气分压(Pa)、反应级数、反应面积(mm2)、瞬时反应速率(g/(s·Pan·mm2))。
所述采用混合氮气的低质量分数过热水蒸气，在不影响反应速率条件下降低气溶胶产率，提高两相反应界面的观测清晰度。通过控制水蒸气质量分数、初始温度、以及对反应时间和H2浓度的测量，获取反应速率。
本发明的有益效果在于：
(1)本专利填补了高温液态碱金属-水蒸气两相反应界面特性和反应速率测量的研究空白。
(2)通过实验装置的可视化，解决了高温两相反应界面特性观察的问题。在不同的液态碱金属、水蒸气反应条件下，基于测量和数据处理，可以获得系统的平均反应速率和基于反应动力学参数的瞬时反应速率。
(3)实验装置和方法可以测量反应过程的温度变化、反应持续的时间和反应产物H2的浓度；供给的高温混合气体的质量分数分辨率可以达到0.1％；反应环境温度和反应物初始温度精确可控，调节范围广。
附图说明
图1是本发明所提供的液态碱金属-水蒸气界面反应速率的测量装置的系统示意图。
图2是本发明所提供的液态碱金属-水蒸气界面反应速率的测量方法实施的流程示意图。
具体实施方式
下面结合附图对本发明做进一步描述。
本发明针对湍流反应流问题的技术特性，解决现有测量技术的不足点。利用该实验装置可以形成反应界面的可视化拍摄，控制反应条件从而改变影响界面处反应速率的舍伍德数和八田数，同时能够最大限度的保证实验参数的准确性，可重复性。
为实现以上目的，本发明提供一种液态碱金属-水蒸气界面反应速率的测量装置，如图1所示，包括：汽化混合段1、过热段2、旁通段3、实验段4、以及过滤测量段5。
如图1所示，通过汽化混合段1、过热段2和旁通段3控制混合气体质量分数比例，提供实验用温度和质量分数的水蒸气混合气体。汽化混合段1设有不锈钢延伸管和多段折流板保证液态水的充分汽化和混合，过热段2加热使混合气体温度充分过热并维持稳定。整个管路设有多个壁面温度测点和管内温度测点，管内温度测点是悬置于气流中铠装热电偶。未达到实验标准的混合气体排放到旁通段3。旁通段3设置有玻璃视盅和管内温度测点，以确定混合气体的状态。
如图1所示，实验段4入口与过热段2连接，出口与过滤测量段5连接，分为上，中，下三部分。在入口和出口处设置了压力P1，2和温度测点T1,2,6。入口长度保证气流流场充分发展，并设有稳流板4-1保证速度分布的稳定性。装置上部为液态碱金属生成装置由加热坩埚4-2、提升杆4-3、保护气体入口4-4组成。加热坩埚4-2喷嘴出口收缩为适当比例的微孔。反应装置中间部分是观察液态碱金属-水蒸气界面反应的石英玻璃管4-5，石英玻璃管设有加热丝4-6，通过高速摄像机拍摄实现液态碱金属与水蒸气的界面反应现象的可视化。实验段下部是反应皿4-7及其承接。正对坩埚喷嘴下方的反应皿4-7内设置多个热电偶T3～T5，测量两相界面附近的多点温度变化情况。反应皿的下部承接对反应皿进行预热并提供绝热边界。反应皿4-7的圆柱形结构构成确定的界面反应面积AS。
反应过后气体经过过滤测量段5，主流进入废气处理装置，支流经采样泵以一定的流量通过氢气纯度检测仪。
为实现以上目的，本发明提供一种液态碱金属-水蒸气界面反应速率的测量方法，包括如下步骤：
(1)在氮气气体氛围下预热汽化混合段、过热段以及石英玻璃管至额定温度后，将过热段出口切换至旁通段并向汽化混合段通入液态水，直至该系统混合气体温度和稳定性达到实验要求。加热坩埚内液态碱金属达到初始温度并预热反应皿。
(2)将液态碱金属导入反应皿，液态碱金属温度稳定后向实验段通入不同质量分数的混合过热蒸汽。拍摄反应皿两相界面的物理变化，采集气体环境压力及两相界面附近的多点温度变化情况，采集产物氢气质量分数。
(3)通过分析高速摄像机图像测量液态钠液位和反应时间，获得当前反应温度的平均反应速率k1＝h·ρ/(MNa·Δt)。式中k1、h、ρ、MNa、Δt、AS分别是平均反应速率(mol/(s·mm2))、液态钠液位(mm)、液态钠密度(g/mm3)、摩尔质量(g/mol)、反应时间(s)。
(4)基于化学反应以及质量守恒定律，通过测量的氢气质量分数获得氢气产率
Figure BDA0002276546500000041
式中
Figure BDA0002276546500000042
m混、X、
Figure BDA0002276546500000043
和
Figure BDA0002276546500000044
分别是氢气产率(g/s)、质量流量(g/s)、摩尔分数、氢气和氮气摩尔质量(g/mol)。
(5)建立反应温度T、对数水蒸气分压
Figure BDA0002276546500000045
与氢气产率
Figure BDA0002276546500000046
之间的线性关系，根据Arrhenius公式计算瞬时反应速率k2的参数A、Ea、n。式中A、R、T、Ea、
Figure BDA0002276546500000048
n、AS、k2分别是指前因子(g/(s·Pan·mm2))、摩尔气体常量(J/(mol·K))、热力学温度(K)、表观活化能(J/mol)、水蒸气分压(Pa)、反应级数、反应面积(mm2)、瞬时反应速率(g/(s·Pan·mm2))。
液态碱金属包括钠，锂，钠钾合金等。通过可视化的拍摄、对水蒸气浓度、反应温度、以及反应时间和H2浓度的测量，获得界面反应速率。基于舍伍德数和八田数的分析可以确定液态碱金属-水蒸气界面反应的特性。在此基础上定量分析动力学参数。

Claims (4)

1.一种液态碱金属-水蒸气界面反应速率的测量装置，包括汽化混合段、过热段、旁通段、实验段和过滤测量段；其特征在于：汽化混合段、过热段和旁通段提供混合气体；旁通段内设置有玻璃视盅和管内温度测点；汽化混合段包含多段折流板和不锈钢延伸管结构；管内温度测点为悬置于气流中的铠装热电偶；过热段出口安装有压力计；未达到实验标准的混合气体排放到旁通段，直至额定质量分数的混合气体参数稳定，质量分数的分辨率可以达到0.1％；实验段为带有加热的石英玻璃管；实验段上部的加热坩埚喷嘴出口收缩为微孔；正对坩埚喷嘴下方的反应皿内设置多个测量两相界面的温度测点；实验段下部的反应皿为适当尺寸的圆柱形结构并设置电加热丝；通过液态碱金属加热坩埚和反应皿提供液态碱金属，控制反应初始温度并形成绝热边界；液态碱金属包括钠、锂、钠钾合金。
2.一种液态碱金属-水蒸气界面反应速率的测量方法，其特征在于，包括如下步骤：
(1)在氮气气体氛围下预热汽化混合段、过热段以及石英玻璃管至额定温度后，将过热段出口切换至旁通段并向汽化混合段通入液态水，直至该系统混合气体温度和稳定性达到实验要求；加热坩埚内液态碱金属达到初始温度并预热反应皿；
(2)将液态碱金属导入反应皿，液态碱金属温度稳定后向实验段通入不同质量分数的混合过热蒸汽；拍摄反应皿两相界面的物理变化，采集气体环境压力及两相界面附近的多点温度变化情况，采集产物氢气质量分数；
(3)通过分析高速摄像机图像测量液态钠液位和反应时间，获得当前反应温度的平均反应速率k1＝h·ρ/(MNa·Δt)；式中k1、h、ρ、MNa、Δt、AS分别是平均反应速率(mol/(s·mm2))、液态钠液位(mm)、液态钠密度(g/mm3)、摩尔质量(g/mol)、反应时间(s)；
(4)基于化学反应以及质量守恒定律，通过测量的氢气质量分数获得氢气产率
Figure FDA0002276546490000011
式中
Figure FDA0002276546490000012
m混、X、
Figure FDA0002276546490000013
和
Figure FDA0002276546490000014
分别是氢气产率(g/s)、质量流量(g/s)、摩尔分数、氢气和氮气摩尔质量(g/mol)；
(5)建立反应温度T、对数水蒸气分压与氢气产率之间的线性关系，根据Arrhenius公式
Figure FDA0002276546490000017
计算瞬时反应速率k2的参数A、Ea、n；式中A、R、T、Ea、n、AS、k2分别是指前因子(g/(s·Pan·mm2))、摩尔气体常量(J/(mol·K))、热力学温度(K)、表观活化能(J/mol)、水蒸气分压(Pa)、反应级数、反应面积(mm2)、瞬时反应速率(g/(s·Pan·mm2))。
3.根据权利要求2所述一种液态碱金属-水蒸气界面反应速率的测量方法，其特征在于，所述采用混合氮气的低质量分数过热水蒸气，在不影响反应速率条件下降低气溶胶产率，提高两相反应界面的观测清晰度。
4.根据权利要求3所述一种液态碱金属-水蒸气界面反应速率的测量方法，其特征在于，通过控制水蒸气质量分数、初始温度、以及对反应时间和H2浓度的测量，获取反应速率。
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