CN110715881B - 一种测定雾霾期间颗粒物质量浓度粒径分布的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种测定雾霾期间冬季城区颗粒物质量浓度粒径分布的方法。具体来说是在雾霾频繁发生的冬季城区进行连续性的颗粒物质量浓度粒径分布观测,观测范围10nm~18μm;利用双峰模型对其质量浓度粒径分布进行曲线平滑连续化处理,并计算其几何平均粒径;比较雾霾前后的粒径分布,几何平均粒径与PM2.5浓度的相关性,确定雾霾发生对冬季城区颗粒物质量浓度粒径分布的影响。此种检验方法从实际监测的颗粒物质量浓度出发,逻辑严密,操作简单,可准确地判定在雾霾发生过程中颗粒物的质量浓度粒径分布变化,为颗粒物的大气行为演变提供了一种严谨的观测手段,为判断雾霾发生过程中颗粒物的演变提供基础数据。
Description
技术领域
本发明提供了一种测定雾霾发生对颗粒物质量浓度粒径分布影响的方法,属于大气颗粒物监测分析领域。具体来说是在雾霾频繁发生的冬季城区进行连续性的颗粒物质量浓度粒径分布观测,观测范围10nm~18μm;利用双峰模型对其粒径分布进行曲线平滑连续化处理,并计算其几何平均粒径;比较雾霾前后的粒径分布,几何平均粒径与PM2.5浓度的相关性,为确定雾霾发生对冬季城区颗粒物质量浓度粒径分布提供直接证据。
背景技术
空气污染是威胁全球公共健康的主要危害因素,每年造成了全球2900000万例过早死亡;颗粒物是空气污染中的主要危害因子,颗粒物携带有大量有毒有害物质,包括一些高毒性有机物以及重金属等,成分复杂,来源广泛。这些颗粒物会随着呼吸进入人体内部,引起机体的炎症损伤、ROS效应以及DNA通路异常。基于此,2016年,室外空气污染尤其是其中的颗粒物被国际癌症研究中心列为主要人体致癌物质。通过对颗粒物的流行病学研究表明,心血管以及呼吸系统等疾病的发病率与颗粒物的浓度之间呈现明显的剂量—效应关系,PM2.5浓度每增加10μg/m3,心血管致死率增加0.47%,呼吸系统致死率增加0.57%。雾霾天气在我国北方冬季采暖季节频繁发生,已成为我国最主要的环境问题。在北方大型城市,冬季雾霾发生时空气中粒径小于2.5μm的颗粒物(PM2.5)的浓度通常高达数百μg/m3。2013-2017年间,北京城区雾霾时段PM2.5的日平均浓度的均值高达162μg/m3,远高于世界卫生组织推荐的安全限值10μg/m3。PM2.5易于进入肺部并有可能进入血液循环系统,导致肺部炎症、心脑血管疾病和肺癌等心肺疾病,对人体健康造成了极大的威胁。
颗粒物的毒性效应主要由颗粒物中的成分以及颗粒物本身的粒径分布决定的。>7μm的颗粒物可进入鼻腔,4.7~7μm的颗粒物可到达咽喉,3.3~4.7μm的颗粒物可到达主气管,2.1~3.3μm的颗粒物可到达支气管,1.1~2.1μm颗粒物可到达气管末端,0.65~1.1μm颗粒物可到达肺泡,颗粒物沉积部位的不同决定了其作用部位,影响其健康效应;不同粒径的颗粒物其组分也有较大变化,粒径较小的颗粒物由于其比表面积较大,易在空气中吸附一些高毒性有机物,同时,来源燃烧源等毒性较大的颗粒物通常也是以较小粒子的形式排放到空气中的;此外,颗粒物的粒径分布还影响着颗粒物在大气环境中的寿命,进而决定其短期或者长期健康效应,小于1μm颗粒物雨除湿沉降效率较高,大于4μm颗粒物易被湿沉降冲刷去除,颗粒物粒径越小,干沉降效率越低,半径2μm左右的颗粒物,湿沉降效率极低,易被输送造成大范围污染。在空气中停留时间越长,与气相中高毒性有机物的相互作用时间越长,携带毒性组分比例越高。颗粒物的粒径分布决定了其干湿沉降等大气行为以及其在人体内的沉降部位,是影响颗粒物毒性的一个主要决定因素。颗粒物的毒性效应主要尤其质量浓度而非数浓度决定,对于颗粒物质量浓度粒径分布的连续测定,尤其是一些粒径较小质量较轻的颗粒物,相关的专利很少。较多集中观测的是粒径单一的颗粒物PM2.5或者PM10,最相关的专利包括201710895499.0和201210476196.2,目前尚无关于雾霾颗粒物质量浓度分布测定的相关专利。
发明内容
针对上述问题,本发明的目的在于提供一种测定雾霾发生对冬季城区颗粒物质量浓度粒径分布影响的方法,包括以下步骤:
步骤(1):数据获取:在雾霾地区进行连续性的颗粒物质量浓度粒径分布观测,颗粒物观测范围10nm~18μm;优选频繁发生城区,采样时间优选冬季,雾霾事件发生频率较高。
步骤(2):观测记录所述地区的颗粒物浓度、气态污染物浓度以及气象条件变化;
所述步骤(2)的观测记录时间与步骤(1)中数据获取时间一致;
步骤(3):利用双峰模型对步骤(1)所得颗粒物粒径分布进行曲线平滑连续化处理,并计算其几何平均粒径;
步骤(4):多元数据分析:整合与粒径数据、谱图数据及常规监测数据比对分析,将步骤(3)得到的分析结果与步骤(2)得到的污染物浓度气象参数等进行相关性分析,综合评价比较不同因素以及雾霾发生对颗粒物质量浓度粒径分布的影响。
所述颗粒包括PM2.5、PM10;气态污染物包括SO2、NOx、CO、O3;气象条件为风向、风速、温度、湿度、气压。
作为优选的技术方案,步骤(1)中,采用14级nano-MOUDI纳米微孔均匀沉积多级碰撞采样器进行连续性的采样,采样时间24小时,采样流速30L·min-1;nano-MOUDI可采集空气中的颗粒物,颗粒物粒径范围是10nm~18μm,共分14级,每级的切割粒径是18000,10000,5600,3200,1800,1000,560,320,180,100,56,32,18and 10nm;颗粒物经过每级的切割之后沉积在铝膜上;
作为优选的技术方案,步骤(3)中,采用双峰对数函数来对城区大气中颗粒物的质量浓度粒径分布进行曲线连续化处理,函数为
下标c和a分别表示粗粒子和积聚模态粒子,Cc是粗粒子质量浓度,CT是总气溶胶质量浓度。将粒度分布参数与第i级的PM质量相关联;dC是每级上的颗粒物质量浓度,Dp是切割粒径;Dg是模态平均粒径,σg是模态粒径标准偏差;
对于i=1,...,N和j=1,...,M
Dpj是第j个点处的粒径,M是串联冲击器的粒径测量范围在logDp间隔内等分的点数。Ki,j是Dpj阶段i的核函数
作为优选的技术方案,经过步骤(2)、步骤(3)后,得到了雾霾发生前后颗粒物质量浓度粒径分布的连续性变化,从比较雾霾前后的粒径分布,几何平均粒径与PM2.5浓度的相关性,确定雾霾发生对冬季城区颗粒物质量浓度粒径分布的影响。
本发明的优点和有益效果为:本方法在现有对于雾霾发生对颗粒物质量浓度粒径分布研究方法不足的基础上,结合比较雾霾前后的粒径分布,几何平均粒径与PM2.5浓度的相关性,提出的一种系统准确的研究方法。
本发明的优点和有益效果为
(1)在实验设计上,该方法从决定颗粒物大气环境行为以及健康效应的基础上,选择了颗粒物的质量浓度粒径分布作为研究对象,从本质上探讨了雾霾发生前后颗粒物的行为变化;
(2)采用的曲线平滑处理方法能很好地模拟实际大气环境中复杂颗粒物质量浓度粒径分布的化学行为;
(3)通过对颗粒物质量浓度粒径分布的雾霾前后的变化,结合几何平均粒径与PM2.5浓度的相关性,确定雾霾发生对颗粒物质量浓度粒径分布的影响。
附图说明
图1污染物浓度以及气象参数浓度图。
图2颗粒物质量浓度粒径分布以及连续平滑的曲线模拟结果。
图2中:
Non-haze period:1-1、1-2、1-3、1-7、1-10、1-11、1-16、1-17、1-18、1-19;
Haze episode:1-4、1-5、1-6、1-8、1-9、1-12、1-13、1-14、1-15、1-20、1-21、1-22、1-23。
图3颗粒物质量浓度粒径分布以及连续平滑流程图。
图4积聚模态颗粒物几何平均粒径与PM2.5浓度的关系
图5粗模态颗粒物几何平均粒径与PM2.5浓度的关系
具体实施方式
本发明的目的在于提供一种测定雾霾发生对冬季城区颗粒物质量浓度粒径分布影响的方法,以下实施例用于对本发明进行进一步说明,应当理解,此处所描述的具体实施例仅用以解释本发明,并不用于限定本发明的范围。
本发明提供的测定雾霾发生对冬季城区颗粒物质量浓度粒径分布影响的方法,包括以下步骤:
1.对雾霾频繁发生的冬季城区进行一段连续性的观测,必须涵盖多个雾霾事件;采用14级nano-MOUDI纳米微孔均匀沉积多级碰撞采样器进行连续性的采样,采样时间24小时,采样流速30L·min-1;nano-MOUDI可采集空气中的颗粒物,颗粒物粒径范围是10nm~18μm,共分14级,每级的切割粒径是18000,10000,5600,3200,1800,1000,560,320,180,100,56,32,18and 10nm;颗粒物经过每级的切割之后沉积在铝膜上;
2.采样前后,铝膜在50%的相对湿度和22.2℃的温度下平衡至少24小时。用自动称重程序在Ultra-microbalance(Mettler Toledo,Switzerland;称重范围:0.1μg)上测量每级铝膜的质量。每次称重重复三次将偏差控制在±3μg的范围内,间隔至少1小时在重复上述称量过程,重复至少2次,将偏差控制在±3μg的范围内,以确保铝膜达到温湿度平衡状态;
3.采用双峰对数函数来对城区大气中颗粒物的质量浓度粒径分布进行曲线连续化处理,函数为
下标c和a分别表示粗粒子和积聚模态粒子,Cc是粗粒子质量浓度,CT是总气溶胶质量浓度。将粒度分布参数与第i级的PM质量相关联;dC是每级上的颗粒物质量浓度,Dp是切割粒径;Dg是模态平均粒径,σg是模态粒径标准偏差;
对于i=1,...,N和j=1,...,M
Dpj是第j个点处的粒径,M是串联冲击器的粒径测量范围在logDp间隔内等分的点数。Ki,j是Dpj阶段i的核函数
4.全部粒径的颗粒物分为积聚模态(切割粒径≤1.8μm)和粗模态粒子(切割粒径>1.8μm),分别计算两个模态的几何平均粒径(GMD),其中Ci是第i级的颗粒物质量浓度,Dp,i是其对应的颗粒物粒径;
5.颗粒物几何平均粒径浓度-PM2.5浓度关系:将每个采样事件中PM2.5小时平均值平均,得到每个采样事件对应的平均PM2.5浓度;PM2.5浓度为自变量,颗粒物质量浓度几何平均粒径为因变量,利用线性回归模拟对其相关关系进行拟合,得到PM2.5浓度-多环芳烃浓度相关性;
实施例1
以北京为代表性北方大型城市开展试验研究,采样地点为中国环境监测总站大楼顶部的气象监测站。采样地点位于北京市朝阳区中国环境监测总站三楼平台(40°2'51.8"N,116°25'29.7"E),采样点离地高度15米,避免了地面悬浮灰尘的干扰。采样点周围分布有商业大厦,住宅地区,超市,离G6高速路200米。采样时间为2014年12月25日至2015年1月26日,共经历6个雾霾周期。采样期间,采用CAM620-HM气象观测站实时监测温度、气压、湿度、风速、风向(图1);采用气体分析仪实时监测空气中气态污染物CO、SO2、NO/NO2/NOx和O3(图1);对于纳米级微孔冲击器收集的所有样品,颗粒的质量分布在积聚模态和粗模态粒子下呈现双峰模式(表1,图2)。利用数据反演方法建立了粒子质量分布的连续曲线(表2)。以1月7号MOUDI数据为例:用matlab对其质量浓度进行曲线反演化,流程如图3;拟合结果表明,雾霾发生期间的粒子质量分布与非霾时期明显不同。在非雾霾期间,积聚模态颗粒和粗颗粒在约285-325nm(中值:315nm)和2205-2505nm(中值:2495nm)处达到峰值,而在约325-505nm(中值:365nm))和1005-2485nm(中值:2475nm)。同时随着颗粒物污染的增强,积聚模态粒子几何平均粒径增大(图4),粗模态粒子几何平均粒径减小(图5)。
Claims (7)
1.一种测定雾霾期间颗粒物质量浓度粒径分布的方法,包括以下步骤:
步骤(1):数据获取:在雾霾地区进行连续性的颗粒物质量浓度粒径分布观测,颗粒物观测范围10nm~18μm;
步骤(2):观测记录所述地区的颗粒物浓度、气态污染物浓度以及气象条件变化;
所述步骤(2)的观测记录时间与步骤(1)中数据获取时间一致;
步骤(3):利用双峰模型对步骤(1)所得颗粒物质量浓度粒径分布进行曲线平滑连续化处理,并计算其几何平均粒径;
步骤(4):多元数据分析:整合与粒径数据、谱图数据及常规监测数据比对分析,将步骤(3)得到的分析结果与步骤(2)得到的颗粒物浓度、气态污染物浓度以及气象条件变化进行相关性分析,综合评价比较不同因素以及雾霾发生对颗粒物质量浓度粒径分布的影响;
所述颗粒物包括PM2.5、PM10;气态污染物包括SO2、NOx、CO、O3;气象条件为风向、风速、温度、湿度、气压;
步骤(3)中,采用双峰对数函数来对雾霾地区大气中颗粒物的质量浓度粒径分布进行曲线连续化处理,函数为
下标c和a分别表示粗粒子和积聚模态粒子,Cc是粗粒子质量浓度,CT是总气溶胶质量浓度,将粒径分布参数与第i级的颗粒物质量相关联;C是每级上的颗粒物质量浓度,Dp是切割粒径;Dg是模态平均粒径,σg是模态粒径标准偏差;
其中,i=1,...,N;j=1,...,M;
Wi是第i级上颗粒物的质量浓度,Dpj是第j个点处的粒径,N是nano-MOUDI纳米微孔均匀沉积多级碰撞采样器包括的分级数,M是nano-MOUDI纳米微孔均匀沉积多级碰撞采样器的粒径测量范围在logDp间隔内等分的点数,Ki,j是第i级上Dpj处的核函数,ΔlogDp是logDp的间隔等分的宽度。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于:步骤(1)中,采用14级nano-MOUDI纳米微孔均匀沉积多级碰撞采样器进行连续性的采样,采样时间24小时,采样流速30L·min-1;nano-MOUDI纳米微孔均匀沉积多级碰撞采样器可采集空气中的颗粒物,颗粒物粒径范围是10nm~18μm,共分14级,每级的切割粒径是18000,10000,5600,3200,1800,1000,560,320,180,100,56,32,18和10nm;颗粒物经过每级的切割之后沉积在铝膜上。
3.根据权利要求1所述的方法,其特征在于:步骤(1)中,采样口离地高度1m以上。
4.根据权利要求2所述的方法,其特征在于:步骤(1)中,样品采集所使用的铝膜预先在450℃下焙烧6h。
5.根据权利要求2所述的方法,其特征在于:步骤(1)中,采样前后,铝膜在50%的相对湿度和22.2℃的温度下平衡至少24小时。
6.根据权利要求1所述的方法,其特征在于:步骤(2)中,采用TEOM-1405F震荡天平同步记录PM2.5实时浓度,采样事件平均PM2.5浓度范围涵盖几十至几百μg/m3。
7.根据权利要求1所述的方法,其特征在于:经过步骤(2)、步骤(3)后,得到了雾霾发生前后颗粒物质量浓度粒径分布的连续性变化,从比较雾霾前后的粒径分布,几何平均粒径与PM2.5浓度的相关性,确定雾霾发生对冬季城区颗粒物质量浓度粒径分布的影响。
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广州城区大气气溶胶数浓度及其粒径分布特征研究;韩冰雪;《中国优秀硕士学位论文全文数据库工程科技I辑》;20151215(第12期);B027-212:第17-18页 * |
霾与非霾期间汞在不同粒径颗粒物上的分布特征;朱琼宇 等;《环境科学》;20150228;第36卷(第2期);第374-377页 * |
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