CN110534910A - 基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件及其制备方法 - Google Patents

基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件及其制备方法 Download PDF

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Abstract

基于光选择性调控金属‑二维有机无机杂化钙钛矿超材料的太赫兹环偶器件及其制备方法，它涉及微电子和太赫兹超材料功能器件领域。它要解决现有太赫兹环偶极子超材料存在结构和制备工艺繁琐、功能单一、应用范围窄的问题。器件：包括衬底、周期性排列的两个双开口金属谐振环结构单元和两个双开口金属谐振环上分别覆盖不同组分的二维有机无机杂化钙钛矿。方法：高阻硅上涂光刻胶，前烘、曝光、显影和定影；淀积金属；淀积Parylene，形成掩膜结构；涂钙钛矿溶液；退火；淀积Parylene，形成掩膜结构；涂钙钛矿溶液；退火。本发明应用条件简便、工作模式可自由切换，工艺简单、成本低。本发明应用于微电子和太赫兹超材料功能器件领域。

Description

基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹 环偶超材料器件及其制备方法
技术领域
本发明涉及微电子和太赫兹超材料功能器件领域。
背景技术
太赫兹波是指频率在0.1-10THz的电磁波谱，处于电子学与光子学的交叉领域，是人类最后一个尚未完全开发的电磁波段。与其它频段的电磁波相比，太赫兹波具备高透射性、宽带性、低能量等独特性质，使太赫兹技术在大容量通讯、生物成像、安全检查等众多高新领域具有重大的科学价值和广阔的应用前景。随着太赫兹技术的迅速发展并初步进入商业化，对灵活调控的太赫兹功能器件需求越来迫切，这也加速了人类对可调太赫兹功能器件领域的研究和探索。
众所周知，在经典电动力学中，为了方便研究空间局部范围的电荷-电流分布体系激发的远场而引入电多极子和磁多极子这两大多极子系统。这两大系统是研究中最为普遍的电磁系统，但事实上自然界还存在一种由环形电偶极子或环形磁偶极子复合而成的电磁激励方式，就是环偶极子模式。由于环偶极子模式对入射电磁波响应很弱，很容易被其他的传统偶极子模式所掩盖，例如电偶极子模式或磁偶极子模式。因此，很长一段时间内人类忽视了对环偶极子的探索和深入研究。直到超材料出现，环偶极子研究才受到人们广泛的关注和重视。超材料是一种人工设计的周期性排列的结构单元，通过合理设计基本结构单元的尺寸、周期和形状可获得自然材料无法实现的超常电磁特性。然而，早期实现环偶极子的超材料结构单元通常为三维结构且电磁特性不可调谐，在工艺制造和实用性上都很难实现大规模的应用。
目前，研究者们经过不断探索和开发，已经研究出可实现环偶极子模式与电偶极子模式或磁偶极子模式相互转换的平面太赫兹环偶极子超材料。例如，通过在太赫兹环偶极子超材料中集成液晶和超导体等活性材料，在外部热激励作用下改变活性材料的性质可实现偶极子模式之间的转换；或者利用MEMS平面或非平面重构结构单元实现偶极子之间的转换；也有一些研究表明利用光泵浦集成在太赫兹环偶极子超材料金属结构上的半导体材料，通过有效地改变半导体材料的电导率来实现偶极子模式之间的转化。虽然这些调控方法都能对太赫兹环偶极子超材料的偶极子模式之间进行转换以及电磁特性进行调控，但它们都具有一定的局限性和不可控性。对于超导活性材料需要在超低温条件下才能实现转换和调控，其苛刻的工作条件限制了实际应用范围；MEMS系统则由于制备工艺复杂且昂贵，可靠性低，对未来大规模生产具有一定的限制和不适用性。对于光泵浦调控方式，由于材料制备工艺复杂性，目前只能利用单一的半导体硅进行调控，无法通过选择性控制多个半导体材料内载流子浓度实现多种工作模式转换，从而失去灵活多变的调控方法。因此，寻找一种结构简单、制备工艺简单、可选择性调控、可实现多模式转换的太赫兹环偶极子超材料正是本发明需要解决的问题。
发明内容
本发明目的是为了解决现有太赫兹环偶极子超材料存在结构和制备工艺复杂、调控方法繁琐、功能单一、以及应用范围窄的问题，而提供基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件及其制备方法。
基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件，它自下而上包括衬底、周期性排列的两个双开口金属谐振环结构单元和两个双开口金属谐振环上分别覆盖不同组分的二维有机无机杂化钙钛矿；所述的周期性排列的两个双开口金属谐振环结构单元中的两个双开口金属谐振环呈中心轴对称，且均为正方形结构；所述二维有机无机杂化钙钛矿为(PEA)2(MA)n-1PbnI3n+1或者(BA)2(MA)n-1PbnI3n+1，其中n>1；
所述衬底为厚度500μm的高阻硅；
所述金属谐振环的金属为Au、Cu或Al；
所述周期性排列的两个双开口金属谐振环结构单元的尺寸为长160μm，宽80μm，且两个双开口金属谐振环边缘之间的距离为10μm；
所述每一个双开口金属谐振环结构的尺寸：金属厚度为0.2μm、边长为65μm、宽度为5μm；每一个双开口金属谐振环结构的开口位于非中心位置呈水平对称分布，开口大小为4μm。
上述基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件的制备方法，按以下步骤实现：
一、利用机械旋涂法在高阻硅上旋涂厚度为1.5μm的光刻胶，通过前烘、曝光、显影和定影工艺，形成两个双开口金属谐振环阵列的光刻胶掩膜结构；
二、利用材料生长工艺在步骤一所得材料上淀积金属，然后采用剥离工艺去除非结构金属和光刻胶，形成两个双开口金属谐振环阵列，获得图形化金属超材料结构；
三、在上述图形化金属超材料结构表面淀积Parylene(聚对二甲苯)薄膜，然后经过曝光、显影、定影以及氧等离子刻蚀Parylene薄膜，在两个双开口谐振环阵列中的第一个双开口谐振环上形成可图形化二维有机无机杂化钙钛矿薄膜的Parylene掩膜结构；
四、利用机械旋涂法在可图形化二维有机无机杂化钙钛矿薄膜的Parylene掩膜结构上旋涂二维有机无机杂化钙钛矿溶液，旋涂转速为3000转/分钟，旋涂时间为45秒；
五、通过揭膜工艺去除Parylene薄膜，并在100℃下对步骤四中所得材料进行退火处理10分钟，形成二维有机无机杂化钙钛矿薄膜A，完成在两个双开口谐振环阵列中的第一个双开口谐振环阵列上覆盖二维有机无机杂化钙钛矿A；
六、在步骤五所得覆盖二维有机无机杂化钙钛矿A的超材料表面淀积Parylene薄膜，然后经过曝光、显影、定影以及氧等离子刻蚀Parylene薄膜，在两个双开口谐振环中的第二个双开口谐振环上形成可图形化二维有机无机杂化钙钛矿薄膜的Parylene掩膜结构；
七、利用机械旋涂法在步骤六中可图形化二维有机无机杂化钙钛矿薄膜的Parylene掩膜结构上旋涂二维有机无机杂化钙钛矿溶液，旋涂转速为3000转/分钟，旋涂时间为45秒；
八、通过揭膜工艺去除Parylene薄膜，并在100℃下对步骤七中所得材料进行退火处理10分钟，形成二维有机无机杂化钙钛矿薄膜B，完成在两个双开口谐振环阵列中的第二个双开口谐振环阵列上覆盖二维有机无机杂化钙钛矿B，即完成基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件的制备；
其中步骤二中淀积的金属为Au、Cu或Al；
步骤四和步骤七中所述二维有机无机杂化钙钛矿为(PEA)2(MA)n-1PbnI3n+1或者(BA)2(MA)n-1PbnI3n+1，其中n>1，若步骤四和步骤七中均为(PEA)2(MA)n-1PbnI3n+1，则步骤四和步骤七中n的取值不同，若步骤四和步骤七中均为(BA)2(MA)n-1PbnI3n+1，则步骤四和步骤七中n的取值不同。
本发明具有如下优点和有益效果：
1、本发明采用平面太赫兹超材料结构来实现环偶极子，与传统的三维结构相比，结构简单、制备容易、结构可靠性高、成本低廉；
2、本发明所采用的二维有机无机杂化钙钛矿具有独特的量子阱结构和大的激子束缚能等特点，可使光选择性激发钙钛矿所产生光生载流子通过量子隧道越穿到达衬底形成自由载流子，导致衬底自由载流子浓度增大，通过在太赫兹超材料结构中集成不同的二维有机无机杂化钙钛矿材料可实现光选择性调控太赫兹波的方法；
3、本发明通过在平面太赫兹环偶极子超材料结构单元中不同开口元件上覆盖不同组分的二维有机无机杂化钙钛矿，由于不同组分的二维有机无机杂化钙钛矿具有不同的禁带宽度，利用不同波长的光泵浦二维有机无机杂化钙钛矿薄膜A和B，可选择性激励两种钙钛矿材料的光生载流子且光生载流子通过量子隧穿效应到达半导体衬底形成自由载流子，从而首次实现可光选择性调控太赫兹环偶极子超材料工作模式的太赫兹转换器。即当泵浦光的光子能量E1小于钙钛矿薄膜A和B的禁带宽度EgA和EgB时，钙钛矿薄膜A和B都没有被激励产生光生载流子，无论如何增加泵浦光的功率，器件只能工作在环偶极子模式；当泵浦光的光子能量E2为EgA>E2>EgB或EgB>E2>EgA时，即光子能量大于钙钛矿薄膜A或B的禁带宽度EgA和EgB时钙钛矿薄膜A和B只有一种钙钛矿被激励产生光生载流子，通过增大泵浦光的功率，器件可实现环偶极子和磁偶极子工作模式之间转换；当泵浦光的光子能量E3大于钙钛矿薄膜A和B的禁带宽度EgA和EgB时钙钛矿薄膜A和B被同时激励产生光生载流子，通过增大泵浦光的功率，器件可实现环偶极子和电偶极子工作模式之间转换；
4、在传统半导体工艺中，图形化工艺大多是基于光刻胶掩膜，且掩膜通常采用有机溶剂去除；由于工艺和材料之间的不兼容，导致传统半导体工艺图形化二维有机无机杂化钙钛矿薄膜受到了限制，本发明采用基于图形化Parylene薄膜作为掩膜，旋涂钙钛矿溶液后通过揭膜工艺去除掩膜，可制备精确图形化的钙钛矿结构，从而保证了制备工艺和材料之间相互兼容性，而且工艺简单、加工成本低。
5、与利用温度对活性材料进行调谐、光泵浦半导体改变电导率以及MEMS技术重构结构单元实现偶极子间转换相比，不同组分的二维有机无机杂化钙钛矿材料不仅可用机械旋涂方法制备，而且可进行光选择性地泵浦激励，其制备和应用条件简单方便、可对工作模式自由切换，其优势在于制备工艺简单、调控方式灵活方便、可靠性高、开发成本低。
本发明应用于微电子和太赫兹超材料功能器件领域。
附图说明
图1为实施例中基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件的整体结构示意图；
图2为实施例中基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件中周期性排列的两个双开口金属谐振环组成的结构单元的示意图，其中A表示第一个双开口金属谐振环上覆盖二维有机无机杂化钙钛矿薄膜A；B表示第二个双开口金属谐振环上覆盖二维有机无机杂化钙钛矿薄膜B；
图3为实施例中基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件中周期性排列的两个双开口金属谐振环组成的结构单元的正视图，其中1表示衬底，2表示期性排列的两个双开口金属谐振环结构单元，3表示两个双开口金属谐振环上分别覆盖不同组分的二维有机无机杂化钙钛矿；
图4为实施例中基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件中周期性排列的两个双开口金属谐振环组成的结构单元的俯视图；
图5为实施例中当泵浦光的光子能量E为EgB>E>EgA时，增加泵浦光的功率导致太赫兹超材料的传输谱随钙钛矿薄膜的电导率变化图，其中1表示0s/m，2表示100s/m，3表示300s/m，4表示500s/m，5表示700s/m；
图6为实施例中无泵浦光激励覆盖有二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶极子超材料时，在0.492THz处表面电流分布示意图；
图7为实施例中无泵浦光激励覆盖有二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶极子超材料时，在0.492THz处电场分布示意图；
图8为实施例中无泵浦光激励覆盖有二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶极子超材料时，在0.492THz处磁场分布截面示意图；
图9为实施例中环偶极子工作模式示意图；
图10为实施例中当泵浦光的光子能量E为EgB>E>EgA且泵浦激励导致钙钛矿薄膜的电导率为700s/m时，在0.469THz处超材料表面电流分布示意图；
图11为实施例中当泵浦光的光子能量E为EgB>E>EgA且泵浦激励导致钙钛矿薄膜的电导率为700s/m时，在0.469THz处超材料的磁场分布截面示意图；
图12为实施例中当泵浦光的光子能量E为EgB>E>EgA且泵浦激励导致钙钛矿薄膜的电导率为700s/m时，在0.469THz处的电场分布示意图；
图13为实施例中磁偶极子工作模式示意图；
图14为实施例中当泵浦光的光子能量E大于两钙钛矿材料的禁带宽度时，增加泵浦光的功率导致太赫兹超材料的传输谱随钙钛矿薄膜的电导率变化图，其中1表示0s/m，2表示1000s/m，3表示2000s/m，4表示3000s/m，5表示4000s/m，6表示5000s/m；
图15为实施例中当泵浦光的光子能量E大于两钙钛矿材料的禁带宽度且泵浦激励导致钙钛矿薄膜的电导率为5000s/m时，在0.970THz处超材料表面电流分布示意图；
图16为实施例中当泵浦光的光子能量E大于两钙钛矿材料的禁带宽度且泵浦激励导致钙钛矿薄膜的电导率为5000s/m时，在0.970THz处电场分布示意图；
图17为实施例中电偶极子工作模式示意图。
具体实施方式
本发明技术方案不局限于以下所列举具体实施方式，还包括各具体实施方式间的任意组合。
具体实施方式一：本实施方式基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件，它自下而上包括衬底1、周期性排列的两个双开口金属谐振环结构单元2和两个双开口金属谐振环上分别覆盖不同组分的二维有机无机杂化钙钛矿3；所述衬底1为高阻硅；所述的周期性排列的两个双开口金属谐振环结构单元2中的两个双开口金属谐振环呈中心轴对称，且均为正方形结构；所述二维有机无机杂化钙钛矿为(PEA)2(MA)n-1PbnI3n+1或者(BA)2(MA)n-1PbnI3n+1，其中n>1。
具体实施方式二：本实施方式与具体实施方式一不同的是，所述衬底1为厚度500μm的高阻硅。其它与具体实施方式一相同。
具体实施方式三：本实施方式与具体实施方式一不同的是，所述金属谐振环的金属为Au、Cu或Al。其它与具体实施方式一相同。
具体实施方式四：本实施方式与具体实施方式一不同的是，所述周期性排列的两个双开口金属谐振环结构单元2的尺寸为长160μm，宽80μm，且两个双开口金属谐振环边缘之间的距离为10μm。其它与具体实施方式一相同。
具体实施方式五：本实施方式与具体实施方式一不同的是，所述每一个双开口金属谐振环结构的尺寸：金属厚度为0.2μm、边长为65μm、宽度为5μm；每一个双开口金属谐振环结构的开口位于非中心位置呈水平对称分布，开口大小为4μm。其它与具体实施方式一相同。
具体实施方式六：本实施方式基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件，按以下步骤实现：
一、利用机械旋涂法在高阻硅上旋涂厚度为1.5μm的光刻胶，通过前烘、曝光、显影和定影工艺，形成两个双开口金属谐振环阵列的光刻胶掩膜结构；
二、利用材料生长工艺在步骤一所得材料上淀积金属，然后采用剥离工艺去除非结构金属和光刻胶，形成两个双开口金属谐振环阵列，获得图形化金属超材料结构；
三、在上述图形化金属超材料结构表面淀积Parylene(聚对二甲苯)薄膜，然后经过曝光、显影、定影以及氧等离子刻蚀Parylene薄膜，在两个双开口谐振环阵列中的第一个双开口谐振环上形成可图形化二维有机无机杂化钙钛矿薄膜的Parylene掩膜结构；
四、利用机械旋涂法在可图形化二维有机无机杂化钙钛矿薄膜的Parylene掩膜结构上旋涂二维有机无机杂化钙钛矿溶液，旋涂转速为3000转/分钟，旋涂时间为45秒；
五、通过揭膜工艺去除Parylene薄膜，并在100℃下对步骤四中所得材料进行退火处理10分钟，形成二维有机无机杂化钙钛矿薄膜A，完成在两个双开口谐振环阵列中的第一个双开口谐振环阵列上覆盖二维有机无机杂化钙钛矿A；
六、在步骤五所得覆盖二维有机无机杂化钙钛矿A的超材料表面淀积Parylene薄膜，然后经过曝光、显影、定影以及氧等离子刻蚀Parylene薄膜，在两个双开口谐振环中的第二个双开口谐振环上形成可图形化二维有机无机杂化钙钛矿薄膜的Parylene掩膜结构；
七、利用机械旋涂法在步骤六中可图形化二维有机无机杂化钙钛矿薄膜的Parylene掩膜结构上旋涂二维有机无机杂化钙钛矿溶液，旋涂转速为3000转/分钟，旋涂时间为45秒；
八、通过揭膜工艺去除Parylene薄膜，并在100℃下对步骤七中所得材料进行退火处理10分钟，形成二维有机无机杂化钙钛矿薄膜B，完成在两个双开口谐振环阵列中的第二个双开口谐振环阵列上覆盖二维有机无机杂化钙钛矿B，即完成基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件的制备；
其中步骤四和步骤七中所述二维有机无机杂化钙钛矿为(PEA)2(MA)n-1PbnI3n+1或者(BA)2(MA)n-1PbnI3n+1，其中n>1，若步骤四和步骤七中均为(PEA)2(MA)n-1PbnI3n+1，则步骤四和步骤七中n的取值不同，若步骤四和步骤七中均为(BA)2(MA)n-1PbnI3n+1，则步骤四和步骤七中n的取值不同。
具体实施方式七：本实施方式与具体实施方式六不同的是，步骤一中所述高阻硅的厚度为500μm。其它步骤及参数与具体实施方式六相同。
具体实施方式八：本实施方式与具体实施方式六不同的是，步骤一中所述光刻胶为PMMA光刻胶或AZ光刻胶。其它步骤及参数与具体实施方式六相同。
具体实施方式九：本实施方式与具体实施方式六不同的是，步骤一中所述通过前烘、曝光、显影和定影工艺的过程：
a、100℃下烘干60秒，冷却后利用汞灯曝光18秒，再静置于空气中，让光刻胶反应5分钟；
b、上述反应完成后再置于显影液中反应13秒，洗去多余的光刻胶，再放入去离子水中洗去显影液，最后吹干。其它步骤及参数与具体实施方式六相同。
具体实施方式十：本实施方式与具体实施方式六不同的是，步骤二中所述材料生长工艺为电子束蒸发、真空蒸镀、溅射或化学气相淀积。其它步骤及参数与具体实施方式六相同。
具体实施方式十一：本实施方式与具体实施方式六不同的是，步骤二中淀积的金属为Au、Cu或Al。其它步骤及参数与具体实施方式六相同。
具体实施方式十二：本实施方式与具体实施方式六不同的是，步骤三中淀积Parylene薄膜的沉积时间为30秒。其它步骤及参数与具体实施方式六相同。
具体实施方式十三：本实施方式与具体实施方式六不同的是，步骤六中淀积Parylene薄膜的沉积时间为30秒。其它步骤及参数与具体实施方式六相同。
通过以下实施例验证本发明的有益效果：
实施例：
基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件的制备方法，按以下步骤实现：
一、利用机械旋涂法在高阻硅上旋涂厚度为1.5μm的光刻胶，通过前烘、曝光、显影和定影工艺，形成两个双开口金属谐振环阵列的光刻胶掩膜结构；
二、利用材料生长工艺在步骤一所得材料上淀积金属，然后采用剥离工艺去除非结构金属和光刻胶，形成两个双开口金属谐振环阵列，获得图形化金属超材料结构；
三、在上述图形化金属超材料结构表面淀积Parylene(聚对二甲苯)薄膜，然后经过曝光、显影、定影以及氧等离子刻蚀Parylene薄膜，在两个双开口谐振环阵列中的第一个双开口谐振环上形成可图形化二维有机无机杂化钙钛矿薄膜的Parylene掩膜结构；
四、利用机械旋涂法在可图形化二维有机无机杂化钙钛矿薄膜的Parylene掩膜结构上旋涂二维有机无机杂化钙钛矿溶液，旋涂转速为3000转/分钟，旋涂时间为45秒；
五、通过揭膜工艺去除Parylene薄膜，并在100℃下对步骤四中所得材料进行退火处理10分钟，形成二维有机无机杂化钙钛矿薄膜A，完成在两个双开口谐振环阵列中的第一个双开口谐振环阵列上覆盖二维有机无机杂化钙钛矿A；
六、在步骤五所得覆盖二维有机无机杂化钙钛矿A的超材料表面淀积Parylene薄膜，然后经过曝光、显影、定影以及氧等离子刻蚀Parylene薄膜，在两个双开口谐振环中的第二个双开口谐振环上形成可图形化二维有机无机杂化钙钛矿薄膜的Parylene掩膜结构；
七、利用机械旋涂法在步骤六中可图形化二维有机无机杂化钙钛矿薄膜的Parylene掩膜结构上旋涂二维有机无机杂化钙钛矿溶液，旋涂转速为3000转/分钟，旋涂时间为45秒；
八、通过揭膜工艺去除Parylene薄膜，并在100℃下对步骤七中所得材料进行退火处理10分钟，形成二维有机无机杂化钙钛矿薄膜B，完成在两个双开口谐振环阵列中的第二个双开口谐振环阵列上覆盖二维有机无机杂化钙钛矿B，即完成基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件的制备；
其中步骤一中所述高阻硅的厚度为500μm；
步骤一中所述光刻胶为PMMA光刻胶；
步骤一中所述通过前烘、曝光、显影和定影工艺的过程：
a、100℃下烘干60秒，冷却后利用汞灯曝光18秒，再静置于空气中，让光刻胶反应5分钟；
b、上述反应完成后再置于显影液中反应13秒，然后洗去多余的光刻胶，再放入去离子水中洗去显影液，最后吹干；
步骤二中所述材料生长工艺为电子束蒸发；
步骤二中淀积的金属为Au、Cu或Al；
步骤三中淀积Parylene薄膜的沉积时间为30秒；
步骤四中所述二维有机无机杂化钙钛矿为(PEA)2(MA)1Pb1I7；
步骤七中所述二维有机无机杂化钙钛矿为(PEA)2(MA)2Pb3I10；；
步骤六中淀积Parylene薄膜的沉积时间为30秒。
本实施例中制备所得基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿超材料的太赫兹环偶器件，它自下而上包括衬底1、周期性排列的两个双开口金属谐振环结构单元2和两个双开口金属谐振环上分别覆盖不同组分的二维有机无机杂化钙钛矿3；所述衬底1为高阻硅；所述的周期性排列的两个双开口金属谐振环结构单元2中的两个双开口金属谐振环呈中心轴对称，且均为正方形结构；所述衬底1为厚度500μm的高阻硅；所述周期性排列的两个双开口金属谐振环结构单元2的尺寸为长160μm，宽80μm，且两个双开口金属谐振环边缘之间的距离为10μm；所述每一个双开口金属谐振环结构的尺寸：金属厚度为0.2μm、边长为65μm、宽度为5μm；每一个双开口金属谐振环结构的开口位于非中心位置呈水平对称分布，开口大小为4μm。
本实施例中制备所得基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿超材料的太赫兹环偶器件，其整体结构示意图，如图1所示；
图2为基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件中周期性排列的两个双开口金属谐振环结构单元的示意图，第一个双开口金属谐振环，第二个双开口金属谐振环；第一个双开口金属谐振环上覆盖二维有机无机杂化钙钛矿薄膜A，第二个双开口金属谐振环上覆盖二维有机无机杂化钙钛矿薄膜B；
图3为基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件中周期性排列的两个双开口金属谐振环结构单元的正视图，高阻硅衬底1、周期性排列的两个双开口金属谐振环结构单元2和两个双开口金属谐振环上分别覆盖不同组分的二维有机无机杂化钙钛矿3；两个双开口金属谐振环呈中心轴对称，且均为正方形结构；
图4为基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件中周期性排列的两个双开口金属谐振环结构单元的俯视图；
结合图1—图4，两种二维钙钛矿的禁带宽度相差较大，禁带宽度较小的为钙钛矿A、禁带宽度较大的为钙钛矿B。通过控制泵浦光的波长范围和功率可以选择性地激发附着在金属谐振器(黄色)上的二维(PEA)2(MA)n-1PbnI3n+1钙钛矿材料，使其内部产生光生载流子，光生载流子通过量子隧道跃穿到达衬底形成自由载流子，导致衬底自由载流子浓度增大，从而调控金属结构单元周围的电流和电场分布，实现了对超材料偶极子工作模式的调控。
结合图5，泵浦光的光子能量E为EgB>E>EgA时，增加泵浦光的功率导致太赫兹超材料的传输谱随钙钛矿薄膜的电导率变化图。当无泵浦光激发钙钛矿薄膜的电导率为0s/m时，太赫兹传输曲线1在0.492THz处有一个谐振峰。当泵浦光的功率增加导致钙钛矿薄膜的电导率为500s/m时，太赫兹传输曲线5在0.468THz处有明显的谐振峰。
结合图6、图7，在无泵浦光激发时，在0.492THz处的表面电流、电场分布和截面磁场分布。其中结合图6，在两个双开口金属谐振环上表面电流分别呈现顺时针方向和逆时针方向两相反方向的环形电流。根据右手定则，两相反方向的表面电流在垂直于超材料平面产生两反平行方向的磁场。结合图7，此时超材料上金属谐振器开口处电场较强。
结合图8为超材料截面在超材料单元结构中心形成闭合的环形磁场，结合图9，根据环偶极子基本条件，此时在0.492THz处超材料形成了环偶极子激发模式。
结合图10、图11、图12，泵浦光的光子能量E为EgB>E>EgA时，监控超材料在0.469THz处的表面电流、截面磁场和电场分布。其中图10，由于泵浦光的光子能量可以激发钙钛矿A产生光生载流子，但不足以激发钙钛矿B。由于钙钛矿A的光生载流子通过量子隧道越穿到底衬底形成自由载流子，导致其下面的金属谐振环表面电流和电磁场将重新分布，而稳定态的钙钛矿B下的金属谐振器表面电流不变，仁呈现环形分布。结合图11，截面磁场整体向上呈现磁偶极子状态。结合图12为电场分布，由于左侧钙钛矿A下衬底自由载流子的浓度增大，导致金属谐振环开口处短路，开口缝隙的电场几乎为0，右侧钙钛矿B的电场较强，其原因为受到激发的钙钛矿A产生大量的光生载流子，导致表面电流和电场强度遭到削弱，而未被激发的钙钛矿B依然稳定产生明显的环形电流且电场强度相对较大。结合图11和图13，超材料的电磁响应整体呈现磁偶极子响应模式。这表明通过光选择性激励钙钛矿薄膜A产生光生载流子可以实现超材料电磁响应从环偶极子模式到磁偶极子模式的转换。
结合图14，当泵浦光的光子能量同时使钙钛矿A和钙钛矿B被激发产生光生载流子的状态。图14为超材料的太赫兹传输曲线变化图。当泵浦光的光子能量E为E>EgB>EgA时，随着泵浦光的功率增加可灵活调谐环偶谐振的强度，当泵浦光的功率增加导致钙钛矿薄膜的整体电导率为5000s/m时，环偶谐振被完全压制，传输曲线仅在0.970THz处有一电偶极子谐振。这是由于钙钛矿A和钙钛矿B同时产生光生激子，通过量子隧道越穿到金属表面形成自由载流子，可以使超材料完全变为电偶极子响应模式。
结合图15和图17，监控超材料在0.970THz处的表面电流，整体呈现图17所示的电偶极子特性。结合图16可知超材料在0.970THz处的电场分布，由于钙钛矿A和钙钛矿B被同时激励产生光生载流子，导致金属谐振环开口处短路，开口缝隙的电场几乎为0。这表明通过泵浦光同时激励钙钛矿薄膜A和B产生光生载流子，增大泵浦光功率可将太赫兹超材料的环偶极子工作模式调控到电偶极子工作模式。
本实施例通过在平面太赫兹超材料结构单元中不同开口元件上覆盖不同组分的二维有机无机杂化钙钛矿，利用不同波长泵浦光激发钙钛矿薄膜A和B，可选择性激励两种钙钛矿材料产生光生载流子且光生载流子通过量子隧穿效应到达半导体衬底形成自由载流子，从而首次实现可光选择性控制工作模式的太赫兹转换器。即当泵浦光的光子能量E1小于钙钛矿薄膜A和B的禁带宽度EgA和EgB时，钙钛矿薄膜A和B都没有被激励产生光生载流子，无论如何增加泵浦光的功率，器件只能工作在环偶极子工作模式；当泵浦光的光子能量E2为EgA>E2>EgB或EgB>E2>EgA时，大于钙钛矿薄膜A和B的禁带宽度EgA和EgB时，钙钛矿薄膜A和B只有一种钙钛矿被激励产生光生载流子，通过增大泵浦光的功率，器件可实现环偶极子和磁偶极子工作模式之间转换；当泵浦光的光子能量E3大于钙钛矿薄膜A和B的禁带宽度EgA和EgB时，钙钛矿薄膜A和B被同时激励产生光生载流子，通过增大泵浦光的功率，器件可实现环偶极子和电偶极子工作模式之间转换。

Claims (10)

1.基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件，其特征在于：它自下而上包括衬底(1)、周期性排列的两个双开口金属谐振环结构单元(2)和两个双开口金属谐振环上分别覆盖不同组分的二维有机无机杂化钙钛矿(3)；所述衬底(1)为高阻硅；所述的周期性排列的两个双开口金属谐振环结构单元(2)中的两个双开口金属谐振环呈中心轴对称，且均为正方形结构；所述二维有机无机杂化钙钛矿为(PEA)2(MA)n- 1PbnI3n+1或者(BA)2(MA)n-1PbnI3n+1，其中n>1。
2.根据权利要求1所述的基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件，其特征在于所述衬底(1)为厚度500μm的高阻硅。
3.根据权利要求1所述的基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件，其特征在于所述金属谐振环的金属为Au、Cu或Al。
4.根据权利要求1所述的基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件，其特征在于所述周期性排列的两个双开口金属谐振环结构单元(2)的尺寸为长150μm，宽75μm，且两个双开口金属谐振环边缘之间的距离为15μm。
5.根据权利要求1所述的基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件，其特征在于所述每一个双开口金属谐振环结构的尺寸：金属厚度为0.2μm、边长为60μm、宽度为6μm；每一个双开口金属谐振环结构的开口位于非中心位置呈水平对称分布，开口大小为5μm。
6.制备如权利要求1所述基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件的方法，其特征在于它按以下步骤实现：
一、利用机械旋涂法在高阻硅上旋涂厚度为1.5μm的光刻胶，通过前烘、曝光、显影和定影工艺，形成两个双开口金属谐振环阵列的光刻胶掩膜结构；
二、利用材料生长工艺在步骤一所得材料上淀积金属，然后采用剥离工艺去除非结构金属和光刻胶，形成两个双开口金属谐振环阵列，获得图形化金属超材料结构；
三、在上述图形化金属超材料结构表面淀积Parylene薄膜，然后经过曝光、显影、定影以及氧等离子刻蚀Parylene薄膜，在两个双开口谐振环阵列中的第一个双开口谐振环上形成可图形化二维有机无机杂化钙钛矿薄膜的Parylene掩膜结构；
四、利用机械旋涂法在可图形化二维有机无机杂化钙钛矿薄膜的Parylene掩膜结构上旋涂二维有机无机杂化钙钛矿溶液，旋涂转速为3000转/分钟，旋涂时间为45秒；
五、通过揭膜工艺去除Parylene薄膜，并在100℃下对步骤四中所得材料进行退火处理10分钟，形成二维有机无机杂化钙钛矿薄膜A，完成在两个双开口谐振环阵列中的第一个双开口谐振环阵列上覆盖二维有机无机杂化钙钛矿A；
六、在步骤五所得覆盖二维有机无机杂化钙钛矿A的超材料表面淀积Parylene薄膜，然后经过曝光、显影、定影以及氧等离子刻蚀Parylene薄膜，在两个双开口谐振环中的第二个双开口谐振环上形成可图形化二维有机无机杂化钙钛矿薄膜的Parylene掩膜结构；
七、利用机械旋涂法在步骤六中可图形化二维有机无机杂化钙钛矿薄膜的Parylene掩膜结构上旋涂二维有机无机杂化钙钛矿溶液，旋涂转速为3000转/分钟，旋涂时间为45秒；
八、通过揭膜工艺去除Parylene薄膜，并在100℃下对步骤七中所得材料进行退火处理10分钟，形成二维有机无机杂化钙钛矿薄膜B，完成在两个双开口谐振环阵列中的第二个双开口谐振环阵列上覆盖二维有机无机杂化钙钛矿B，即完成基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件的制备；
其中步骤四和步骤七中所述二维有机无机杂化钙钛矿为(PEA)2(MA)n-1PbnI3n+1或者(BA)2(MA)n-1PbnI3n+1，其中n>1，若步骤四和步骤七中均为(PEA)2(MA)n-1PbnI3n+1，则步骤四和步骤七中n的取值不同，若步骤四和步骤七中均为(BA)2(MA)n-1PbnI3n+1，则步骤四和步骤七中n的取值不同。
7.根据权利要求6所述的基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件的制备方法，其特征在于步骤一中所述高阻硅的厚度为500μm。
8.根据权利要求6所述的基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件的制备方法，其特征在于步骤一中所述光刻胶为PMMA光刻胶或AZ光刻胶。
9.根据权利要求6所述的基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件的制备方法，其特征在于步骤二中所述材料生长工艺为电子束蒸发、真空蒸镀、溅射或化学气相淀积。
10.根据权利要求6所述的基于光选择性调控金属-二维有机无机杂化钙钛矿的太赫兹环偶超材料器件的制备方法，其特征在于步骤二中淀积的金属为Au、Cu或Al。
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