CN110055480A - 一种用于提高乏燃料锆合金包壳材料韧性的方法 - Google Patents

一种用于提高乏燃料锆合金包壳材料韧性的方法 Download PDF

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Abstract

本发明属于锆合金包壳修复技术领域，具体涉及一种用于提高锆合金包壳材料韧性的方法，用于对乏燃料组件的锆合金包壳进行处理，包括：步骤S1，将锆合金包壳温度维持在T0，并将锆合金包壳所处环境压力从P0升至P1；步骤S2，将锆合金包壳的温度从T0升至T1，同时将锆合金包壳所处环境压力从P1升至P2；步骤S3，维持锆合金包壳处于压力为P2、同时温度为T1的环境中，维持的时间长度为t0；步骤S4，将锆合金包壳温度从T1降至T0，同时将锆合金包壳所处的环境压力从P2降至P1；步骤S5，将锆合金包壳温度维持在T0，并将锆合金包壳所处的环境压力从P1降至P0。该方法不改变乏燃料组件的外观几何结构，不对正常乏燃料组件操作步骤产生负面影响。

Description

一种用于提高乏燃料锆合金包壳材料韧性的方法
技术领域
本发明属于锆合金包壳修复技术领域，具体涉及一种用于提高乏燃料锆合金包壳材料韧性的方法。
背景技术
压水堆核电厂燃烧后卸出的乏燃料组件，特别是高燃耗(大于45000MWd/tU)的乏燃料组件，由于寿期内的放射性射线照射损伤与径向氢化物的析出，导致其外部的锆合金包壳的韧性性能下降。在从核电厂厂区运送至中间贮存场地及后处理厂长距离复杂路况过程中，受到较大幅度震荡后，锆合金包壳可能会破损泄漏，造成放射性裂变气体释放至运输容器内腔中，加大随后的操作难度，给工作人员与公众造成辐射损伤。
目前国内外核电监管机构对高燃耗乏燃料组件的管理均存在只允许一次性运输或者不允许运输的限制要求。该限制在保证了现有压水堆核电厂乏燃料管理安全的同时，也对乏燃料组件后处理的管理造成了不便，不符合我国乏燃料后处理闭式循环的方针。
目前秦山地区、大亚湾、田湾等多个核电机组的厂内乏燃料贮存水池池装载量已接近满负荷，只能通过将旧的乏燃料组件向同厂址新建机组的空乏池内短途运输以延缓后处理需求，争取匹配上我国后处理厂的建设速度。国内于2016年已开始针对性的建设干法贮存设施来满足乏燃料组件贮存需求。上述对乏燃料组件的操作会造成其经历多次装卸过程，必然伴随着温度循环过程，加剧了乏燃料组件的锆合金包壳中径向氢化物的析出量，存在增大所述锆合金包壳的破损风险
发明内容
针对现有技术中存在的缺陷，本发明的目的是提供一种方法将乏燃料组件的锆合金包壳通过一系列环境历程，减少径向氢化物的析出量与修复晶体结构的辐照损伤，恢复锆合金部分包壳韧性，增加其抵御运输过程中震动冲击的能力，保证乏燃料组件可以经历多次厂内及厂外的运输与贮存过程，增加的乏燃料出堆后的管理操作灵活性。
为达到以上目的，本发明采用的技术方案是一种用于提高锆合金包壳材料韧性的方法，用于对乏燃料组件的锆合金包壳进行处理，包括如下步骤：
步骤S1，将所述锆合金包壳温度维持在T0，并将所述锆合金包壳所处环境压力从P0升至P1；
所述T0为环境温度，取值范围为-20℃到50℃；
所述P0为环境压力，，即正常大气压；
所述P1数值大小以保证所述锆合金包壳的环向拉伸应力不大于0为原则，取值范围在1-15MPa之间；
步骤S2，将所述锆合金包壳的温度从所述T0升至T1，同时将所述锆合金包壳所处环境压力从所述P1升至P2；
所述T1数值大小以保证所述锆合金包壳中所含的氢均以固溶态存在为原则，值范围为100℃-600℃；
所述P2数值大小以保证包壳环向拉伸应力不大于0为原则，取值范围在1-20MPa之间；
步骤S3，维持所述锆合金包壳处于压力为所述P2、同时温度为所述T1的环境中，维持的时间长度为t0，所述t0的取值范围为0-48小时；
步骤S4，将所述锆合金包壳温度从所述T1降至所述T0，同时将所述锆合金包壳所处的环境压力从所述P2降至所述P1；
步骤S5，将所述锆合金包壳温度维持在所述T0，并将所述锆合金包壳所处的环境压力从所述P1降至所述P0。
进一步，
在所述步骤S1中，
将所述锆合金包壳所处的环境压力以RP01的速率逐步从所述P0升至所述P1；
所述RP01的数值大小根据所述乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定，取值范围为0.1MPa/min-15MPa/min；
所述P1的数值大小根据所述乏燃料组件类型、运行史等信息综合计算确定，取值范围在1-15MPa之间。
进一步，
在所述步骤S2中，
将所述锆合金包壳的温度以RT01的速率从所述T0升至所述T1；
所述RT01的数值大小根据所述乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定，取值范围为1℃/min-100℃/min；
所述T1的数值大小根据所述乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定，取值范围为100℃-600℃；
将所述锆合金包壳所处环境压力以RP12的速率从所述P1升至所述P2；
所述RP12的数值大小根据所述乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定，取值范围为0.1MPa/min-20MPa/min；
所述P2数值大小根据所述乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定，取值范围在1-20MPa之间。
进一步，
在所述步骤S3中，所述t0数值大小根据所述乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定，取值范围为0-48小时。
进一步，
在所述步骤S4中，
将所述锆合金包壳温度以RT10的速率从所述T1降至所述T0，同时将所述锆合金包壳所处环境压力以RP21的速率从所述P2降至所述P1；
所述RT10数值大小根据所述乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定；
所述RP21数值大小根据所述乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定，所述RP21数值以保证所述锆合金包壳环向拉伸应力不大于0为原则。
进一步，
在所述步骤S5中，将所述锆合金包壳所处的环境压力以RP10的速率逐步从所述P1降至所述P0；
所述RP10数值大小根据所述乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定。
本发明的有益效果在于：
1.本发明提供的方法依据乏燃料组件的锆合金包壳中的锆合金材料的损伤特点与氢化物转化规律，通过一系列的精确控制的环境条件变化历程来减少径向氢化物的析出量与修复晶体结构的辐照损伤，恢复部分锆合金包壳韧性，增加其抵御运输过程中震动冲击的能力，提高锆合金包壳机械性能，从而保证乏燃料组件可以经历多次厂内及厂外的运输与贮存过程。本发明的所提供的方法的整个操作过程不会对乏燃料组件的外观几何结构进行改变，不需要消耗额外的部件，不会对正常乏燃料组件操作步骤产生负面影响。
2.本发明的所提供的方法操作简单、容易实施、成本低廉。
附图说明
图1是本发明具体实施方式中所述的乏燃料组件的锆合金包壳内的氢在锆合金包壳中的溶解度与温度的关系示意图；
图2是本发明具体实施方式中所述的一种用于提高锆合金包壳材料韧性的方法的流程图。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明作进一步描述。
方法原理：
乏燃料组件的锆合金包壳内的氢在锆合金包壳中的溶解度随着温度降低而减小(图1)，从固溶态析出至化合物固态。氢的化合物存在两种形式：径向氢化物与环向氢化物。这两种不同方向的氢化物的产生条件之一是析出时刻锆合金包壳材料的内部应力方向及应力大小。如果锆合金包壳的环向拉应力(通常由内压产生)高于一定临界值，则氢在降温过程中会以径向氢化物的形式析出，这种取向的氢化物会严重降低包壳的韧性。另一种环向氢化物则不会降低锆合金包壳的韧性。
鉴于径向氢化物的产生需要锆合金包壳内存在一定的拉应力，因此可以通过温度与压力相互匹配，为锆合金包壳创造一个由多阶段组成的动态环境，使原本存在径向氢化物转化为环向氢化物，从而恢复锆合金包壳的部分韧性。
锆合金包壳在堆内运行中的辐照损伤本质是中子轰击产生的晶体缺陷，晶体缺陷可以通过对材料进行高温退火进行消除。当锆合金包壳温度升高至580℃时，其辐照损伤效应的消除效应已非常明显。因此，对锆合金包壳进行高温退火并保持一定的时间，可使辐照损伤效应得到部分甚至全部的消解，从而恢复锆合金包壳的韧性。
根据上述原理，本发明提供了一种用于提高锆合金包壳材料韧性的方法，如图2所示，用于对乏燃料组件的锆合金包壳进行处理，包括如下步骤：
步骤S1，加压：将锆合金包壳温度维持在T0，并将锆合金包壳所处环境压力以RP01的速率逐步从P0升至P1；
T0为环境温度，取值范围为-20℃到50℃；
P0为环境压力，即正常大气压；
P1数值大小以保证锆合金包壳的环向拉伸应力不大于0为原则，取值范围在1-15MPa之间；P1的数值大小根据乏燃料组件类型、运行史等信息综合计算确定
RP01的单位为MPa/hr；RP01的数值大小根据乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定，取值范围为0.1MPa/min-15MPa/min。
步骤S2，加热：将锆合金包壳的温度以RT01的速率从T0升至T1，同时将锆合金包壳所处环境压力以RP12的速率从P1升至P2；
T1数值大小以保证锆合金包壳中所含的氢均以固溶态存在为原则，取值范围为100℃-600℃；T1的数值大小根据乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定；
P2数值大小以保证包壳环向拉伸应力不大于0为原则，取值范围在1-20MPa之间；P2数值大小根据乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定；
RT01的取值范围为1℃/min-100℃/min，RT01的数值大小根据乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定；
RP12的取值范围为0.1MPa/min-20MPa/min，RP12的数值大小根据乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定；
步骤S3，维持：维持锆合金包壳处于压力为P2、同时温度为T1的环境中，维持的时间长度为t0，t0的取值范围为0-48小时；t0数值大小根据乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定；
步骤S4，降温：将锆合金包壳温度以RT10的速率从T1降至T0，同时将锆合金包壳所处的环境压力以RP21的速率从P2降至P1；
RT10数值大小根据乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定；
RP21数值大小根据乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定，RP21数值以保证锆合金包壳环向拉伸应力不大于0为原则。
步骤S5，降压：将锆合金包壳温度维持在T0，并将锆合金包壳所处的环境压力以RP10的速率逐步从P1降至P0；
RP10数值大小根据乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定。
本发明所述的装置并不限于具体实施方式中所述的实施例，本领域技术人员根据本发明的技术方案得出其他的实施方式，同样属于本发明的技术创新范围。

Claims (6)

1.一种用于提高锆合金包壳材料韧性的方法，用于对乏燃料组件的锆合金包壳进行处理，包括如下步骤：
步骤S1，将所述锆合金包壳温度维持在T0，并将所述锆合金包壳所处环境压力从P0升至P1；
所述T0为环境温度，取值范围为-20℃到50℃；
所述P0为环境压力，即正常大气压；
所述P1数值大小以保证所述锆合金包壳的环向拉伸应力不大于0为原则，取值范围在1-15MPa之间；
步骤S2，将所述锆合金包壳的温度从所述T0升至T1，同时将所述锆合金包壳所处环境压力从所述P1升至P2；
所述T1数值大小以保证所述锆合金包壳中所含的氢均以固溶态存在为原则，取值范围为100℃-600℃；
所述P2数值大小以保证包壳环向拉伸应力不大于0为原则，取值范围在1-20MPa之间；
步骤S3，维持所述锆合金包壳处于压力为所述P2、同时温度为所述T1的环境中，维持的时间长度为t0，所述t0的取值范围为0-48小时；
步骤S4，将所述锆合金包壳温度从所述T1降至所述T0，同时将所述锆合金包壳所处的环境压力从所述P2降至所述P1；
步骤S5，将所述锆合金包壳温度维持在所述T0，并将所述锆合金包壳所处的环境压力从所述P1降至所述P0。
2.如权利要求1所述的方法，其特征是：
在所述步骤S1中，
将所述锆合金包壳所处的环境压力以RP01的速率逐步从所述P0升至所述P1；
所述RP01的数值大小根据所述乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定，取值范围为0.1MPa/min-15MPa/min；
所述P1的数值大小根据所述乏燃料组件类型、运行史等信息综合计算确定，取值范围在1-15MPa之间。
3.如权利要求1所述的方法，其特征是：
在所述步骤S2中，
将所述锆合金包壳的温度以RT01的速率从所述T0升至所述T1；
所述RT01的数值大小根据所述乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定，取值范围为1℃/min-100℃/min；
所述T1的数值大小根据所述乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定，取值范围为100℃-600℃；
将所述锆合金包壳所处环境压力以RP12的速率从所述P1升至所述P2，；
所述RP12的数值大小根据所述乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定，取值范围为0.1MPa/min-20MPa/min；
所述P2数值大小根据所述乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定，取值范围在1-20MPa之间。
4.如权利要求1所述的方法，其特征是：在所述步骤S3中，所述t0数值大小根据所述乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定，取值范围为0-48小时。
5.如权利要求1所述的方法，其特征是：
在所述步骤S4中，
将所述锆合金包壳温度以RT10的速率从所述T1降至所述T0，同时将所述锆合金包壳所处环境压力以RP21的速率从所述P2降至所述P1；
所述RT10数值大小根据所述乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定；
所述RP21数值大小根据所述乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定，所述RP21数值以保证所述锆合金包壳环向拉伸应力不大于0为原则，。
6.如权利要求1所述的方法，其特征是：
在所述步骤S5中，将所述锆合金包壳所处的环境压力以RP10的速率逐步从所述P1降至所述P0；
所述RP10数值大小根据所述乏燃料组件的类型、运行史等信息综合计算确定。
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