CN109553063B - 不同粒径的微米和/或纳米颗粒进行一维共组装的方法和基板与应用 - Google Patents

不同粒径的微米和/或纳米颗粒进行一维共组装的方法和基板与应用 Download PDF

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Abstract

本发明涉及微纳米颗粒的组装领域，具体涉及不同粒径的微米和/或纳米颗粒进行一维共组装的方法和基板与应用。制备方法包括：将含有颗粒A和颗粒B的悬浮液滴加在表面具有突出的柱状阵列结构的第一基材表面，然后将所述第一基材与表面平整的第二基材以间距L平行设置，待悬浮液中的溶剂挥发后，再将第一基材与第二基材进行分离，在第二基材的表面形成含有颗粒A和颗粒B的一维共组装结构；其中，颗粒A和颗粒B为粒径不同的微米和/或纳米颗粒；D与d的粒径比为1:(0.001‑0.5)，L与D的比值为1.2‑3，或L与d的比值为1.2以下。该方法可控性强，制备的共组装结构具有有序、图案更加精细化、结构复杂、能够复合多功能材料的优点。

Description

不同粒径的微米和/或纳米颗粒进行一维共组装的方法和基 板与应用
技术领域
本发明涉及微纳米颗粒的组装领域，具体涉及不同粒径的微米和/或纳米颗粒进行一维共组装的方法，以及由该方法制备的含有不同粒径的微米和/或纳米颗粒一维共组装结构的基板和应用。
背景技术
随着微纳米颗粒在合成方面的广泛研究和在工业方面应用价值的日益明显，给基于颗粒的微电子电路，光学元件和磁性器件方面的发展提供了广大的前景和发展空间。颗粒组装作为一种自下而上的经济的，环保的方式，在多种新材料和功能器件的发展方面展现出了重要的发展潜力，特别是混合粒子的共组装对于制备多种新材料和复杂的多功能器件有着重要的意义。
对于颗粒共组装的精细调控是将颗粒组织化，结构化，有序化的一项技术，不同颗粒的可控共组装形成的结构或材料将会产生一系列新的物理化学性质，对这类体系的研究一方面是为了探索特殊纳米结构的制备方法，另一方面也加深了人们对特殊微纳米结构体系的认识。随着各种元器件的日益微型化和复杂化，实现二元颗粒的有序共组装和精细图案化显得尤为重要。
通过精细调控二元颗粒体系的二维和三维共组装制备一系列复杂有序的结构和多种超晶格材料已经有了广泛的研究和巨大的进步。
《Many-body effects in nanocrystal superlattices:departure from spherepacking explains stability of binary phases》(Boles,M.A.&Talapin,D.V.J.Am.Chem.Soc.137,4494-4502(2015))公开了通过熵驱动颗粒的有序排列的方法。
《Modular assembly of superstructures from polyphenol-functionalizedbuilding blocks》(Guo,J.etal.Nat.Nanotechnol.11,1105-1111(2016))公开了颗粒之间的相互作用(DNA杂化)的方法。
《Electrostatic assembly of binary nanoparticle superlattices usingprotein cages》(Kostiainen,M.A.et al..Nat.Nanotechnol.8,52-56(2013))公开了静电作用的方法。
《Binary nanocrystal superlattice membranes self-assembled at theliquid-air interface》(Dong,A.G.,Chen,J.,Vora,P.M.,Kikkawa,J.M.&Murray,C.B..Nature 466,474-477,(2010))公开了界面限域的方法。
以上方法实现了多种可精细调控的二维和三维共组装结构。
但是，相对来说，不易得到的一维共组装结构主要是利用其特异性和方向性的相互作用实现。例如，《Guided hierarchical co-assembly of soft patchynanoparticles》(Y.et al..Nature 503,247-251(2013))公开了利用疏溶剂作用的方法。《Binary colloidal structures assembled through Ising interactions》(Khalil,K.S.et al..Nat.Commun.3:794(2012))公开了偶极相互作用调控表面能图案化的颗粒或功能图案化的颗粒，虽然这些方法能够制备二元颗粒一维共组装结构。但是这些方法需要配置具有特定极性的溶剂(例如需要有机溶剂)，或特定外场的条件下进行，而且组装颗粒需要特定位点的修饰形成表面具有极性图案化或功能图案化的颗粒。而且对于形成结构的可控性和图案化方面仍有一定的限制。
CN103253629B公开了一种纳米粒子有序组装方法。该方法首先利用光学刻蚀的方法对硬质的板材进行表面刻蚀，在硬质的板材表面得到具有规整排列的柱状阵列结构；然后分别将表面具有规整排列的柱状阵列结构的板材和平整表面的板材作为下基材和上基材，并在作为下基材的表面具有规整排列的柱状阵列结构的板材和作为上基材的具有平整表面的板材之间填充含有纳米粒子的悬浮液组成的三明治的夹层结构；待悬浮液中的溶剂挥发后，将上下基材进行分离，在具有平整表面的板材表面得到纳米粒子的组装阵列。该方法是自组装方法，专注于组装单种颗粒并形成规整的一维阵列结构，但是共组装两种颗粒形成有序的规整的一维阵列尚未实现。共组装是指两种或两种以上的混合颗粒通过组织排列形成可控的结构的过程，与自组装的区别在于：共组装一定使用含有两种或两种以上的颗粒的悬浮液来完成，不强调利用颗粒本身具有的性质组装，可以是利用外界调控组装。
综上，在现有技术中，实现具有不同粒径的微米和/或纳米颗粒的一维有序共组装存在条件苛刻、对颗粒有特定的要求、形成结构的可控性和图案化方面仍有一定的限制，或者只能实现单种颗粒的自组装的问题。
发明内容
本发明的目的是为了克服现有技术存在的条件苛刻、颗粒要求高、形成结构的可控性不强、图案化效果不佳、难以实现两种微米和/或纳米颗粒有序一维共组装结构的问题，提供不同粒径的微米和/或纳米颗粒进行一维共组装的方法，以及由该方法制备的含有不同粒径的微米和/或纳米颗粒一维共组装结构的基板和应用。本发明方法简单快捷、可控性强、均一性好、制备成本低、高效且环保的优点。采用本发明方法制备的含有颗粒A和颗粒B的一维共组装结构具有有序、图案更加精细化、结构复杂和能够复合多功能材料的优点。
为了实现上述目的，本发明第一方面提供了一种不同粒径的微米和/或纳米颗粒进行一维共组装的方法，其中，该方法包括：
将含有颗粒A和颗粒B的悬浮液滴加在表面具有突出的柱状阵列结构的第一基材表面，然后将所述第一基材与表面平整的第二基材以间距L平行设置，待悬浮液中的溶剂挥发后，再将第一基材与第二基材进行分离，在第二基材的表面形成含有颗粒A和颗粒B的一维共组装结构；
其中，颗粒A和颗粒B为粒径不同的微米和/或纳米颗粒；D与d的粒径比为1:(0.001-0.5)，其中，D为颗粒A和颗粒B中大颗粒的粒径，d为颗粒A和颗粒B中小颗粒的粒径；
所述间距L为第一基材的阵列结构的顶端和第二基材之间的垂直距离，L与D的比值为1.2-3，或L与d的比值为1.2以下。
本发明第二方面提供了由上述的方法制备的含有不同粒径的微米和/或纳米颗粒一维共组装结构的基板，该基板包括基材以及在基材表面上形成的含有颗粒A和颗粒B的一维共组装结构；其中，颗粒A和颗粒B为粒径不同的微米和/或纳米颗粒，D与d的粒径比为1:(0.001-0.5)，其中，D为颗粒A和颗粒B中大颗粒的粒径，d为颗粒A和颗粒B中小颗粒的粒径。
优选地，所述颗粒A和颗粒B选自铂、金、银、铜、氧化锌、氧化铁、四氧化三铁、二氧化钛、二氧化硅、聚苯乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚丙烯酸和量子点中的一种或多种。
优选地，所述颗粒A和颗粒B的粒径在10nm-30μm范围内。
优选地，所述D与d的粒径比为1:(0.1-0.42)。
优选地，所述颗粒A和颗粒B的质量比为(0.2-4):1，优选为(1-3):1。
本发明第三方面提供了上述的基板在精细图案化印刷、光学元件、磁性器件和微电子电路中的应用。
本发明通过限定第一基材和第二基材之间的垂直距离，即L与D的比值为1.2-3，或L与d的比值为1.2以下，以及不同粒径的颗粒的粒径比，即D与d的粒径比为1:(0.001-0.5)，从而使得第一基材突出的阵列结构的顶端与第二基材之间形成毛细液桥作为液体软限域体系，不同粒径的微米和/或纳米颗粒在不断收缩和尺寸可控的液体限域下进行了程序化的可控共组装；待悬浮液中的溶剂挥发后，将第一基材和第二基材进行分离，在表面平整的第二基材上形成结构精细可控的微纳米颗粒的一维共组装结构。由此，本发明基于印刷的方法，实现了两种不同粒径颗粒的有序共组装，共组装结构具有图案更加精细化、结构复杂和能够复合多功能材料的优点。而且图案化结构的基材(表面具有突出的阵列结构的第一基材)可以重复利用，具有环境友好的优点。
附图说明
图1a是本发明的第一基材和第二基材平行设置的主视示意图；
图1b是本发明的第一基材的示意图；
图2a是本发明的阵列单元为直线柱的俯视示意图；
图2b是本发明的阵列单元为曲线柱的俯视示意图；
图2c是本发明的阵列单元为直线柱和曲线柱的俯视示意图；
图3a是本发明实施例1的激光扫描共聚焦图片；
图3b是本发明实施例1的局部放大的电子扫描显微镜图片；
图4a是本发明实施例2的激光扫描共聚焦图片；
图4b是本发明实施例2的局部放大的电子扫描显微镜图片；
图5a是本发明实施例6的激光扫描共聚焦图片；
图5b是本发明实施例6的局部放大的电子扫描显微镜图片；
图6a是本发明实施例9的激光扫描共聚焦图片；
图6b是本发明实施例9的局部放大的电子扫描显微镜图片；
图7是对比例1的电子扫描显微镜图片。
附图标记说明
1、第一基材 2、第二基材
3、阵列单元
具体实施方式
在本文中所披露的范围的端点和任何值都不限于该精确的范围或值，这些范围或值应当理解为包含接近这些范围或值的值。对于数值范围来说，各个范围的端点值之间、各个范围的端点值和单独的点值之间，以及单独的点值之间可以彼此组合而得到一个或多个新的数值范围，这些数值范围应被视为在本文中具体公开。
本发明第一方面提供了一种不同粒径的微米和/或纳米颗粒进行一维共组装的方法，其中，该方法包括：
如图1a所示，将含有颗粒A和颗粒B的悬浮液滴加在表面具有突出的柱状阵列结构的第一基材1表面，然后将所述第一基材1与表面平整的第二基材2以间距L平行设置，待悬浮液中的溶剂挥发后，再将第一基材1与第二基材2进行分离，在第二基材2的表面形成含有颗粒A和颗粒B的一维共组装结构；
其中，颗粒A和颗粒B为粒径不同的微米和/或纳米颗粒；D与d的粒径比为1:(0.001-0.5)，其中，D为颗粒A和颗粒B中大颗粒的粒径，d为颗粒A和颗粒B中小颗粒的粒径；
所述间距L为第一基材1的阵列结构的顶端和第二基材2之间的垂直距离，L与D的比值为1.2-3，或L与d的比值为1.2以下。
在本发明中，颗粒A和颗粒B可以是同一种颗粒的不同粒径，也可以是不同粒径的不同种颗粒。例如颗粒A为微米颗粒，颗粒B为不同粒径的微米颗粒；颗粒A为微米颗粒，颗粒B为纳米颗粒；或者颗粒A为纳米颗粒，颗粒B为不同粒径的纳米颗粒。
在本发明中，也可以将表面具有突出的阵列结构的第一基材1与表面平整的第二基材2以间距L平行设置，将含有颗粒A和颗粒B的悬浮液填充在所述第一基材1和第二基材2之间，然后将悬浮液中的溶剂挥发，再将第一基材1与第二基材2进行分离，在第二基材2的表面形成含有颗粒A和颗粒B的一维共组装结构。
在本发明中，将含有颗粒A和颗粒B的悬浮液滴加在表面具有突出的柱状阵列结构的第一基材1表面的滴加量可以根据需要而定，例如可以为每5mm×5mm的第一基材表面滴加2.5-3μL的悬浮液。该滴加量可以使悬浮液没过第一基材表面的阵列结构。并且第二基材与含有颗粒A和颗粒B的悬浮液接触。
在本发明的一种实施方式中，可以将表面具有突出的柱状阵列结构的第一基材1作为下基板，将含有颗粒A和颗粒B的悬浮液滴加在表面具有突出的柱状阵列结构的第一基材1表面，然后将表面平整的第二基材2置于含有纳米粒子的悬浮液的上部，并且所述第一基材1与第二基材2以间距L平行设置，然后进行翻转，第二基材作为下基板，第一基材作为上基板，待第一基材和第二基材中间的悬浮液中的溶剂挥发后，再将第一基材与第二基材进行分离，在第二基材的表面形成含有颗粒A和颗粒B的一维共组装结构。所述间距L为第一基材1的阵列结构的顶端和第二基材2之间的垂直距离。
在本发明的另一种实施方式中，可以将表面具有突出的柱状阵列结构的第一基材1作为下基板，将含有颗粒A和颗粒B的悬浮液滴加在表面具有突出的柱状阵列结构的第一基材1表面，然后翻转第一基材1置于表面平整的第二基材2的上部，待第一基材和第二基材中间的悬浮液中的溶剂挥发后，再将第一基材与第二基材进行分离，在第二基材的表面形成含有颗粒A和颗粒B的一维共组装结构。所述间距L为第一基材1的阵列结构的顶端和第二基材2之间的垂直距离。
在本发明另一种实施方式中，可以将表面具有突出的柱状阵列结构的第一基材1作为下基板，将含有颗粒A和颗粒B的悬浮液滴加在表面具有突出的柱状阵列结构的第一基材1表面，然后将表面平整的第二基材2置于含有纳米粒子的悬浮液的上部，并且所述第一基材1与第二基材2以间距L平行设置，待第一基材和第二基材中间的悬浮液中的溶剂挥发后，进行翻转，第二基材作为下基板，第一基材作为上基板，再将第一基材与第二基材进行分离，在第二基材的表面形成含有颗粒A和颗粒B的一维共组装结构。所述间距L为第一基材1的阵列结构的顶端和第二基材2之间的垂直距离。
在本发明另一种实施方式中，可以将表面具有突出的柱状阵列结构的第一基材1作为下基板，将含有颗粒A和颗粒B的悬浮液滴加在表面具有突出的柱状阵列结构的第一基材1表面，然后将表面平整的第二基材2置于含有纳米粒子的悬浮液的上部，并且所述第一基材1与第二基材2以间距L平行设置，待第一基材和第二基材中间的悬浮液中的溶剂挥发后，再将第一基材与第二基材进行分离，在第二基材的表面形成含有颗粒A和颗粒B的一维共组装结构。所述间距L为第一基材1的阵列结构的顶端和第二基材2之间的垂直距离。
在本发明中，第一基材表面的具有突出的阵列结构的形成方法可以为但不限于：掩膜光学刻蚀法、打印法、丝网印刷法等。光刻蚀法、打印法、丝网印刷法的制备方法为本领域常规的方法，在此不再赘述。通常在需要较为精细的图案情况下，选择掩膜光学刻蚀法。
在本发明中，所述颗粒A和颗粒B可以选自但不限于：铂、金、银、铜、氧化锌、氧化铁、四氧化三铁、二氧化钛、二氧化硅、聚苯乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚丙烯酸和量子点中的一种或多种。优选地，所述量子点可以为但不限于：CdTe(碲化镉)、ZnSe(硒化锌)、ZnS(硫化锌)、InP(磷化铟)、CdS(硫化镉)和CdSe(硒化镉)量子点中的一种或多种。颗粒A和颗粒B还可以含有荧光分子、DNA分子、功能小分子或者功能高分子等。具体物质可以根据产品的需要而定。
在本发明中，所述颗粒A和颗粒B可以由一种物质组成，例如铂颗粒、金颗粒、银颗粒、铜颗粒、氧化锌颗粒、氧化铁颗粒、四氧化三铁颗粒、二氧化钛颗粒、二氧化硅颗粒、聚苯乙烯微球颗粒、聚甲基丙烯酸甲酯微球颗粒、聚丙烯酸颗粒或量子点颗粒。
在本发明中，所述颗粒A和颗粒B也可以是由两种或两种以上物质组成，具有核壳结构的颗粒，例如可以为聚苯乙烯纳米微球为核，核外包覆聚丙烯酸的核壳结构的颗粒；可以为CdSe量子点(硒化镉量子点)为核，核外包覆有二氧化硅的壳核结构的颗粒等。
在本发明中，聚苯乙烯微球颗粒可以为聚苯乙烯微球颗粒，或者表面接枝有官能团的聚苯乙烯微球颗粒，例如表面接枝有羧基的聚苯乙烯微球颗粒，表面接枝有氨基的聚苯乙烯微球颗粒。
在本发明中，聚甲基丙烯酸甲酯微球颗粒可以为聚甲基丙烯酸甲酯微球颗粒，或者表面接枝有官能团的聚甲基丙烯酸甲酯微球颗粒，例如表面接枝有羧基的聚甲基丙烯酸甲酯微球颗粒，表面接枝有氨基的聚甲基丙烯酸甲酯微球颗粒。
在本发明中，聚丙烯酸微球颗粒可以为聚丙烯酸微球颗粒，或者表面接枝有官能团的聚丙烯酸微球颗粒，例如表面接枝有羧基的聚丙烯酸微球颗粒，表面接枝有氨基的聚丙烯酸微球颗粒。
在本发明中，所述颗粒A和颗粒B的粒径在10nm-30μm范围内。
在本发明优选的情况下，所述D与d的粒径比为1:(0.1-0.42)。
在本发明中，L与D的比值为1.2-3，或L与d的比值为1.2以下，本发明通过限定第一基材和第二基材之间的垂直距离，从而使得第一基材突出的阵列结构的顶端与第二基材之间形成几何可控的毛细液桥作为液体软限域体系。在逐渐收缩的液体限域空间内，粒径较大的颗粒首先被限域，随着蒸发引起的限域空间进一步减小，小颗粒也被限域并与大颗粒共组装，形成了一维二元有序的共组装结构。通过控制第一基材顶端与第二基材之间的垂直距离(即L)控制了液体限域空间，进而得到了不同粒径的微米和/或纳米颗粒一维二元有序共组装结构。通过设计第一基材的图案(即阵列结构)，从而得到了多样的图案化的共组装结构。
在本发明中，所述颗粒A和颗粒B的质量比为(0.2-4):1，优选为(1-3):1。
在本发明中，如图1a所示，所述阵列结构包含多个阵列单元3，每个阵列单元3的高度H为100nm-300μm，宽度W为20nm-60μm。阵列单元3的长度C、宽度W和高度H的示意图，如图1b所示。
在本发明中，阵列单元3的宽度W与D的比可以为(1-1.7):1。
在本发明中，阵列单元3的高度H与宽度W的比可以为(3-5):1。
在本发明中，每个阵列单元3的高度相同。每个阵列单元3的宽度可以根据图案化需要而定，只要满足阵列单元的宽度W与D的比例，以及高度H与宽度W的比例即可。每个阵列单元3的长度C无特别限定，可以根据图案化的目标产物所需而定。
在本发明中，所述可以为直线柱和/或曲线柱。进一步地，所述直线柱可以如图2a所示；所述曲线柱可以如图2b所示；直线柱和曲线柱复合的可以如图2c所示。
在本发明中，所述悬浮液可以含有0.005–5重量％的表面活性剂，优选为0.06–0.3％；0.01–50重量％的微米和/或纳米颗粒，优选为0.3-5％；以及45-99.985重量％的溶剂，优选为94.7-99.64％。
在本发明中，所述表面活性剂可以选自但不限于：十二烷基苯磺酸钠、十二烷基硫酸钠、硬脂酸、季胺化合物、脂肪酸山梨坦、脂肪酸甘油酯、聚山梨酯和吐温中的一种或多种。
在本发明中，所述溶剂为水，或者为乙二醇、甲酰胺、乙醇、丙醇和异丙醇中的一种或多种的水溶液，所述水溶液中，水含量为90重量％以上。
在本发明中，所述第一基材的材料可以选自但不限于：硅片、铝片、铜片、玻璃片、石英片、橡胶片、PDMS(聚二甲基硅氧烷)膜、PET(聚对苯二甲酸乙二醇酯)膜、PMMA(聚甲基丙烯酸甲酯)膜、PMMS(聚巯丙基硅氧烷)膜或PU(聚氨基甲酸酯)膜。
在本发明中，所述第二基材的材料可以选自但不限于：硅片、铝片、铜片、玻璃片、石英片、橡胶片、PDMS(聚二甲基硅氧烷)膜、PET(聚对苯二甲酸乙二醇酯)膜、PMMA(聚甲基丙烯酸甲酯)膜、PMMS(聚巯丙基硅氧烷)膜或PU(聚氨基甲酸酯)膜。
在本发明中，在将表面具有突出的阵列结构的第一基材与表面平整的第二基材以间距L平行设置之前，将第一基材和第二基材的表面进行亲水处理。
在本发明中，所述亲水处理的方法为可以为本领域常规的亲水处理方法，例如可以为但不限于：等离子体表面处理法。具体地，可以使用等离子体表面处理仪对基材表面进行处理。
本发明第二方面提供了由上述的方法制备的含有不同粒径的微米和/或纳米颗粒一维共组装结构的基板，其中，该基板包括基材以及在基材表面上形成的含有颗粒A和颗粒B的一维共组装结构；其中，颗粒A和颗粒B为粒径不同的微米和/或纳米颗粒，D与d的粒径比为1:(0.001-0.5)，其中，D为颗粒A和颗粒B中大颗粒的粒径，d为颗粒A和颗粒B中小颗粒的粒径。
在本发明中，所述颗粒A和颗粒B可以选自但不限于：铂、金、银、铜、氧化锌、氧化铁、四氧化三铁、二氧化钛、二氧化硅、聚苯乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚丙烯酸和量子点中的一种或多种。优选地，所述量子点可以为但不限于：CdTe(碲化镉)、ZnSe(硒化锌)、ZnS(硫化锌)、InP(磷化铟)、CdS(硫化镉)和CdSe(硒化镉)量子点中的一种或多种。颗粒A和颗粒B还可以含有荧光分子、DNA分子、功能小分子或者功能高分子等。具体物质可以根据产品的需要而定。
在本发明中，所述颗粒A和颗粒B可以由一种物质组成，例如铂颗粒、金颗粒、银颗粒、铜颗粒、氧化锌颗粒、氧化铁颗粒、四氧化三铁颗粒、二氧化钛颗粒、二氧化硅颗粒、聚苯乙烯微球颗粒、聚甲基丙烯酸甲酯微球颗粒、聚丙烯酸颗粒或量子点颗粒。
在本发明中，所述颗粒A和颗粒B也可以是由两种或两种以上物质组成，具有核壳结构的颗粒，例如可以为聚苯乙烯纳米微球为核，核外包覆聚丙烯酸的核壳结构的颗粒；可以为CdSe量子点(硒化镉量子点)为核，核外包覆有二氧化硅的壳核结构的颗粒等。
在本发明中，聚苯乙烯微球颗粒可以为聚苯乙烯微球颗粒，或者表面接枝有官能团的聚苯乙烯微球颗粒，例如表面接枝有羧基的聚苯乙烯微球颗粒，表面接枝有氨基的聚苯乙烯微球颗粒。
在本发明中，聚甲基丙烯酸甲酯微球颗粒可以为聚甲基丙烯酸甲酯微球颗粒，或者表面接枝有官能团的聚甲基丙烯酸甲酯微球颗粒，例如表面接枝有羧基的聚甲基丙烯酸甲酯微球颗粒，表面接枝有氨基的聚甲基丙烯酸甲酯微球颗粒。
在本发明中，聚丙烯酸微球颗粒可以为聚丙烯酸微球颗粒，或者表面接枝有官能团的聚丙烯酸微球颗粒，例如表面接枝有羧基的聚丙烯酸微球颗粒，表面接枝有氨基的聚丙烯酸微球颗粒。
在本发明中，所述颗粒A和颗粒B的粒径在10nm-30μm范围内。
在本发明中，所述D与d的粒径比为1:(0.1-0.42)。
在本发明中，所述颗粒A和颗粒B的质量比为(0.2-4):1，优选为(1-3):1。
在本发明中，颗粒A和颗粒B之间的排列方式有多种，例如可以如图3a、3b、4a和4b所示，颗粒A和颗粒B之间形成对称的具有一层大颗粒的一维二元有序共组装结构，即一层大颗粒在中间排列，两侧为小颗粒的对称的有序的共组装结构。制备该结构需要在进行一维共组装时，使得间距L与D的比值为1.2-2.2。
颗粒A和颗粒B之间的排列方式还可以如图5a和5b所示，颗粒A和颗粒B之间形成对称的具有两层大颗粒的一维二元有序共组装结构，即两层大颗粒在中间排列，两侧为小颗粒的对称的有序的共组装结构。制备该结构需要在进行一维共组装时，使得间距L与D的比值为2.2-3。
颗粒A和颗粒B之间的排列方式还可以如图6a和6b所示，颗粒A和颗粒B之间形成非对称的一维二元有序共组装结构，即一侧为大颗粒，另一侧为小颗粒的非对称的有序的共组装结构。制备该结构需要在进行一维共组装时，使得间距L与d的比值小于1.2。
所述大颗粒为颗粒A和颗粒B中粒径大的颗粒，所述小颗粒为颗粒A和颗粒B中粒径小的颗粒。
所述间距L为第一基材的阵列结构的顶端和第二基材之间的垂直距离，如图1a所示。
在本发明中，图2a、2b和2c也可以表示第二基材以及在第二基材表面上形成的含有颗粒A和颗粒B的一维共组装结构的示意图。
在本发明中，不同粒径的微米和/或纳米颗粒一维共组装结构是有序的、结构更加复杂、图案更佳精细化、功能更加多元化。为微纳米颗粒的应用提供了更多的选择，而且工艺更加精细化。
在本发明中，所述基材的材料为硅片、铝片、铜片、玻璃片、石英片、橡胶片、PDMS膜、PET膜、PMMA膜、PMMS膜或PU膜。
本发明第三方面提供了上述基板在精细图案化印刷、光学元件、磁性器件和微电子电路中的应用。
以下将通过实施例对本发明进行详细描述。
实施例1
选取硅片，采用掩膜光学刻蚀的方法，在硅片的表面刻蚀出表面具有突出的直线柱阵列结构(如图2a所示)作为第一基材，其中，每个直线柱阵列单元为200μm(C)×12μm(H)×3μm(W)，选取表面平整的硅片作为第二基材，用乙醇和超纯水超声清洗第二基材10分钟后用氮气吹干备用。将粒径为1.8μm的聚苯乙烯胶体颗粒和粒径为0.3μm的聚苯乙烯胶体颗粒，按照2：1的质量比例混合，制备具有纳米颗粒质量分数为0.5％，十二烷基苯磺酸钠为0.1％，水为99.4％的混合悬浮液。将第一基材和第二基材的表面用表面等离子体表面处理仪(Alcatel公司生产，型号为601E)80W功率处理60s。取2.5μL的悬浮液滴加在5mm×5mm的第一基材表面，使悬浮液没过第一基材表面的阵列结构，然后将第一基材与第二基材以间距L为2.7μm平行设置(即第一基材的阵列结构的顶端和第二基材之间垂直距离为2.7μm)，第二基材与悬浮液接触，待悬浮液中的溶剂挥发完后，将具有柱状阵列结构的第一基材和具有平整表面的第二基材进行物理分离，在第二基材表面形成了一维共组装结构。
将一维共组装结构在激光扫描共聚焦显微镜(Nikon公司生产，型号为C2)下进行表征，共聚焦图片如图3a所示。将图3a中虚线方框部分在扫描电子显微镜(JEOL公司生产，型号为JSM-7500F)下进行局部放大表征，局部放大的图片如图3b所示，从图3a和3b能够看出直线图案化的、对称的、具有一层大颗粒的一维二元有序共组装结构。
实施例2
选取石英片，采用掩膜光学刻蚀的方法，在石英片的表面刻蚀出表面具有突出的曲线柱阵列结构(如图2b所示)作为第一基材，其中，每个曲线柱为200μm(C)×10μm(H)×2μm(W)，曲线柱的C是指每个曲线柱的总长度，选取表面平整的石英片作为第二基材，用乙醇和超纯水超声清洗第二基材10分钟后用氮气吹干备用。将粒径为2μm的CdSe量子点为核，核外包覆有二氧化硅的壳核结构的颗粒和粒径为0.2μm的CdSe量子点为核，核外包覆有二氧化硅的壳核结构的颗粒，按照3：1的质量比例混合，制备具有微米和纳米颗粒质量分数为0.3％，十二烷基苯磺酸钠为0.06％，水为99.64％的混合悬浮液。将第一基材和第二基材的表面用表面等离子体表面处理仪80W功率处理60s。取2.5μL的悬浮液滴加在5mm×5mm的第一基材表面，使悬浮液没过第一基材表面的阵列结构，然后将第一基材与第二基材以间距L为2.4μm平行设置，第二基材与悬浮液接触，待悬浮液中的溶剂挥发完后，将具有规整柱状阵列结构的第一基材和具有平整表面的第二基材进行物理分离，在第二基材表面形成了一维共组装结构。
按照实施例1的方法进行表征，如图4a和4b所示，从图4a和4b能够看出曲线图案化的、对称的、具有一层大颗粒的一维二元有序共组装结构。
实施例3
选PDMS膜，采用掩膜光学刻蚀的方法，在PDMS膜的表面刻蚀出表面具有突出的直线柱与曲线复合的阵列结构(如图2c所示)作为第一基材，其中，每个直线柱和曲线柱复合的阵列单元为200μm(C)×10.2μm(H)×3.4μm(W)。选取表面平整的PDMS膜作为第二基材，用乙醇和超纯水超声清洗第二基材10分钟后用氮气吹干备用。将粒径为2μm的表面接枝有羧基的聚苯乙烯微球颗粒和粒径为0.84μm的二氧化硅微球颗粒，按照2：1的质量比例混合，制备具有微米和纳米颗粒质量分数为5％，硬脂酸为0.3％，水为94.7％的混合悬浮液。将第一基材和第二基材的表面用表面等离子体表面处理仪80W功率处理60s。取2.5μL的悬浮液滴加在5mm×5mm的第一基材表面，使悬浮液没过第一基材表面的阵列结构，然后将第一基材与第二基材以间距L为4μm平行设置，第二基材与悬浮液接触，待悬浮液中的溶剂挥发完后，将具有规整柱状阵列结构的第一基材和具有平整表面的第二基材进行物理分离，在第二基材表面形成了一维共组装结构。
按照实施例1的方法进行表征，得到了直线和曲线复合图案化的、对称的、具有一层大颗粒的一维二元有序共组装结构。
实施例4
选取铝片，采用掩膜光学刻蚀的方法，在铝片的表面刻蚀出表面具有突出的直线柱阵列结构作为第一基材，其中，每个直线柱为200μm(C)×50μm(H)×10μm(W)，选取表面平整的铝片作为第二基材，用乙醇和超纯水超声清洗第二基材10分钟后用氮气吹干备用。将为粒径为8μm的以聚苯乙烯纳米微球为核，核外包覆聚丙烯酸的核壳结构的颗粒和粒径为3.6μm的二氧化硅颗粒，按照0.2：1的质量比例混合，制备具有微米和纳米颗粒质量分数为6％，十二烷基硫酸钠为5％，水和丙醇混合液(水含量为90重量％)为89％的混合悬浮液。将第一基材和第二基材的表面用表面等离子体表面处理仪80W功率处理60s。取2.5μL的悬浮液滴加在5mm×5mm的第一基材表面，使悬浮液没过第一基材表面的阵列结构，然后将第一基材与第二基材以间距L为9.6μm平行设置，第二基材与悬浮液接触，待悬浮液中的溶剂挥发完后，将具有规整柱状阵列结构的第一基材和具有平整表面的第二基材进行物理分离，在第二基材表面形成了一维共组装结构。
按照实施例1的方法进行表征，得到了直线图案化的、对称的、具有一层大颗粒的一维二元有序共组装结构。
实施例5
选取硅片，采用掩膜光学刻蚀的方法，在硅片的表面刻蚀出表面具有突出的曲线柱阵列结构作为第一基材，其中，每个曲线柱为200μm(C)×16.5μm(H)×4μm(W)。选取表面平整的硅片作为第二基材，用乙醇和超纯水超声清洗第二基材10分钟后用氮气吹干备用。将粒径为4μm的聚苯乙烯胶体颗粒和粒径为20nm的聚苯乙烯胶体颗粒，按照4：1的质量比例混合，制备具有微米和纳米颗粒质量分数为0.2％，十二烷基苯磺酸钠为0.04％，水和乙二醇混合液(水含量为95重量％)为99.76％的混合悬浮液。将第一基材和第二基材的表面用表面等离子体表面处理仪80W功率处理60s。取2.5μL的悬浮液滴加在5mm×5mm的第一基材表面，使悬浮液没过第一基材表面的阵列结构，然后将第一基材与第二基材以间距L为8.8μm平行设置，第二基材与悬浮液接触，待悬浮液中的溶剂挥发完后，将具有规整柱状阵列结构的第一基材和具有平整表面的第二基材进行物理分离，在第二基材表面形成了一维共组装结构。
按照实施例1的方法进行表征，得到了曲线图案化的、对称的、具有一层大颗粒的一维二元有序共组装结构。
实施例6
选取硅片，采用掩膜光学刻蚀的方法，在硅片的表面刻蚀出表面具有突出的直线柱阵列结构作为第一基材，其中，每个直线柱为200μm(C)×12μm(H)×3μm(W)，选取表面平整的硅片作为第二基材，用乙醇和超纯水超声清洗第二基材10分钟后用氮气吹干备用。将粒径为1.8μm的聚苯乙烯胶体颗粒和粒径为0.3μm的聚苯乙烯胶体颗粒，按照2：1的质量比例混合，制备具有纳米颗粒质量分数为0.5％，十二烷基苯磺酸钠为0.1％，水为99.4％的混合悬浮液。将第一基材和第二基材的表面用表面等离子体表面处理仪80W功率处理60s。取2.5μL的悬浮液滴加在5mm×5mm的第一基材表面，使悬浮液没过第一基材表面的阵列结构，然后将第一基材与第二基材以间距L为4.5μm平行设置，第二基材与悬浮液接触，待悬浮液中的溶剂挥发完后，将具有规整柱状阵列结构的第一基材和具有平整表面的第二基材进行物理分离，在第二基材表面形成了一维共组装结构。
按照实施例1的方法进行表征，如图5a和5b所示，从图5a和5b能够看出直线图案化的、对称的、具有两层大颗粒的一维二元有序共组装结构。
实施例7
选取硅片，采用掩膜光学刻蚀的方法，在硅片的表面刻蚀出表面具有突出的直线柱阵列结构作为第一基材，其中，每个直线柱为200μm(C)×12μm(H)×3μm(W)，选取表面平整的硅片作为第二基材，用乙醇和超纯水超声清洗第二基材10分钟后用氮气吹干备用。将粒径为1.8μm的聚苯乙烯胶体颗粒和粒径为0.3μm的聚苯乙烯胶体颗粒，按照2：1的质量比例混合，制备具有纳米颗粒质量分数为0.5％，十二烷基苯磺酸钠为0.1％，水为99.4％的混合悬浮液。将第一基材和第二基材的表面用表面等离子体表面处理仪80W功率处理60s。取2.5μL的悬浮液滴加在5mm×5mm的第一基材表面，使悬浮液没过第一基材表面的阵列结构，然后将第一基材与第二基材以间距L为5μm平行设置，第二基材与悬浮液接触，待悬浮液中的溶剂挥发完后，将具有规整柱状阵列结构的第一基材和具有平整表面的第二基材进行物理分离，在第二基材表面形成了一维共组装结构。
按照实施例1的方法进行表征，得到了直线图案化的、对称的、具有两层大颗粒的一维二元有序共组装结构。
实施例8
选取硅片，采用掩膜光学刻蚀的方法，在硅片的表面刻蚀出表面具有突出的直线柱阵列结构作为第一基材，其中，每个直线柱为200μm(C)×12μm(H)×3μm(W)，选取表面平整的硅片作为第二基材，用乙醇和超纯水超声清洗第二基材10分钟后用氮气吹干备用。将粒径为1.8μm的聚苯乙烯胶体颗粒和粒径为0.3μm的聚苯乙烯胶体颗粒，按照2：1的质量比例混合，制备具有纳米颗粒质量分数为0.5％，十二烷基苯磺酸钠为0.1％，水为99.4％的混合悬浮液。将第一基材和第二基材的表面用表面等离子体表面处理仪80W功率处理60s。取2.5μL的悬浮液滴加在5mm×5mm的第一基材表面，使悬浮液没过第一基材表面的阵列结构，然后将第一基材与第二基材以间距L为5.4μm平行设置，第二基材与悬浮液接触，待悬浮液中的溶剂挥发完后，将具有规整柱状阵列结构的第一基材和具有平整表面的第二基材进行物理分离，在第二基材表面形成了一维共组装结构。
按照实施例1的方法进行表征，得到了直线图案化的、对称的、具有两层大颗粒的一维二元有序共组装结构。
实施例9
选取硅片，采用掩膜光学刻蚀的方法，在硅片的表面刻蚀出表面具有突出的直线柱阵列结构作为第一基材，其中，每个直线柱为200μm(C)×18μm(H)×4.5μm(W)，选取表面平整的硅片作为第二基材，用乙醇和超纯水超声清洗第二基材10分钟后用氮气吹干备用。将粒径为3μm的聚苯乙烯胶体颗粒和粒径为1μm的聚苯乙烯胶体颗粒，按照1.5：1的质量比例混合，制备具有纳米颗粒质量分数为0.5％，十二烷基苯磺酸钠为0.1％，水为99.4％的混合悬浮液。将第一基材和第二基材的表面用表面等离子体表面处理仪80W功率处理60s。取2.5μL的悬浮液滴加在5mm×5mm的第一基材表面，使悬浮液没过第一基材表面的阵列结构，然后将第一基材与第二基材以间距L为0μm(即紧密贴紧)平行设置，第二基材与悬浮液接触，待悬浮液中的溶剂挥发完后，将具有规整柱状阵列结构的第一基材和具有平整表面的第二基材进行物理分离，在第二基材表面形成了一维共组装结构。
按照实施例1的方法进行表征，如图6a和6b所示，从图6a和6b能够看出直线图案化的、非对称的一维二元有序共组装结构。
实施例10
选取硅片，采用掩膜光学刻蚀的方法，在硅片的表面刻蚀出表面具有突出的直线柱阵列结构作为第一基材，其中，每个直线柱为200μm(C)×18μm(H)×4.5μm(W)，选取表面平整的硅片作为第二基材，用乙醇和超纯水超声清洗第二基材10分钟后用氮气吹干备用。将粒径为3μm的聚苯乙烯胶体颗粒和粒径为1μm的聚苯乙烯胶体颗粒，按照1.5：1的质量比例混合，制备具有纳米颗粒质量分数为0.5％，十二烷基苯磺酸钠为0.1％，水为99.4％的混合悬浮液。将第一基材和第二基材的表面用表面等离子体表面处理仪80W功率处理60s。取2.5μL的悬浮液滴加在5mm×5mm的第一基材表面，使悬浮液没过第一基材表面的阵列结构，然后将第一基材与第二基材以间距L为1.2μm平行设置，第二基材与悬浮液接触，待悬浮液中的溶剂挥发完后，将具有规整柱状阵列结构的第一基材和具有平整表面的第二基材进行物理分离，在第二基材表面形成了一维共组装结构。
按照实施例1的方法进行表征，得到了直线图案化的、非对称的一维二元有序共组装结构。
实施例11
选取硅片，采用掩膜光学刻蚀的方法，在硅片的表面刻蚀出表面具有突出的直线柱阵列结构作为第一基材，其中，每个直线柱为200μm(C)×18μm(H)×4.5μm(W)，选取表面平整的硅片作为第二基材，用乙醇和超纯水超声清洗第二基材10分钟后用氮气吹干备用。将粒径为3μm的聚苯乙烯胶体颗粒和粒径为1μm的聚苯乙烯胶体颗粒，按照1.5：1的质量比例混合，制备具有纳米颗粒质量分数为0.5％，十二烷基苯磺酸钠为0.1％，水为99.4％的混合悬浮液。将第一基材和第二基材的表面用表面等离子体表面处理仪80W功率处理60s。取2.5μL的悬浮液滴加在5mm×5mm的第一基材表面，使悬浮液没过第一基材表面的阵列结构，然后将第一基材与第二基材以间距L为0.5μm平行设置，第二基材与悬浮液接触，待悬浮液中的溶剂挥发完后，将具有规整柱状阵列结构的第一基材和具有平整表面的第二基材进行物理分离，即在具有平整表面的第二基材表面得到了共组装结构。
按照实施例1的方法进行表征，得到了直线图案化的、非对称的一维二元有序共组装结构。
对比例1
按照实施例1的方法，不同的是，使用粒径为1.8μm的聚苯乙烯胶体颗粒和粒径为1μm的聚苯乙烯胶体颗粒，即D与d的粒径比为1:0.56。
按照实施例1的方法进行表征，如图7所示，得到无序的共组装结构。
对比例2
按照实施例1的方法，不同的是，第一基材顶端与第二基材之间的间距L为9μm，即L与D的比值为5，得到无序的共组装结构。
对比例3
按照实施例1的方法，不同的是，每个直线柱阵列单元为200μm(C)×0.9μm(H)×0.9μm(W)，即高度H与宽度W的比为1：1，宽度W与D(颗粒A和颗粒B中大颗粒的粒径)的比为0.5:1，得到无序的共组装结构。
通过上述实施例和对比例的结果可以看出，采用本发明方法简单快捷、可控性强、均一性好、制备成本低、高效且环保的优点。
采用本发明方法制备的含有不同粒径的微米和/或纳米颗粒一维共组装结构具有有序、图案更加精细化、结构复杂、能够复合多功能材料的优点。
通过实施例1-5能够看出，L与D的比值为1.2-2.2，形成具有一层大颗粒的一维共组装结构，即一层大颗粒在中间排列，两侧为小颗粒。
通过实施例6-8能够看出，L与D的比值为2.2-3，形成具有两层大颗粒的一维共组装结构，即两层大颗粒在中间排列，两侧为小颗粒。
通过实施例9-11能够看出，L与d的比值为1.2以下，形成不对称的一维二元共组装结构，一侧为大颗粒，另一侧为小颗粒。
通过对比例1能够看出，两种颗粒的粒径比不在本发明的范围内，将得到无序的共组装结构。
通过对比例2能够看出，第一基材顶端和第二基材之间的垂直距离L与颗粒A和颗粒B中大颗粒的粒径D的比值不在本发明的范围内，将得到无序的共组装结构。
通过对比例3能够看出，阵列单元的高度与宽度比、宽度与大颗粒粒径的比不在本发明的范围内，将得到无序的共组装结构。
以上结合附图详细描述了本发明的优选实施方式，但是，本发明并不限于此。在本发明的技术构思范围内，可以对本发明的技术方案进行多种简单变型，包括各个技术特征以任何其它的合适方式进行组合，这些简单变型和组合同样应当视为本发明所公开的内容，均属于本发明的保护范围。

Claims (18)

1.一种不同粒径的微米和/或纳米颗粒进行一维共组装的方法，其特征在于，该方法包括：
将含有颗粒A和颗粒B的悬浮液滴加在表面具有突出的柱状阵列结构的第一基材表面，然后将所述第一基材与表面平整的第二基材以间距L平行设置，待悬浮液中的溶剂挥发后，再将第一基材与第二基材进行分离，在第二基材的表面形成含有颗粒A和颗粒B的一维共组装结构；
其中，颗粒A和颗粒B为粒径不同的微米和/或纳米颗粒；D与d的粒径比为1:(0.001-0.5)，其中，D为颗粒A和颗粒B中大颗粒的粒径，d为颗粒A和颗粒B中小颗粒的粒径；
所述间距L为第一基材的阵列结构的顶端和第二基材之间的垂直距离，L与D的比值为1.2-3；
所述阵列结构包含的每个阵列单元的宽度W与D的比为(1-1.7):1，阵列单元的高度H与宽度W的比为(3-5):1。
2.根据权利要求1所述的方法，其中，所述颗粒A和颗粒B选自铂、金、银、铜、氧化锌、氧化铁、四氧化三铁、二氧化钛、二氧化硅、聚苯乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚丙烯酸和量子点中的一种或多种。
3.根据权利要求2所述的方法，其中，所述颗粒A和颗粒B的粒径在10nm-30μm范围内；
和/或，所述D与d的粒径比为1:(0.1-0.42)；
和/或，所述颗粒A和颗粒B的质量比为(0.2-4):1。
4.根据权利要求3所述的方法，其中，所述颗粒A和颗粒B的质量比为(1-3):1。
5.根据权利要求1所述的方法，其中，所述阵列结构包含的每个阵列单元的高度H为100nm-300μm，宽度W为20nm-60μm。
6.根据权利要求5所述的方法，其中，所述阵列单元为直线柱和/或曲线柱。
7.根据权利要求1所述的方法，其中，所述悬浮液含有0.005-5重量%的表面活性剂，0.01-50重量%的微米和/或纳米颗粒，以及45-99.985重量%的溶剂。
8.根据权利要求7所述的方法，其中，所述表面活性剂选自十二烷基苯磺酸钠、十二烷基硫酸钠、硬脂酸、季胺化合物、脂肪酸山梨坦、脂肪酸甘油酯、聚山梨酯和吐温中的一种或多种；
和/或，所述溶剂为水，或者为乙二醇、甲酰胺、乙醇、丙醇和异丙醇中的一种或多种的水溶液，所述水溶液中，水含量为90重量%以上。
9.根据权利要求1所述的方法，其中，所述第一基材的材料为硅片、铝片、铜片、玻璃片、石英片、橡胶片、PDMS膜、PET膜、PMMA膜、PMMS膜或PU膜。
10.根据权利要求1所述的方法，其中，所述第二基材的材料为硅片、铝片、铜片、玻璃片、石英片、橡胶片、PDMS膜、PET膜、PMMA膜、PMMS膜或PU膜。
11.根据权利要求1所述的方法，其中，将第一基材和第二基材的表面进行亲水处理。
12.根据权利要求11所述的方法，其中，所述亲水处理的方法为等离子体表面处理法。
13.由权利要求1-12中任意一项所述的方法制备的含有不同粒径的微米和/或纳米颗粒一维共组装结构的基板，其中，该基板包括基材以及在基材表面上形成的含有颗粒A和颗粒B的一维共组装结构；其中，颗粒A和颗粒B为粒径不同的微米和/或纳米颗粒，D与d的粒径比为1:(0.001-0.5)，其中，D为颗粒A和颗粒B中大颗粒的粒径，d为颗粒A和颗粒B中小颗粒的粒径。
14.根据权利要求13所述的基板，其中，所述颗粒A和颗粒B选自铂、金、银、铜、氧化锌、氧化铁、四氧化三铁、二氧化钛、二氧化硅、聚苯乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚丙烯酸和量子点中的一种或多种。
15.根据权利要求14所述的基板，其中，所述颗粒A和颗粒B的粒径在10nm-30μm范围内；
和/或，所述D与d的粒径比为1:(0.1-0.42)；
和/或，所述颗粒A和颗粒B的质量比为(0.2-4):1。
16.根据权利要求15所述的基板，其中，所述颗粒A和颗粒B的质量比为(1-3):1。
17.根据权利要求13所述的基板，其中，所述基材的材料为硅片、铝片、铜片、玻璃片、石英片、橡胶片、PDMS膜、PET膜、PMMA膜、PMMS膜或PU膜。
18.权利要求13-17中任意一项所述的基板在精细图案化印刷、光学元件、磁性器件和微电子电路中的应用。
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