CN109416440A - 包括三维无定形三价网络的组合物 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种包括减少在特定频率范围(ωc±Δω)内的模式的数量的三维无定形三价网络的组合物。本发明还延伸到所述组合物作为结构着色材料的用途和包括所述结构着色材料的涂料、染料或织物。此外,本发明延伸到所述组合物作为光学滤波器或作为被配置成限定至少一个光学组件的支撑基质的用途,所述光学组件为如包括所述支撑基质的频率滤波器、用于电信应用的光导结构、光学计算机芯片、光学微电路或激光器。
Description
技术领域
本发明涉及组合物,并且特别涉及包括三价网络的组合物。更具体地说,本发明涉及包括无定形三价网络的组合物,其可包括结构着色材料和/或带隙材料。本公开还延伸到组合物作为结构着色材料的用途和包括结构着色材料的涂料、染料或织物。此外,本公开延伸到组合物作为光学滤波器或作为被配置成限定至少一个光学组件的支撑基质的用途,所述光学组件为如包括支撑基质的频率滤波器、用于电信应用的光导结构、光学计算机芯片、光学微电路或激光器。
背景技术
麦克斯韦(Maxwell)方程形成电磁学的经典理论的核心。它们构成一组描述电场和磁场和它们如何相互作用的偏微分方程。求解特定基质或结构的麦克斯韦方程告知你这类结构可支持的所有可能电场和磁场。重要的是,麦克斯韦方程为尺度无关的。因此,它们在所有已知长度尺度上管控电场和磁场的行为。
光子带隙(PBG)材料具有结构,在所述结构内,麦克斯韦方程不具有允许光在某一频率范围(比方说ωc±Δω)内传播的解。入射于完全PBG结构上的在此频率范围内的光不可通过所述PBG结构传播,而是被完全反射。因此,PBG材料能够控制和操纵光流。
PBG类材料在自然界中作为产色结构存在,如在海鼠的脊椎、Entimus imperialisweevil的外壳鳞片和黄星绿小灰蝶(Green Hairstreak butterfly)的翅鳞片中。这类结构具有足以创建着色的光子赝能隙,并且如果由高折射率材料制成那么将表现出PBG。
一维PBG材料商业上以薄膜光学元件的形式使用,从在透镜和反射镜上的低和高反射涂层到变色涂料和油墨均有应用。此外,二维PBG材料可以可用作波导的光子晶体纤维形式获得。
对于基于结晶构型的完全或三维PBG材料,存在许多设计,例如—金刚石网络、蜂巢式网络、三角形晶格和Yablonovite。然而,在无序系统中达到设计目标为更具挑战性的过程,特别在系统的维度增加时。
在所有已知呈三维形式的完全带隙结构中,一种为无序的(光子无定形金刚石(PAD)(Edagawa,2008));这说明成功设计必须克服的挑战。另外,此设计是偶然实现的,光子无定形金刚石网络实际上作为无定形硅的结构模型产生。
有利的是,能够制造另外的PBG材料。
因此,本发明由发明人努力克服与现有技术相关联的问题的工作而引起。
发明内容
根据本发明的第一方面,提供包括减少在特定频率范围(ωc±Δω)内的模式的数量的三维无定形三价网络的组合物。
有利地,第一方面的物质组合物为新颖材料,其减少在特定频率范围内的模式的数量。
在结构内的场的模式可理解成描述在所述结构内的场的方向和量值。模式可具有明确限定的频率ω并且可不被认为是真实模式,除非满足此单一频率准则。
电磁模式可通过求解麦克斯韦方程来找到。结构对光的总体响应通过光与结构可支持的所有模式的相互作用来确定。技术上,模式为在视为本征值问题时麦克斯韦方程的解。适当场算符τ在电(或磁)场上的操作必须再现所述场乘以对于所述特定模式是特有的某些常数值。举例来说,以下方程的每个解将构成磁场H的模式:
由此我们可看出模式必须具有特征频率ω的‘单一频率准则’的来源。
可理解,术语“网络”可限定包括通过横向元互连的多个顶点的连接网络。因此,每个横向元直接连接两个顶点。
可理解,在网络不具有平移对称性时,网络可定义为“无定形”,即不可定义从其中可建立网络的一些基本重复单元。
无定形网络在结构的衍射图案中可具有平均球形或圆形对称性。
此外,无定形网络可具有归一化的径向分布函数(g2(r)),所述函数对于小半径具有离散峰,并且随着半径趋向于无穷大而趋向于值一。
因此,在归一化的半径(r/r0)大于20,更优选地大于10、9、8、7或最优选地大于5或4时,如果归一化的径向分布函数在0.8和1.2之间,那么网络可被认为是无定形的。
可理解,组合物的无定形网络的特性在测量时可对样本取向不灵敏。因此,无定形网络可具有各向同性物理特性—例如拉伸强度或反射率。
可理解,当在网络内的顶点中的至少60%正好直接连接到三个可识别的顶点时,网络被定义为“三价”。优选地,在网络内的顶点中的至少70%、80%或90%的正好直接连接到三个可识别的顶点。更优选地,在网络内的顶点中的至少95%、96%、97%、98%或99%的正好直接连接到三个可识别的顶点。最优选地,在网络内的基本上所有顶点正好直接连接到三个可识别的顶点。
因此,三价网络可被视为包括多个三面体,其中每个三面体包括直接连接到三个外顶点的中心顶点。三面体的一个实施例在图3a中示出,而平凡三价网络在图3b中说明。
优选地,无定形三价网络限定带隙。
可理解,术语“带隙”可为定义为ωc±Δω的频率窗口,在所述窗口内,结构或基质不具有场的模式。这意指具有在此窗口内的频率的波不可穿过材料。
优选地,组合物的无定形三价网络限定光子带隙(PBG)。
有利地,无定形三价网络可防止在给定频率范围内的电磁波从其中穿过。因此,无定形三价网络可用于设计用于下一代光学处理的先进光学组件。
优选地,带隙为一维带隙。更优选地,带隙为二维带隙。最优选地,带隙为完全或三维带隙。
可理解,术语“完全带隙”可限定对于光可在结构或基质内行进的所有可能方向都存在的带隙。
优选地,带隙的宽度为至少1%。更优选地,带隙的宽度为至少5%、10%或15%。最优选地,带隙的宽度为至少16%、17%、18%、19%或20%。
可理解,带隙的宽度可为带隙在其内存在的频率窗口的宽度的度量。鉴于麦克斯韦方程的尺度不变特性,带隙在上面定义为宽度的无量纲度量。因此,宽度为带隙的绝对频率宽度(Δω)除以带隙的中心频率(ωc),并且然后表达为百分比:
Width:宽度
在一个实施例中,中心频率在430THz和770THz之间。
有利地,在此范围中的电磁辐射可见并且组合物可用于结构着色应用。
在替代实施例中,中心频率在50THz和400THz之间,优选地在100THz和300THz之间,最优选地在150THz和250THz之间。
有利地,组合物可用于在信息处理和电信中的应用。
在另一替代实施例中,中心频率在1和100GHz之间,优选地在5和50GHz或10和40GHz之间,并且最优选地在18-27GHz之间。
有利地,组合物可用于在处理在微波K波段的光信号中的应用。
每个横向元可限定长度。在第一方面的组合物的网络内的横向元长度可包括关于平均横向元长度的分布。
可理解,横向元长度可定义为在组合物内的通过横向元直接连接的两个顶点之间的空间距离。
优选地,在组合物的网络内的横向元中的至少90%限定在平均横向元长度的70%和130%之间的长度,或在平均横向元长度的80%和120%之间的长度。更优选地,在网络内的横向元中的至少90%限定在平均横向元长度的85%和115%之间的长度,或在平均横向元长度的90.5%和107.8%之间的长度。最优选地,在网络内的横向元中的至少90%限定在平均横向元长度的93.4%和105.6%之间的长度。
优选地,在组合物的网络内的横向元中的至少80%限定在平均横向元长度的80%和120%之间的长度,或在平均横向元长度的85%和115%之间的长度。更优选地,在网络内的横向元中的至少80%限定在平均横向元长度的90%和110%之间的长度,或在平均横向元长度的92.8%和106.2%之间的长度。最优选地,在网络内的横向元中的至少80%限定在平均横向元长度的94.9%和104.3%之间的长度。
优选地,在组合物的网络内的横向元中的至少70%限定在平均横向元长度的85%和115%之间的长度,或在平均横向元长度的90%和110%之间的长度。更优选地,在网络内的横向元中的至少70%限定在平均横向元长度的92.5%和107.5%之间的长度,或在平均横向元长度的94.2%和105.2%之间的长度。最优选地,在网络内的横向元中的至少70%限定在平均横向元长度的95.8%和103.4%之间的长度。
横向元可具有大体上圆形横截面。因此,每个横向元可为基本上圆柱形。
在第一方面的组合物的网络内的横向元的宽度可恒定。然而,横向元宽度应当互补横向元长度。
应了解,认为互补横向元长度的横向元宽度将取决于应用的性质、应用的频率和组合物的折射率。举例来说,对于较低折射率,组合物优选地包括更宽横向元。相反,对于更高折射率,组合物优选地包括较薄横向元。
因此,在一个实施例中,在组合物的网络内的横向元宽度可在平均横向元长度的60%和120%之间。优选地,横向元宽度在平均横向元长度的70%和110%之间或80%和100%之间。最优选地,横向元宽度在平均横向元长度的85%和95%之间。
在平均横向元长度的85%和95%之间的横向元宽度在折射率为约3.1的组合物中为特别有利的。
在组合物的网络内的横向元角度可包括关于平均横向元角度的分布。
可理解,术语“横向元角度”可限定在从共同顶点延伸的两个横向元之间的角度。
在组合物的网络内的平均横向元角度可在110°和130°之间,更优选地在112°和125°之间,并且甚至更优选地在115°和122°之间。
优选地,在网络内的横向元角度中的至少90%限定在80°和160°之间或在90°和150°之间的角度。更优选地,在网络内的横向元角度中的至少90%限定在95°和145°之间或在99°和138°之间的角度。最优选地,在网络内的横向元角度中的至少90%限定在105°和134°之间的角度。
优选地,在网络内的横向元角度中的至少80%限定在85°和155°之间或在95°和145°之间的角度。更优选地,在网络内的横向元角度中的至少80%限定在100°和140°之间或在103°和134°之间的角度。最优选地,在网络内的横向元角度中的至少80%限定在108°和130°之间的角度。
优选地,在网络内的横向元角度中的至少70%限定在90°和150°之间或在100°和140°之间的角度。更优选地,在网络内的横向元角度中的至少70%限定在105°和135°之间或在106°和130°之间的角度。最优选地,在网络内的横向元角度中的至少70%限定在110°和128°之间的角度。
在组合物的网络内的偏斜角度可包括关于平均偏斜角度的分布。
如上文所解释,三价网络可被视为包括多个三面体。可理解,“偏斜角度”可为在给定三面体内四个顶点共面的程度的度量。因此,偏斜角度可定义为在平面(包括三面体的中心顶点和其它顶点中的两个)的法线之间的角度,和在中心顶点和三面体中不形成平面的剩余顶点之间的横向元之间的角度。因此,三面体具有三个可测量偏斜角度。如果三面体为理想地平面,那么所有偏斜角度将为90°。
平均偏斜角度可在80°和100°之间,更优选地在85°和95°之间,并且甚至更优选地在88°和92°之间。最优选地,平均偏斜角度为约90°。
优选地,在网络内的偏斜角度中的至少90%限定在70°和110°之间或在75°和105°之间的角度。更优选地,在网络内的偏斜角度中的至少90%限定在80°和100°之间或在85°和94°之间的角度。最优选地,在网络内的偏斜角度中的至少90%限定在86°和93°之间的角度。
优选地,在网络内的偏斜角度中的至少80%限定在75°和105°之间或在80°和100°之间的角度。更优选地,在网络内的偏斜角度中的至少80%限定在82.5°和97.5°之间或在86°和93°之间的角度。最优选地,在网络内的偏斜角度中的至少80%限定在87°和93°之间的角度。
优选地,在网络内的偏斜角度中的至少70%限定在80°和100°之间或在82.5°和97.5°之间的角度。更优选地,在网络内的偏斜角度中的至少70%限定在85°和95°之间或在87°和93°之间的角度。最优选地,在网络内的偏斜角度中的至少70%限定在88°和92°之间的角度。
在本发明的网络内的二面角角度可包括关于平均二面角角度的分布。
如上文所解释,三价网络可被视为包括多个三面体。因此,两个三面体可包括一个共享横向元和两个共享顶点,即第一三面体的中心顶点直接连接到第二三面体的中心顶点。此构型在图3b中示出。第一三面体可限定第一平面,其包括第一三面体的中心顶点和不构成第二三面体的两个顶点。类似地,第二三面体可限定第二平面,其由第二三面体的中心顶点和不构成第一三面体的两个顶点形成。可理解,“二面角角度”可为在第一平面的法线和第二平面的法线之间的角度。
应了解,除非二面角角度为90°,否则其可具有两个值。因此,如果对于二面角角度采取测量结果x°,那么其还可表达为(180-x)°。如在本文中限定的二面角角度为在第一平面的法线和第二平面的法线之间的角度,其大于或等于90°。
平均二面角角度可在100°和120°之间,更优选地在105°和115°之间,并且甚至更优选地在107°和112°之间。最优选地,平均偏斜角度为约109.47°。
优选地,在网络内的二面角角度中的至少90%限定在92°和155°之间或在93°和149°之间的角度。更优选地,在网络内的二面角角度中的至少90%限定在93°和133°之间的角度。
优选地,在网络内的二面角角度中的至少80%限定在95°和145°之间或在96°和137°之间的角度。更优选地,在网络内的二面角角度中的至少80%限定在96°和127°之间的角度。
优选地,在网络内的二面角角度中的至少70%限定在95°和140°之间或在98°和130°之间的角度。更优选地,在网络内的二面角角度中的至少70%限定在97°和123°之间的角度。
因此,在本发明的组合物的网络内的横向元长度可包括关于平均横向元长度的分布,并且在网络内的横向元角度可包括关于平均横向元角度的分布。在网络内的偏斜角度可包括关于平均偏斜角度的分布,并且在网络内的二面角角度可包括关于平均二面角角度的分布。平均横向元长度、平均横向元角度、平均偏斜角度和平均二面角角度可如上定义。关于平均横向元长度、平均横向元角度、平均偏斜角度和平均二面角角度的分布可如上定义。
优选地,横向元的宽度为恒定的。横向元的宽度可如上定义。
在一个优选实施例中,本发明的组合物包括限定带隙的无定形三价网络,其中在网络内的横向元中的至少90%限定在平均横向元长度的90.5%和107.8%之间的长度,在网络内的横向元角度中的至少90%限定在99°和138°之间的角度,在网络内的偏斜角度中的至少90%限定在85°和94°之间的角度,并且在网络内的二面角角度中的至少90%限定在93°和149°之间的角度。
在另一个优选实施例中,本发明的组合物包括限定带隙的无定形三价网络,其中在网络内的横向元中的至少80%限定在平均横向元长度的92.8%和106.2%之间的长度,在网络内的横向元角度中的至少80%限定在103°和134°之间的角度,在网络内的偏斜角度中的至少80%限定在86°和93°之间的角度,并且在网络内的二面角角度中的至少80%限定在96°和137°之间的角度。
在优选实施例中,本发明的组合物包括限定带隙的无定形三价网络,其中在网络内的横向元中的至少70%限定在平均横向元长度的94.2%和105.2%之间的长度,在网络内的横向元角度中的至少70%限定在106°和130°之间的角度,在网络内的偏斜角度中的至少70%限定在87°和93°之间的角度,并且在网络内的二面角角度中的至少70%限定在97°和130°之间的角度。
在最优选实施例中,本发明的组合物包括限定带隙的无定形三价网络,其中在网络内的横向元中的至少90%限定在平均横向元长度的93.4%和105.6%之间的长度,在网络内的横向元角度中的至少90%限定在105°和134°之间的角度,在网络内的横向元角度中的至少90%限定在86°和93°之间的角度,在网络内的偏斜角度中的至少90%限定在86°和93°之间的角度,并且在网络内的二面角角度中的至少90%限定在93°和133°之间的角度。
在最优选实施例中,本发明的组合物包括限定带隙的无定形三价网络,其中在网络内的横向元中的至少80%限定在平均横向元长度的94.9%和104.3%之间的长度,在网络内的横向元角度中的至少80%限定在108°和130°之间的角度,在网络内的偏斜角度中的至少80%限定在87°和93°之间的角度,并且在网络内的二面角角度中的至少80%限定在96°和127°之间的角度。
在最优选实施例中,本发明的组合物包括限定带隙的无定形三价网络,其中在网络内的横向元中的至少70%限定在平均横向元长度的95.8%和103.4%之间的长度,在网络内的横向元角度中的至少70%限定在110°和128°之间的角度,在网络内的偏斜角度中的至少70%限定在88°和92°之间的角度,并且在网络内的二面角角度中的至少70%限定在97°和123°之间的角度。
替代地,组合物的无定形三价网络减少在特定频率范围(ωc±Δω)内的电磁模式的数量。
因此,在结构内的场的模式可理解成描述在所述结构内的电场和磁场的方向和量值。模式可具有明确限定的频率ω并且可不被认为是真实模式,除非满足此单一频率准则。
因此,在特定频率范围内的无定形三价网络内的状态密度可比折射率等于无定形三价网络的体积平均折射率的均相材料中的状态密度小至少10%。
应了解,无定形三价网络的体积平均折射率可写成:
其中n为包括无定形三价网络的材料的折射率,n0为设置在无定形三价网络内的背景材料的折射率,并且f为包括无定形三价网络的材料体积相较于包括无定形三价网络和背景材料的材料总体积的分数。
优选地,在特定频率范围内的无定形三价网络内的状态密度比折射率等于无定形三价网络的体积平均折射率的均相材料中的状态密度小至少20%、30%、40%或50%,并且更优选地比折射率等于无定形三价网络的体积平均折射率的均相材料中的状态密度小至少60%、70%或80%。
有利地,因为无定形三价网络防止并且减少穿过其的光的某些带宽,所以无定形三价网络可用于产生用于织物和涂料的防褪色着色。
优选地,组合物的无定形三价网络减少在一个尺度中的频率模式的数量。更优选地,组合物的无定形三价网络减少在两个尺度中的频率模式的数量。最优选地,组合物的无定形三价网络减少在三个尺度中的频率模式的数量。
优选地,其中组合物减少频率模式的数量的频率具有至少1%的宽度。更优选地,其中组合物减少频率模式的数量的频率具有至少5%、10%或15%的宽度。最优选地,其中组合物减少频率模式的数量的频率具有至少16%、17%、18%、19%或20%的宽度。
优选地,中心频率在430THz和770THz之间。
有利地,在此范围中的电磁辐射可见并且组合物可用于结构着色应用。
在第一方面的组合物的网络内的横向元长度可包括关于平均横向元长度的分布。
优选地,在组合物的网络内的横向元中的至少90%限定在平均横向元长度的85%和115%之间的长度,更优选地在平均横向元长度的90%和110%之间的长度,并且最优选地在平均横向元长度的96.3%和103.2%之间的长度。
优选地,在组合物的网络内的横向元中的至少80%限定在平均横向元长度的90%和110%之间的长度,更优选地在平均横向元长度的95%和105%之间的长度,并且最优选地在平均横向元长度的97.1%和102.5%之间的长度。
优选地,在组合物的网络内的横向元中的至少70%限定在平均横向元长度的92.5%和107.5%之间的长度,更优选地在平均横向元长度的95.5%和104%之间的长度,并且最优选地在平均横向元长度的97.6%和102.0%之间的长度。
横向元可具有大体上圆形横截面。因此,每个横向元可为基本上圆柱形。
因此,在组合物的网络内的横向元宽度可在平均横向元长度的60%和120%之间。优选地,横向元宽度在平均横向元长度的70%和110%之间或80%和100%之间。最优选地,横向元宽度在平均横向元长度的85%和95%之间。
在组合物的网络内的平均横向元角度可在110°和130°之间,更优选地在112°和125°之间,并且甚至更优选地在115°和122°之间。
优选地,在网络内的横向元角度中的至少90%限定在95°和140°之间的角度,更优选地在105°和130°之间的角度,并且最优选地在111°和124°之间的角度。
优选地,在网络内的横向元角度中的至少80%限定在100°和135°之间的角度,更优选地在107.5°和127.5°之间的角度,并且最优选地在112°和123°之间的角度。
优选地,在网络内的横向元角度中的至少70%限定在105°和130°之间的角度,更优选地在110°和125°之间的角度,并且最优选地在113°和122°之间的角度。
平均偏斜角度可在80°和100°之间,更优选地在85°和95°之间,并且甚至更优选地在88°和92°之间。最优选地,平均偏斜角度为约90°。
优选地,在网络内的偏斜角度中的至少90%限定在35°和135°之间的角度,更优选地在40°和130°之间的角度,并且最优选地在47°和126°之间的角度。
优选地,在网络内的偏斜角度中的至少80%限定在40°和130°之间的角度,更优选地在45°和125°之间的角度,并且最优选地在52°和121°之间的角度。
优选地,在网络内的偏斜角度中的至少70%限定在45°和127.5°之间的角度,更优选地在50°和122.5°之间的角度,并且最优选地在57°和117°之间的角度。
平均二面角角度可在100°和120°之间,更优选地在105°和115°之间,并且甚至更优选地在107°和112°之间。最优选地,平均偏斜角度为约109.47°。
优选地,在网络内的二面角角度中的至少90%限定在90°和170°之间的角度,更优选地在90°和165°之间的角度,并且最优选地在90°和158°之间的角度。
优选地,在网络内的二面角角度中的至少80%限定在91°和160°之间的角度,更优选地在92°和155°之间的角度,并且最优选地在93°和150°之间的角度。
优选地,在网络内的二面角角度中的至少70%限定在93°和155°之间的角度,更优选地在94°和150°之间的角度,并且最优选地在95°和144°之间的角度。
优选地,横向元的宽度为恒定的。
在一个优选实施例中,本发明的组合物包括减少在特定频率范围(ωc±Δω)内的模式的数量的无定形三价网络,其中在网络内的横向元中的至少90%限定在平均横向元长度的96.3%和103.2%之间的长度,在网络内的横向元角度中的至少90%限定在111°和124°之间的角度,在网络内的偏斜角度中的至少90%限定在47°和126°之间的角度,并且在网络内的二面角角度中的至少90%限定在90°和158°之间的角度。
在另一个优选实施例中,本发明的组合物包括减少在特定频率范围(ωc±Δω)内的模式的数量的无定形三价网络,其中在网络内的横向元中的至少80%限定在平均横向元长度的97.1%和102.5%之间的长度,在网络内的横向元角度中的至少80%限定在112°和123°之间的角度,在网络内的偏斜角度中的至少80%限定在52°和121°之间的角度,并且在网络内的二面角角度中的至少80%限定在93°和150°之间的角度。
在一个优选实施例中,本发明的组合物包括减少在特定频率范围(ωc±Δω)内的模式的数量的无定形三价网络,其中在网络内的横向元中的至少70%限定在平均横向元长度的97.6%和102.0%之间的长度,在网络内的横向元角度中的至少70%限定在113°和122°之间的角度,在网络内的偏斜角度中的至少70%限定在57°和117°之间的角度,并且在网络内的二面角角度中的至少70%限定在95°和144°之间的角度。
如上文所解释,第一方面的组合物可用作有效结构着色材料。
因此,在本发明的第二方面中,提供第一方面的组合物作为结构着色材料的用途。
在第三方面中,提供包括第一方面的组合物的结构着色材料。
术语“结构着色材料”可指由于其结构而非颜料的存在而产生着色的材料。结构着色材料可被配置成选择性地反射与某些颜色对应的光波长并且透射其它可见光波长。因此,反射的光波长将被认为是材料的颜色。
有利地,结构着色材料基本上防褪色。
因此,中心频率可在430THz和770THz之间。
具有无定形三价网络的组合物可包括具有主要真实和相对较小折射率的材料。
可理解,相对介电常数(εr)为折射率的平方。
因此,组合物的无定形三价网络在0.5GHz和2,000,000GHz之间的频率下可具有在1和15之间的相对介电常数(εr)。
在一个实施例中,组合物的无定形三价网络在0.5GHz和10GHz之间的频率下可具有在1.5和10之间的相对介电常数(εr)。更优选地,无定形三价网络在1GHz和5GHz之间的频率下可具有在2和5之间的相对介电常数(εr)。
因此,无定形三价网络可包括共同聚合物,如尼龙。
在替代实施例中,组合物的无定形三价网络在100THz和1,000THz之间的频率下可具有在1和10之间的相对介电常数(εr)。更优选地,无定形三价网络在250THz和750THz之间的频率下可具有在1.5和5之间的相对介电常数(εr)。
因此,无定形三价网络可包括二氧化钛(TiO2)。
在另一替代实施例中,组合物的无定形三价网络在250THz和2,000THz之间的频率下可具有在1和15之间的相对介电常数(εr)。更优选地,无定形三价网络可包括在500THz和1750THz之间的频率下具有在5和10之间的相对介电常数(εr)的材料。
因此,无定形三价网络可包括二氧化硅或石英(SiO2)。
根据第四方面,提供包括第三方面的结构着色材料的涂料、染料或织物。
包括无定形三价网络的组合物还可用作光学组件可被设计在其内的支撑基质。
因此,在第五方面中,提供第一方面的组合物作为被配置成限定至少一个光学组件的支撑基质的用途。
根据第六方面,提供被配置成限定至少一个光学组件的包括第一方面的组合物的支撑基质。
优选地,组合物的无定形三价网络被配置成限定光子带隙(PBG)。
组合物的无定形三价网络可具有主要真实和相对较大折射率。
在一个实施例中,支撑基质可被配置成用于处理用于电信的光信号。
因此,中心频率可在50THz和400THz之间,优选地在100THz和300THz之间,最优选地在150THz和250THz之间。
因此,无定形三价网络在145THz和375THz之间的频率下可具有在2和100之间的相对介电常数。更优选地,无定形三价网络可包括在166THz和300THz之间的频率下具有在9和50之间的相对介电常数的材料。
应了解,无定形三价网络可包含包括如前所规定的相对介电常数的任何材料。结晶硅的相对电容率理解成在167THz到250THz的频率范围内介于11.97和12.37之间(H.H.Li.)。无定形硅的相对电容率理解成在145THz到265THz的频率范围内介于11.83和12.74之间(D.T.Pierce和W.E.Spicer)。因此,无定形三价网络可包括硅。硅可包括结晶硅或无定形硅。
在一个实施例中,支撑基质可被配置成用于处理在微波K波段中的光信号。
因此,中心频率可在1和100GHz之间,优选地在5和50GHz或10和40GHz之间,并且最优选地在18-27GHz之间。
有利地,在微波频率下的光学处理在卫星通信和移动电话中具有特定用途。
因此,无定形三价网络在1GHz和500GHz之间的频率下可具有在1和100之间的相对介电常数。更优选地,无定形三价网络可包括在5GHz和60GHz之间的频率下具有在2和75之间的相对介电常数的材料。应了解,无定形三价网络可包含包括如前所规定的相对介电常数的任何材料。因此,无定形三价网络可包括氧化铝(Al2O3)或氧化锆(ZrO2)。
至少一个光学组件可包括波导。
有利地,无定形三价材料可支持具有任意弯曲角度的波导。
至少一个光学组件可包括波导互连。波导互连可包括“Y-”或“T-”形结。
至少一个光学组件可包括谐振腔。
优选地,支撑基质被配置成限定多个光学组件。优选地,每个光学组件经布置以便与另一个光学组件光通信。
有利地,多个光学组件可彼此通信以创建复杂功能性。
因此,至少一个光学组件可包括互连波导和光学腔。
至少一个光学组件可包括光学滤波器。
术语“光学滤波器”可指从含有分量的宽频带组合的光学信号中选择光谱分量的光学装置。这类装置可根据处于彼此光通信的光学腔和波导的特异性布置而设计。
光学滤波器可为透射滤波器,即可透射所选择的分量,并且可反射剩余分量。替代地,光学滤波器可为反射滤波器,即可反射所选择的分量,并且可透射剩余分量。
根据第七方面,提供频率滤波器;用于电信应用的光导结构;用于卫星通信和/或移动电话应用的光导结构;光学计算机芯片;光学微电路;或激光器,各自包括第八方面的支撑基质。
本文所述的所有特征(包含任何所附权利要求书、摘要和附图)和/或如此公开的任何方法或过程的所有步骤可以任何组合的方式与以上方面中的任一者组合,除其中这类特征和/或步骤中的至少一些相互排斥的组合之外。
附图说明
为了更好地理解本发明,并且为了示出如何实现本发明的实施例,现将通过举例的方式参考附图,其中:-
图1说明Stone-Wales缺陷如何更改在图1(a)中网络的拓扑以给出图1(b)中的网络;
图2说明在两个原子极为接近(如图2(a)所示)时它们可如何强制性地连接在一起(如图2(b)所示);
图3a示出呈简单平面形状的由连接至三个外顶点的中心顶点组成的三面体;并且图3b示出如何通过使两个三面体沿其共享横向元“扭转”可使它们被布置成具有二面角角度;
图4示出用于生成无定形triamond点图案的模拟域;
图5为四个图,示出(A)在a-trimene内横向元长度的分布;(B)在a-trimene内横向元角度的分布;(C)在a-trimene内二面角角度的分布;和(D)在a-trimene内偏斜角度的分布;
图6为示出在a-trimene内环尺寸分布的图;
图7a为1000-点a-trimene结构的图示;并且图7b为示出图7a的1000-点a-trimene结构的计算出的径向分布函数的图;
图8示出通过用于(a)晶体triamond和(b)a-triamond的总散射结构函数的Qz=0平面的切片,两个结构均具有体积填充分数约30%并且已人工屏蔽中心峰;
图9为用于单位密度a-triamond和具有29%的体积填充分数的晶体triamond结构的径向平均总散射结构函数(TSSF)的比较,在右手侧图中预期衍射峰位置被标记为螺旋对称;
图10为四个图,示出(A)在a-triamond内横向元长度的分布;(B)在a-triamond内横向元角度的分布;(C)在a-triamond内二面角角度的分布;和(D)在a-triamond内偏斜角度的分布;
图11为示出在a-triamond内环尺寸分布的图;
图12a为1000-点a-triamond结构的图示;并且图12b为示出图12a的1000-点a-triamond结构的计算出的径向分布函数的图;
图13为a-triamond 512-点网络的光子带结构,k空间路径在插图中说明;
图14示出根据本发明的一个实施例的在氧化铝陶瓷中3D印刷的a-triamond圆柱形模型;图14a示出模型如何印刷为两个半圆柱;图14b示出这些可如何组装以形成单一完整圆柱;图14c示出半圆柱的侧视图;和图14d示出半圆柱的顶部平面图;
图15为用于测量图14的圆柱形模型的透射光谱的实验设备的示意性说明;
图16示出对于(a)a-triamond的单一半圆柱和(b)a-triamond的完整圆柱在15-30GHz范围内的透射光谱;
图17示出对于折射率为13的a-triamond 216-点网络的光子带结构,其按比例调整使得光子带隙(PBG)的中心频率对应于1.5μm电信波长;
图18为示出可如何量化值的范围的图;
图19A为示出对于具有216个顶点的a-triamond样本范围的完全光子带隙的表;并且图19B为示出对于具有1000个顶点的a-triamond样本的完全光子带隙的表;
图20示出在结构包括通道时对于a-triamond的完整圆柱在范围15-30GHz内的透射光谱如何变化;
图21为光学滤波器的示意性说明;
图22为光学绝缘体的示意性说明;
图23为包括波导和两个共振腔的光学组件的示意性说明;并且
图24示出描绘对于(a)通过旋转a-triamond的完整圆柱的一组入射角度的透射光谱的极性热图;和(b)有限差分时域(FDTD)模拟的极性热图。
具体实施方式
实例1:无定形材料模拟
背景
对无定形材料的兴趣可回溯到Zachariesen的1932年论文(Zachariasen,1932)。他寻求理解SiO2和其它玻璃体(统称为玻璃)氧化物的结构。当前,玻璃被认为是在冷却时经历玻璃化转变—从粘性到固体弹性特性的彻底改变的无定形材料的子集。
Zachariesen的论文提出后来被称为无定形材料的连续无规网络(CRN)模型。这表明无定形结构如固体SiO2由在不具有结晶平移对称性的结构中全部满足原子键结要求的原子构成。结构局部很好地排序,由共用拐角的SiO4四面体构成,但是对键角和键长具有小的局部扭曲,引起大规模非结晶结构。
到目前为止,已经根据CRN假设建立许多高品质计算机模型。在这些模型和实验数据之间的差异仍然保持超出实验不确定性的限制,但是大多数科学家接受CRN模型作为理想化无定形结构[Wright(2013)]。
CRN为理想化的,因为它们不考虑由未满足键结要求引起的悬键缺陷的影响。已知无定形硅含有许多悬键,其通过氢化消除以形成-Si:H,极大地减少缺陷的密度并且改进其电子特性(Street,1991)。Kumar等人.(2012)通过模拟退火和分子动力学来建模无定形石墨薄膜,并且表明其实验实现为研究无定形态的真实性质提供巨大机会;为二维的无定形石墨薄膜可完全根据其网络统计来表征,这不同于三维结构。
对于连续无规网络的物理性的持续争论不削弱已经开发以对所述网络建模的工具的实用性;所述网络适用于设计光子结构,因为通过均一化局部几何和空间顺序来产生最佳PBG。
模拟退火和WWW算法
产生无定形网络的计算模型的蛮力方法是不实际的。点位置的连续性和大量可能拓扑使得这些特性的同步优化难处理。因此,需要用于采样结构的构型空间的更有效方法。解决方案为应用模拟退火算法。
模拟退火算法为一大类受Metropolis算法启发的方法(Metropolis,1953)。其为随机蒙特卡罗(Monte Carlo)模拟程序,其由在根据Metropolis转移概率的模型的两个状态之间的转移构成:
min:最小
其中Ei和Ej分别表示当前和所提出状态的能量,并且T为温度。通过限定用于网络的势能函数来计算能量。
根据模拟退火算法演变的模型的状态形成离散时间Markov链。所有状态为彼此可访问的,尽管几乎总是不直接,并且因此系统为遍历的。通过遍历收敛定理,概率分布收敛到静止状态,其中出现的模型n的给定状态的概率通过波耳兹曼(Boltzmann)分布给出:
其中配分函数Z通过下式给出:
通过根据自定义退火方案从某个T最大到零逐渐降低温度,有可能驱动系统到潜在函数的深度局部最小值。可证实其中T(k)=c/log(1+k)、k为Markov链已经采取的步数的退火方案将收敛到全局能量最小值,只要常量c超过最深非全局能量最小值的深度(Hajek,1998)。然而,这类方案通常是不切实际的,因为其非常缓慢趋向于零并且有必要更快解决某事。更快的退火方案可防止收敛到全局最小值,而替代地收敛于深度局部最小值上,在我们的案例中为无定形态(Hejna,2013)。
在1984年,Wooten、Winer和Weaire使用模拟退火的构想开发产生无定形硅模型的算法(Wooten,1985)。在周期性边界条件下从结晶硅状态开始,随着引入Stone-Wales缺陷,他们反复更改结构的拓扑。应了解,网络的拓扑为其互连性的描述。其不描述网络的空间布置。拓扑地图为列出在网络中每一顶点连同与网络连接的顶点的表。
Stone-Wales缺陷的原理参考图1解释,其中图1a表示在添加缺陷之前的可为结晶或无定形的网络的区段,并且图1b表示在添加缺陷之后的相同区段。区段包括四个原子或顶点A、B、C和D。在添加缺陷时,在A和B之间的键结或连接保持恒定,但是C打破其与B的键结或连接并且替代地键结或连接到A,并且D打破其与A的键结或连接并且键结或连接到B。缺陷更改环统计;在蜂巢式网络中单一缺陷创建两个7-元环和两个5元环。
由Wooten、Winer和Weaire引入Stone-Wales缺陷生成高度扭曲硅网络。然后,为了达到局部能量最小无定形态,他们如下应用模拟退火方法:
1.引入无规的Stone-Wales缺陷。
2.通过更改原子位置来松弛网络,因此实现用于给定拓扑的能量最小值。
3.根据等式3接受或拒绝新构型。
4.重复步骤1到3,直至找到良好无定形态;每个循环为一个迭代。
根据考虑到二主体和三主体相互作用的Keating势能限定能量。其被定义为:
其中ri表示原子i的位置并且rij=ri-rj表示在原子i和j之间的相对矢量。第一项为键伸缩项;其对于长度不等于目标值d的键或横向元为大于零的。求和为双重和-首先,对键结到原子i的所有原子,并且然后对i的所有可能选项。第二项为键弯曲项;其对于不等于arccos(-1/3)(其为109.5°的结晶硅键角)的键或横向元角度为大于零的。对于原子i,对所有邻近j和k对进行求和,并且然后对所有i的选项进行求和。标量系数α和β提供对键伸缩项和键弯曲项相比于总体势能的相对贡献进行加权的手段;增加α例如引起在损害横向元角度分布宽度的情况下的具有更紧密的横向元长度分布的结构。
Keating能量的两个项为关于结晶能量最小值的二次项,这是合理的近似值,因为与局部最小值的小偏差总是可近似为二次的。Keating能量产生a-Si的弹性特性的成功描述—这实际上为其初始目的。另外,评估在计算上为简单的,仅需要点位置和键查找表,并且其评估与粒子数量成线性比例。然而,对于不键结在一起的两个原子,有可能变得非物理上地接近。监测结构并且采取适当行动(如果这确实发生)为重要的。
Wooten、Winer和Weaire使用他们的算法来构建呈与实验数据良好定性一致的具有径向分布函数的a-Si的216原子模型。Wooten、Winer Weaire(WWW)算法自此已经成为在建模无定形结构中的关键工具,并且已用于成功地产生a-Si、a-Ge、a-SiO2、a-Se和a-H2O的模型(Hejna,2013)。
有效退火
WWW算法构成稍后增强模拟退火算法的核心过程。通过对使得WWW算法更有效和可扩展的多年工作,使得无定形硅的最大已知模型(呈300,000原子SiO2网络形式的100,000个原子)的模拟成为可能。本文中我们概述这些增强:
淬灭
WWW算法通过能量景观而随机移动并且与良好选取的退火方案一起提供使结构运动到构型空间的低能量区域中的良好方式。然而,通过将温度一直降低到零来让WWW算法找到良好最小值不是时间有效的。淬灭为找到深度局部最小值的更高效手段。
WWW搜索的缓慢收敛速率为Metropolis接受准则的结果;存在网络可演变成任何不利状态的非零概率。然而,这是使得算法有效的要素;其从有利状态中跳出的能力允许对构型空间的更完全探索。另一方面,淬灭为严格下坡搜索,其中唯一接受的更改为降低结构能量的更改。这等于在零温度下应用WWW过程。
有效淬灭应当驱动结构到可访问的局部最小值的底部。为实现这一点,必须构建所有可能Stone-Wales缺陷的列表,并且然后依次尝试它们。不必尝试相同缺陷超过一次,因为一旦尝试和拒绝,其将总是被拒绝。如果缺陷引起能量降低,那么网络演变。然后创建新Stone-Wales缺陷列表,并且我们再次依次尝试所有缺陷。一旦已尝试所有缺陷并且未发现降低Keating能量,就完成淬灭。
无规初始构型
不是从如Wooten等人进行的结晶状态开始,使用点和连接的无规构型是有益的。这消除结构具有结晶状态的一些记忆的可能性并且确保所得构型为真正无定形的。N个点可易于在周期性边界条件下无规定位于模拟域中。然后,这些原子必须彼此连接,以确保严格的四原子价;对于进行这些连接的可能算法在Barkema&Mousseau(2000)中给出。
此初始构型被高度张紧并且因此其立刻淬灭。在此初始淬灭期间,对于两个原子,有可能极为接近,而不键结,这在图2a中示出。如果这种情况发生,那么它们强制性地键结在一起,如图2b中所示。用于初始地连接点的精确方法并不非常重要。一旦淬灭,所得网络就为高能CRN,而无任何可用作用于模拟退火的初始构型的非物理上接近的点。
缺陷的局部松弛
所有3N点位置变量的优化在计算上非常昂贵。因此,局部松弛仅优化靠近引入缺陷的那些点的位置。靠近缺陷的点可在空间上被限定(含于以缺陷为中心的指定半径的一些球体内),或拓扑上被限定(在距缺陷原子的给定数量的边缘内)。这使得经优化变量的数量与结构的总大小无关并且使得算法更可扩展。
不完全松弛
有可能简略不大可能产生有利状态的优化计算,因此避免浪费CPU循环。我们通过重写Metropolis准则并且事先做出关于什么构成可接受的最终能量的的决定来做到这一点。我们写入:
Et=Eb-kBTln(s), (7)
其中Eb和Et分别为初始和目标最终能量,并且s为在[0,1]上均一分布的随机数。松弛将网络引入到用于给定拓扑的最小能态,并且在接近此最小值时,能量将二次变化。因此,在松弛程序的每个步骤中,我们可估计最终能量将要通过的要素:
Ef≈E-cf|F|2 (8)
Ef和E分别为最终和当前能量,|F|为总Keating力-Keating势能的梯度—并且Cf为凭经验确定的常量。如果在松弛程序期间在任一点处我们找到Ef>Et,那么我们可中止过程并且尝试不同缺陷。
并行化
有效并行化范式表在Vink和Barkema(Vink,2001)中论述并且与以上增强一起用于产生100k模型。本文中我们不探究其并行化方案的细节,因为其与我们稍后应用的不一样。足够的是,注意到所述并行化为使得多个Stone-Wales缺陷能够同时尝试的必要增强—这在接受移动前可必须松弛O(1000)缺陷时的低温下是时间有效的。
实例2:生成和表征a-trimene结构
方法
本发明人希望生成无定形三价网络。三价结晶由多个三面体构成。三面体的结晶结构(在图3a中示出)为由四个顶点和三个横向元组成的平面几何形状。其中心顶点(A)通过横向元连接到三个外顶点(B、C和D)。所有横向元角度为120°并且所有横向元长度相同。
第三参数为三面体的偏斜角度,其度量四个顶点共面的程度。应了解,在空间中的三个点必然形成平面。因此,中心顶点(A)与其它顶点中的两个(B和C)形成平面,并且偏斜角度被定义为在平面ABC的法线和键A→D之间的角度。因此,三面体具有三个可测量偏斜角度,对于完美的三面体,所有所述角度均为90°。
两个三面体一起提供三价结晶网络的基础单元,被称作“五腿散射体”。这在图3b中示出,其中第一三面体包括顶点A、B、C和D并且第二三面体包括顶点A、C、E和F。两个三面体被布置成具有二面角角度,即存在关于连接顶点A和C的共享键的“扭转”。在结晶材料中,此二面角角度具有arccos(-1/3)=109.47°的值,即在平面ABD的法线和平面CEF的法线之间的角度为109.47°。
为了创建无定形triamond的模型,本发明人将增强的WWW算法应用到三维严格三价网络。自然,它们更改Keating势能以便考虑triamond的不同局部几何形状。其因此变为:
当在结晶triamond中围绕给定原子的所有横向元角度具有120°的arccos(-1/2)值时,此修改的势能具有最小值。由此开始,参考上文理解Keating势能。
模拟域为尺度L的立方框。在周期性边界条件下来模拟结构。在域的边缘处,网络连接回到自身;与边缘交叉的横向元因此变得可能,如图4中所示。因此,系统的总体拓扑为环面;二维系统卷成三维环面并且三维系统卷成四维超环面。
三个主要数据结构用于描述网络。这些为点位置(存储为XYZ三元组)、键结表(列出每个粒子的三个键结邻近部分的3乘N表)和一组3N个3-矢量(每个矢量描述在系统内键的平移)。
退火算法是用MATLAB编写的,以便利用其大量优化算法工具箱。可通过在整个N个工人中同时测试N个Stone-Wales缺陷来实现并行化。一旦所有工人完成其测试,他们就报告回控制工人关于其试验构型的成功。如果任何构型成功,那么选取一个(如果存在若干个,那么无规地进行选取)并且网络演变,否则的话尝试另外N个缺陷。
基于结构的局部松弛,接受/拒绝缺陷。在缺陷的半径R内的所有点松弛;R经选取使得区域含有大约120个点。不管势能效率改进,不实施不希望的缺陷的不完全松弛。这是由于在MATLAB环境中实施复杂并行编程的困难。
无规初始点构型用于催网络发育。这些根据由Barkema和Mousseau推荐的方法而生成(Barkema,2000),并且然后经淬灭以形成张紧三价网络。总退火时间使得每个点直接地涉及O(102)键转位事件。对于常数ε、c和m,退火方案具有以下形式:
退火方案经选取以便不“太陡峭”;温度的快速降低引起网络陷入浅层能量最小值。退火常数根据这种情况选取,但是没有被优化用于在良好无定形态下快速收敛。一旦充分退火,结构经深度局部能量最小值淬灭。
此方法产生高品质无定形网络,本发明人称之为无定形trimene(a-trimene)。
分析
示出在a-trimene中的横向元长度、偏斜角度、横向元角度和二面角角度的分布的图在图5中示出。相较于在无定形金刚石的最佳模型中,本发明人已实现紧密得多的横向元长度和角度分布;这是由于相较于四价网络,对在三价网络中的网络重排的更少约束。偏斜角度分布示出大部分三面体不再为平面。二面角角度分布示出与其结晶形式无关系。图6中示出的环尺寸分布极其宽,具有相当数量的小6元环和一些非常大的15和16元环。
应了解,图5的图(C)中示出的二面角角度分布不具有不同峰。出于此原因,本发明人考虑a-trimene为结晶triamond的不良无定形类似物。
图7a说明a-trimene结构看起来像什么;本文中点图案示出由薄圆柱装饰。度量在距一些其它选取顶点的给定距离处找到顶点的相对概率的底层点图案的径向分布函数(g2(r))在图7b中示出。用于a-trimene的径向分布图案具有非常窄的第一峰,反映极其窄横向元长度分布。除第二峰以外,无清晰峰可见,并且g2(r)衰变到对于r/r0>2的常数值1,表明相较于这种情况,任何局部几何排序不进一步延伸。
可理解,横向元长度、横向元角度和偏斜角度包括图18中示出的类型的分布。在每一情况下,分布限定平均值x,并且可通过限定落在小于平均横向元长度的下边界和大于平均横向元长度的上边界之间的分布的百分比来测量分布。如图18所示,α%值落在LBα%和UBα%之间。剩余值(100-α)%落在LBα%下方或UBα%上方,使得剩余值的二分之一落在LBα%下方,并且另外二分之一落在UBα%上方。
应了解,不同于横向元长度、横向元角度和偏斜角度,在系统经排序时,二面角角度包括具有在70.53°和109.47°处的两个清晰极大值的分布。这是因为除非二面角角度为90°,否则其可具有两个值。因此,如果对于二面角角度采取测量结果x°,那么其还可表达为(180-x)°。为允许有意义地分析二面角角度的分布,操纵图5中示出的值,使得二面角角度总是表达为大于90°。然后,此数据可经分析以确定用于LBα%和UBα%值,如上文所解释。
因此,变量在a-trimene内的分布在表1中示出。
表1:横向元长度、横向元角度、二面角角度和偏斜角度在a-trimene内的分布
LB70% | UB70% | LB80% | UB80% | LB90% | UB90% | |
平均横向元长度/% | 97.6 | 102.0 | 97.1 | 102.5° | 96.3 | 103.2 |
横向元角度 | 113° | 122° | 112° | 123° | 111° | 124° |
二面角角度 | 95° | 144° | 93° | 150° | 90° | 158° |
偏斜角度 | 57° | 117° | 52° | 121° | 47° | 126° |
实例3:生成和表征a-triamond结构
方法
不明确使用Keating势能的实例2中获得的a-trimene样本的持续退火是否将产生具有更大triamond状局部几何形状的结构。有可能的是,更大数量级键转位/点(如通过Vink和Barkema(Vink,2001)和Hejna(Hejna,2013)来实现的那些)可产生期望局部几何形状;这当然是在无定形金刚石中的情况,其中无定形结构仅使用Keating势能就产生金刚石二面角角度的清晰标记。
为了增加驱动结构至triamond状几何形状的压力,本发明人引入考虑到三阶粒子相互作用的新triamond势能。此定义为:
其中
并且
本发明人添加描述二面角几何形状的再两个项,如下文所解释。
本发明人想像两个点(i和j)键结。各自具有再两个键结的邻近部分—这些分别为i1和i2以及j1和j2。本发明人形成(i,i1,i2)和(j,j1,j2)平面的单位法线并且采取其内积以确定在它们之间二面角角度的余弦。本发明人采取其绝对值—因此这使的值降至最低。在这样做时,驱动网络成70.53°和109.47°的二面角角度。
本发明人选取这样做,是因为一致地限定矢量的方向的困难;因此,反对称的交叉产物对原子的标记灵敏。随着键结表不断地演变,难以实现一致的标记。因此,本发明人解决允许70.53°和109.47°两者的二面角角度。
另外,本发明人添加额外项以去除满足二面角条件的可能构型的简并。他们通过要求在两个二面角平面之间的键结垂直于两个平面法线来这样做。这些项的贡献借助系数γ和δ来控制。
纳入三阶邻近项增加计算复杂度。发明人的triamond势能的最佳实现方式的运行时间比Keating计算长约2倍。这自然对总体退火运行时间具有冲击影响。
本发明人将通过借助triamond势能退火来产生的网络称呼为无定形triamond(a-triamond)。a-triamond样本的产生需要在系数α、β、γ和δ之间的谨慎的平衡。据发现,‘大’的γ值使网络扭曲,引起它们以非物理方式折叠到自身上,并且从不恢复—本发明人称之为网络不稳定性。据发现,有效的系数组为α=β=0.7、γ=0.3和δ=0.4。这组值似乎是天然的。相对高的α和β值确保基础三面体单元极其刚性—保护免受过度局部网络变形的品质。另外,在真实晶体中,邻近相互作用的强度自然地随着距离降低。
为了确保网络稳定性,本发明人采用以下方案来产生a-triamond样本。首先,高品质a-trimene样本以实例2中论述的方式产生。然后,这些结构用作用于triamond势能退火的起始点。退火方案同样为在实例2中描述的形式,但是根据可接受的Stone-Wales缺陷,退火时间两倍长。这被设计成允许重排刚性三面体的更多时间。一旦充分退火,就淬灭结构。
分析
图8示出通过用于晶体triamond结构和a-triamond结构的总散射结构函数(TSSF)的模拟切片。可在X射线或中子衍射实验中测量TSSF。由于光子与在样本中电子密度的区域的相互作用,发生X射线散射。在本发明的的结构的情况下,空气为非散射性的,而一些连续分布材料为电子密集型的并且将散射光子。
正如期望的,对于晶体triamond的衍射图案(图8a中示出)具有大量对称性—指示其结构的晶体对称性。相反,对于a-triamond的衍射图案(图8b中示出)示出无这类明确限定的对称性。替代地,其示出特征无定形材料衍射图案—其具有带有在特定半径处的清晰强度带的平均圆形对称性。
呈现样本的衍射图案的常用方式为径向平均散射强度。因此,图9示出与1000-点a-triamond样本的选择相比较,对于1000-点晶体triamond样本的径向平均衍射光谱。所有样本具有材料填充分数约30%。如在右侧的索引图案上可见,我们看见晶体的明确限定的强度峰正好是我们期望它们所处的位置。
另一方面,a-triamond结构示出仅单一清晰限定的峰([110]类型峰),但是广泛地遵循晶体triamond的光谱。更高阶衍射峰看起来模糊在一起—指示在散射探针增加长度尺度时结晶几何形状的扭曲。用于四个不同1000-点a-triamond样本的衍射光谱全部非常类似。这表明,a-triamond的衍射光谱为特征可测量的量。
图10示出对于典型a-triamond网络的横向元长度和角度分布。相较于在a-trimene中,二面角角度分布更具结晶性,并且三面体平面示出极少偏斜。二面角分布围绕允许值70.53°和109.47°为双峰的。因此,关于点的局部环境仍然为手性的,而不必是与在triamond中相同的二面角几何形状。
相较于在a-trimene中,横向元长度和横向元角度分布更宽地分布,其结果是使偏斜角度和二面角角度优化。
相较于在a-trimene中,图11中示出的环尺寸分布更紧密地分布,示出结晶triamond的改进相似性,其将具有在n=10处的单一峰。此增加的拓扑排序被认为引起更均一的局部密度。
图12a说明a-triamond结构可看起来像什么。类似于图7a,点图案示出由薄圆柱装饰。度量在距一些其它选取顶点的给定距离处找到顶点的相对概率的底层点图案的径向分布函数(g2(r))在图12b中示出。相较于a-trimene,由于横向元长度的增加可变性,对于a-triamond的径向分布图案具有更宽第一和第二峰。然而,不同于a-trimene,对于a-triamond的径向分布函数具有清晰第三峰,并且衰变到围绕r/r0>3的值一。因此,相对于a-trimene,a-triamond明显已经增加局部几何排序。
在发现含有对于介电常数为13:1的材料的大于4%的完全光子带隙的a-triamond的样本内变量的分布在表2中示出。
表2:横向元长度、横向元角度、二面角角度和偏斜角度在包括对于介电常数为13:
1的材料的大于4%的完全光子带隙的a-triamond的样本内的分布
LB70% | UB70% | LB80% | UB80% | LB90% | UB90% | |
平均横向元长度/% | 94.2 | 105.2 | 92.8 | 106.2° | 90.5 | 107.8 |
横向元角度 | 106° | 130° | 103° | 134° | 99° | 138° |
二面角角度 | 98° | 130° | 96° | 137° | 93° | 149° |
偏斜角度 | 87° | 93° | 86° | 93° | 85° | 94° |
将立刻显而易见的是,相较于a-trimene,横向元长度和横向元角度具有大得多的分布。相反,相较于a-trimene,二面角角度和偏斜角度具有窄得多的分布。
类似地,在发现含有对于介电常数为13:1的材料的大于12%的完全光子带隙的a-triamond的样本内变量的分布在表3中示出。
表3:横向元长度、横向元角度、二面角角度和偏斜角度在包括对于介电常数为13:
1的材料的大于12%的完全光子带隙的a-triamond的样本内的分布
LB70% | UB70% | LB80% | UB80% | LB90% | UB90% | |
平均横向元长度/% | 95.8 | 103.4 | 94.9 | 104.3° | 93.4 | 105.6 |
横向元角度 | 110° | 128° | 108° | 130° | 105° | 134° |
二面角角度 | 97° | 123° | 96° | 127° | 93° | 133° |
偏斜角度 | 88° | 92° | 87° | 93° | 86° | 93° |
将显而易见的是,所有变量在具有较宽完全光子带隙的a-trimond样本中更加狭窄地分布。
表4比较对于典型1000-点a-trimene网络和a-triamond网络和Hejna的最佳Keating势能退火无定形金刚石模型(HejK5)的横向元长度和横向元角度分布的可变性,如根据它们的分数标准差所测量的。
表4:比较对于典型1000-点a-trimene网络和a-triamond网络和Hejna的最佳
Keating势能退火无定形金刚石模型(HejK5)的横向元长度和横向元角度分布的可变性,如
根据它们的分数标准差所测量的
虽然Hejna模型已经退火更长时间,但是相较于无定形金刚石的良好模型,a-trimene模型具有减少得多的横向元长度和横向元角度标准差。
实例4:计算实验
使用13的折射率对比度(对应于空气和硅),本发明人对实例3中产生的512-点a-triamond网络中的一个的光子带结构进行建模。选取512-点样本是由于对于大的超晶胞计算所需的长运行时间。较小样本允许本发明人更全面探索能带结构。
结果在图13中示出并且k空间路径在插图中说明。应了解,k空间为三维空间,在其内,点对应于传播光的特定方向和波长。出于技术原因,我们可设置波长方面,并且将在k空间中的点考虑为表示在a-trimond结构中的特定传播方向。探测的方向对应于从原点(Γ点)到由沿x轴的点的序列描绘出的线限定的点的矢量的集合。虽然在3D空间中探测仅一组可能方向,但是a-trimond结构为统计上各向同性的,使得其光学特性在所有方向上相同。因此,对此子集进行采样足以显示其对于所有传播方向的完全带隙。
图13示出样本具有宽度为Δω/ωc=18%的完全光子带隙。此带隙与通过使用相同指数对比度的光子无定形金刚石来实现的18%相同(Edagawa,2008)。
具有216个顶点的a-triamond的较小样本甚至已经实现宽度大于18%,并且在一种情况下甚至大于20%的PBG。这在图19A中示出,其中针对样本的范围给出完全PBG的宽度。
不清楚是否有可能在更大a-triamond样本中实现这些宽带隙,但是这借助进一步的退火可为可能的。
相反,在类似地测试1000-点a-trimene样本中的一个时,发现对于相同折射率对比度,其仅具有2%的小的完全带隙。沿围绕不可再分的布里渊(Brillouin)区的边缘的k空间路径计算能带结构。并非对所有传播方向进行采样,并且,鉴于小尺寸的带隙,这类带隙不大可能为完全的。
在a-trimene中的小带隙表明局部偏斜和二面角角度排序为在三价网络中创建大的完全带隙的重要因素。作为在a-trimene和a-triamond中的带隙宽度之间的差异的解释,本发明人提出a-trimene不成功满足用于成功PBG网络的设计准则。用简单Keating势能的优化实际上对网络的分量三面体施加显著应力。因此,大多数三面体变形,使得它们不再理想地为平面。这打破这些散射单元的对称性并且使得它们可彼此区分。另外,a-trimene类型网络在其二面角角度中分布没有任何排序。因此,三面体单元连接在一起,而不考虑确保它们的局部几何环境的类似性和因此它们的共振能量的类似性。由于可能的局部环境的此连续性,引起的全局电磁谐振很可能具有填补PBG区域的频率的连续性。
实例5:微波实验
制造物理模型
在德国德累斯顿的弗劳恩霍夫陶瓷技术研究所(Fraunhofer Institute forTechnical Ceramics in Dresden,Germany),使用用于陶瓷的3D印刷技术,在氧化铝中以厘米尺度制造1000-点a-triamond结构的物理模型。选取结构是由于图19B中示出的其大的尺寸和其17%的大的计算PBG。
实例3中的概述的设计程序产生一组(x,y,z)点位置和拓扑地图,其详述在结构内的所有连接。为了产生物理结构,有必要用物理横向元装饰此点图案。取决于本发明的期望实施例,多种装饰形状和材料可为合适的。这些可由所属领域的技术人员来选择,以便满足用于感兴趣的波长范围的装置的设计目标。对于完全PBG应用,装饰品将由具有高和大的真实折射率的材料制成,并且将具有优化的形状和体积以使PBG的宽度增至最大。
因此,由于圆柱关于其Z轴的旋转对称性,本发明人选择制造所述圆柱。此外,本发明人确定网络的单独横向元应当具有约2.2mm的平均长度和约2mm的固定宽度。这些长度经选取以在22GHz(约1.2cm波长微波)的区域中赋予结构PBG。
因此,产生图14中示出的a-triamond的圆柱,其具有约6cm半径并且为约7cm高。如图14a中所示,由于强加于可通过在弗劳恩霍夫研究所的机器印刷的最大尺寸上的约束,所以将圆柱制造为两个半圆柱件。半圆柱被设计成装配在一起并且形成完整圆柱,如图14b中所示,并且这已经由印刷过程很好地实现。在两半圆柱之间的匹配极佳,其中任何不匹配的长度尺度小于微波波长1/10。
尽管此小尺寸,网络非常好分辨并且无内部网络缺陷是可见的。本发明人估计,对于实验的22GHz微波,其中制成网络的氧化铝的折射率为约3.1。
第一微波实验方法
初始微波实验在旧金山州立大学(San Francisco State University)在圆柱上进行。
为了执行在圆柱上的透射测量,本发明人遵照Imagawa等人(2012)的实例,他们执行光子无定形金刚石的微波表征。
基础装备在图15中示出并且由一对微波喇叭(A和E)构成。发射器喇叭(A)以由接收器喇叭(E)接收的强定向波束发射微波辐射。两个喇叭连接至矢量分析仪,其能够测量放置在喇叭之间的任何样本的透射或反射。一对特氟龙微波透镜(B)用于将来自发射器喇叭(A)的辐射聚焦到样本上,并且更有效地采集进入接收器喇叭(E)的透射辐射。微波吸收材料(D)用于包覆a-triamond样本,使得测量的是真实透射率,因为吸收器防止检测由样本表面反射的波并且确保任何检测的辐射已经穿过样本。为了进一步增加微波波束到样本上的聚焦,方形窗口由微波吸收材料(C)制成并且放置在透射透镜(B)和样本之间。
为了捕获透射光谱,首先必须校准分析仪。这通过在无任何样本的情况下运行透射光谱并且记录此光谱为背景光谱来实现。然后,将感兴趣的样本放置到包层(D)中。透射率被记录并且然后通过背景被分隔。因此,透射值一表示完全透射,并且值零为完全衰减。
半圆柱和完整圆柱两者均使用此方法来测试。
第一微波实验结果
通过a-triamond的单一半圆柱和完整圆柱两者的透射光谱分别在图16a和16b中示出。图含有原始和经平滑数据两者。出于可视化的目的,对数据进行平滑是有用的,因为剧烈衰减的信号接近检测器的暗噪声阈值。即,暗噪声为甚至在发射器停用时所测量的背景信号;此背景噪声的贡献在测量非常低强度信号时变为更显著。
本发明人发现,两个模型均剧烈阻挡在区域19-23GHz中的信号,所述区域在图中为阴影灰色,平均衰减为约-30分贝。这是非常强的衰减并且为存在光子带隙的有力证据。
测量的光子带隙区域比本发明人预料的宽,预料的带隙用在图上的短划线说明。因此,可见下带边缘发生在比预测更低值处。本发明人把这归因于氧化铝的折射率的初始估计的不精确性。
本发明人还注意,在PBG下方接收强信号,但是在PBG上方,信号从不恢复到其初始强度。这平行于由Imagawa等人观察到的行为。在工作中的基本过程为通过样本散射入射光。已经观察到子PBG类型模式支持布洛赫(Bloch)类弹道式传播,而以上间隙传播为高度扩散的。
这些观察结果通过对于由Man等人(2013)测量的二维超均匀结构的微波透射光谱互相确证,他们观察到在PBG上方的透射的量值降低并且噪声增加。由Imagawa等人针对光子无定形金刚石推导出作为频率函数的平均自由路径(在散射事件之间光必须行进的平均距离)。他们的发现显示,散射过程在带隙上方确实比在其下方显著得多。因此,从样本中出射的光在所有方向上散射;其不全部由检测器捕获并且因此有可能解释为何我们在间隙上方测量的强度减少。
本发明人注意到,此散射对于完整圆柱更明显。这是预期的,因为通过整个圆柱的路径长度为通过半圆柱的路径的两倍长。因此,更大比例的入射光将经历散射事件。
此外,还通过旋转样本记录a-triamond的完整圆柱对于一组入射角度的透射光谱,并且结果在图24A中示出为极性热图,其中径向坐标描述频率并且角坐标描述圆柱旋转角。广泛各向同性的透射间隙可见为蓝色/绿色环。实验结果通过有限差分时域(FDTD)模拟来互相确证,图24B中示出,所述模拟预测高度各向同性和显著更深的间隙。
第二微波实验方法
圆柱的两个半部分隔开8.5mm,从而在两个半圆柱之间产生立方形的风道。通道定位成平行于过渡波束并且然后如上文所解释执行透射测量。
第二微波实验结果
通过其中两个半部间隔开以限定通道的圆柱的透射光谱在图20中示出。用于不限定通道的完整圆柱的光谱还示出在图上以允许进行比较。应注意,仅示出经平滑数据。
如上文所解释,本发明人发现,完整圆柱剧烈阻挡在区域19-23GHz中的信号。相比之下,在圆柱的两个半部间隔开以限定通道时,在带隙区域中观察到显著透射增强。这对应于穿过由波导支持的引导模式的辐射。
因此,这表明a-trimond结构可用以限定波导。
实例6:近红外和可见波长
应了解,a-triamond结构的工作波长取决于横向元长度。
最近,四价三维超均匀结构的高品质实现已经通过直接激光器写入(DLW)实现(Muller,2014,Haberko 2013)。值得注意的是,这些结构已经以微米长度尺度实现,因此使它们的工作波长进入近红外。
将这类结构的线性尺寸缩小约4倍将使他们的功能性进入可见范围。另外,这些结构已经用具有足够大以赋予实例3中的描述的无定形triamond结构完全PBG的折射率(TiO2和硅,折射率分别为约2.5和约3.6)的材料来实现。因此,a-triamond的样本可使用此方法来制造。
为了确定必须在其下制造a-triamond以便具有在近红外中的功能性的长度尺度,有必要执行简单计算。图13的检验示出,频率以无量纲单位a/λ测量,其中λ为一些辐射的自由空间波长并且a为缩放值。将PBG的期望中心波长指定为我们的λ值并且将a/λ等于PBG的中心值(对于3.61的折射率为约0.21,对应于硅)允许确定a。因此,此缩放值确定结构的所有方面的三维尺寸。
a-triamond结构可由在近红外波长下的应用的硅制造,如用于许多电信应用,并且λ可被相应地设定为1.5μm。因此,在此结构中的平均横向元长度将为约220nm并且圆柱形装饰的最佳半径将为约95nm。如果足够大的点图案用作此实现方式的设计基础,那么所述实现方式将具有涵盖波长区域(1.50±0.14)μm或等效频率范围(200±18)THz的完全PBG。这在图17中示出的光子能带结构中示出。结构可通过直接激光器写入和由高折射率硅的网络的后续浸渗来制造。
实例7:无定形triamond的原理应用
完全PBG无定形triamond可用作支撑基质,在所述支撑基质内,可设计功能性取决于环绕带隙材料的复杂光学组件。这类组件从彼此光通信的波导和共振腔的组合中得出它们的功能性(对于在PBG结构中设计的信道分出滤波器的实例,请参见Fan,Villeneuve和Joannopoulos(1998))。
光学滤波器&波导
参考图21,无定形triamond可被用作光学滤波器。完全PBG防止光信号在设计者控制的频率窗口内通过。在此实施例中,根据本发明的a-triamond的样本设置成典型矩形金属波导,在本文中见于横截面中。然后,a-triamond用于防止不希望的频率从一个波导到另一个波导穿过。这在图21中示出,其中信号含有在带隙内的一些频率分量,并且这些频率分量不存在于信号输出中,因为材料仅准许非带隙频率穿过。]
已经示出PBG结构可支持光的波导。波导为光沿其可流动的通道,像河流一样。光被限制于波导,因为完全PBG充当光学绝缘体。通过将“缺陷”的线引入PBG结构—通常通过增加或减少结构沿此线的折射率可工程化波导。这些缺陷耦合在一起并且支持光沿线的传播。因此,通过设计在a-triamond结构中缺陷的线,其引起低损耗波导。
结晶架构可仅支持沿它们的高度对称性方向的波导,其缺乏设计灵活性(Lin,1998)。因此,无序结构如a-triamond的巨大优势为它们可支持具有任意的弯曲角度的波导。可从底向上设计无序结构,以便包封具有任意形状的通道。
在无定形triamond中设计任意形状波导将很可能沿类似线前进以设计整体结构。首先,将选取波导路径。其次,一组连接的三面体可被布置成包封此路径(像弹簧包封其空气芯)。最终,路径将被以三价方式连接的点的无规网络环绕并且WWW型模拟退火程序将用于将此环绕基质减小到无定形triamond结构。退火方案将集中于环绕基质中的点,不对限定波导路径的点层进行更改。这将引起由完全PBG材料环绕的定制波导。
用任意形状设计波导的能力给予设计者巨大灵活性。这可包含在‘Y-’或‘T-’形结处的波导互连的设计,使得互连的波导彼此光通信。在这类互连系统中的每个波导可被定制成由其自身类型的线缺陷形成,使得系统可充当将一束频率分裂成两个或更多个具有可选频率的子带的装置。独立调谐组件波导段的能力赋予设计者对光子输入信号进行滤波并且创建几乎无限的输出信号光谱的能力。
波导为在设计用于电信应用以及复杂二和三维下一代全光计算机芯片的频率滤波器和光导结构中的关键组件。
光学绝缘体
根据本发明的无定形triamond可用作光学绝缘体,将光学系统与外部场完全隔离。如图22中所示,精密辐射基实验在频率ω下进行。具有围绕频率ω的完全带隙的无定形triamond的壳状构型可用于将此实验与相同频率的外部辐射信号隔离。外部辐射不可穿透绝缘壳,从而允许实验在内部精确执行。
相反,在光学绝缘体类行为的另一个实施例中,由此光学绝缘体完全环绕的光可被全部捕集。光捕捉可通过经由更改在一些点处的结构来工程化在其中的‘缺陷’而实际上被设计成结构。此缺陷支持光子可堆放在其中的电磁场的新模式。这些光子不可逸出,因为它们由光学绝缘体环绕。腔可由本领域的技术人员设计成具有明确限定的共振频率—品质因数(Q因数)为明确限定的此频率的程度的度量。高Q因数腔可通过在结构内的一些点处去除或添加介电材料来工程化。局部几何形状还可修改以改进Q因数。高Q因数腔为全光微电路的基础构建块—它们可用于光滤波器的设计(Fan,1998)、激光器设计(Painter,1999)并且将很可能找到在复杂全光微电路系统中的许多未来实施例(Chutinan,2003)。
三维全光电路
以上两个应用可建立到a-triamond基质中以产生复杂三维全光电路。如图23中所示,这可包含呈其中多个这类组件连接并且彼此光通信的构型的腔模和任意地形状和取向的波导。波导和腔嵌入于完全带隙无定形三价网络中。这类组件可采取一些具有频率分布的输入波包,并对其进行处理以产生具有一些期望替代频率分布的修改的输出波包。
共振腔和波导两者均为基础构建块,它们可组装在一起并且放置成处于光通信以便实现复杂光学功能性。这些功能性可包含滤光、感测和光学逻辑。有技巧的设计者可以上文所描述的方式设计这类结构,首先限定波导并且建立围绕所述波导的完全PBG无定形triamond,并且然后通过在期望部位处引入缺陷来工程化共振腔。
因此,无定形triamond可包括任何数量的复杂光学组件,被设计成从彼此光通信的光学腔和波导的组合中提取功能性。举例来说,Nozaki等人采用通过腔耦合在一起的两个波导以工程化全光开关。Fan等人已经由通过使用两个腔来调节两个波导之间的交互而设计信道分出滤波器。组件(如这些组件和另外许多尚待设计的组件)将很可能开始替代在电信信号处理应用中的功率低效的电子互连件。
着色
a-triamond的另一种用途为用于织物和涂料的着色。可通过制造横向元长度小到足以使它们的操作波长成可视光谱的无定形triamond结构来实现结构着色。可能制造的手段包含细胞培养(Parker,2014)和生物模板(Mille,2013),在所述细胞培养中利用自然过程自组装类似于无定形triamond的结构。还可能设想自组装技术,其类似于从聚合物球体的胶态悬浮液开始的人工蛋白石结构的自组装(Kim,2011)。这类技术将从可由熟练设计者沉积以产生类似于无定形triamond的网络的介电三面体的胶态悬浮液开始。然而,制造这类小的长度尺度实施例被,数百万这些微尺度组件可悬浮于涂料或分散到织物中以赋予它们在完全可控制的波长下的防褪色着色。
实例7:无定形trimene的原理应用
虽然实例2中产生的a-trimene材料不可靠地具有完全PBG,但是观察到更改自由空间的电磁响应。这通常用状态密度(DOS)的概念来量化—状态密度为作为频率函数的可获得的电磁模式(光可耦合其中)的数量的度量。完全PBG材料将具有频率区,在所述频率区内,DOS下降到零—这是带隙,因为在所述间隙内不存在电磁模式。
本发明人已经观察到提出a-trimene在带隙的频率区中具有状态的显著减少的标志。因此,a-trimene样本对于在此频率区内的光将显示减少的透射(即,反射增加)。因此,在以足够小的特征长度尺度制造时,a-trimene结构显示人工着色。这类结构着色为防褪色的并且可用于将颜色赋予到涂料和织物。
结构着色对于a-trimene结构具有特殊意义。据表明,它们可通过由胶态悬浮液沉淀纳米尺度三面体构建块来形成(类似于通过由胶态悬浮液沉积聚合物球体的蛋白石结构的制造)。此自组装方法将为用于产生小到足以操纵可见光的结构的有效机制。然而,本发明人期望,其可仅产生a-trimene类型结构,其具有横向元长度和横向元角度均一性,但是无二面角角度排序。出于此原因,在a-trimene结构中存在显著值,尽管它们缺少完全PBG。
实例8:用于a-triamond和a-trimene的材料
应了解,样本自身的几何形状和结构,而非制成所述样本的确切材料造成在频率区或光子带隙中的状态的显著减少。然而,a-triamond和a-trimene结构可由其制成的材料的非穷尽性列表在下文给出。
材料的折射率为其光学特性和响应的关键决定因素。其被定义为相对介电常数的平方根。一般来说,折射率为复数。其实部与在材料内的电场和磁场的传播相关联。其虚部描述材料对电场和磁场的衰减(材料对电磁能的吸收)。
材料的相关特性为其相对介电常数-εr,其等于折射率的平方。
对于PBG材料,需要材料的电容率既大又主要为真实的。大体来说,材料为分散的;它们的电容率根据与它们相互作用的光的频率而变化。本文中引用的电容率为超过频率的规定范围的估计值。
将产生完全光子带隙并且因此适用于产生a-triamond的材料为:
-氧化铝,Al2O3—在9-34GHz下εr=9-10[Davidson(1972),Robertson(1991)](用于微波实验)
-氧化锆,ZrO2—在15-140GHz下εr=32[Davidson(1972)]
-硅—在26.5-40GHz下εr=11.6[Seeger(1988)]
对于不取决于完全PBG的存在的结构着色应用,预料材料具有很大程度上真实,但是基本上较小的折射率并且装饰品的形状和体积将不太相关。
因此,适用于产生a-trimene的结构着色材料为:
-二氧化钛,TiO2—在750-1700THz(可见光)下εr=8.4-6.3[Mille(2013)]
-二氧化硅/石英,SiO2—在约550THz(可见光)下εr=约2.13[Malitson(1965)]
-常用聚合物如尼龙—在约2GHz下εr约3[Rueggeberg(1971)]
总结
本发明人已经设计材料的两个品牌的新实施例,它们称为无定形triamond(a-triamond)和无定形trimene(a-trimene)。这些为无序的、严格三价的三维网状结构,具有或多或少的局部几何排序。
相比于在a-trimene中,在a-triamond中存在二面角角度、偏斜角度和环尺寸的较少可变性。然而,相比于在a-trimene中,在a-triamond中存在相对横向元长度和横向元角度的较大可变性。
a-triamond结构表现出大的和完全光子带隙。因此,triamond可用于形成基质,光学共振腔和/或波导可引入到所述基质中。因此,a-triamond为允许设计用于下一代光学处理的先进光学组件的有价值的材料。此外,a-triamond可用于产生用于织物和涂料的防褪色着色。
虽然a-trimene不具有大的PBG,但是仍然观察到其减少在特定频率范围内电磁模式的数量。此外,当与a-triamond相比较时,系统的无序增加使得其高度适用于通过自组装方法来生产。这些方法可用于生成能够产生用于织物和涂料的防褪色着色的微粒。
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Claims (26)
1.一种组合物,其包括减少在特定频率范围(ωc±Δω)内的模式的数量的三维无定形三价网络。
2.一种根据权利要求1所述的组合物,其中所述网络限定包括通过横向元互连的多个顶点的连接网络,使得每个横向元直接连接两个顶点并且所述网络包括多个三面体,其中每个三面体包括直接连接到三个外顶点的中心顶点。
3.根据权利要求2所述的组合物,其中所述无定形三价网络限定带隙。
4.根据权利要求3所述的组合物,其中所述组合物的所述无定形三价网络限定光子带隙(PBG)。
5.根据权利要求3或权利要求4所述的组合物,其中所述带隙为完全或三维带隙。
6.根据权利要求3到5中任一项所述的组合物,其中所述带隙的宽度为至少1%,更优选地至少5%、10%或15%,并且最优选地至少16%、17%、18%、19%或20%。
7.根据权利要求2到6中任一项所述的组合物,其中每个横向元限定作为通过所述横向元直接连接的所述两个顶点之间的空间距离的长度,并且在所述组合物的所述网络内的所述横向元中的至少90%限定在平均横向元长度的70%和130%之间的长度。
8.根据权利要求7所述的组合物,其中每个横向元限定在所述平均横向元长度的60%和120%之间的宽度。
9.根据权利要求2到8中任一项所述的组合物,其中每个三面体限定作为在从所述中心顶点延伸的两个横向元之间的角度的三个横向元角度,并且在所述网络内的所述横向元角度中的至少90%限定在80°和160°之间的角度。
10.根据权利要求2到9中任一项所述的组合物,其中每个三面体限定三个偏斜角度,所述偏斜角度为在平面(包括所述三面体的所述中心顶点和所述外顶点中的两个)的法线之间的角度,和在直接连接所述中心顶点和不形成所述平面的所述三面体的剩余外顶点的横向元之间的角度,并且在所述网络内的所述偏斜角度中的至少90%限定在70°和110°之间的角度。
11.根据权利要求2到10中任一项所述的组合物,其中包括一个共享横向元和两个共享顶点的任意第一和第二三面体限定二面角角度,所述二面角角度为在由所述第一三面体的中心顶点和两个外顶点(其中限定所述第一平面的所述两个外顶点不构成所述第二三面体)限定的第一平面的法线和由所述第二三面体的中心顶点和两个外顶点(其中限定所述第二平面的所述两个外顶点不构成所述第一三面体)限定的第二平面的法线之间的角度,其中所述二面角角度大于或等于90°并且在所述网络内的所述二面角角度中的至少90%限定在92°和155°之间的角度。
12.根据权利要求2所述的组合物,其中所述组合物的所述无定形三价网络减少在特定频率范围(ωc±Δω)内的电磁模式的数量。
13.根据权利要求2或权利要求12所述的组合物,其中每个横向元限定作为通过所述横向元直接连接的所述两个顶点之间的空间距离的长度,并且在所述组合物的所述网络内的所述横向元中的至少90%限定在所述平均横向元长度的85%和115%之间的长度。
14.根据权利要求13所述的组合物,其中每个横向元限定在所述平均横向元长度的60%和120%之间的宽度。
15.根据权利要求2或12到14中任一项所述的组合物,其中每个三面体限定作为在从所述中心顶点延伸的两个横向元之间的角度的三个横向元角度,并且在所述网络内的所述横向元角度中的至少90%限定在95°和140°之间的角度。
16.根据权利要求2或12到15中任一项所述的组合物,其中每个三面体限定三个偏斜角度,所述偏斜角度为在平面(包括所述三面体的所述中心顶点和所述外顶点中的两个)的法线之间的角度,和在直接连接所述中心顶点和不形成所述平面的所述三面体的剩余外顶点的横向元之间的角度,并且在所述网络内的所述偏斜角度中的至少90%限定在35°和135°之间的角度。
17.根据权利要求2或12到16中任一项所述的组合物,其中包括一个共享横向元和两个共享顶点的任意第一和第二三面体限定二面角角度,所述二面角角度为在由所述第一三面体的中心顶点和两个外顶点(其中限定所述第一平面的所述两个外顶点不构成所述第二三面体)限定的第一平面的法线和由所述第二三面体的中心顶点和两个外顶点(其中限定所述第二平面的所述两个外顶点不构成所述第一三面体)限定的第二平面的法线之间的角度,其中所述二面角角度大于或等于90°并且在所述网络内的所述二面角角度中的至少90%限定在90°和170°之间的角度。
18.一种根据权利要求1到17中任一项所述的组合物的用途,其用作结构着色材料。
19.一种结构着色材料,其包括根据权利要求1到17中任一项所述的组合物。
20.一种涂料、染料或织物,其包括根据权利要求19所述的结构着色材料。
21.一种根据权利要求1到17中任一项所述的组合物的用途,其用作被配置成限定至少一个光学组件的支撑基质。
22.一种包括根据权利要求1到17中任一项所述的组合物的支撑基质,其被配置成限定至少一个光学组件。
23.根据权利要求22所述的支撑基质,其中所述支撑基质被配置成用于处理用于电信的光信号。
24.根据权利要求22所述的支撑基质,其中所述支撑基质被配置成用于处理在微波K波段中的光信号。
25.根据权利要求22到24中任一项所述的支撑基质,其中所述至少一个光学组件包括波导、波导互连、谐振腔和/或光学滤波器。
26.一种频率滤波器;用于电信应用的光导结构;用于卫星通信和/或移动电话应用的光导结构;光学计算机芯片;光学微电路;或激光器,其各自包括根据权利要求22到25中任一项所述的支撑基质。
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