CN109166977B - 基于双侧氧化锌和p型有机主体的量子点电致发光器件 - Google Patents

基于双侧氧化锌和p型有机主体的量子点电致发光器件 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种基于双侧氧化锌和P型有机主体的量子点电致发光器件，其特征是：以共轭有机小分子与量子点发光体组成的主客体复合发光材料为发光层，在发光层的两侧分别设置氧化锌薄膜，电致发光器件通过一侧氧化锌薄膜向发光层注入电子，通过另一侧氧化锌薄膜向发光层注入空穴；在发光层与两侧氧化锌薄膜之间分别形成异质界面。本发明中的发光层及两侧的氧化锌为基本发光单元，具有结构简单，量子效率高的优势。在基本器件结构的基础上，通过堆叠基本发光单元形成叠层器件结构，或者采用在发光层有机主体材料中复合多种类型的纳米发光客体，构建结构大幅简化的高能效照明光源和显示背光器件。

Description

基于双侧氧化锌和P型有机主体的量子点电致发光器件
技术领域
本发明涉及电致发光器件领域，特别涉及一种以小分子有机半导体与无机量子点发光体构成的主客体结构的复合发光层及其电致发光器件。
背景技术
有机电致发光二极管OLED适合作为大面积发光体应用在照明和显示领域，由于受制于有机发光材料的迁移率与发光效率之间的矛盾，器件的主要功能层的厚度一般为几十纳米，这些功能层通常包括发光层、电子和空穴的注入层与传输层。OLED的器件结构比较薄，容易形成较大的注入电流，但是要形成电子与空穴的平衡注入仍然面临挑战。现有技术主要通过设置载流子阻挡层强制实现注入平衡，从而提高器件的电流效率。可见，目前高性能OLED器件的结构为复杂的多层结构，在照明和显示应用中，还需要控制输出光的颜色，这就进一步要求采用叠层器件结构，器件的层数呈倍数地增加。高昂的材料成本和复杂的器件结构共同推高了OLED产品的市场价格。
量子点在光激发或电激发条件下具有高色纯度的发光特性，可以作为色彩转换层应用在发光二极管LED上，能够在一定程度上简化发光器件的结构。这类基于量子点光致发光特性的发光二极管，被称作QD-LED。QD-LED的一个主要问题是量子点材料的吸收截面较小，为了实现完全的色彩转换，需要厚度高达数微米的量子点色彩转换层。这就带来新的问题：或是在工艺上难以实现，或造成材料的过量使用和器件成本的上升；同时造成光转化效率的大幅下降。
利用量子点材料作为发光层的电致发光性能，采用与OLED相同的多层器件结构，可制备形成量子点电致发光器件，一般被称作QLED。但是，与OLED相似，现有的QLED技术依然存在电流效率低的问题，主要原因是量子点具有较高的电子迁移率，而空穴迁移率相对较低，所以通常需要引入电子阻挡层。显然，QLED器件结构依然复杂。此外，现有QLED技术采用量子点作为唯一组分形成薄膜，由于量子点密度过大，载流子注入到单个量子点的功率密度难以提高，导致内量子效率(IQE)较低，通常表现为较低的光致荧光量子效率(PLQE)。
发明内容
本发明是为避免上述现有技术所存在的不足，提供一种基于双侧氧化锌和P型有机主体的量子点电致发光器件，以达到简化器件结构和提高器件的电致发光量子效率的发明目的。
本发明为解决技术问题采用如下技术方案：
本发明基于双侧氧化锌和P型有机主体的量子点电致发光器件的特点是：以共轭有机小分子与量子点发光体组成的主客体复合发光材料为发光层，在所述发光层的两侧分别设置氧化锌薄膜，所述电致发光器件通过一侧氧化锌薄膜向发光层注入电子，通过另一侧氧化锌薄膜向发光层注入空穴；在所述发光层与两侧氧化锌薄膜之间分别形成异质界面。
本发明基于双侧氧化锌和P型有机主体的量子点电致发光器件的特点也在于：所述共轭有机小分子为P型有机小分子，所述氧化锌薄膜为N型无机氧化锌半导体，所述N型无机氧化锌半导体的电子迁移率不小于10-3cm2V-1s-1，空穴迁移率不大于10-4cm2V-1s-1；所述N型无机氧化锌的晶格参数与P型有机小分子的晶格参数部分相匹配，所述相匹配是指晶格参数差<10％。
本发明基于双侧氧化锌和P型有机主体的量子点电致发光器件的特点也在于：所述N型无机氧化锌半导体向P型有机小分子的空穴注入发生在靠近阳极一侧的异质界面；所述N型无机氧化锌半导体向P型有机小分子的电子注入发生在靠近阴极一侧的异质界面。
本发明基于双侧氧化锌和P型有机主体的量子点电致发光器件的特点也在于：所述发光层是共轭有机小分子与量子点发光体通过混合溶液前驱体一步法制备形成的主客体复合发光材料。
本发明基于双侧氧化锌和P型有机主体的量子点电致发光器件的特点也在于：所述量子点电致发光器件是在透明衬底上依次形成透明电极、第一侧氧化锌薄膜、发光层、第二侧氧化锌薄膜以及对电极；所述第一侧氧化锌薄膜和第二侧氧化锌薄膜的膜层厚度为40～80纳米。
本发明基于双侧氧化锌和P型有机主体的量子点电致发光器件的特点也在于：针对由所述第一侧氧化锌薄膜、发光层和第二侧氧化锌薄膜构成的基本发光单元，通过调整作为量子点发光体的发光纳米晶体的尺寸、形状和/或纳米晶体材料获得设定的发光颜色，所述纳米晶体材料为钙钛矿结构的CsPbBr3、CsPbI3、CsPbCl3或它们的组合。
本发明基于双侧氧化锌和P型有机主体的量子点电致发光器件的特点也在于：多个不同发光颜色的基本发光单元形成叠加器件结构，实现多色发光效果。
本发明基于双侧氧化锌和P型有机主体的量子点电致发光器件的特点也在于：所述叠层器件结构包括：由第一层氧化锌薄膜、第一发光层和第二层氧化锌薄膜构成的第一发光基本单元，由第二层氧化锌薄膜、第二发光层和第三层氧化锌薄膜构成的第二发光基本单元，所述第一发光基本单元和第二发光基本单元形成叠加；处在第一发光层和第二发光层之间的第二层氧化锌薄膜既可以向上注入空穴，又可以向下注入电子，或者相反。
本发明基于双侧氧化锌和P型有机主体的量子点电致发光器件的特点也在于：分别采用紫外光激发和可见光激发，针对所述发光层进行光致荧光量子效率检测，以光致荧光量子效率的测量值作为电致发光内量子效率的评判依据；其中，紫外光的光子能量不小于P型有机主体材料的光学带隙，可见光的光子能量小于P型有机主体材料的光学带隙且大于量子点的光学带隙。
与已有技术相比，本发明有益效果体现在：
1、本发明实现了器件结构的简化，电子和空穴通过同一种材料向发光层注入，简化了器件结构，特别是在叠层器件结构中，减少了两层发光层之间的电子注入层或空穴注入层；
2、本发明实现了发光层发光效率的提升，主客体复合发光层中的主体材料组分能够有效降低量子点分布密度，提高载流子注入到单个量子点的功率密度，从而提高量子点的光致荧光强度和量子效率，相应在电致发光器件中会提高内量子效率，得到高色纯度的电致发光；
3、本发明有效提高了器件的电流注入效率，一方面电子和空穴注入电流密度比较接近，另一方面通过形成高效复合电流，提高能量输入效率；
4、本发明可以通过改变主客体的组分之比，使器件在额定功率条件下处于最佳能效状态。
附图说明
图1为本发明中基于P型有机主体的主客体复合量子点发光基本单元；
图2为本发明采用双侧氧化锌和P型有机主体的量子点电致发光器件纵切面示意图；
图3为主客体复合发光层与量子点发光层在ZnO衬底上的荧光发射谱对比图；
图4a为365nm波长光激发条件下测量的光致荧光量子效率；
图4b为410nm波长光激发条件下测量的光致荧光量子效率；
图5为基于主客体复合发光层的传统结构电致发光器件及其发射光谱；
图6为传统结构电致发光器件的外量子效率对比图；
图7为器件ZnO层的设置与伏安特性；
图8为量子点器件与非量子点器件的伏安特性；
图9为基于双侧ZnO发光单元的叠层器件结构。
具体实施方式
本实施例中基于双侧氧化锌和P型有机主体的量子点电致发光器件的结构形式是：
以共轭有机小分子与量子点发光体组成的主客体复合发光材料为发光层，在发光层的两侧分别设置氧化锌薄膜，电致发光器件通过一侧氧化锌薄膜向发光层注入电子，通过另一侧氧化锌薄膜向发光层注入空穴；在发光层与两侧氧化锌薄膜之间分别形成异质界面。
共轭有机小分子为P型有机小分子，氧化锌薄膜为N型无机氧化锌半导体，N型无机氧化锌半导体的电子迁移率不小于10-3cm2V-1s-1，空穴迁移率不大于10-4cm2V-1s-1；N型无机氧化锌的晶格参数与P型有机小分子的晶格参数部分相匹配，相匹配是指晶格参数差<10％。
N型无机氧化锌半导体向P型有机小分子的空穴注入发生在靠近阳极一侧的异质界面，主要是通过场致电荷隧穿运动而形成；N型无机氧化锌半导体向P型有机小分子的电子注入发生在靠近阴极一侧的异质界面，是通过热电离而形成。由于发光层主体材料是P型有机半导体，电子的运动速率及其向量子点的注入效率相对较弱，但是随着温度的升高，电子注入主体材料的效率显著提高，从而提升阴极附近主体材料的可移动电子浓度，提高电致发光器件的量子效率，因此该器件结构适合作为高亮度光源使用。
发光层是共轭有机小分子与量子点发光体通过混合溶液前驱体一步法制备形成的主客体复合发光材料。
量子点电致发光器件是在透明衬底上依次形成透明电极、第一侧氧化锌薄膜、发光层、第二侧氧化锌薄膜以及对电极；第一侧氧化锌薄膜和第二侧氧化锌薄膜的膜层厚度为40～80纳米。
针对由第一侧氧化锌薄膜、发光层和第二侧氧化锌薄膜构成的基本发光单元，通过调整作为量子点发光体的发光纳米晶体的尺寸、形状和/或纳米晶体材料获得设定的发光颜色，纳米晶体材料为钙钛矿结构的CsPbBr3、CsPbI3、CsPbCl3或它们的组合，比如CsPbBr1.5I1.5。
将多个不同发光颜色的基本发光单元进行叠加，形成叠加器件结构，实现多色发光效果。
分别采用紫外光激发和可见光激发，针对发光层进行光致荧光量子效率检测，以光致荧光量子效率的测量值作为电致发光内量子效率的评判依据；其中，紫外光的光子能量不小于P型有机主体材料的光学带隙，可见光的光子能量小于P型有机主体材料的光学带隙且大于量子点的光学带隙。
具体实施中：基于P型共轭有机小分子为主体材料，例如2,7-二辛基[1]苯并噻吩并[3,2-b]苯并噻吩(C8-BTBT)，以量子点(QD)作为客体发光材料，二者形成主客体复合发光层，发光层两侧以厚度为40nm-80nm的氧化锌(ZnO)作为包覆层，构成图1所示的发光基本单元。
完整的电致发光器件如图2所示，包括透明衬底6，在透明衬底6上依次形成作为阳极5的透明电极、第一侧氧化锌薄膜4、发光层3、第二侧氧化锌薄膜2，以及在发光基本单元上制备形成的阴极1；第一侧氧化锌薄膜和第二侧氧化锌薄膜的膜层厚度为40～80纳米，由于发光基本单元结构对称，阳极5和阴极1可以互换位置。
发光基本单元中的发光层以及靠近衬底一侧的第一侧氧化锌薄膜可以采用溶液法制备，例如以典型的铟锡氧化物ITO作为透明电极，采用旋涂法工艺在ITO上方制备ZnO薄膜，然后在ZnO上方以旋涂法制备发光层，通过光致荧光谱检测发光层的光致发光PL特性。如图3所示，相对于纯量子点发光层，在采用C8-BTBT:QD主客体复合发光层的情况下，光致发光的强度更高。图中主客体按照2:1的质量比形成C8-BTBT:QD复合发光层，其强度相对于纯量子点发光层提高了1倍多；相应的，针对荧光量子效率PLQE的测量采用的激发光功率密度在20μW/cm2，测量数值如图4a和图4b所示，同样显示了复合发光层相对于纯量子点发光层，在365nm或410nm波长的光激发条件下，PLQY都提高1倍多；图3所示的荧光光谱或图4a和图4b所示的PLQE测量数值，可作为电致发光器件制造过程中的检测步骤，用于评估发光层作为电致发光单元的能量转换效率。
作为电致发光单元，主客体复合发光层相对于纯量子点发光层具有更高的能量转换效率。作为直接证据，采用传统的器件结构(ITO/PEDOT:PSS/poly-TPD/发光层/TPBi/LiF/Al)，分别以纯量子点薄膜和复合量子点薄膜作为发光层，制备电致发光器件。采用主客体复合发光层的电致发光器件的发射光谱如图5所示，其电致发光谱EL与光致发光谱PL，位置和半峰宽相近，均来自量子点带隙附近的光辐射。图5中的插图是点亮的电致发光器件的照片。显然，这种传统器件结构比较复杂，使用的材料，如Poly-TPD，非常昂贵。制作叠层器件还需要使用连接层，而该连接层至少需要两个功能层(如CN201711272316.6中所描述)，因此制作工艺变得更加复杂。
在采用传统的器件结构的情况下，复合发光层相对于纯QD发光层的外量子效率大幅提高，如图6所示，在低偏压条件下(<4V)，主客体复合发光层的外量子效率比单组分量子点发光层高2～3个数量级。在本实施例所采用的传统器件结构中，复合发光层中的C8-BTBT作为P型半导体，有效阻挡了电子漏电电流，同时又提高了量子点的荧光量子效率，因而可以显著提升了电致发光的外量子效率。然而其最大外量子效率依然小于1％，说明还有很大的提升空间。
为了简化器件结构和进一步提高电致发光的量子效率，本发明采用双侧ZnO结构的发光基本单元，利用氧化锌的空穴阻挡作用，进一步降低空穴漏电电流。如图7所示，以单组分C8-BTBT主体材料连接的双侧ZnO结构(标记为三角形)相对于单侧ZnO结构(标记为方块形)，漏电电流又降低了2～3个数量级。在这种双侧ZnO结构的基础上，以C8-BTBT:QD主客体复合发光层替换单组分C8-BTBT主体材料，这种电致发光器件通过引入量子点，在发光层内部形成电子与空穴的复合电流，大幅提高电子和空穴的注入效率，形成高度平衡的载流子注入。图8中伏安特性的对比证明了电流注入效率的大幅提升，显然本发明器件结构与传统电致发光器件的结构相比，有望实现更低的开启电压和更高的电流效率。
本发明器件结构中，P型有机半导体与N型ZnO形成PN结型异质界面，在任意方向上施加偏压，可通过有机半导体的低电位一侧的界面向发光层注入电子，同时通过高电位一侧的界面向发光层注入空穴。基于这种载流子注入机制，叠层器件结构可以如图9所示，包括由第一层氧化锌薄膜2-1、第一发光层3-1和第二层氧化锌薄膜2-2构成的第一发光基本单元，由第二层氧化锌薄膜2-2、第二发光层3-2和第三层氧化锌薄膜4构成的第二发光基本单元，并且第一发光基本单元和第二发光基本单元形成叠加；其中，处在第一发光层3-1和第二发光层3-2之间的第二层氧化锌薄膜2-2既可以向上注入空穴，又可以向下注入电子，或者相反，因而，相应的叠层器件结构变得相对简单。

Claims (9)

1.基于双侧氧化锌和P型有机主体的量子点电致发光器件，其特征是，以共轭有机小分子与量子点发光体组成的主客体复合发光材料为发光层，在所述发光层的两侧分别设置氧化锌薄膜，所述电致发光器件通过一侧氧化锌薄膜向发光层注入电子，通过另一侧氧化锌薄膜向发光层注入空穴；在所述发光层与两侧氧化锌薄膜之间分别形成异质界面；所述共轭有机小分子为P型有机小分子，所述氧化锌薄膜为N型无机氧化锌半导体，所述N型无机氧化锌半导体的电子迁移率不小于10-3cm2V-1s-1，空穴迁移率不大于10-4cm2V-1s-1。
2.根据权利要求1所述的基于双侧氧化锌和P型有机主体的量子点电致发光器件，其特征是，所述N型无机氧化锌的晶格参数与P型有机小分子的晶格参数部分相匹配，所述相匹配是指晶格参数差<10％。
3.根据权利要求1所述的基于双侧氧化锌和P型有机主体的量子点电致发光器件，其特征是，所述N型无机氧化锌半导体向P型有机小分子的空穴注入发生在靠近阳极一侧的异质界面；所述N型无机氧化锌半导体向P型有机小分子的电子注入发生在靠近阴极一侧的异质界面。
4.根据权利要求1所述的基于双侧氧化锌和P型有机主体的量子点电致发光器件，其特征是，所述发光层是共轭有机小分子与量子点发光体通过混合溶液前驱体一步法制备形成的主客体复合发光材料。
5.根据权利要求1所述的基于双侧氧化锌和P型有机主体的量子点电致发光器件，其特征是，所述量子点电致发光器件是在透明衬底(6)上依次形成透明电极(5)、第一侧氧化锌薄膜(4)、发光层(3)、第二侧氧化锌薄膜(2)以及对电极(1)；所述第一侧氧化锌薄膜(4)和第二侧氧化锌薄膜(2)的膜层厚度均为40～80纳米。
6.根据权利要求5所述的基于双侧氧化锌和P型有机主体的量子点电致发光器件，其特征是，针对由所述第一侧氧化锌薄膜(4)、发光层(3)和第二侧氧化锌薄膜(2)构成的基本发光单元，通过调整作为量子点发光体的发光纳米晶体的尺寸、形状和/或纳米晶体材料获得设定的发光颜色，所述纳米晶体材料为钙钛矿结构的CsPbBr3、CsPbI3、CsPbCl3或它们的组合。
7.根据权利要求6所述的基于双侧氧化锌和P型有机主体的量子点电致发光器件，其特征是，多个不同发光颜色的基本发光单元形成叠加器件结构，实现多色发光效果。
8.根据权利要求7所述的基于双侧氧化锌和P型有机主体的量子点电致发光器件，其特征是，所述叠加器件结构包括：由第一层氧化锌薄膜、第一发光层和第二层氧化锌薄膜构成的第一发光基本单元，由第二层氧化锌薄膜、第二发光层和第三层氧化锌薄膜构成的第二发光基本单元，所述第一发光基本单元和第二发光基本单元形成叠加；处在第一发光层和第二发光层之间的第二层氧化锌薄膜既可以向上注入空穴，又可以向下注入电子，或者相反。
9.根据权利要求1所述的基于双侧氧化锌和P型有机主体的量子点电致发光器件，其特征是，分别采用紫外光激发和可见光激发，针对所述发光层进行光致荧光量子效率检测，以光致荧光量子效率的测量值作为电致发光内量子效率的评判依据；其中，紫外光的光子能量不小于P型有机主体材料的光学带隙，可见光的光子能量小于P型有机主体材料的光学带隙且大于量子点的光学带隙。
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