CN109072071A - 碱卤化物闪烁体和其用途 - Google Patents

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J·乐加
S·布拉胡塔
V·奥斯本斯基
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Abstract

一种闪烁体可以包括具有通式Na(1‑y)LiyX的单晶化合物，其中0<y<1并且X是至少一种卤素或多种卤素的任何组合。在一个实施例中，所述闪烁体在25℃的温度下、在150℃的温度下或在两者下的脉冲形状甄别品质因数可以是至少1。

Description

碱卤化物闪烁体和其用途
技术领域
本公开涉及闪烁体和使用这种闪烁体的方法。
背景技术
基于闪烁体的探测器用于各种应用，包括核物理研究、石油勘探、野外光谱学、容器和行李扫描以及医学诊断。当基于闪烁体的探测器的闪烁体材料暴露于电离辐射时，闪烁体材料捕获入射辐射和闪烁的能量，以光子的形式发射所捕获的能量。基于闪烁体的探测器的光传感器探测所发射的光子。辐射探测设备可以出于许多不同的原因分析脉冲。需要持续的改进。
附图说明
实施例通过实例的方式示出，并且不限于附图。
图1包括作为左侧脉冲高度的函数和作为右侧闪烁计数的函数的的脉冲形状甄别参数(pulse shape discrimination parameter)的图示。
图2包括根据本文所描述的实施例的辐射探测装置内安装的闪烁体的描绘。
图3包括根据本文所描述的实施例的随钻测量装置(measurement-while-drilling device)的描绘。
图4包括图3的随钻测量装置的分析器装置的描绘。
图5包括使用图3的随钻测量装置的方法的流程图。
图6包括用于实例部分的样品1的所有闪烁脉冲的脉冲形状甄别密度图示。
图7包括用于实例1的样品1的γ和中子脉冲的脉冲形状甄别光谱。
图8包括用于实例2的样品2的在一定温度范围内的估计脉冲甄别品质因数的图示。
图9包括用于实例2的样品2和3的在一定温度范围内的相对光产率的图示。
图10包括用于实例2的样品2和3的在一定温度范围内的相对光产率的图示。
图11包括用于实例3的在Li浓度下的能量分辨率的图示。
图12包括用于实例4的在Li浓度下的脉冲形状甄别的图示。
技术人员了解到，图中的元件是为了简单和清楚起见而示出的，并且不必按比例绘制。举例来说，图中一些元件的尺寸可能相对于其它元件而言被放大以帮助改进对本发明实施例的理解。
具体实施方式
提供以下结合附图的实施方式以帮助理解本文所公开的教示内容。以下讨论将集中于教示内容的具体实施方案和实施例。提供这种焦点以帮助描述教示内容并且不应该被解释为对教示内容的范围或适用性的限制。
如本文所使用的术语“包含(comprises/comprising)”、“包括(includes/including)”、“具有(has/having)”或其任何其它变体意在涵盖非排他性的包括内容。举例来说，包含一系列特性的过程、方法、物品或设备不必仅限于那些特性，而是可以包括未明确列出的或这种过程、方法、物品或设备所固有的其它特性。此外，除非有相反的明确说明，否则“或”是指包括性的或而不是指排他性的或。举例来说，条件A或B通过以下中的任何一个来满足：A是真(或存在)且B是假(或不存在)，A是假(或不存在)且B是真(或存在)，以及A和B都是真(或存在)。
“一个(a/an)”用于描述本文所描述的元件和部件。这仅仅是为了方便起见并且给出对本发明范围的一般理解。除非另有清楚地说明其含义，否则这种描述应该被理解为包括一个或至少一个，并且单数也包括复数，或反之亦然。
除非另有说明，否则本文所描述的闪烁体化合物的不同组分的含量是指与熔体对立的晶体的含量。
除非另外定义，否则本文所使用的所有技术和科学术语具有与本发明所属领域的普通技术人员通常所理解的含义相同的含义。材料、方法和实例仅是说明性的并且不意欲是限制性的。在本文未描述的程度上，关于具体材料和加工行为的许多细节是常规的，并且可以在闪烁和辐射探测技术内的教科书和其它来源中找到。
如本文所描述的闪烁体可以通过展现出中子脉冲与γ辐射脉冲之间的衰减时间的增加差异来实现中子和γ辐射之间的改进区分。举例来说，在一个实施例中，闪烁体可以展现出中子脉冲与γ辐射脉冲之间的衰减时间的差异，所述差异的绝对值是至少33ns或至少35ns或至少37ns或至少39ns。在一个实施例中，闪烁体可以展现出中子脉冲与γ辐射脉冲之间的衰减时间的差异，所述差异的绝对值是至多55ns或至多53ns或至多51ns。此外，中子脉冲与γ辐射脉冲之间的衰减时间的差异的绝对值可以在任何上述最小值和最大值的范围内，如33到55ns或35到53ns。举例来说，中子脉冲的衰减时间可以快于γ辐射脉冲的衰减时间。
鉴于上述情况，本文所描述的闪烁体可用于双模式中子和γ辐射探测设备，并且可以在宽范围的温度下提供合适的脉冲形状甄别(PSD)，所述宽范围的温度包括-40℃到200℃或甚至更高的温度，如至少25℃或至少50℃或至少100℃到至少125℃或至少150℃或至少175℃或至少200℃或甚至更高的温度。当暴露于宽范围的温度时，包括-40℃到200℃或甚至更高的温度，如至少25℃或至少50℃或至少100℃到至少125℃或至少150℃或至少175℃或至少200℃或甚至更高的温度，辐射探测设备可以展现出合适的光输出性能。
在一个实施例中，闪烁体化合物包括碱卤化物。所述碱卤化物可以掺杂有活化剂。此外，碱卤化物可以与碱金属和活化剂共掺杂。与碱金属的共掺杂可以改进衰减时间、光产率、能量分辨率、比例性、另一种合适的闪烁参数或其任何组合。在一个实施例中，可以控制碱掺杂剂、活化剂的浓度或碱掺杂剂与活化剂的比率以获得良好的闪烁性能。
在一个实施例中，碱卤化物的碱可以包括钠，并且碱掺杂剂的碱可以包括锂。举例来说，闪烁体化合物可以具有以下通式(i)：
(i)Na(1-y)LiyX，其中0&lt;y&lt;1并且X是至少一种卤素或多种卤素的任何组合。
在一个实施例中，‘y’可以是至少0.005或至少0.01或至少0.02或至少0.03。在另外的实施例中，‘y’可以是至多0.1或至多0.09或至多0.08。此外，‘y’可以在任何上述最小值和最大值的范围内，如0.005到0.1。
在更特定的实施例中，闪烁体化合物可以包括富集有6Li以使得6Li占总Li含量的超过7％的Li。在一个特定实施例中，6Li占总Li含量的至少70％或至少80％或至少90％。在另一个实施例中，闪烁体化合物可以包括Li，其中6Li占总Li含量的至多7％。在一个实施例中，闪烁体化合物具有化学计量组成，而在另一个实施例中，闪烁体化合物具有非化学计量组成。
此外，闪烁体化合物可以包括活化剂掺杂剂。活化剂掺杂剂可以以至少0.03mol％或至少0.1mol％或至少0.2mol％或至少0.3mol％的量存在于闪烁体化合物中。在一个实施例中，增加闪烁体化合物中的活化剂的浓度可以降低相对于PSD而言的闪烁体的性能。因此，在某些实施例中，活化剂掺杂剂的存在量以闪烁体化合物的总重量计可以是至多1mol％或至多0.9mol％或至多0.8mol％。此外，活化剂掺杂剂可以以在任何上述最小值和最大值的范围内存在于闪烁体化合物中，如0.03mol％到1mol％或0.1mol％到0.8mol％。在某些实施例中，活化剂掺杂剂可以包括后过渡金属，如铊或镧系元素如铕，但不包括铊和铕的组合。在一个实施例中，本文所描述的闪烁体的γ辐射脉冲衰减时间可能受闪烁体化合物中的共掺杂剂的浓度的影响。在一个实施例中，包括Li掺杂的NaI:Tl的闪烁体化合物的γ辐射脉冲衰减时间可以长于包括具有相同Tl浓度但没有Li共掺杂剂NaI:Tl的闪烁体化合物的γ辐射脉冲衰减时间。此外，γ辐射脉冲的衰减时间可以随着闪烁体化合物中的Li的含量的增加而减少。举例来说，Li掺杂的NaI:Tl在22℃温度下的γ辐射脉冲衰减时间可以是至少230ns或至少250ns或至少300ns。在另一个实施例中，如当Li掺杂的NaI:Tl包括额外的共掺杂剂时，包括Li掺杂的NaI:Tl的闪烁体化合物的γ辐射脉冲衰减时间可以短于包括具有相同Tl浓度但没有Li共掺杂剂的NaI:Tl的闪烁体化合物的脉冲衰减时间。举例来说，在特定实施例中，具有至少一种额外的共掺杂剂的Li掺杂的NaI:Tl的γ辐射脉冲衰减时间可以是至多200ns或至多190ns或至多180ns或最多170ns。
在一个实施例中，如上所述，包括Li掺杂的NaI:Tl或NaI:Eu的闪烁体化合物可以另外包括至少一种额外的共掺杂剂。额外的共掺杂剂可以包括碱金属，如K、Rb、Cs；碱土，如Mg、Ca、Sr、Ba；稀土，如La、Lu、Yb、Ce、Tb、Sc或Y；过渡金属，如Cr；后过渡金属，如In；或其任何组合。
在一个实施例中，闪烁体化合物可以呈根据布里奇曼-史托巴格(Bridgman-Stockbarger)技术、柴可拉斯基(Czochralski)技术、基罗波洛斯(Kyropoulos)技术、边缘限定膜生长(Edge-defined Film Growth，EFG)技术、梯度凝固技术(Gradient Freezetechnique)等生长的晶体形式。在一个特定实施例中，晶体生长可以采用以熔体或粉末形式的连续进料。此外，生长方法可以生产单晶化合物。在一个实施例中，单晶化合物可以进行精加工并用作单晶闪烁体化合物。在另一个实施例中，单晶化合物可以进行塑性变形以制备多晶闪烁体化合物。举例来说，可以根据Vladimir Ouspenski的名为“形成发光材料的方法”的美国专利第8,871,115号中所公开的方法形成晶体，所述专利的以全文引用的方式并入本文中。
在一个实施例中，包括Li共掺杂的NaI:Tl的单晶闪烁体化合物可以实现优于包括Li共掺杂的NaI:Tl的多晶闪烁体化合物的出乎意料地改进的性能。此外，衍生自包含Li共掺杂的NaI:Tl的最初形成的单晶化合物的多晶闪烁体化合物可以实现优于包含Li共掺杂的NaI:Tl的原始形成的多晶化合物的出乎意料地改进的性能。现有技术没有成功地使用包括多晶NaI闪烁体化合物的闪烁体获得适合于γ辐射和中子的PSD。在《使用碱卤化物闪烁体6Li和脉冲形状甄别的热中子探测(Thermal neutron detection using alkali halidescintillators 6Li and pulse shape discrimination)》(《2011IEEE核科学研讨会会议记录(2011IEEE Nuclear Science Symposium Conference Record)》)中，Brubaker等人(“Brubaker”)发现，包括多晶NaI(Li、Tl)闪烁体化合物的闪烁体展现出差中子光产率和PSD，并且得出结论，多晶NaI(Li、Tl)闪烁体化合物展现出不足的γ滤除。类似地，在《锂碱卤化物-具有n-γ甄别的新型热中子探测器(Lithium alkali halides–new thermalneutron detectors with n-γdiscrimination)》(《2013IEEE核科学研讨会会议记录(2013IEEE Nuclear Science Symposium Conference Record)》)中，Nagarkar等人(“Nagarkar”)公开了包括多晶NaI(Li)闪烁体化合物的闪烁体对中子和γ辐射产生类似的衰变特性，因此没有展现出合适的PSD。
出乎意料的是，本发明人研发了包括可以展现出改进性能的Li共掺杂的NaI:Tl的单晶化合物。在一个实施例中，单晶化合物可以具有提高的透明度。另外，衍生自单晶化合物的多晶闪烁体化合物可以具有降低的孔隙含量，其可以保持提高的透明度。在一个实施例中，闪烁体化合物的孔隙含量以闪烁体化合物的材料密度计可以是至多0.1％或至多0.5％或至多2％。在不受特定理论束缚的情况下，本发明人相信闪烁体化合物中的提高的透明度有助于实现Brubaker和Nagarkar无法实现的改进的PSD。
可以通过PSD品质因数(FOM)来证明与PSD结合的双模式应用的改进性能。闪烁体可以暴露于中子源，并且使用快速傅里叶变换(Fourier transform)来处理由分析器装置接收的电子脉冲以获得PSD参数值。PSD参数可以通过电子脉冲从其最大强度的2％上升到60％所花费的时间来确定。其它积分范围可用于其它闪烁化合物。举例来说，PSD参数可以通过电子脉冲从其最大强度的2％上升到50％或10％上升到90％所花费的时间来确定。作为说明，图1包括脉冲高度比更接近图1左侧的PSD参数的图示和脉冲计数比更接近图1右侧的PSD参数的图示。在图1中，如更接近图1右侧的图示所示，H1对应于γ辐射脉冲的峰值，并且H2对应于热中子脉冲的峰值。使用左侧图示的Y轴以PSD参数为单位表示H1和H2。因此，H1是700(以PSD参数为单位)，并且H2是594(以PSD参数为单位)。半峰全宽(FWHM)可以由右侧图中的峰值获得并且还可以以PSD参数为单位来表示。FWHM1对应于H1的FWHM并且值是37(以PSD参数为单位)，并且FWHM2对应于H2的FWHM并且值是42(以PSD参数为单位)。
如本文所使用，PSD FOM由以下等式定义：
|(H1–H2)|/(FWHM1+FWHM2)。
H1、H2、FWHM1、FWHM2都以PSD参数为单位，因此PSD FOM是无量纲的。对于图1中的图，样品闪烁体的PSD FOM是1.34。可以以类似的方式分析本文所描述的组合物的PSD FOM。随着PSD FOM变得越大，PSD更准确并且脉冲误分类的可能性降低。另一方面，随着PSD FOM变得越小，PSD更加困难并且脉冲误分类的可能性增加。
在一个实施例中，本文所描述的闪烁体化合物的PSD FOM可以大于具有相同Tl浓度但没有Li共掺杂剂的NaI:Tl闪烁体的PSD FOM。举例来说，本文所描述的闪烁体化合物在25℃下的PSD FOM可以是至少1.1或至少1.3或至少1.5。在一个实施例中，闪烁体化合物在25℃下的PSD FOM可以是至多6或至多5或至多4。闪烁体化合物可以在至少0.5mol％或至少2mol％或至少4mol％或至少8mol％的Li浓度下具有上述在25℃下的PSD FOM。
此外，闪烁体化合物的PSD FOM可以是在至少50℃或至少75℃或至少100℃或至少125℃或至少150℃或至少175℃的温度下至少1.5。在一个实施例中，本文所描述的闪烁体化合物在50℃下的PSD FOM可以是至少2或至少2.5或至少3。在一个实施例中，本文所描述的闪烁体化合物在75℃下的PSD FOM可以是至少2或至少2.5或至少3。在一个实施例中，本文所描述的闪烁体化合物在100℃下的PSD FOM可以是至少2或至少2.5或至少3。在一个实施例中，本文所描述的闪烁体化合物在125℃下的PSD FOM可以是至少1.7或至少2.1或至少2.5。在一个实施例中，本文所描述的闪烁体化合物在150℃下的PSD FOM可以是至少1.1或至少1.3或至少1.5。
此外，本文所描述的闪烁体的某些实施例的优点包括通过使闪烁体化合物掺杂有Li来将中子敏感性引入NaI、NaI:Tl或NaI:Eu闪烁体。在一个实施例中，Li共掺杂的NaI闪烁体化合物可以在室温下和高温环境中(如在约50℃到至少约200℃的温度下)实现适用于中子和γ辐射的双模式探测的PSD。
本文所描述的闪烁体的某些实施例的另一个优点包括：与具有相同Tl浓度但没有Li共掺杂剂的NaI:Tl闪烁体相比，获得Li共掺杂的NaI或NaI:Tl或NaI:Eu闪烁体化合物，其展现出在25℃下相对于光输出和γ射线能量而言的性能的基本上无降低，以及在约50℃到约至少200℃范围内的高温下这种性能的增加。在一个实施例中，包含与Li共掺杂的NaI:Tl的闪烁体化合物在25℃或更高温度下如在至少50℃的温度下或在至少75℃的温度下或在至少100℃的温度下或在至少125℃的温度下或在至少150℃或至少175℃或至少200℃的温度下的光输出大于具有相同Tl浓度但没有Li共掺杂剂的NaI:Tl闪烁体的光输出。
在一个实施例中，本文所描述的闪烁体化合物的能量分辨率可以具有与NaI:Tl闪烁体化合物的能量分辨率相当的能量分辨率，特别是当晶体中的Li浓度在大于0mol％到约8mol％范围内时如此。举例来说，本文所描述的闪烁体化合物在662keV下的能量分辨率可以在6％到约8％范围内或更特别地6.2％到7.6％范围内。
在另一个实施例中，在2.0到4.0MeVγ射线等效能量范围内，闪烁体的γ滤除可以是每γ射线探测至多1×10-6或至多5×10-7或至多1×10-7假中子探测。
在一个实施例中，闪烁体可以是大型闪烁体。在一个实施例中，闪烁体的宽度可以是至少15mm、至少25mm或至少50mm或至少75mm、至少90mm或至少100mm。在另一个实施例中，闪烁体的体积可以是至少500cm3或至少750cm3或至少1000cm3或至少1500cm3或至少2000cm3。在一个实施例中，本文所描述的闪烁体不包括薄膜闪烁体，如厚度不大于10mm的闪烁体。
此外，在一个实施例中，本文所描述的闪烁体不包括尺寸限制的晶体，如钾冰晶石。稀土钾冰晶石可以具有通式：M1 1+ 2M2 +1REX6，其中M1 1+是具有相对较大尺寸的阳离子的元素，所述阳离子属于第1族元素，特别地Cs、Rb、K以及Na；M2 1+是具有相对较小尺寸的阳离子的元素，所述阳离子属于第1族元素，特别地Li或Na。RE是一种或多种稀土元素；并且X是一种或多种卤元素。由于钾冰晶石中的多种物种，可以限制钾冰晶石晶体的尺寸。
如前所述的闪烁体的任一种可用于各种应用，包括核物理研究、石油勘探、野外光谱学、容器和行李扫描以及医学诊断。示例性应用包括用于以下的辐射探测器：安全探测设备、油井测井探测器设备、γ射线光谱设备、同位素识别设备、公共区域探测器设备、大面积勘测设备、行李和货物扫描设备、单正电子发射计算机断层摄影(Single PositronEmission Computer Tomography，SPECT)设备或正电子发射断层摄影(PET)设备、x射线成像设备、入口监视器辐射探测器设备、手持式辐射探测器设备、个人辐射探测器设备。
图2包括钻井设备10的描绘，其包括连接到通过绞车17悬挂于井筒16内的钻柱14的上端的顶部驱动器12。包括管道滑动件18的旋转台可用于保持与顶部驱动器12连接或代替其的适当的钻柱定向。井下遥测测量和传输装置20(通常称为随钻测量(MWD)装置)是连接到钻柱14的下端的井下工具的一部分。MWD装置通过钻井液脉冲(mud pulse)或电磁传输将钻井相关参数传输到地面。这些信号由数据接收装置22在地面处接收。井下工具包括弯曲部分23、井下马达24和钻头26。弯曲部分23与MWD装置邻接以辅助钻井倾斜井筒。井下马达24如容积式马达(positive-displacement-motor，PDM)或井下涡轮为钻头26提供动力并且位于井下工具b的远端。
将由数据接收装置22接收的井下信号提供给计算机28、输出装置30或两者。计算机28可以位于井场或远程连接到井场。分析器装置可以是计算机28的一部分或者可以位于MWD装置20附近的井下工具内。计算机28和分析器装置可以包括可以从用户接收输入的处理器。信号还可以被发送到输出装置30，其可以是显示装置、硬拷贝记录打印装置、测量仪器、视觉听觉警报器或其任何组合。计算机28可操作地连接到绞车17的控制器和与顶部驱动器12和旋转台18相关联的控制电子器件32，从而控制钻柱和钻头的旋转。计算机28还可以耦合到与钻井设备钻井液泵相关联的控制机构以控制钻头的旋转。控制电子器件32还可以接收手动输入，如钻井操作员。
图3示出了井下工具16内的MWD装置20的一部分的描绘。MWD装置20包括壳体202、温度传感器204、闪烁体222、光接口232、光传感器242和分析器装置262。壳体202可以包括能够保护闪烁体222、光传感器242、分析器装置262或其组合的材料，如金属、金属合金、其它材料或其任何组合。温度传感器204邻接于闪烁体222、光传感器242或两者。温度传感器204可以包括热电偶、热敏电阻或其它合适能够在MWD装置20的正常操作温度下确定壳体内温度的装置。辐射探测设备可以包括闪烁体222、光耦合到闪烁体222的光传感器242以及光耦合到光传感器242的分析器装置262。尽管此处作为MWD装置的一部分示出，但是所属领域的普通技术人员在阅读本公开之后将认识到，辐射探测设备可以用于其它应用，如上述其它应用。
闪烁体222可以包括上述任何闪烁体化合物。在特定实施例中，闪烁体222可以包括具有非常适合于高温应用的组合物的闪烁体化合物，所述高温应用如在50℃到200℃或甚至更高如至少50℃或至少75℃或至少100℃到至少125℃或至少150℃或至少175℃或至少200℃或甚至更高范围内的温度下操作的应用。在另一个实施例中，闪烁体222可以包括具有使得PSD FOM足够高以允许使用脉冲形状甄别以使得即使在上述高温下也可以分别计数中子和γ辐射的组合物的闪烁体化合物。
总之，闪烁体222可以具有允许脉冲形状甄别的PSD FOM，具有可以包括含Br或含I的碱卤化物的组合物，或具有PSD FOM以及所述组合物。
回到图3，闪烁体222和光传感器242光耦合到光接口232。光接口232可以包括用于减轻闪烁体222与光传感器242之间的折射率差异的聚合物如硅橡胶。在其它实施例中，光接口232可以包括有包括聚合物和额外的元素的凝胶或胶体。
光传感器242可以是光电倍增管(PMT)、基于半导体的光电倍增器(SiPM)、混合光传感器或其任何组合。光传感器242可以接收由闪烁体222发射的光子并基于其接收的光子的数目产生电子脉冲。光传感器242电耦合到分析器装置262。尽管未在图3中示出，但是放大器可用于在来自光传感器242的电子信号到达分析器装置262之前将其放大。
分析器装置262可以包括硬件并且可以至少部分地以软件、固件或其组合形式来实施。在一个实施例中，硬件可以包括在现场可编程门阵列(FPGA)、专用集成电路(ASIC)、另一种集成电路内或在印刷电路板或另一种合适的装置上或其任何组合的多个电路。分析器装置262还可以包括缓冲器以用于在分析数据、写入存储、读取、传输到另一个组件或装置之前临时存储数据，对数据执行另一个合适的动作或其任何组合。在图4中所示的实施例中，分析器装置262可以包括耦合到光传感器242(在图3中)的放大器422，从而使得来自光传感器242的电子脉冲可以在分析之前进行放大。放大器422可以耦合到可以数字化电子脉冲的模数转换器(ADC)424。ADC 424可以耦合到脉冲形状甄别(PSD)模块442。在特定实施例中，PSD模块442可以包括FPGA或ASIC。在特定实施例中，PSD模块442可以包括用于分析电子脉冲的形状并确定电子脉冲是对应于中子还是γ辐射的电路。在更特定的实施例中，PSD模块442可以使用电子脉冲、来自温度传感器204的温度或这些信息的衍生信息，并且使用查找表来确定电子脉冲是对应于中子还是γ辐射。查找表可以是FPGA或ASIC的一部分或者可以在另一个装置中，如集成电路、磁盘驱动器或合适的永久存储器装置。
分析器装置262进一步包括中子计数器462和γ辐射计数器464。如果PSD模块442确定电子脉冲对应于中子，那么PSD模块442使中子计数器462递增。如果PSD模块442确定电子脉冲对应于γ辐射，那么PSD模块442使γ辐射计数器464递增。
在替代实施例中，由分析器装置262提供的部分或全部部件或功能可以位于井筒外部或在钻井现场或远离钻井现场，如在办公楼中。
图5包括使用包括MWD装置20的如图2中所示的钻井设备的示例性方法的流程图。所述方法将关于如图2中所示的钻井设备、如图3中所示的MWD装置262和如图4中所示的分析器装置内的部件来描述。在阅读本说明书之后，技术人员将了解，关于特定组件描述的活动可以由另一种组件来执行。此外，关于特定组件描述的活动可以组合成单个组件，并且关于单个组件描述的活动可以分布在不同组件之间。
所述方法可以在图5中的框502处从将井下工具插入井筒16开始。参考图2，钻头26可以通过沿着钻柱14向下泵送钻井液来启动以转动井下马达24。对于定向钻井，可以使用顶部驱动器12来控制钻头的方向。当钻井方向沿着直线继续时，顶部驱动器12旋转钻柱14，同时由绞车17施加向下压力。为了改变方向，顶部驱动器12用于定位井下工具的工具面。当方向改变时，可以降低向下压力。在工具面处于正确位置之后，顶部驱动器12不再旋转钻柱，因为弯曲部分23使钻井方向改变。钻头26上的向下压力增加，并且随着方向改变继续进行钻井。在实现适当的方向之后，启动顶部驱动器12以旋转钻柱14，从而使得在新方向上继续进一步钻井。在钻井期间，可以产生大量热量，并且所得温度可以高于120℃、至少130℃、至少140℃、至少150℃或甚至更高。同样在钻井期间，MWD装置20收集数据。选择闪烁体222以使得在这样的温度下，视所捕获的辐射的类型而定，闪烁体222可以产生与由光传感器242转换成不同类型的电子脉冲的不同类型的辐射相对应的不同闪烁光。
所述方法可以包括在图5中的框522和524处捕获辐射并发射闪烁光。可以通过闪烁体222捕获辐射，并且可以响应于捕获辐射由闪烁体222发射闪烁光。所述方法可以进一步包括在框542处响应于接收来自闪烁体222的闪烁光在光传感器242处产生电子脉冲。电子脉冲可以由光传感器242提供给分析器装置262。所述方法可以进一步包括在框562处放大电子脉冲。电子信号可以由光传感器242或分析器装置262内的前置放大器或放大器放大。所述方法可以进一步包括在框564处将电子脉冲从模拟信号转换成数字信号。
所述方法可以包括在必要时处理数据，并且在图5中的框566处确定电子脉冲是对应于中子还是γ辐射。在一个实施例中，可以由FPGA、ASIC或其它合适的装置执行确定。脉冲的分析可以包括在必要时处理数据并确定脉冲的上升时间、衰减时间、可用于进行确定的另一个合适参数或其任何组合。可以使用PSD模块442来执行确定。PSD模块442可以使用来自温度传感器204的温度信息作为确定的一部分。所述方法可以进一步包括在框568处使适当的计数器递增以响应于所述确定。当确定电子脉冲以对应于中子时，中子计数器462增加。当确定电子脉冲对应于γ辐射时，γ辐射计数器464递增。这种信息还可用于识别γ辐射的来源。
参考图5，关于框562、564、566和568描述的一些动作可以由分析器装置262执行。所有分析器装置262可以在MWD装置20内或可以在井筒16的外部。在另一个实施例中，放大器422和ADC 424可以在MWD装置20内，并且PSD模块442和计数器462和464可以位于井筒16的外部的表面处。在阅读本说明书之后，技术人员将能够根据闪烁体的PSD FOM确定分析器装置或分析器装置262的组件的位置以用于正常操作温度、可能取决于或可能不取决于PSDFOM或闪烁体的组成的计算需求以及特定应用。
尽管关于钻井设备描述了辐射探测设备，但是辐射探测设备可以是不执行钻井操作的测井设备的一部分。类似于具有钻头26的井下工具，测井设备可以包括没有钻头的井下工具。柔性钻柱可以耦合到井下工具以允许井下工具在井筒16内下降和升高。如果需要或期望，钻柱可以耦合到井下工具。
本文所描述的概念允许更好地选择一种闪烁体化合物，所述闪烁体化合物包含共掺杂的碱卤化物，特别地与Li共掺杂的NaI:Tl闪烁体化合物，其在设备的正常操作温度下(无论是在室温下还是在本文所描述的更高温度下)可以具有可接受的PSD FOM。可接受的PSD FOM允许使用脉冲形状甄别来甄别两种不同类型的辐射，并允许脉冲形状甄别专用于电子脉冲的特定部分，其中与电子脉冲的其它部分相比，不同类型的辐射之间的差异更加不同。此外，可以调节共掺杂NaI:Tl中的Li含量以实现用于闪烁体的闪烁体化合物以具有非常适合的PSD FOM用于电子脉冲的特定部分，其中不同类型的辐射之间的区别大于其它部分。本文所描述的概念可以扩展到其它类型的辐射，如x射线、α粒子、β粒子等，并且不限于中子和γ辐射。
许多不同方面和实施例都是有可能的。本文描述那些方面和实施例中的一些。在阅读本说明书之后，技术人员将了解，那些方面和实施例仅是说明性的并且不限制本发明的范围。另外，所属领域的技术人员将理解，包括模拟电路的一些实施例可以类似地使用数字电路来实施，并且反之亦然。实施例可以与如下所列的实施例中的任何一种或多种一致。
实施例1.一种闪烁体，其包含具有通式Na(1-y)LiyX的单晶化合物，其中0&lt;y&lt;1并且X是至少一种卤素或多种卤素的任何组合。
实施例2.一种闪烁体，其在22℃的温度下的脉冲形状甄别品质因数是至少1.5。
实施例3.一种闪烁体，其在150℃的温度下的脉冲形状甄别品质因数是至少1.5。
实施例4.根据实施例2和3中任一项所述的闪烁体，其具有通式Na(1-y)LiyX，其中0&lt;y&lt;1并且X是至少一种卤素或多种卤素的任何组合。
实施例5.根据实施例1和4中任一项所述的闪烁体，其中y是至少0.005或至少0.01或至少0.02或至少0.03。
实施例6.根据实施例1、4和5中任一项所述的闪烁体，其中y是至多0.1或至多0.09或至多0.08。
实施例7.根据前述实施例中任一项所述的闪烁体，其中所述闪烁体包括包含K、Rb、Cs、In、Mg、Ca、Sr、Ba、Sc、Y、La、Lu、Yb、Ce、Tb、Cr和其任何组合中的至少一种的额外的掺杂剂。
实施例8.根据前述实施例中任一项所述的闪烁体，其进一步包含活化剂掺杂剂。
实施例9.根据实施例8所述的闪烁体，其中铊是唯一的活化剂掺杂剂。
实施例10.根据实施例8所述的闪烁体，其中铕是唯一的活化剂掺杂剂。
实施例11.根据实施例8、9和10中任一项所述的闪烁体，其中所述活化剂掺杂剂的存在量是至少0.03mol％或至少0.1mol％或至少0.2mol％或至少0.3mol％。
实施例12.根据实施例8到11中任一项所述的闪烁体，其中所述活化剂掺杂剂的存在量是至多1mol％或至多0.9mol％或至多0.8mol％。
实施例13.根据实施例1和4到12中任一项所述的闪烁体，其中所述闪烁体在22℃的温度下的脉冲形状甄别品质因数是至少1或至少1.2或至少1.3。
实施例14.根据实施例1和4到12中任一项所述的闪烁体，其中所述闪烁体在150℃的温度下的脉冲形状甄别品质因数是至少0.9或至少1.1或至少1.2或至少1.3或至少1.4。
实施例15.根据前述实施例中任一项所述的闪烁体，其中所述闪烁体在22℃的温度下的脉冲形状甄别品质因数是至多5或至多4或至多3。
实施例16.根据前述实施例中任一项所述的闪烁体，其中所述闪烁体在150℃的温度下的脉冲形状甄别品质因数是至多5或至多4或至多3。
实施例17.根据前述实施例中任一项所述的闪烁体，其中所述闪烁体在2.0到4.0MeVγ射线等效能量范围内具有每γ射线至多1×10-6或至多5×10-7或至多1×10-7假中子探测的γ滤除比。
实施例18.根据前述实施例中任一项所述的闪烁体，其中所述闪烁体包含与Li共掺杂的NaI:Tl，并且其在22℃或更高温度下如在至少50℃的温度下或在至少75℃的温度或在至少100℃的温度下或至少125℃的温度或至少150℃的温度或至少175℃的温度或温度至少为200℃下的光输出大于包含具有相同Tl浓度但没有Li共掺杂剂的NaI:Tl的闪烁体化合物的光输出。
实施例19.根据实施例1和4到18中任一项所述的闪烁体，其中所述Li包括包含量占总Li含量的至少30％或至少60％或至少90％的6Li的富集锂。
实施例20.根据实施例1和4到19中任一项所述的闪烁体，其中所述卤素包括溴或碘。
实施例21.根据实施例20所述的闪烁体，其中所述卤素包括碘。
实施例22.根据前述实施例中任一项所述的闪烁体，其中所述闪烁体的宽度是至少75mm、至少90mm或至少100mm。
实施例23.根据前述实施例中任一项所述的闪烁体，其中所述闪烁体的体积是至少500cm3或至少750cm3或至少1000cm3或至少1500cm3或至少2000cm3。
实施例24.根据前述实施例中任一项所述的闪烁体，其中所述闪烁体的孔隙含量以所述闪烁体化合物的材料密度计是至多0.1％或至多0.5％或至多2％。
实施例25.根据前述实施例中任一项所述的闪烁体，其中所述闪烁体包含衍生自最初形成的单晶化合物的多晶闪烁体化合物。
实施例26.一种辐射探测器，其包含根据前述实施例中任一项所述的闪烁体。
实施例27.根据实施例26所述的辐射探测器，其进一步包含光耦合到所述闪烁体的光传感器。
实施例28.根据实施例27所述的辐射探测器，其进一步包含分析器装置，其中所述分析器装置适于将来自所述光传感器的第一脉冲与来自所述光传感器的第二脉冲区分开，其中所述第一脉冲对应于由所述闪烁体捕获的中子，并且所述第二脉冲对应于由所述闪烁体捕获的γ辐射。
实施例29.根据实施例28所述的辐射探测器，其中所述分析器装置包含经配置以使用上升时间、衰减时间或其组合来在所述中子与所述γ辐射之间进行甄别的甄别模块。
实施例30.根据实施例26到29中任一项所述的辐射探测器，其中所述辐射探测器是入口监视器辐射探测器、手持式辐射探测器或个人辐射探测器。
实施例31.根据实施例26到30中任一项所述的辐射探测器，其中所述辐射探测器是双模式辐射探测器。
实施例32.根据实施例31所述的辐射探测器，其中所述双模式辐射探测器探测中子和γ辐射。
实施例33.根据实施例26到32中任一项所述的辐射探测器，其中所述辐射探测器是以下的至少一部分：安全探测设备、油井测井探测器设备、γ射线光谱设备、同位素识别设备、公共区域探测器设备、大面积勘测设备、行李和货物扫描设备、单正电子发射计算机断层摄影(SPECT)设备或正电子发射断层摄影(PET)设备、x射线成像设备、入口监视器辐射探测器设备、手持式辐射探测器设备或个人辐射探测器设备。
实施例34.一种设备，其包括经配置以插入井筒中的井下工具并且包含根据实施例1到25中任一项所述的闪烁体。
实施例35.根据实施例34所述的设备，其进一步包含光耦合到所述闪烁体的光传感器。
实施例36.根据实施例35所述的设备，其进一步包含耦合到所述光传感器的分析器装置，其中所述分析器装置是井下工具的一部分。
实施例37.根据实施例35所述的设备，其进一步包含耦合到所述光传感器的分析器装置，其中所述分析器装置经配置以在所述井筒外部操作并与所述井下工具间隔开。
实施例38.根据实施例35到37中任一项所述的设备，其进一步包含耦合到所述井下工具的钻柱。
实例
实例仅以说明的方式给出并且不限制如所附权利要求中限定的本发明的范围。
实例1
在单晶闪烁体化合物即样品1上收集数据，所述单晶闪烁体化合物具有熔体中的式NaI(0.05mol％Tl，0.5mol％Li)和晶体中的NaI(0.06mol％Tl，0.4mol％Li)。将闪烁体暴露于质量是约109纳克的252Cf，并放置在离闪烁体约30厘米处。暴露在约22℃下进行。由闪烁体捕获的辐射引起发射由光传感器收集的闪烁光，其反过来产生电子脉冲。图6包括所有闪烁脉冲的PSD密度图，并且图7包括γ和中子脉冲的PSD光谱。从图7中可以看出，γ辐射与中子之间的分离是极好的。特别地，PSD FOM超过1.5，其对应于在2.0到4.0MeVγ射线等效能量范围内具有每γ射线探测1×10-8假中子探测的γ滤除比。
实例2
在2个样品(样品2和3)上收集数据。样品2是具有晶体中的式NaI(0.04mol％Tl，1mol％Li)的单晶闪烁体化合物。样品3是具有相同Tl浓度但没有Li共掺杂剂的NaI:Tl晶体。将每个样品闪烁体暴露于质量是约109纳克的252Cf并放置在离闪烁体约30厘米处。在晶体和PMT之间使用石英光管。这种配置不如没有石英光管的实例1中的配置有效，并且将测量的PSD FoM降低了50％(参见Menge等人，《核科学研讨会和医学成像会议(NuclearScience Symposium and Medical Imaging Conference)》(NSS/MIC)，2011IEEE，第1598、1601页，2011年10月)。暴露在-40℃到约160℃范围内的温度下进行。图8包括样品2的这种温度范围的估计PSD FOM图，并且表示测量值的2倍以解释由于光管导致的效率降低。图9包括沿给定温度范围并且样品2和3的成形时间是1μs的相对光产率图(标准化到25℃)。图10包括沿给定温度范围并且样品2和3的成形时间是12μs的相对光产率图(标准化到25℃)。
从图8中可以看出，PSD FOM在约-10℃到约150℃下大于2。此外，PSD FOM在约25℃下显著增加，并且在约50℃到约110℃下大于3.2。因此，与Li共掺杂的NaI:Tl可以使双模式探测成为可能。
从图9和10中可以看出，在25℃到远高于140℃下Li共掺杂的NaI:Tl化合物样品2的相对光产率显示出比标准NaI:Tl闪烁体化合物样品3更少的减少。因此，与包括标准NaI:Tl的闪烁体化合物相比，包含与Li共掺杂的NaI:Tl的闪烁体化合物表现得更好，尤其是在高温下如此。
实例3
在许多与Li共掺杂的NaI:Tl闪烁体化合物的样品上收集数据。Tl浓度与前面的实例相同，并且对于每个样品是一致的。每个样品的Li浓度在大于0mol％到约8mol％范围内改变。将每个样品暴露于质量是约109纳克的252Cf并放置在离闪烁体约30厘米处。在662keV下测量能量分辨率并针对图11中的Li浓度绘图。
实例4
在许多与Li共掺杂的NaI:Tl闪烁体化合物的样品上收集数据。Tl浓度与前面的实例相同，并且对于每个样品是一致的。每个样品的Li浓度在大于0mol％到约8mol％范围内改变。将每个样品暴露于质量是约109纳克的252Cf并放置在离闪烁体约30厘米处。PSD FOM在约25℃的温度下测量，并针对图12中的每个样品的Li浓度绘图。
注意，并非需要以上在一般描述或实例中所描述的所有活动，可能不需要具体活动的一部分，并且除了所描述的那些之外还可以进行一个或多个另外的活动。更进一步地，活动列出的顺序不一定是其进行的顺序。
上面已经针对具体实施例描述了益处、其它优点和问题的解决方案。然而，可能导致任何益处、优点或解决方案存在或变得更加明显的益处、优点、问题的解决方案和一种或多种任何特性不应被解释为任何或所有权利要求的关键、必需或基本特性。
本文所描述的实施例的说明书和图示旨在提供对各种实施例的结构的一般理解。说明书和图示不旨在用作使用本文所描述的结构或方法的设备和系统的所有元素和特性的详尽和全面的描述。为了清楚起见而在此处单独实施例的上下文中描述的特定特征也可以在单个实施例中以组合形式提供。相反地，在单个实施例的上下文中为了简洁起见而描述的各种特性也可以单独地或以任何子组合形式提供。此外，对以范围形式陈述的值的引用包括在所述范围内的每个值。只有在阅读本说明书之后，许多其它实施例才对于技术人员是显而易见的。可以使用其它实施例并从本公开中衍生出其它实施例以使得可以在不脱离本公开的范围的情况下进行结构替换、逻辑替换或另一种改变。因此，本公开应被视为说明性的而非限制性的。

Claims (15)

1.一种闪烁体，其包含具有通式Na(1-y)LiyX的单晶化合物，其中0&lt;y&lt;1并且X是至少一种卤素或多种卤素的任何组合。
2.一种闪烁体，其在25℃的温度下的脉冲形状甄别品质因数是至少1.5。
3.一种闪烁体，其在150℃的温度下的脉冲形状甄别品质因数是至少1.5。
4.根据权利要求2和3中任一项所述的闪烁体，其具有通式Na(1-y)LiyX，其中0&lt;y&lt;1并且X是至少一种卤素或多种卤素的任何组合。
5.根据权利要求1和4中任一项所述的闪烁体，其中y是至少0.005或至少0.01或至少0.02或至少0.03。
6.根据权利要求1、4和5中任一项所述的闪烁体，其中y是至多0.1或至多0.09或至多0.08。
7.根据权利要求6所述的闪烁体，其中铊是唯一的活化剂掺杂剂。
8.根据权利要求6所述的闪烁体，其中铕是唯一的活化剂掺杂剂。
9.根据前述权利要求中任一项所述的闪烁体，其中所述闪烁体包括包含K、Rb、Cs、In、Mg、Ca、Sr、Ba、Sc、Y、La、Lu、Yb、Ce、Tb、Cr和其任何组合中的至少一种的额外的掺杂剂。
10.根据权利要求7到9中任一项所述的闪烁体，其中所述活化剂掺杂剂的存在量是至少0.03mol％或至少0.1mol％或至少0.2mol％或至少0.3mol％。
11.根据前述权利要求中任一项所述的闪烁体，其中所述闪烁体的体积是至少500cm3或至少750cm3或至少1000cm3或至少1500cm3或至少2000cm3。
12.根据权利要求1所述的闪烁体，其中所述闪烁体在25℃的温度下的脉冲形状甄别品质因数是至少1或至少1.3或至少1.5。
13.根据权利要求1所述的闪烁体，其中所述闪烁体在150℃的温度下的脉冲形状甄别品质因数是至少1或至少1.3或至少1.5。
14.一种辐射探测器，其包含根据前述权利要求中任一项所述的闪烁体，其中所述辐射探测器是双模式辐射探测器。
15.根据权利要求14所述的辐射探测器，其中所述辐射探测器是以下的至少一部分：安全探测设备、油井测井探测器设备、γ射线光谱设备、同位素识别设备、公共区域探测器设备、大面积勘测设备、行李和货物扫描设备、单正电子发射计算机断层摄影(SPECT)设备或正电子发射断层摄影(PET)设备、x射线成像设备、入口监视器辐射探测器设备、手持式辐射探测器设备、个人辐射探测器设备。
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