CN108956547A - 一种利用光学透射率检测石墨烯层数的方法 - Google Patents
一种利用光学透射率检测石墨烯层数的方法 Download PDFInfo
- Publication number
- CN108956547A CN108956547A CN201810837379.XA CN201810837379A CN108956547A CN 108956547 A CN108956547 A CN 108956547A CN 201810837379 A CN201810837379 A CN 201810837379A CN 108956547 A CN108956547 A CN 108956547A
- Authority
- CN
- China
- Prior art keywords
- graphene
- plies
- sample
- optical transmittance
- transmissivity
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
Links
- 229910021389 graphene Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 92
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 88
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 33
- 230000003287 optical effect Effects 0.000 title claims abstract description 19
- 238000002834 transmittance Methods 0.000 title claims abstract description 18
- 238000012937 correction Methods 0.000 claims abstract description 10
- 238000001514 detection method Methods 0.000 claims abstract description 10
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 claims abstract description 4
- 239000010410 layer Substances 0.000 claims description 25
- 239000002356 single layer Substances 0.000 claims description 10
- 239000000758 substrate Substances 0.000 claims description 8
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 claims description 7
- CSCPPACGZOOCGX-UHFFFAOYSA-N Acetone Chemical compound CC(C)=O CSCPPACGZOOCGX-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 6
- 229920003229 poly(methyl methacrylate) Polymers 0.000 claims description 6
- 239000004926 polymethyl methacrylate Substances 0.000 claims description 6
- RYGMFSIKBFXOCR-UHFFFAOYSA-N Copper Chemical compound [Cu] RYGMFSIKBFXOCR-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 4
- 150000001336 alkenes Chemical class 0.000 claims description 4
- 229910052802 copper Inorganic materials 0.000 claims description 4
- 239000010949 copper Substances 0.000 claims description 4
- TZCXTZWJZNENPQ-UHFFFAOYSA-L barium sulfate Inorganic materials [Ba+2].[O-]S([O-])(=O)=O TZCXTZWJZNENPQ-UHFFFAOYSA-L 0.000 claims description 3
- 238000005229 chemical vapour deposition Methods 0.000 claims description 3
- 239000008367 deionised water Substances 0.000 claims description 3
- 229910021641 deionized water Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 239000003863 metallic catalyst Substances 0.000 claims description 3
- 230000008569 process Effects 0.000 claims description 3
- 238000002310 reflectometry Methods 0.000 claims description 3
- 238000012360 testing method Methods 0.000 claims description 3
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Chemical compound O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 3
- 239000004575 stone Substances 0.000 claims 2
- 239000003795 chemical substances by application Substances 0.000 claims 1
- 238000001228 spectrum Methods 0.000 claims 1
- 238000003786 synthesis reaction Methods 0.000 claims 1
- 238000005259 measurement Methods 0.000 abstract description 8
- 230000003993 interaction Effects 0.000 abstract description 4
- 239000000463 material Substances 0.000 abstract description 4
- 238000005755 formation reaction Methods 0.000 abstract description 3
- 239000010408 film Substances 0.000 description 13
- 230000005540 biological transmission Effects 0.000 description 3
- 238000000151 deposition Methods 0.000 description 3
- 229910002804 graphite Inorganic materials 0.000 description 3
- 239000010439 graphite Substances 0.000 description 3
- 239000000126 substance Substances 0.000 description 3
- 238000001237 Raman spectrum Methods 0.000 description 2
- 239000003054 catalyst Substances 0.000 description 2
- 238000000411 transmission spectrum Methods 0.000 description 2
- 125000004429 atom Chemical group 0.000 description 1
- 230000009286 beneficial effect Effects 0.000 description 1
- 229910052799 carbon Inorganic materials 0.000 description 1
- 150000001721 carbon Chemical group 0.000 description 1
- 230000008859 change Effects 0.000 description 1
- 238000010586 diagram Methods 0.000 description 1
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 1
- 230000005611 electricity Effects 0.000 description 1
- 238000004134 energy conservation Methods 0.000 description 1
- 239000004744 fabric Substances 0.000 description 1
- 230000005307 ferromagnetism Effects 0.000 description 1
- 230000005669 field effect Effects 0.000 description 1
- -1 graphite Alkene Chemical class 0.000 description 1
- 238000007689 inspection Methods 0.000 description 1
- 239000011229 interlayer Substances 0.000 description 1
- 230000031700 light absorption Effects 0.000 description 1
- 238000012986 modification Methods 0.000 description 1
- 230000004048 modification Effects 0.000 description 1
- 238000009738 saturating Methods 0.000 description 1
- 239000010409 thin film Substances 0.000 description 1
- 238000000870 ultraviolet spectroscopy Methods 0.000 description 1
- 238000012795 verification Methods 0.000 description 1
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N21/00—Investigating or analysing materials by the use of optical means, i.e. using sub-millimetre waves, infrared, visible or ultraviolet light
- G01N21/17—Systems in which incident light is modified in accordance with the properties of the material investigated
- G01N21/59—Transmissivity
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N21/00—Investigating or analysing materials by the use of optical means, i.e. using sub-millimetre waves, infrared, visible or ultraviolet light
- G01N21/17—Systems in which incident light is modified in accordance with the properties of the material investigated
- G01N21/25—Colour; Spectral properties, i.e. comparison of effect of material on the light at two or more different wavelengths or wavelength bands
- G01N21/31—Investigating relative effect of material at wavelengths characteristic of specific elements or molecules, e.g. atomic absorption spectrometry
- G01N21/33—Investigating relative effect of material at wavelengths characteristic of specific elements or molecules, e.g. atomic absorption spectrometry using ultraviolet light
Landscapes
- Physics & Mathematics (AREA)
- Spectroscopy & Molecular Physics (AREA)
- Health & Medical Sciences (AREA)
- Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Analytical Chemistry (AREA)
- Biochemistry (AREA)
- General Health & Medical Sciences (AREA)
- General Physics & Mathematics (AREA)
- Immunology (AREA)
- Pathology (AREA)
- Investigating Or Analysing Materials By Optical Means (AREA)
Abstract
本发明公开了一种利用光学透射率检测石墨烯层数的方法，包括如下步骤：制备多组已知层数的石墨烯试样；利用带积分球的紫外可见光谱仪，测定已知层数的石墨烯试样对应的透射率，根据已知层数、透射率计算修正系数；3)利用带积分球的紫外可见光谱仪，测定未知层数的石墨烯试样对应的透射率；4)根据透射率、修正系数计算待测石墨烯的未知层数。本发明方法适用于对多层CVD石墨烯层数进行检测，能够对层数进行精确的测定，通过一维或二维的样品移动扫描，可以获得石墨烯样品层数分布的线阵或面阵图像，以确定石墨烯的均匀性；同时本发明方法采用的光学透射率测量也可以应用于其他范德瓦尔斯层相互作用较弱的二维材料。
Description
技术领域
本发明涉及石墨烯层数测量技术领域，尤其涉及一种利用光学透射率检测石墨烯层数的方法。
背景技术
石墨烯是一种在蜂窝晶格中具有碳原子的二维材料。由于其独特的电气、机械、化学和光学特性，石墨烯在电、光和磁等方面都具有很多非常优异的性能：如室温量子霍尔效应、双极性电场效应、铁磁性、超导性及高的电子迁移率等；同时其机械性能优异，杨氏模量达1.0TPa；热导率为5300W·m-1·K-1，是铜热导率的10多倍；几乎完全透明，对光只有2.3％的吸收。
通过机械剥离法和化学气象沉积法(CVD)制备的石墨烯在使用前需要确定石墨烯的层数，以及石墨烯样品的均匀性。多层石墨烯是一种石墨烯薄膜，其层间的范德华相互作用较弱，其电子和光学性质对层数和堆积顺序都很敏感。现有技术中多采用拉曼光谱、原子力显微、光学成像等方法进行石墨烯层数的测量，然而这些方法各自的适用范围比较窄，比如拉曼光谱比较适合单层CVD的石墨烯和机械剥离的石墨烯，原子力只适用于机械剥离的石墨烯。因此，一种快速、可靠的石墨烯层数方法对石墨烯的应用有着重要的意义。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术中存在的上述问题，提供一种利用光学透射率检测石墨烯层数的方法，尤其适合化学气象沉积法制备的多层石墨烯。
为实现上述技术目的，达到上述技术效果，本发明是通过以下技术方案实现：
一种利用光学透射率检测石墨烯层数的方法，包括如下步骤：
1)制备多组已知层数Ni的石墨烯试样，石墨烯试样的组数计为n；
2)利用带积分球的紫外可见光谱仪，测定已知层数Ni的石墨烯试样对应的透射率Ti，根据已知层数Ni、透射率Ti计算修正系数f(w)：
α为精细结构常数；
3)利用带积分球的紫外可见光谱仪，测定未知层数N的石墨烯试样对应的透射率T；
4)根据透射率T、修正系数f(w)计算待测石墨烯的未知层数N：
α为精细结构常数。
优选地，所述石墨烯试样的制备方法为，先用化学气相沉积法合成大面积的石墨烯薄膜，然后用铜和镍催化剂分别制备单层石墨烯和多层石墨烯薄膜，进而用PMMA将单层和多层石墨烯薄膜转移到透明基板上，继而蚀刻金属催化剂并浸泡在去离子水中，在透明基板上释放石墨烯，最后用丙酮溶解PMMA，得到已知层数Ni的石墨烯试样。
优选地，所述紫外可见光谱仪为Shimazdu紫外可见光谱仪UV-3600。
优选地，所述紫外可见光谱仪检测透射率时的入射光频率选为550nm。
优选地，所述紫外可见光谱仪中的积分球是一个中空的完整球壳，积分球内壁涂MgO或者BaSO4白色漫反射层，且球内壁各点漫反射均匀。
优选地，所述石墨烯试样检测时放置在积分球中心，并利用支架带动其进行旋转，积分球能够测量石墨烯试样的反射率图谱，紫外可见光谱仪测试系统根据过程能量守恒定律转换得到透射率图谱。
本发明的有益效果是：
本发明方法适用于对化学气象沉积法制备的多层石墨烯层数进行检测，能够对透明基板上多层石墨烯的层数进行精确的测定，通过一维或二维的样品移动扫描，可以获得石墨烯样品层数分布的线阵或面阵图像，以确定石墨烯的均匀性；同时本发明方法采用的光学透射率测量也可以应用于其他范德瓦尔斯层相互作用较弱的二维材料。
当然，实施本发明的任一产品并不一定需要同时达到以上的所有优点。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例的技术方案，下面将对实施例描述所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明方法的流程示意图；
图2为单层石墨烯透射率与入射光频率的测量结果图谱；
图3为两组多层石墨烯薄膜透射率与入射光频率的测量结果图谱。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其它实施例，都属于本发明保护的范围。
请参阅图1-3所示，本实施例为一种利用光学透射率检测石墨烯层数的方法，如图1所示，包括如下步骤：
1)制备3组已知层数Ni的石墨烯试样，第1组为单层石墨烯，其余2组为多层石墨烯。石墨烯试样的组数计为n，n＝3。石墨烯试样的制备方法为，先用化学气相沉积法合成大面积的石墨烯薄膜，然后用铜和镍催化剂分别制备单层石墨烯和多层石墨烯薄膜，两组多层石墨烯薄膜的层数分别被确定为11.2和17.8。进而用PMMA将单层和多层石墨烯薄膜转移到透明基板上，继而蚀刻金属催化剂并浸泡在去离子水中，在透明基板上释放石墨烯，最后用丙酮溶解PMMA，得到已知层数Ni的石墨烯试样。
2)利用带积分球的紫外可见光谱仪，测定已知层数Ni的石墨烯试样对应的透射率Ti，根据已知层数Ni、透射率Ti计算修正系数f(w)：
紫外可见光谱仪为Shimazdu紫外可见光谱仪UV-3600。紫外可见光谱仪检测透射率时的入射光频率选为550nm。紫外可见光谱仪中的积分球是一个中空的完整球壳，积分球内壁涂MgO或者BaSO4白色漫反射层，且球内壁各点漫反射均匀。石墨烯试样检测时放置在积分球中心，并利用支架带动其进行旋转，积分球能够测量石墨烯试样的反射率图谱，紫外可见光谱仪测试系统根据过程能量守恒定律转换得到透射率图谱。
α为精细结构常数；
图2为单层石墨烯透射率与入射光频率的测量结果图谱；
图3中两组多层石墨烯薄膜透射率与入射光频率的测量结果图谱；(a)图对应11.2层石墨烯薄膜，(b)图对应17.8层石墨烯薄膜，
从图2、图3中提取入射光频率为550nm的实验数据并计算得到：
| 组别 | 第1组(N1＝1) | 第2组(N2＝11.2) | 第3组(N3＝17.8) |
| fi(w) | f1(w)＝1.13 | f2(w)＝1.12 | f3(w)＝1.14 |
由上表可计算出，该种制备条件下CVD石墨烯的修正系数
3)利用带积分球的紫外可见光谱仪，测定未知层数N的石墨烯试样对应的透射率T；
4)根据透射率T、修正系数f(w)计算待测石墨烯的未知层数N：
α为精细结构常数。
本实施例为了验证结果的准确，通过再制备已知层数的几组多层石墨烯薄膜作为“未知层数试样”进行检测，检测得到的层数与实际的层数误差在可接受范围内，结果相一致，具有较好的准确性；同时这几组多层石墨烯薄膜测量结果图中提取550nm得到的fi(w)数据，也支持修正系数f(w)的准确性。
本发明方法适用于对多层CVD石墨烯层数进行检测，能够对透明基板上多层石墨烯的层数进行精确的测定，通过一维或二维的样品移动扫描，可以获得石墨烯样品层数分布的线阵或面阵图像，以确定石墨烯的均匀性；同时本发明方法采用的光学透射率测量也可以应用于其他范德瓦尔斯层相互作用较弱的二维材料。
以上公开的本发明优选实施例只是用于帮助阐述本发明。优选实施例并没有详尽叙述所有的细节，也不限制该发明仅为所述的具体实施方式。显然，根据本说明书的内容，可作很多的修改和变化。本说明书选取并具体描述这些实施例，是为了更好地解释本发明的原理和实际应用，从而使所属技术领域技术人员能很好地理解和利用本发明。本发明仅受权利要求书及其全部范围和等效物的限制。
Claims (6)
1.一种利用光学透射率检测石墨烯层数的方法，其特征在于包括如下步骤：
1)制备多组已知层数Ni的石墨烯试样，石墨烯试样的组数计为n；
2)利用带积分球的紫外可见光谱仪，测定已知层数Ni的石墨烯试样对应的透射率Ti，根据已知层数Ni、透射率Ti计算修正系数f(w)：
α为精细结构常数；
3)利用带积分球的紫外可见光谱仪，测定未知层数N的石墨烯试样对应的透射率T；
4)根据透射率T、修正系数f(w)计算待测石墨烯的未知层数N：
α为精细结构常数。
2.根据权利要求1所述的利用光学透射率检测石墨烯层数的方法，其特征在于：所述石墨烯试样的制备方法为，先用化学气相沉积法合成大面积的石墨烯薄膜，然后用铜和镍催化剂分别制备单层石墨烯和多层石墨烯薄膜，进而用PMMA将单层和多层石墨烯薄膜转移到透明基板上，继而蚀刻金属催化剂并浸泡在去离子水中，在透明基板上释放石墨烯，最后用丙酮溶解PMMA，得到已知层数Ni的石墨烯试样。
3.根据权利要求1所述的利用光学透射率检测石墨烯层数的方法，其特征在于：所述紫外可见光谱仪为Shimazdu紫外可见光谱仪UV-3600。
4.根据权利要求1所述的利用光学透射率检测石墨烯层数的方法，其特征在于：所述紫外可见光谱仪检测透射率时的入射光频率选为550nm。
5.根据权利要求1所述的利用光学透射率检测石墨烯层数的方法，其特征在于：所述紫外可见光谱仪中的积分球是一个中空的完整球壳，积分球内壁涂MgO或者BaSO4白色漫反射层，且球内壁各点漫反射均匀。
6.根据权利要求1所述的利用光学透射率检测石墨烯层数的方法，其特征在于：所述石墨烯试样检测时放置在积分球中心，并利用支架带动其进行旋转，积分球能够测量石墨烯试样的反射率图谱，紫外可见光谱仪测试系统根据过程能量守恒定律转换得到透射率图谱。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN201810837379.XA CN108956547A (zh) | 2018-07-26 | 2018-07-26 | 一种利用光学透射率检测石墨烯层数的方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN201810837379.XA CN108956547A (zh) | 2018-07-26 | 2018-07-26 | 一种利用光学透射率检测石墨烯层数的方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| CN108956547A true CN108956547A (zh) | 2018-12-07 |
Family
ID=64464955
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| CN201810837379.XA Pending CN108956547A (zh) | 2018-07-26 | 2018-07-26 | 一种利用光学透射率检测石墨烯层数的方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| CN (1) | CN108956547A (zh) |
Citations (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US20110299720A1 (en) * | 2010-03-18 | 2011-12-08 | The Regents Of The University Of California | Systems and methods for material layer identification through image processing |
| CN103528961A (zh) * | 2013-10-24 | 2014-01-22 | 南开大学 | 一种透明基底上石墨烯层数测量方法 |
| US20140376799A1 (en) * | 2013-06-21 | 2014-12-25 | National Chung Cheng University | System and method for detecting number of layers of a few-layer graphene |
| CN104819973A (zh) * | 2015-04-01 | 2015-08-05 | 中国科学院半导体研究所 | 一种测试复合硅衬底上多层石墨烯样品层数的方法 |
| KR20160020058A (ko) * | 2014-08-13 | 2016-02-23 | 한국기계연구원 | 그래핀 시트 치수 검사방법 |
| CN105717148A (zh) * | 2014-12-03 | 2016-06-29 | 天津恒电空间电源有限公司 | 一种碳化硅基底上的石墨烯的层数测量方法 |
-
2018
- 2018-07-26 CN CN201810837379.XA patent/CN108956547A/zh active Pending
Patent Citations (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US20110299720A1 (en) * | 2010-03-18 | 2011-12-08 | The Regents Of The University Of California | Systems and methods for material layer identification through image processing |
| US20140376799A1 (en) * | 2013-06-21 | 2014-12-25 | National Chung Cheng University | System and method for detecting number of layers of a few-layer graphene |
| CN103528961A (zh) * | 2013-10-24 | 2014-01-22 | 南开大学 | 一种透明基底上石墨烯层数测量方法 |
| KR20160020058A (ko) * | 2014-08-13 | 2016-02-23 | 한국기계연구원 | 그래핀 시트 치수 검사방법 |
| CN105717148A (zh) * | 2014-12-03 | 2016-06-29 | 天津恒电空间电源有限公司 | 一种碳化硅基底上的石墨烯的层数测量方法 |
| CN104819973A (zh) * | 2015-04-01 | 2015-08-05 | 中国科学院半导体研究所 | 一种测试复合硅衬底上多层石墨烯样品层数的方法 |
Non-Patent Citations (2)
| Title |
|---|
| SHOU-EN ZHU ET AL.: "Optical transmittance of multilayer graphene", 《EPL》 * |
| YUN HWANGBO ET AL.: "Interlayer non-coupled optical properties for determining the number of layers in arbitrarily stacked multilayer graphenes", 《CARBON》 * |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| Zhang et al. | Magnetic fields and massive star formation | |
| Fermi LAT Collaboration et al. | Modulated high-energy gamma-ray emission from the microquasar Cygnus X-3 | |
| Dominé et al. | Modeling of light scattering from micro-and nanotextured surfaces | |
| ATE430922T1 (de) | Ultrasensibler optischer detektor mit hoher zeitlicher auflösung basierend auf einem gitter. | |
| Brigo et al. | Short and long range surface plasmon polariton waveguides for xylene sensing | |
| Landry et al. | Chandra measurements of a complete sample of X-ray luminous galaxy clusters: the gas mass fraction | |
| Bartu et al. | Conformable large-area position-sensitive photodetectors based on luminescence-collecting silicone waveguides | |
| CN103604818A (zh) | 一种荧光exafs数据的自吸收效应修正处理方法 | |
| CN102798615A (zh) | 一种基于周期性纳米结构的生物传感器及其制备方法 | |
| Eden et al. | CHIMPS2: survey description and 12CO emission in the Galactic Centre | |
| CN106646710B (zh) | 一种极紫外单级衍射光栅 | |
| CN105527243A (zh) | 一种基于太赫兹光谱技术测量石墨烯薄膜电导的方法 | |
| Tiefenauer et al. | Monolayer graphene coupled to a flexible plasmonic nanograting for ultrasensitive strain monitoring | |
| Fan et al. | Choice of crystal surface finishing for a dual-ended readout depth-of-interaction (DOI) detector | |
| Valenta et al. | Radiometric calibration of optical microscopy and microspectroscopy apparata over a broad spectral range using a special thin-film luminescence standard | |
| Yamagishi et al. | Nobeyama 45 m Cygnus-X CO survey. I. Photodissociation of molecules revealed by the unbiased large-scale CN and C18O maps | |
| Readhead et al. | The Scale Height of Interstellar lonised Hydrogen | |
| Park et al. | Thickness measurements and uncertainty evaluation of a multilayer thin-film sample using auxiliary single-layer samples | |
| CN108956547A (zh) | 一种利用光学透射率检测石墨烯层数的方法 | |
| CN108387552B (zh) | 基于石墨烯spr长周期光纤光栅传感器 | |
| Hou et al. | Synchrotron emission from virial shocks around stacked OVRO-LWA galaxy clusters | |
| Feng et al. | Lateral distribution of EAS muons measured for the primary cosmic ray energy around 100 TeV | |
| Hamaoka et al. | Detection of acetic acid produced in photovoltaic modules based on tin film corrosion during damp heat test | |
| Tarun et al. | Stress redistribution in individual ultrathin strained silicon nanowires: a high-resolution polarized Raman study | |
| Wang et al. | Design and optimization of isotropic stretchable strain sensors for multidirectional monitoring |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| RJ01 | Rejection of invention patent application after publication | ||
| RJ01 | Rejection of invention patent application after publication |
Application publication date: 20181207 |