CN108932357A - 一种大气颗粒物的微物理特性到光学散射特性的计算方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种大气颗粒物的微物理特性到光学散射特性的计算方法与模型。该方法通过实际观测和搜集整理，获得具有复杂形态和多成份混合特性的大气气溶胶颗粒物微观形态和组成成份，模拟黑碳、有机物、硫酸盐、烟尘、沙尘和水滴等多种不同气溶胶成份共同存在的混合方式和理化特性，构建典型大气颗粒物的微物理模型。基于本发明提供的大气颗粒物的微物理特性到光学散射特性的计算方法与模型，面向不同的大气场景，针对不同颗粒物的微物理特性，选择合适的光学散射计算方法，构建相应的大气颗粒物光学散射模型，计算获得具有复杂形态和多成份混合气溶胶的光学散射特性。
Description
技术领域
本发明涉及一种大气颗粒物的微物理特性到光学散射特性的计算方法与模型，用于灰霾、沙尘等重污染天气下大气气溶胶颗粒物的光学散射特性模拟。
背景技术
目前大气颗粒物光学散射特性的研究中，具有复杂形态和多成份混合的气溶胶颗粒一般被假设为简单的均质球形或非均质多层球体，其光学散射特性由米氏散射(Mie)理论获得。但是，灰霾、沙尘等重污染天气下实测的气溶胶光学特性与球形假设的模拟结果具有较大差异( et al.,2011；Kokhanovsky et al.,2015)。如何获得更加接近真实情况的气溶胶颗粒物的光学散射模型，特别是模拟获得具有复杂形态和多种化学成份相互混合的气溶胶颗粒物的光学散射特性，已经成为近期国内外研究的热点问题。
在大气中，由于碰并、凝聚、痕量气体或自由基与气溶胶发生非均相反应、半挥发性物质在气/粒相的分配以及液相吸湿增长，使得气溶胶粒子大小、结构、化学组成等都发生显著变化，形成具有复杂形态和多种化学成份相互混合的气溶胶颗粒物的微观物理化学特性。国内外针对大气气溶胶颗粒物的物理化学特性进行了大量实验获取与观测，利用透射电子显微镜(Transmission Electron Microscopy,TEM)和扫描电子显微镜(ScanningElectron Microscopy,SEM)等仪器，可以获得其微观形态和化学成份等特征。研究发现，气溶胶通常由多种成份相互混合，其形态也与相对湿度、老化程度等因素相关，并有内含物或者附着物，其微观特性非常复杂。不同化学成份的气溶胶通过非均相反应、吸湿效应和生长老化过程，趋于相互混合，形成形态复杂和混合多样的大气气溶胶颗粒物(Moise et al.,2015)。基于电子透射显微镜的观测，典型模态的黑碳、有机物、硫酸盐、硝酸盐、烟尘和水滴等多种不同成份的大气气溶胶颗粒物通过相互包裹、附着和内嵌等混合方式，产生具有复杂微观物理化学特性的大气气溶胶颗粒物。(Shiraiwa et al.,2013；Li et al.,2016)。
针对大气气溶胶颗粒物的复杂理化和光学特性，近年来国内外科学家进行了深入的研究，特别是随着T矩阵方法(T-Matrix)、离散偶极法(DDA)和几何光学方法(GOM)等散射计算方法的发展，可以计算具有典型形态和多成份混合的气溶胶光学散射特性，相比球形简化模型更加接近实验室观测结果(Kahnert et al.,2014)。一般而言，几何光学方法主要用于较大尺度参数的情况，比如可见光波段下冰云粒子或较大的气溶胶粒子，其改进算法几何光学表面波方法(Liou,2011)可以很好地解决团簇形态的单次散射计算，但是其结果并不是数值解(Takano,2013)。离散偶极法基于对散射体的离散化处理，也可以适用于各种不同形态的大气气溶胶颗粒物，只要散射体的离散间隔足够小，散射观测角度足够多，则可以获得较精确的单次散射数值解(Draine,2008)，尽管可以通过并行算法进行加速，但是计算时间过长(Yurkin,2011)。而T矩阵方法可以通过一次计算就获得所有的散射信息，从而快速提供随机朝向的单次散射特性的解析解，特别是利用矩阵的对称关系，可以很好适用于轴对称的非球形形态，如椭球、圆柱、切比雪夫粒子和各种粗糙表面粒子等(Kahnert,2013)。对于多球团簇状异质气溶胶颗粒物，叠加T矩阵方法可以快速计算不同混合方式(内嵌、外接等)的大气气溶胶颗粒物光学特性的远场解析解，较好地解决这种复杂大气气溶胶颗粒物的光学特性(Mackowski,2014)。
但是，由于散射计算方法各自都具有优点和局限，使得目前大气气溶胶颗粒物光学散射模型构建存在较大的困难。当气溶胶尺度参数较大的情况下，只能采用精度相对较低的几何光学方法；如果假设气溶胶颗粒的形态随机，利用离散偶极法可以获得较高精度的数值解，但是在保证精度的同时需要提高离散率，将严重增加计算的时间开销；而具有典型形态的气溶胶颗粒，则可以使用T矩阵方法，能够快速精确地计算获得其光学散射特性。在大气气溶胶颗粒物光学散射特性模拟的过程中，如何针对不同微物理特性选择合适的光学散射计算方法，并面向这种方法构建气溶胶光学散射模型，是亟待解决的问题。
发明内容
针对这种情况，本发明首次提出一种自适应的大气气溶胶颗粒物光学散射模型构建方法，能够面向不同的大气场景，针对不同颗粒物的微物理特性，选择合适的光学散射计算方法，计算获得具有复杂形态和多成份混合气溶胶颗粒物的光学散射特性。
具体步骤如下：
(1)通过实际观测和搜集整理，获得并分析典型模态的多成份大气气溶胶颗粒物的微观形态和组成成份，模拟大气气溶胶颗粒物的混合方式和理化特性。
在典型大气颗粒物重度污染天气下进行采样，利用电子透射显微镜和电子扫描显微镜等实验仪器，对大气颗粒物进行微观成像，选择多种不同化学成份的大气气溶胶颗粒相互混合的图像进行分析，获得这些典型多成份气溶胶颗粒的微物理特性。由于多成份气溶胶颗粒的混合物通常没有固定形态，几何分布随机，混合方式多样。因此，需要基于电子显微镜获得的气溶胶粒子的图像，首先根据其粒子形态和混合方式进行分类，形态划分为球形、多层球体、椭球、圆柱、棱柱、团簇，粗糙表面等，以及多种不同形态之间相互混合的复杂形态；将混合方式划分为粒子成份、具体各种成份的复折射指数、不同成份之间的混合类型和混合程度等。同时，研究相应的形态和混合方式的约束参数，用于构建多成份气溶胶的微物理模型。
(2)基于典型大气气溶胶颗粒物的微物理模型，选择合适的微物理特性到光学散射特性的计算方法，构建其转换机理模型，计算其散射特性。
基于实测结果分析获得的典型模态的大气气溶胶颗粒物微观形态和理化特征，构建典型模态的大气气溶胶颗粒物的微物理模型。根据不同的尺度参数，结合不同的形态约束，选择最优的光学散射计算方法，基于气溶胶粒子理化特性到光学转换机理模型，将典型模态的大气气溶胶颗粒物的微物理模型，转化为相应的大气气溶胶颗粒物的光学散射模型。由于在真实存在的大气中，多成份气溶胶的微观形态和化学成份非常复杂，利用针对球形粒子的辐射特性研究的米氏散射(Lorenz-Mie)方法，无法精确计算获得这些特殊形态和组分类型的大气气溶胶颗粒物光学散射特性。因此，在这部分研究中针对典型遥感传感器的波段设计(如可见光和近红外波段)，根据大气气溶胶颗粒物的尺度参数和微物理模型，利用几何光学方法计算较大尺度参数的大气气溶胶颗粒物光学散射特性，利用T矩阵算法计算能够拟合成固定形态的较小尺度参数的大气气溶胶颗粒物光学散射特性，利用离散偶极法计算形态随机分布的大气气溶胶颗粒物光学散射特性，并提供固定形态的大气气溶胶颗粒物散射计算的交叉验证。
(3)验证部分
在验证过程中，由于目前缺少相应的单个多成份大气气溶胶颗粒物光学散射特性的测量仪器。因此，进行固定形态异质气溶胶粒子的交叉验证，选择合适的尺度参数，针对固定形态的大气气溶胶颗粒物，分别利用几何光学方法、T矩阵算法和离散偶极法进行单个大气气溶胶颗粒物光学散射特性的计算，对比相应的模拟精度。在利用离散偶极法计算数值解进行验证的过程中，需要对构建出来的大气气溶胶颗粒物模型进行离散化处理，获得相应的偶极子群。因此，首先测试到足够小的偶极间隔和足够多的散射角度，满足T矩阵方法和离散偶极法的误差足够小。然后进行模型的离散化处理，获得足够多的偶极子。再利用离散偶极法，计算其单次散射特性，确保足够小的误差。
附图说明
图1为计算方法流程图；
图2a为半径为1μm、长宽比为2、复折射指数为1.5+0.01i的椭球体在入射波长为0.44、0.55、0.67和0.87μm情况下三种方法分别计算获得的消光截面(Cext)对比；
图2b为三种方法分别计算获得的吸收截面(Cabs)对比
图2c为三种方法分别计算获得的散射截面(Csca)对比；
图2d为三种方法分别计算获得的单次散射反照率(SSA)对比；
图3为具有团簇形态和内混合方式的黑碳与硫酸盐颗粒物分别利用离散偶极法(DDA)与叠加T矩阵法(STM)计算获得的散射矩阵对比图；
图4为具有团簇形态和内混合方式的黑碳与硫酸盐颗粒物，基于不同离散间隔的离散偶极法与叠加T矩阵法计算获得的消光效率和吸收效率对比图；
图5为具有团簇形态和内混合方式的黑碳与硫酸盐颗粒物，基于不同散射角度的离散偶极法与叠加T矩阵法计算获得的消光效率和吸收效率对比图；
具体实施方式
下面，参考附图，对本发明进行更全面的说明，附图中示出了本发明的示例性实施例。然而，本发明可以体现为多种不同形式，并不应理解为局限于这里叙述的示例性实施例。而是，提供这些实施例，从而使本发明全面和完整，并将本发明的范围完全地传达给本领域的普通技术人员。
(1)通过实际观测和搜集整理，获得并分析典型模态的多成份大气气溶胶颗粒物的微观形态和组成成份，模拟大气气溶胶颗粒物的混合方式和理化特性。
首先基于输入的基础实测数据，主要包括大气气溶胶颗粒物通过电子透射显微镜、电子扫描显微镜、黑碳仪和质谱仪等实验仪器获得的微观图像和化学成分等信息。这些典型的气溶胶粒子都是在中国区域典型气溶胶重度污染天气下进行采样获得。通过仪器分析，甄选出含有多种不同成份的气溶胶颗粒物的微观图像，分析单个气溶胶颗粒物中的所有其他气溶胶成份。基于这些图像，总结归纳出多种不同成份气溶胶颗粒物相互混合的微观形态和组成成份，主要包括粒子大小、形态参数、复折射指数(化学成份)、混合方式和混合程度等。根据这些参数的不同约束，可以生成随机形态和多成份混合的大气气溶胶颗粒物的微物理模型。根据不同的气溶胶成份，及其在显微镜微观图像上的形态分布和混合方式，分析获得单个大气气溶胶颗粒物的微观物理化学特征，构建最接近于实测图像的气溶胶粒子微物理模型。
(2)基于典型大气气溶胶颗粒物的微物理模型，选择合适的微物理特性到光学散射特性的计算方法，构建其转换机理模型，计算其散射特性。
然后，基于气溶胶粒子理化特性到光学转换机理模型，将典型模态的多成份气溶胶颗粒物的微物理模型，转化为相应的气溶胶颗粒物光学散射模型。由于在真实存在的大气中，气溶胶的微观形态、化学成份和混合状态非常复杂，米氏散射(Lorenz-Mie)方法，无法精确计算获得这些特殊形态和组分类型的多成份气溶胶粒子散射模型。本发明提出非球形非均质的大气气溶胶颗粒物的微物理特性到光学散射特性的计算方法和模型，能够更加准确地模拟大气气溶胶颗粒物的光学散射特性。
如图1所示，面向不同大气场景，根据大气气溶胶颗粒物的等效半径(Reff，单位：μm)和需要模拟的入射波长(λ，单位：μm)，计算光学散射特性计算的无量纲尺度参数为：
1)尺度参数较大的情况
当尺度参数大于阈值(这里设置为40，一般对于可见光波段，等效半径约为2到5μm)，利用T矩阵方法和离散偶极法进行光学散射特性数值计算的过程收敛变得很慢，或者无法收敛，因此只能采用几何光学方法进行计算。但是，几何光学方法能够计算的大气气溶胶颗粒物形态有限，无法计算随机形态的大气气溶胶颗粒物。而且，几何光学方法对于多成份混合的气溶胶颗粒物的光学散射特性模拟也存在较多制约。所以，需要对大气气溶胶颗粒物先进行形态拟合，为了能够计算所有形态和混合方式的大气气溶胶颗粒物光学散射特性，根据实际气溶胶颗粒物的微物理特性，将多成份混合气溶胶颗粒物转化为均质成份，其复折射指数由Maxwell-Garnett近似获得。假设多成份混合气溶胶颗粒物包含两种化学成分，其体积比例分别为f1和f2，其和为1；相应的复折射指数分别为ε1和ε2，转化而成的均质气溶胶的等效复折射指数为其计算公式如下所示：
这样，保证尺度参数较大的情况下，根据大气气溶胶颗粒物的微物理特性,能够有效地计算获得其光学散射特性。
对于大多数大气气溶胶颗粒物来说，其形态复杂而且随机，但是几何光学方法只能针对有限的微观形态，收敛获得光学散射特性结果，主要包括具有球形、椭球体、圆柱、棱柱、平板和子弹花等典型三维形态的大气气溶胶颗粒物。所以，对于尺度参数较大的颗粒物，需要考虑形态的影响，通过形态拟合，将具有复杂形态和混合方式的大气气溶胶颗粒物模拟成具有固定形态和均质成份的大气气溶胶颗粒物的微物理模型。然后利用几何光学方法，基于大气颗粒物的微物理特性，构建其光学散射模型，计算其光学散射特性。
2)尺度参数较小、能够拟合成固定形态的情况
根据不同形态条件，对于可以进行形态拟合的大气气溶胶颗粒物，可以将其简化成固定形态的大气气溶胶颗粒物微观三维模型，如球形、多层球体、椭球，甚至圆柱、棱柱、团簇，粗糙表面等异质气溶胶粒子，利用T矩阵方法计算其单次散射特性。对于那些无法拟合成固定形态的气溶胶粒子，可以利用离散偶极法计算其单次散射特性。对于能够固定形态的多成份气溶胶的异质气溶胶粒子模型，同时利用离散偶极方法的数值解进行对比验证。
T矩阵方法可以通过一次计算就获得所有的散射信息，从而快速提供随机朝向的单次散射特性的解析解。因此，针对尺度参数较小、能够拟合成固定形态的情况，尽量采用T矩阵方法进行大气颗粒物的微物理特性到光学散射特性的计算与建模。T矩阵方法能够利用矩阵的对称关系，很好地适用于轴对称的非球形形态，如椭球、圆柱、切比雪夫粒子和各种粗糙表面粒子等。而且，利用叠加T矩阵方法，可以快速计算不同混合方式(内嵌、外接等)具有多球团簇形态的大气气溶胶颗粒物光学特性的远场解析解，较好地解决这种复杂大气气溶胶颗粒物的光学特性。
对于团簇形态，所有的小粒子的入射场和出射场都由矢量球谐函数表达(spherical vector wavefunctions,VSWF)。对于第j个小粒子，入射场和散射场可以表达为：
这里，k1＝2π/λ是传播介质中的波数，r联系坐标系原点与观测点坐标，rj联系第j个局部坐标系和观测点坐标，rj＞是第j个小粒子的最小外接球的半径。理论上，第j个小粒子的散射场往往是其他小粒子的入射场。因此，利用团簇的T矩阵方法，散射系数是团簇中所有小粒子共同的结果：
多个小粒子进行叠加积分，获得整个团簇颗粒物的光学散射特性。
在全局直角坐标系下(也叫实验室坐标系)，原点为O。将多球团簇假设为单球，即可计算单个非球形形态的颗粒物光学散射特性。
3)尺度参数较小、具有高度随机形态的情况
对于尺度参数较小、具有高度随机形态的情况，利用T矩阵方法计算无法获得精确的光学散射特性，因此采用离散偶极方法进行计算。
离散偶极方法(DDA)，将颗粒物离散成大量空间相关的偶极子，通过模拟电磁波在不同偶极子之间的多次散射，计算获得颗粒物光学散射特性的数值精确解。离散偶极方法的优点是它适用于任意形状，但是其缺点是为了获得较高精度的结果，偶极子的采样间隔需要很小，模拟的散射角度需要很多，导致计算开销过大。在计算过程中需要开辟大量的内存空间，而且计算时间非常长。此外，对于特定的颗粒物形状、大小和折射率，很难估计DDA模拟的先验精度，其偶极子的采样间隔需要多次尝试才能确定下来。
在大气颗粒物光学散射计算中，偶极子的采样间隔(d)至少需要满足以下公式：
|m|kd＜0.32 (7)
其中，m是颗粒物的复折射指数，k＝2π/λ,λ是入射波长。
随着偶极子的采样间隔(d)的不断缩小，颗粒物离散获得的偶极子不断增多，计算获得的颗粒物光学散射特性更加精确。
大气颗粒物的遥感和辐射效应研究中，通常研究的是其远场随机朝向解，因此，在离散偶极方法中模拟所有朝向。这里，利用Euler角度表征颗粒物的朝向。在离散偶极方法中定义α,β,andγ三类角度，假设每类角度分别模拟2i、2j+1和2k个角度，总的散射角度模拟个数则为(2i)×(2j+1)×(2k)。通常至少需要模拟800个以上的散射角度，才能获得精确的数值解。
4)验证部分
基于仪器实测和数值模拟获得的粒子谱分布，模拟计算不同模态的大气气溶胶颗粒物在不同尺度下的光学散射特性。加入考虑复杂微观形态和混合方式的多成份气溶胶的贡献，模拟分析不同微观形态和理化参数对于光学特性的影响。对于粗颗粒物，主要采用几何光学方法进行微物理特性到光学散射特性的计算与建模；对于细颗粒物，主要采用T矩阵方法计算能够拟合成固定形态的典型颗粒物光学散射特性，采用离散偶极方法计算其他具有随机形态的颗粒物光学散射特性。面向具有较大尺度参数的颗粒物(可见光和近红外波段，1μm左右的椭球体)，三种方法都可以计算模拟。其中，几何光学方法对于细颗粒物的光学散射特性模拟精度较差，但是趋势一致。而离散偶极方法需要进行多次尝试，达到较小的离散间隔和较多的散射角度，以获得足够精确的数值解。
本发明提出的方法创新点之一在于模拟黑碳、有机物、硫酸盐、烟尘、沙尘和水滴等多种不同成份大气气溶胶颗粒物同时存在的混合状态，基于气溶胶颗粒物理化特性到光学特性转换机理，结合气溶胶的尺度参数，自动选择合适的光学散射计算方法，构建具有复杂形态和多成份混合气溶胶颗粒物的光学散射模型，计算获得散射相函数、单次散射反照率和吸收截面等光学散射特性。
本发明是针对大气颗粒物的微物理特性到光学散射特性的计算方法与模型，具有遵循自然规律的技术特征，该方法解决了大气颗粒物的微物理特性到光学散射特性的计算方法与模型构建的技术问题，并不属于专利法25条2款所述的智力活动的规则和方法。
Claims (3)
1.提出一种自适应的大气气溶胶颗粒物光学散射模型构建方法，能够面向不同的大气场景，针对不同颗粒物的微物理特性，选择合适的光学散射计算方法，计算获得具有复杂形态和多成份混合气溶胶颗粒物的光学散射特性。具体步骤：(1)通过实际观测和搜集整理，获得并分析典型模态的多成份大气气溶胶颗粒物的微观形态和组成成份，研究约束其三维形态和混合方式的各种参数特征。(2)研究相应的形态和混合方式的约束参数，用于构建多成份气溶胶颗粒物的微物理模型，模拟获得其微物理特性。(3)基于典型大气气溶胶颗粒物的微物理模型，选择合适的微物理特性到光学散射特性的计算方法，构建其转换机理模型，计算其散射特性。根据不同的尺度参数，结合不同的形态约束，选择最优的光学散射计算方法，基于气溶胶粒子理化特性到光学转换机理模型，将典型模态的大气气溶胶颗粒物的微物理模型，转化为相应的大气气溶胶颗粒物的光学散射模型。(4)基于合适的尺度参数，面向固定形态的大气气溶胶颗粒物散射开展不同计算方法的交叉验证。
2.如权利要求1步骤中的(1)和(2)，面向大气颗粒物的光学散射计算，通过搜集整理分析实测的大气颗粒物的微观物理化学特性，根据其粒子形态和混合方式进行分类，形态划分为球形、多层球体、椭球、圆柱、棱柱、团簇，粗糙表面等，以及多种不同形态之间相互混合的复杂形态；将混合方式划分为粒子成份、具体各种成份的复折射指数、不同成份之间的混合类型和混合程度等。根据典型大气气溶胶颗粒物的理化参数，构建多成份气溶胶颗粒物的微物理模型，模拟获得其微物理特性。
3.如权利要求1步骤中的(3)和(4)。能够面向不同的大气场景，针对不同颗粒物的微物理特性，选择合适的光学散射计算方法，计算获得具有复杂形态和多成份混合气溶胶颗粒物的光学散射特性。针对典型遥感传感器的波段设计(如可见光和近红外波段)，根据大气气溶胶颗粒物的尺度参数和微物理模型，将具有较大尺度参数的大气气溶胶颗粒物进行形态拟合，利用几何光学方法计算其光学散射特性。利用T矩阵方法计算能够拟合成固定形态的较小尺度参数的大气气溶胶颗粒物光学散射特性，利用叠加T矩阵方法计算具有团簇形态的气溶胶颗粒物光学散射特性，利用通用T矩阵方法计算具有轴对称分布的气溶胶颗粒物光学散射特性。利用离散偶极法计算形态随机分布并无法拟合成固定形态的大气气溶胶颗粒物光学散射特性。对于粗颗粒物，主要采用几何光学方法进行微物理特性到光学散射特性的计算与建模；对于细颗粒物，主要采用T矩阵方法计算能够拟合成固定形态的典型颗粒物光学散射特性，采用离散偶极方法计算其他具有随机形态的颗粒物光学散射特性。面向具有较大尺度参数的颗粒物(可见光和近红外波段，1μm左右的椭球体)，三种方法都可以计算模拟。其中，几何光学方法对于细颗粒物的光学散射特性模拟精度较差，但是趋势一致。而离散偶极方法需要进行多次尝试，达到较小的离散间隔和较多的散射角度，以获得足够精确的数值解。
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