CN108459011B - 一种基于激光拉曼和瑞利散射的气体摩尔分数测量方法 - Google Patents

一种基于激光拉曼和瑞利散射的气体摩尔分数测量方法 Download PDF

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Abstract

一种基于激光拉曼和瑞利散射的气体摩尔分数测量方法属激光燃烧诊断技术领域，本发明首先利用激光自发振动拉曼散射信号测量各物种的摩尔分数，并同步地利用激光瑞利散射测量同一区域上的温度，然后通过摩尔分数和温度计算中的逐步迭代计算过程，完成满足迭代精度的最终的各物种摩尔分数和区域温度的精确值；本发明结合基于激光瑞利散射测量混合气体温度技术和激光自发振动拉曼散射测量混合气体摩尔分数技术，在高温(大于1000K)高压环境下，能精确定量测量混合气体摩尔分数。

Description

一种基于激光拉曼和瑞利散射的气体摩尔分数测量方法
技术领域
本发明属激光燃烧诊断技术领域，具体涉及一种基于激光拉曼和瑞利散射的气体摩尔分数测量方法。
背景技术
高效清洁燃烧是人类重要的研究课题之一。无论是发动机(包括航空航天发动机、交通运输发动机等)中的各种燃料的燃烧、供电供热的煤燃烧，还是基础研究用的各种燃烧器的燃烧等，都需要通过各种先进的燃烧诊断技术手段，来探究燃烧的机理和进一步改善燃烧状况的途径和方法。由于一些燃烧体系的封闭性、瞬变性、爆炸恶劣性等问题，人们很难直接观测到这些环境中的燃烧状态，更难获取燃烧场中各物种浓度、温度和速度等的微观物理信息，有时仅依赖于燃烧理论模型的仿真，但其缺乏实验验证。随着科技的发展，各种激光燃烧诊断技术无疑为诊断燃烧过程提供了可能性。
通过激光自发振动拉曼散射，可以实现复杂燃烧环境下的主要物种的浓度(摩尔分数)和区域温度的检测，并具有非接触性、同步性、时间(纳秒级)和空间(毫秒)分辨能力。目前它已经广泛应用于如内燃机缸内或某封闭或大气环境下的燃烧体系内，通过具有拉曼活性的气态物种(氮气、氧气、二氧化碳、碳氢燃料、氢气、一氧化碳等)的自发振动斯托克斯拉曼光谱信号，来获取气体摩尔分数的测量，以及通过氮气的自发振动斯托克斯和反斯托克斯拉曼光谱信号，来获取局部空间上的温度的同步定量测量。这些光学测量结果与数值模拟计算结果互相验证和补充，为燃烧理论和燃烧试验提供基础数据。
但目前这项技术较多的应用于1000K温度以下的燃烧环境。当高于这个温度后，气态物种的自发振动斯托克斯和反斯托克斯拉曼光谱就具有温度依赖性了。也就是说，各物种的光谱形状会随着高温的变化而发生变化，这样从光谱形状(高度或面积)来定义光谱强度及接下来的摩尔分数和温度的计算结果就不准确了，或者说计算误差要大于5％，甚至更高。
发明内容
本发明的目的在于提供一种基于激光拉曼和瑞利散射的气体摩尔分数测量方法，首先利用激光自发振动拉曼散射信号测量各物种的摩尔分数，并同步地利用激光瑞利散射测量同一区域上的温度，然后通过摩尔分数和温度计算中的逐步迭代计算过程，完成满足迭代精度的最终的各物种摩尔分数和区域温度的精确值。
本发明的基于激光拉曼和瑞利散射的气体摩尔分数测量方法，包括下列步骤：
1.1确定燃烧系统类型为：含有或部分含有氧气、氮气、二氧化碳气、水蒸气、甲烷、丙烷组成的混合气体，混合气体温度大于1000K的燃烧体系；或燃烧甲烷、乙烯的标准火焰燃烧器体系；
1.2确定激光拉曼散射和激光瑞利散射同步测量系统为：能满足同步的气态物种摩尔分数测量的拉曼光谱仪系统和气态物种温度测量的瑞利ICCD相机测量系统；
1.3由激光瑞利散射温度测量系统测量瑞利散射强度IRayleigh，并由激光拉曼散射和瑞利散射同步测量系统计算受激区域气体温度Tq(n+1)：
Figure GDA0002451107030000021
其中：Tq(n+1)为受激气体温度(K)；P为受激气体压力(Mpa)；σiRayleigh为物种i的相对于氮气N2的瑞利散射截面；Xi(n)为气体的摩尔分数；IRayleigh为瑞利散射强度；n为正整数；K为物种总数；i为某物种，分别为氧气、氮气、二氧化碳、水、氢气和甲烷；
1.4由激光自发振动拉曼摩尔分数测量系统测量各物种拉曼散射强度IiRaman，并由激光拉曼散射和瑞利散射同步测量系统计算摩尔分数Xi(n)：
Xi(n)＝Tq(n)·IiRaman/(P·f(Tq(n),i)·σiRaman) (2)
其中：Xi(n)为物种i的摩尔分数；Tq(n)为受激气体温度(K)；IiRaman为物种i的拉曼散射强度；P(n)为受激气体压力(Mpa)；σiRaman为物种i的相对于氮气N2的拉曼散射截面；f(Tq(n),i)为物种i的温度影响因子，从调用拉曼数据库(商业RAMSES代码)中获得，或从实验前在已知标准气体摩尔分数、温度和压力条件下，系统标定数据中插值获得；n为正整数；K为物种总数；i为某物种，分别为氧气、氮气、二氧化碳、水、氢气和甲烷；
1.5在激光能量E(mj，毫焦)和实验室环境空气中利用上述两种光学技术同步测量受激区域瑞利散射强度IRayleigh、氮气和氧气的光谱强度I氧气Raman、I氮气Raman、初始压力为大气压力P和大气温度T；
1.6输入待测物种i的拉曼和瑞利散射截面积σiRaman和σiRayleigh；输入空气中氧气和氮气的摩尔分数；输入待测各物种的初始估计的摩尔分数Xi(1)；输入温度和各物种摩尔分数计算收敛精度εT和εx；
1.7调用各物种i随温度T变化的温度因子f(Tq(n),i)；
1.8计算初值温度Tq(1)和摩尔分数Xi(1)；
1.9在激光能量E下同步测量待测高温高压环境的压力P和温度T、瑞利散射强度IRayleigh和各物种的拉曼散射强度IiRaman；
1.10通过步骤1.3中的公式(1)，根据瑞利散射强度IRayleigh、空气环境下的各测量参数和各初始参数，计算出激发区上的温度Tq(n+1)；
1.11通过步骤1.4中的公式(2)，根据拉曼散射强度IiRaman、空气环境下的测量参数、各初始参数和Tq(n+1)，计算出激发区上各物种摩尔分数Xi(n+1)；
1.12判断不等式Xi(n+1)-Xi(n)≤εx；Tq(n+1)-Tq(n)≤εT；Tq(n+1)≥T如果条件都不满足，程序返回到步骤1.10，进入循环迭代过程；如果条件都满足，程序结束。
表1气态物种相对于氮气的拉曼和瑞利散射截面值
Figure GDA0002451107030000031
与现有技术相比，本发明具有如下优点：
本发明结合基于激光瑞利散射测量混合气体温度技术和激光自发振动拉曼散射测量混合气体摩尔分数技术，在高温(大于1000K)高压环境下，能精确定量测量混合气体摩尔分数。
附图说明
图1为基于激光拉曼和瑞利散射的气体摩尔分数测量方法流程图
图2为各物种激光瑞利散射和激光自发拉曼散射光谱图
具体实施方式
本发明的方法包含下列步骤：
1.在激光能量E和实验室环境空气中，同步测量瑞利散射光谱强度IRayleigh、氮气和氧气的拉曼散射强度I氧气Raman和I氮气Raman、初始压力(即大气压力)P和大气温度T；
2.输入待测物种i的拉曼和瑞利散射截面积σiRaman和σiRayleigh，如表1所示；输入空气中氧气和氮气的摩尔分数(如0.21和0.79)；输入待测各物种的初始估计的摩尔分数Xi(1)；输入温度和各物种摩尔分数计算收敛精度εT和εx；
3.调用各物种i随温度T变化的温度因子f(Tq(n)，i)；
4.计算温度Tq(1)和摩尔分数Xi(1)的初始值。
5.在激光能量E下同步测量待测高温高压环境的压力P和温度T、瑞利散射强度IRayleigh和各物种的拉曼散射强度IiRaman；
6.由公式
Figure GDA0002451107030000032
及瑞利散射强度IRayleigh、空气环境下的各测量参数和各初始参数，计算激发区温度Tq(n+1)。
7.由公式Xi(n)＝Tq(n)·IiRaman/(P(n)·f(Tq(n),i)·σiRaman)及拉曼散射强度IiRaman、空气环境下的测量参数、各初始参数和Tq(n+1)，计算激发区上各物种摩尔分数Xi(n+1)。
8.判断不等式Xi(n+1)-Xi(n)≤εx；Tq(n+1)-Tq(n)≤εT；Tq(n+1)≥T。如果条件都不满足，程序返回到步骤6，进入循环迭代过程。如果条件都满足，程序结束。
实施例
选用白俄罗斯LOTIS TII公司的LS2137型激光器系统，其出射532nm(纳米)激光，其出口光斑直径约为8mm(毫米)，脉宽半高宽(FWHM)约为7ns(纳秒)，频率为10Hz，激光能量380mj(毫焦)，激发区长度为1mm(毫米)，直径为0.5mm；选用自制的高温高压燃烧系统(定容弹系统)，内部可控温度范围为室温～1500K，压力范围为大气压力～8MPa，可抽真空，与各种标准气气瓶组合连接，实现不同气体(氧气O2、氮气N2、二氧化碳气CO2、一氧化碳气CO、甲烷CH4和水蒸汽H2O)的混合。
选用美国BRUKER公司的Surespectrum 500is/sm成像光栅光谱仪作为激光自发振动拉曼测量物种摩尔分数测量系统，选择600g/mm光栅，狭缝宽度设置为350微米，其出口配有英国Andor公司的DH720-18F-03增强型CCD的拉曼ICCD相机。
选用焦长为200mm、直径为75mm的平凸石英透镜的拉曼收集透镜，它将1mm长的激发区光信号收集到拉曼光谱仪的高度为3mm的狭缝中，在狭缝入口放置Semrock公司的NF01-532U-25型Notch负窄带激光波长滤光片，去阻止532nm散射激光进入狭缝。
选用德国LaVision公司的IRO+Imager proX瑞利ICCD相机作为激光瑞利散射温度测量系统，该相机前面放置衰减100倍的激光衰减片，为镀膜的石英平凸透镜，直径为75mm，焦长为200mm。
选用美国STANFORD公司的DG645脉冲延迟发生器完成两台ICCD的同步采集；选用奥地利AVL公司的GM12D型压电传感器和AVL3057型电荷放大器作为压力测量系统；选用K型热电偶传感器作为高温传感器；选用台湾研华610H型工控机作为主机，其内的Intel主板上分别插入拉曼ICCD相机采集卡、瑞利ICCD相机采集卡、台湾凌华PCL-9812型高速数据采集卡和美国NI公司的同步采集卡；主机内部安装有主控计算程序，收敛精度εT和εx均取0.001。
图2绘出了某组气体的激光瑞利和激光自发振动拉曼光谱图。图中纵坐标表示相对的光谱强度值，横坐标表示气体拉曼频移(波数，cm-1)，从左到右的光谱曲线分别是：来自所有物种贡献的激光瑞利散射光谱(0cm-1)、CO2(V1模态)(1285cm-1)、CO2(V2模态)(1388cm-1)、O2(1555cm-1)、CO(2143cm-1)、N2(2331cm-1)、CH4(C-H键2890cm-1)和H2O(3652cm-1)。每各物种曲线下面的面积代表其信号强度，用于计算该物种的摩尔分数，瑞利散射光谱下的面积用于计算温度。
在高温高压燃烧系统内总温度T总(n)为1200K±50k，压力为4MPa，及在已知各物种摩尔分数的条件下，与测量激发区上的各物种摩尔分数和温度结果对比数据，如表2所示。可见，对比数据吻合得很好，但测量值与已知值之间的差异主要来源于光谱曲线间的叠加。可以进一步编制光谱分离程序或采用具有更高光栅刻线(g/mm)的光栅光谱仪进行测试来解决。
表2某工况下光谱测量结果
Figure GDA0002451107030000041
Figure GDA0002451107030000051

Claims (1)

1.一种基于激光拉曼和瑞利散射的气体摩尔分数测量方法，其特征在于包括下列步骤：
1.1确定燃烧系统类型为：含有或部分含有氧气、氮气、二氧化碳气、水蒸气、甲烷、丙烷组成的混合气体，混合气体温度大于1000K的燃烧体系；或燃烧甲烷、乙烯的标准火焰燃烧器体系；
1.2确定激光拉曼散射和激光瑞利散射同步测量系统为：能满足同步的气态物种摩尔分数测量的拉曼光谱仪系统和气态物种温度测量的瑞利ICCD相机测量系统；
1.3由激光瑞利散射温度测量系统测量瑞利散射强度IRayleigh，并由激光拉曼散射和瑞利散射同步测量系统计算受激区域气体温度Tq(n+1)：
Figure FDA0002479620960000011
其中：Tq(n+1)为受激气体温度(K)；P为受激气体压力(Mpa)；σiRayleigh为物种i的相对于氮气N2的瑞利散射截面；Xi(n)为气体的摩尔分数；IRayleigh为瑞利散射强度；n为正整数；K为物种总数；i为某物种，分别为氧气、氮气、二氧化碳、水、氢气和甲烷；
1.4由激光自发振动拉曼摩尔分数测量系统测量各物种拉曼散射强度IiRaman，并由激光拉曼散射和瑞利散射同步测量系统计算摩尔分数Xi(n)：
Xi(n)＝Tq(n)·IiRaman/(P·f(Tq(n),i)·σiRaman) (2)
其中：Xi(n)为物种i的摩尔分数；Tq(n)为受激气体温度(K)；IiRaman为物种i的拉曼散射强度；P为受激气体压力(Mpa)；σiRaman为物种i的相对于氮气N2的拉曼散射截面；f(Tq(n),i)为物种i的温度影响因子，从调用拉曼数据库商业RAMSES代码中获得，或从实验前在已知标准气体摩尔分数、温度和压力条件下，系统标定数据中插值获得；n为正整数；K为物种总数；i为某物种，分别为氧气、氮气、二氧化碳、水、氢气和甲烷；
1.5在激光能量E(mj，毫焦)和实验室环境空气中利用上述两种光学技术同步测量受激区域瑞利散射强度IRayleigh、氮气和氧气的光谱强度I氧气Raman、I氮气Raman、初始压力为大气压力P和大气温度T；
1.6输入待测物种i的拉曼和瑞利散射截面积σiRaman和σiRayleigh；输入空气中氧气和氮气的摩尔分数；输入待测各物种的初始估计的摩尔分数Xi(1)；输入温度和各物种摩尔分数计算收敛精度εT和εx；
1.7调用各物种i随温度T变化的温度因子f(Tq(n),i)；
1.8计算初值温度Tq(1)和摩尔分数Xi(1)；
1.9在激光能量E下同步测量待测高温高压环境的压力P和温度T、瑞利散射强度IRayleigh和各物种的拉曼散射强度IiRaman；
1.10通过步骤1.3中的公式(1)，根据瑞利散射强度IRayleigh、空气环境下的各测量参数和各初始参数，计算出激发区上的温度Tq(n+1)；
1.11通过步骤1.4中的公式(2)，根据拉曼散射强度IiRaman、空气环境下的测量参数、各初始参数和Tq(n+1)，计算出激发区上各物种摩尔分数Xi(n+1)；
1.12判断不等式Xi(n+1)-Xi(n)≤εx；Tq(n+1)-Tq(n)≤εT；Tq(n+1)≥T如果条件都不满足，程序返回到步骤1.10，进入循环迭代过程；如果条件都满足，程序结束。
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