CN108376901A - 胶体量子点连续激光器及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及胶体量子点连续激光器及其制备方法。一种胶体量子点连续激光器的制备方法包括:制备由钙钛矿量子点材料与聚合物构成的复合发光薄膜;在所述复合发光薄膜上形成微纳光学结构;以及以具有微纳光学结构的所述复合发光薄膜作为所述连续激光器的增益介质和谐振腔。
Description
技术领域
本发明涉及激光技术领域,具体涉及一种胶体量子点连续激光器及其制备方法。
背景技术
连续激光器在激光显示、激光照明、激光医疗、材料加工、通信等领域具有重要的应用价值。1971年,Alferov等人证明连续激射在双异质结半导体中可以实现,随后,半导体连续激光器得到迅速发展。例如,Beck等人制备了激发波长为9μm的中红外量子级联连续激光;Rong等人和Tamboli等人分别实现了激发波长在399nm和428nm的紫、蓝InGaN连续激光。然而,目前商用的半导体连续激光器制备时要求高真空和高温,制作成本高,加工工艺复杂。由于采用外延生长方法,半导体连续激光器还无法做成柔性。
可溶液法制备的连续激光器,具有制备工艺简单、价格低廉等优点,该类激光器可以通过旋涂、喷墨打印等方法制备,可以制备在柔性基底上形成柔性器件,具有巨大的实际应用价值。胶体量子点材料具有可溶液法制备、发光效率高、颜色可调等特性,是一种重要的激光增益材料。现有的胶体量子点激光大多需要使用飞秒、皮秒或纳秒激光器作为泵浦源,胶体量子点的激光发射只能维持在飞秒或纳秒时间区域,这限制了胶体量子点激光的实际应用。发展可使用连续泵浦的胶体量子点连续激光器具有重要的应用价值。
目前,研究者对准连续泵浦及连续泵浦的胶体量子点激光器的研究还处于起步阶段。在准连续泵浦方面:2013年,美国布朗大学的Nurmikko等人使用胶体CdSe/Zn0.5Cd0.5S核壳结构量子点作为增益介质,使用脉宽为270ps的激光作为泵浦源,研究了准连续泵浦量子点激光;2014年,南阳理工大学的Sun Handong等人报道了CdZnS/ZnS三元合金量子点溶液的准连续蓝光液体激光;2015年,加拿大多伦多大学的Adachi等人发现量子点激光脉冲时间只能维持在ns时间长度的主要原因是热散逸。在连续泵浦方面:2016年,印度科技大学的Pandey等人利用新型三元ZnTe/ZnSe/CdZnS和ZnTeSe/ZnSe/CdZnS核/多层壳结构胶体量子点材料,研究了连续激光激射;随后,多伦多大学的Sargent等人研究了具有双轴应力的CdSe/CdS核壳结构的连续激光激射;2017年,台湾的Chien等人报道了SiO2–CdSe/ZnS-SiO2三明治圆盘结构的连续激光泵浦。
现有的胶体量子点连续激光器在制备过程中,增益介质多使用的是CdSe、CdS等Ⅱ-Ⅵ族量子点材料,该类材料制备时需要高温,工艺复杂。
发明内容
钙钛矿量子点材料是一种优异的发光材料,具有制备工艺简单、成本低廉、发光效率高、半峰宽窄等优点。更为重要的是,钙钛矿量子点光学膜可以原位制备。通过控制钙钛矿材料和聚合物的结晶过程,可以获得高荧光效率的量子点/聚合物复合光学膜。与传统的量子点光学膜相比,钙钛矿量子点光学膜具有原位制备、工艺简单、易于批量制备和集成应用等优点。
有鉴于此,本发明提供了一种胶体量子点连续激光器及其制备方法,其创新地以具有微纳光学结构的由钙钛矿量子点材料与聚合物构成的复合发光薄膜作为连续激光器的增益介质和谐振腔。相比于现有的连续激光技术,本发明提供的激光器具有可溶液法制备、制备工艺简单、可制备成柔性器件、易于集成应用等优点。
根据本发明的一方面,提供了一种胶体量子点连续激光器的制备方法,包括:制备由钙钛矿量子点材料与聚合物构成的复合发光薄膜;在所述复合发光薄膜上形成微纳光学结构;以及以具有微纳光学结构的所述复合发光薄膜作为所述连续激光器的增益介质和谐振腔。
优选地,所述微纳光学结构包括光子晶体结构和光栅结构。
优选地,所述复合发光薄膜是通过原位方法制备的,所述原位方法包括:通过旋涂、喷涂、浇铸或静电纺丝,将钙钛矿量子点前驱体与聚合物的溶液转移到基底上;以及通过干燥,蒸发出溶剂,以在所述基底上形成所述复合发光薄膜。
优选地,所述基底为硬性基底或柔性基底,所述硬性基底选自包括玻璃和硅片的组,所述柔性基底选自包括塑料、金属箔片、超薄玻璃、纸质衬底和生物复合薄膜衬底的组。
优选地,所述复合发光薄膜与所述基底是可分离的。
优选地,在所述复合发光薄膜上制备微纳光学结构包括:通过纳米压印或刻蚀,在所述复合发光薄膜上形成光子晶体结构或光栅结构。
优选地,所述钙钛矿量子点材料为钙钛矿量子点的有机盐和/或无机盐,其结构通式为ABX3和/或A2BX6和/或AB2X5和/或A4BX6和/或A3B2X9,其中,A为金属阳离子或带正电荷的有机胺离子,B为金属阳离子,X为卤素离子;所述聚合物为能够溶解于极性有机溶剂的透明聚合物。
优选地,A为Rb+、Cs+、Na+、K+、Li+、NH=C(NH2)2H+、NH=CRNH3 +或RNH3 +,其中R为链碳原子数为1-8的饱和直链或支链烷基基团、不饱和直链或支链烷基基团或芳香基团,B为Pb2 +、Sn2+、Mn2+、Ge2+、In3+、Sb3+、Bi3+或Cu2+,X为F-、Cl-、Br-、I-、CN-和SCN-中的至少一个;所述聚合物选自聚偏氟乙烯、醋酸纤维素、氰基纤维素、聚丙烯腈、偏氟乙烯-三氟乙烯共聚物、聚氨酯橡胶、聚苯乙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚碳酸酯、三醋酸纤维素、聚丙烯酸甲酯、苯乙烯-丙烯腈共聚物、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚醚砜和聚氯乙烯中的至少一种。
根据本发明的另一方面,提供了一种胶体量子点连续激光器,包括:泵浦源、增益介质和谐振腔,其中,所述增益介质和谐振腔为具有微纳光学结构的由钙钛矿量子点材料与聚合物构成的复合发光薄膜。
优选地,所述胶体量子点连续激光器的发射波长在400nm-800nm范围内连续可调。
优选地,所述泵浦源为连续激光器。
优选地,作为所述泵浦源的连续激光器选自包括半导体激光器、气体激光器和光纤激光器的组。
优选地,所述泵浦源为发光二极管。
本发明的其它特征和优点将在随后的说明书中阐述,并且,部分地从说明书中变得显而易见,或者通过实施本发明而了解。本发明的目的和其他优点可通过在说明书、权利要求书以及附图中所特别指出的结构来实现和获得。
附图说明
附图用来提供对本发明的进一步理解,并且构成说明书的一部分,与本发明的实施例共同用于解释本发明,并不构成对本发明的限制。在附图中,相同的部件使用相同的附图标记,并且附图并未按照实际的比例绘制。
图1为根据本发明一实施例的复合发光薄膜的示意图。
图2为与基底分离后的复合发光薄膜的示意图。
图3为根据本发明一实施例的胶体量子点连续激光器的示意图。
图4为根据本发明另一实施例的胶体量子点连续激光器的示意图。
图5为根据本发明又一实施例的胶体量子点连续激光器的示意图。
图6为根据本发明又一实施例的胶体量子点连续激光器的示意图。
图7为根据本发明又一实施例的胶体量子点连续激光器的示意图。
图8为根据本发明又一实施例的胶体量子点连续激光器的示意图。
具体实施方式
以下将结合附图及实施例来详细说明本发明的实施方式,借此对本发明如何应用技术手段来解决技术问题,并达成技术效果的实现过程能充分理解并据以实施。需要说明的是,只要不构成冲突,本发明中的各个实施例以及各实施例中的各个特征可以相互结合,所形成的技术方案均在本发明的保护范围之内。
同时,在以下说明中,出于解释的目的而阐述了许多具体细节,以提供对本发明实施例的彻底理解。然而,对本领域的技术人员来说显而易见的是,本发明可以不用这里的具体细节或者所描述的特定方式来实施。
图1为根据本发明一实施例的复合发光薄膜的示意图。在本实施例中,复合发光薄膜102为具有微纳光学结构103的由钙钛矿量子点材料与聚合物构成的复合发光薄膜。如图1所示,在本实施例中,复合发光薄膜102是在基底101上形成的,在复合发光薄膜上形成有微纳光学结构103。
在实施例中,复合发光薄膜102是通过原位方法制备的。该原位方法包括:通过旋涂、喷涂、浇铸或静电纺丝等方法,将钙钛矿量子点前驱体与聚合物的溶液转移到基底101上;以及通过干燥,蒸发出溶剂,以在基底101上形成所述复合发光薄膜102。然后,在所述复合发光薄膜102上通过纳米压印、刻蚀等方法形成微纳光学结构103,例如光子晶体结构和光栅结构。光栅结构例如可以为布拉格光栅。
在实施例中,所述钙钛矿量子点材料为钙钛矿量子点的有机盐和/或无机盐,其结构通式为ABX3和/或A2BX6和/或AB2X5和/或A4BX6和/或A3B2X9,其中,A为金属阳离子或带正电荷的有机胺离子,B为金属阳离子,X为卤素离子。
优选地,A为Rb+、Cs+、Na+、K+、Li+、NH=C(NH2)2H+、NH=CRNH3 +或RNH3 +,其中R为链碳原子数为1-8的饱和直链或支链烷基基团、不饱和直链或支链烷基基团或芳香基团,B为Pb2 +、Sn2+、Mn2+、Ge2+、In3+、Sb3+、Bi3+或Cu2+,X为F-、Cl-、Br-、I-、CN-和SCN-中的至少一个。
在实施例中,所述聚合物为能够溶解于极性有机溶剂的透明聚合物。
优选地,所述聚合物选自聚偏氟乙烯、醋酸纤维素、氰基纤维素、聚丙烯腈、偏氟乙烯-三氟乙烯共聚物、聚氨酯橡胶、聚苯乙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚碳酸酯、三醋酸纤维素、聚丙烯酸甲酯、苯乙烯-丙烯腈共聚物、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚醚砜和聚氯乙烯中的至少一种。
更优选地,所述聚合物选自聚偏氟乙烯、醋酸纤维素、氰基纤维素、聚丙烯腈、偏氟乙烯-三氟乙烯共聚物和三醋酸纤维素中的至少一种。
在实施例中,基底101可以为硬性基底,也可以为柔性基底。硬性基底选自包括玻璃和硅片等的组。柔性基底选自包括塑料、金属箔片、超薄玻璃、纸质衬底和生物复合薄膜衬底等的组。在基底101为柔性基底的情况下,复合发光薄膜可以弯曲,具有柔性。
在实施例中,复合发光薄膜102与基底101是可分离的。
图2为与基底分离后的复合发光薄膜的示意图。如图2所示,复合发光薄膜202上形成有微纳光学结构203,例如光子晶体结构或光栅结构。
图3为根据本发明一实施例的胶体量子点连续激光器的示意图。如图3所示,在本实施例中,胶体量子点连续激光器包括:
泵浦源300,用于激发增益介质;以及
复合发光薄膜302,作为增益介质和谐振腔,其由钙钛矿量子点材料与聚合物构成,且具有微纳光学结构303。微纳光学结构303可以为光子晶体结构或光栅结构。光栅结构例如为布拉格光栅。
泵浦源300发射的激光可以激发复合发光薄膜302,复合发光薄膜302在受到激发后发射光子,再经由复合发光薄膜302上的微纳光学结构303放大后输出连续激光。
在图3所示的实施例中,与图1的实施例类似,复合发光薄膜302形成在基底301上。
在本实施例中,泵浦源300可以为连续激光器,其激光波长小于胶体量子点连续激光器的激光波长。连续激光器选自包括半导体激光器、气体激光器和光纤激光器等的组。半导体激光器包括激光二极管等。
通过改变钙钛矿量子点材料的组分或尺寸,并且选择作用波长与量子点材料的发光波长相匹配的微纳光学结构,胶体量子点连续激光器的发射波长在400nm-800nm范围内连续可调。
图4为根据本发明另一实施例的胶体量子点连续激光器的示意图。如图4所示,在本实施例中,胶体量子点连续激光器包括:
泵浦源400,用于激发增益介质;以及
复合发光薄膜402,作为增益介质和谐振腔,其由钙钛矿量子点材料与聚合物构成,且具有微纳光学结构403。微纳光学结构403可以为光子晶体结构或光栅结构。光栅结构例如为布拉格光栅。
在图4所示的实施例中,与图1和图3所示的实施例类似,复合发光薄膜402形成在基底401上。
与图3所示的实施例不同的是,图4所示的胶体量子点连续激光器还包括透镜404,其设置于泵浦源400与复合发光薄膜402之间,用于会聚泵浦源400发射的光。
在本实施例中,透镜404可以为光学透镜,也可以为微透镜或微透镜阵列。
在本实施例中,泵浦源400可以为连续激光器,其激光波长小于胶体量子点连续激光器的激光发射波长。连续激光器包括半导体激光器和光纤激光器等。半导体激光器包括激光二极管等。
泵浦源400发射的激光经透镜404会聚后可以激发复合发光薄膜402,复合发光薄膜402在受到激发后发射光子,再经由复合发光薄膜402上的微纳光学结构403放大后输出连续激光。
通过改变钙钛矿量子点材料的组分或尺寸,并且选择作用波长与量子点材料的发光波长相匹配的微纳光学结构,胶体量子点连续激光器的发射波长在400nm-800nm范围内连续可调。
图5为根据本发明又一实施例的胶体量子点连续激光器的示意图。如图5所示,在本实施例中,胶体量子点连续激光器包括:
泵浦源500,用于激发增益介质;以及
复合发光薄膜502,作为增益介质和谐振腔,其由钙钛矿量子点材料与聚合物构成,且具有微纳光学结构503。微纳光学结构503可以为光子晶体结构或光栅结构。光栅结构例如为布拉格光栅。
在图5所示的实施例中,与图1、图3和图4所示的实施例类似,复合发光薄膜502形成在基底501上。
与图3所示的实施例不同的是,图5所示的胶体量子点连续激光器的泵浦源500为发光二极管LED,其被通以电流I以发光。
LED可以为:半导体发光二极管,其发光中心由镓、砷、磷、氮、铟或铝的化合物构成;使用有机聚合材料作为发光中心的有机发光二极管OLED;使用量子点材料作为发光中心的量子点发光二极管QLED;微发光二极管Micro-LED,所述Micro-LED为芯片上集成的高密度微小尺寸的LED阵列;以及钙钛矿发光二极管,其发光材料为有机/无机混合钙钛矿或无机钙钛矿材料等。
所述OLED包括小分子有机电致发光器件和高分子有机电致发光器件等。
所述QLED的量子点材料包括Ⅱ-Ⅵ族量子点、Ⅲ-Ⅴ族量子点、Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ族量子点和钙钛矿量子点等。
在实施例中,LED发出的光的波长小于胶体量子点连续激光器的激光波长。
由于LED比连续激光器成本更低,且更易获得,因此,以LED作为泵浦源在制备成本以及制备工艺等方面更有优势。
通过改变钙钛矿量子点材料的组分或尺寸,并且选择作用波长与量子点材料的发光波长相匹配的微纳光学结构,胶体量子点连续激光器的发射波长在400nm-800nm范围内连续可调。
图6为根据本发明又一实施例的胶体量子点连续激光器的示意图。图6的实施例与图5的实施例的不同之处在于,图6的实施例中,胶体量子点连续激光器还包括透镜604,其设置于泵浦源600与复合发光薄膜602之间,用于会聚泵浦源400发射的光。
在本实施例中,透镜604可以为光学透镜,也可以为微透镜或微透镜阵列。在一实施例中,透镜604可贴附在泵浦源600的出光面上。
图6的实施例的其他方面可以与图5的实施例相同,在此不进行赘述。
图7为根据本发明又一实施例的胶体量子点连续激光器的示意图。图7的实施例与图5的实施例的不同之处在于,图7的实施例中,复合发光薄膜702已经与基底分离,并且复合发光薄膜702直接贴附在泵浦源700的出光面上,以形成集成器件。
图7的实施例的其他方面可以与图5的实施例相同,在此不进行赘述。
图8为根据本发明又一实施例的胶体量子点连续激光器的示意图。图8的实施例与图7的实施例的不同之处在于,图8的实施例中,胶体量子点连续激光器还包括透镜804,其设置于泵浦源800与复合发光薄膜802之间,用于会聚泵浦源800发射的光。复合发光薄膜802贴附在透镜804上,以形成集成器件。
在本实施例中,透镜804可以为光学透镜,也可以为微透镜或微透镜阵列。在一实施例中,透镜804可贴附在泵浦源800的出光面上。
图8的实施例的其他方面可以与图7的实施例相同,在此不进行赘述。
本发明还提供了一种胶体量子点连续激光器的制备方法,包括:制备由钙钛矿量子点材料与聚合物构成的复合发光薄膜;在所述复合发光薄膜上形成微纳光学结构;以及以具有微纳光学结构的所述复合发光薄膜作为所述连续激光器的增益介质和谐振腔。
综上所述,本发明提供了一种胶体量子点连续激光器及其制备方法,其创新地以具有微纳光学结构的由钙钛矿量子点材料与聚合物构成的复合发光薄膜作为连续激光器的增益介质和谐振腔。相比于现有的连续激光技术,本发明提供的激光器具有可溶液法制备、制备工艺简单、可制备成柔性器件、易于集成应用等优点。
应该理解的是,本发明所公开的实施例不限于这里所公开的特定处理步骤或材料,而应当延伸到相关领域的普通技术人员所理解的这些特征的等同替代。还应当理解的是,在此使用的术语仅用于描述特定实施例的目的,而并不意味着限制。
说明书中提到的“实施例”意指结合实施例描述的特定特征、或特性包括在本发明的至少一个实施例中。因此,说明书通篇各个地方出现的短语或“实施例”并不一定均指同一个实施例。
此外,所描述的特征或特性可以任何其他合适的方式结合到一个或多个实施例中。在上面的描述中,提供一些具体的细节,例如厚度、数量等,以提供对本发明的实施例的全面理解。然而,相关领域的技术人员将明白,本发明无需上述一个或多个具体的细节便可实现,或者也可采用其它方法、组件、材料等实现。
虽然上述示例用于说明本发明在一个或多个应用中的原理,但对于本领域的技术人员来说,在不背离本发明的原理和思想的情况下,明显可以在形式上、用法及实施的细节上作各种修改而不用付出创造性劳动。因此,本发明由所附的权利要求书来限定。
Claims (13)
1.一种胶体量子点连续激光器的制备方法,包括:
制备由钙钛矿量子点材料与聚合物构成的复合发光薄膜;
在所述复合发光薄膜上形成微纳光学结构;以及
以具有微纳光学结构的所述复合发光薄膜作为所述连续激光器的增益介质和谐振腔。
2.根据权利要求1所述的胶体量子点连续激光器的制备方法,其中,所述微纳光学结构包括光子晶体结构和光栅结构。
3.根据权利要求1所述的胶体量子点连续激光器的制备方法,其中,所述复合发光薄膜是通过原位方法制备的,所述原位方法包括:
通过旋涂、喷涂、浇铸或静电纺丝,将钙钛矿量子点前驱体与聚合物的溶液转移到基底上;以及
通过干燥,蒸发出溶剂,以在所述基底上形成所述复合发光薄膜。
4.根据权利要求3所述的胶体量子点连续激光器的制备方法,其中,所述基底为硬性基底或柔性基底,所述硬性基底选自包括玻璃和硅片的组,所述柔性基底选自包括塑料、金属箔片、超薄玻璃、纸质衬底和生物复合薄膜衬底的组。
5.根据权利要求3所述的胶体量子点连续激光器的制备方法,其中,所述复合发光薄膜与所述基底是可分离的。
6.根据权利要求1所述的胶体量子点连续激光器的制备方法,其中,在所述复合发光薄膜上制备微纳光学结构包括:
通过纳米压印或刻蚀,在所述复合发光薄膜上形成光子晶体结构或光栅结构。
7.根据权利要求1所述的胶体量子点连续激光器的制备方法,其中,
所述钙钛矿量子点材料为钙钛矿量子点的有机盐和/或无机盐,其结构通式为ABX3和/或A2BX6和/或AB2X5和/或A4BX6和/或A3B2X9,其中,A为金属阳离子或带正电荷的有机胺离子,B为金属阳离子,X为卤素离子;
所述聚合物为能够溶解于极性有机溶剂的透明聚合物。
8.根据权利要求7所述的胶体量子点连续激光器的制备方法,其中,
A为Rb+、Cs+、Na+、K+、Li+、NH=C(NH2)2H+、NH=CRNH3 +或RNH3 +,其中R为链碳原子数为1-8的饱和直链或支链烷基基团、不饱和直链或支链烷基基团或芳香基团,B为Pb2+、Sn2+、Mn2+、Ge2+、In3+、Sb3+、Bi3+或Cu2+,X为F-、Cl-、Br-、I-、CN-和SCN-中的至少一个;
所述聚合物选自聚偏氟乙烯、醋酸纤维素、氰基纤维素、聚丙烯腈、偏氟乙烯-三氟乙烯共聚物、聚氨酯橡胶、聚苯乙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚碳酸酯、三醋酸纤维素、聚丙烯酸甲酯、苯乙烯-丙烯腈共聚物、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚醚砜和聚氯乙烯中的至少一种。
9.一种胶体量子点连续激光器,包括:泵浦源、增益介质和谐振腔,其中,
所述增益介质和谐振腔为具有微纳光学结构的由钙钛矿量子点材料与聚合物构成的复合发光薄膜。
10.根据权利要求9所述的胶体量子点连续激光器,其中,所述胶体量子点连续激光器的发射波长在400nm-800nm范围内连续可调。
11.根据权利要求9所述的胶体量子点连续激光器,其中,所述泵浦源为连续激光器。
12.根据权利要求11所述的胶体量子点连续激光器,其中,作为所述泵浦源的连续激光器选自包括半导体激光器、气体激光器和光纤激光器的组。
13.根据权利要求9所述的胶体量子点连续激光器,其中,所述泵浦源为发光二极管。
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