CN108039414A - 一种基于金属薄膜衬底的大面积有机太阳电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于金属薄膜衬底的大面积有机太阳电池及其制备方法。该大面积有机太阳电池由光入射方向,依次包括玻璃基底、高功函数金属薄膜导电衬底、阴极界面层、光活性层、阳极界面层和金属阳极;所述高功函数金属薄膜导电衬底的材料为不活泼金属,包括金、银或铜;所述阴极界面层的材料为含有极性基团或离子性基团的极性单元的共轭聚合物,或者含有极性基团或离子性基团的极性单元的共轭聚合物对应的聚电介质;所述阳极界面层为金属氧化物和导电聚合物的薄膜中的一种以上,包括聚3,4‑乙撑二氧噻吩薄膜。该大面积有机太阳电池能大幅提高大面积太阳电池器件衬底导电率,降低同等面积器件的串联电阻,能量转换效率,且制备方法简单。
Description
技术领域
本发明涉及有机/聚合物(高分子)太阳电池的技术领域,具体涉及一种基于金属薄膜衬底的大面积有机太阳电池及其制备方法。
背景技术
过去几十年以来,经过全世界各国基础研究机构和技术开发部门的通力协作,制约太阳能电池大规模应用的瓶颈——光电转换效率已经有了很大程度的提高,已经从上世纪九十年代的1%提高到当前的12%左右,已经具有了小规模商用产品的开发价值。有机太阳能电池转化效率的提高主要来源于两方面的贡献:一方面是许多新型、高性能的光伏活性材料的成功研发;另一方面是新型器件结构及新的器件优化方法的进步。1986年柯达公司的邓青云博士发现当将两种不同电子亲和势的材料——受体和给体放在同一个器件中,器件的能量转化效率提到了一个数量级,达到了1%的转化效率(C.W.Tang,2-layerorganic photovoltaic,Appl.Phys.Lett.1986,48,183-185.)。到了二十世纪末,一种聚合物本体异质结太阳能电池的器件结构被提出来(J.J.M.Halls,C.A.Walsh,N.C.Greenham,E.A.Marseglia,R.H.Friend,S.C.Moratti,A.B.Holms,Efficient Photodiodes fromInterpenetrating Polymer Networks,Nature1995,376,498-500.),在这种结构中,电子的给体材料和受体材料被共混在一起,从而形成网络互穿结构。2011年,华南理工大学研究组报道了效率为8.37%的高效聚合物太阳能电池,采用醇溶性聚合物材料PFN作为界面修饰层,同时提高了开路电压、短路电流和填充因子,由于界面层的加入,形成了界面偶极子,增大了器件的内建电势,从而提高了载流子传输性能(He Z.C.,Zhong C.M.,HuangX.,etal.Simultaneous Enhancement of Open-Circuit Voltage,Short-Circuit CurrentDensity and Fill Factor in Polymer Solar Cells[J].Adv.Mater.,2011,23(40):4636-4643.)。2012年华南理工大学研究组再次刷新了单层结构聚合物太阳电池的最高效率记录,通过采用一种倒置结构的器件,成功实现了对器件的电学和光学性能的双重优化,期间的稳定性同时得到了显著提高,转化效率达到了9.2%(He Z.,Zhong C.,Su S.,etal.Enhanced power-conversion efficiency in polymer solar cells using aninverted device structure[J].Nat.Photon.,2012,6(9):591-595.)。
由于ITO并不是一种理想的电极材料,它存在一些缺点,如:(1)脆性,与柔性衬底不能够兼容;(2)与金属电极相比,ITO的导电性偏差;(3)铟的稀缺性,使ITO的价格逐年递增。与此同时,一些ITO-Free的电极材料,如金属网格、碳纳米管、石墨烯薄膜、介电层/金属/介电层、超薄的金属薄膜(UTMF)也得到了很快的发展。2015年,Alex K.Y.Jen研究组通过在微腔结构中掺杂纳米棱镜,并且准确的控制纳米棱镜的尺寸与位置来补偿微腔结构中光吸收波长较弱的范围,而且纳米棱镜的掺杂没有对活性层的形貌产生明显的影响,制备出了效率高达9.4%的有机太阳能电池器件(K.Yao,X.-K.Xin,C.-C.Chueh.,etal.Enhanced Light-Harvesting by Integrating Synergetic Microcavity andPlasmonic Effects for High-Performance ITO-Free Flexible Polymer SolarCells.Adv.Funct.Mater.25(2015)567-574.)。陈红征研究组将微腔结构添加到叠层太阳能电池器件中,器件的结构为ITO/ZnO/PIDT-PhanQ:PCBM/MnO3/Ag/PFN/PTB-7:PCBM/MOO3/Ag
(L.Zuo,C.-Y.Chang,C.-C.Chueh,et al.Design of a versatileinterconnecting layer forhighly efficient series-connected polymer tandemsolar cells.Energy.Environ.Sci.,8(2015),1712-1718.)。通过对连接层能级的准确调节使功函数高的一面高效的收集空穴;能级低的一面高效的收集电子。能量高的光子在连接层反射回去而能量低的光子则透过连接层进入到微腔结构中,并通过调节Ag的厚度来使电流相匹配,得到的器件最优的效率接近11%。Alex K.Y.Jen研究组以PBDTT-F-TT:PCBM为活性层采用微腔结构制备出了效率高达10.4%的单层有机太阳能电池器件(J.Huang,C.Z.Li,C.C.Chueh,A.K.Y.Jen,et al 10.4%Power Conversion Efficiency of ITO-Free Organic Photovoltaics Through Enhanced Light TrappingConfiguration.Adv.Energy Mater.5(2015))。当增大活性层的面积时,由于ITO的导电性降低使得界面上电荷的收集率降低,同时复合现象明显加剧导致转化效率急剧下降。
因此,研究出通过采用金属薄膜代替ITO作为导电衬底,且结构新颖的大面积有机太阳电池具有广阔应用前景。
发明内容
本发明的目的在于针对现有技术的不足,提供了一种基于金属薄膜衬底的大面积有机太阳电池。该大面积有机太阳电池使用高功函数金属薄膜代替ITO作为导电衬底,并通过阴极界面层调控金属薄膜导电衬底的功函数,且结构新颖,能大幅降低大面积有机太阳电池器件的串联电阻,提高大面积有机太阳电池的性能。
本发明的目的还在于提供所述的一种基于金属薄膜衬底的大面积有机太阳电池的制备方法。
本发明的目的通过如下技术方案实现。
一种基于金属薄膜衬底的大面积有机太阳电池,由光入射方向,依次包括玻璃基底、高功函数金属薄膜导电衬底、阴极界面层、光活性层、阳极界面层和金属阳极;
所述高功函数金属薄膜导电衬底的材料为不活泼金属,包括金、银或铜;
所述阴极界面层的材料为含有极性基团或离子性基团的极性单元的共轭聚合物,或者含有极性基团或离子性基团的极性单元的共轭聚合物对应的聚电介质;
所述阳极界面层为金属氧化物和导电聚合物的薄膜中的一种以上,包括聚3,4-乙撑二氧噻吩(PEDOT)薄膜。
进一步地,所述含有极性基团或离子性基团的极性单元的共轭聚合物的结构式如下:
式中,x,y,z为分子摩尔分数,且0.5≤x≤1,0≤y+z≤0.5,x+y+z=1;聚合度n=1~300;A为含有极性基团或离子性基团的极性共轭单元;B为非极性共轭单元;C为芳杂环单元。
更进一步地,A为含有极性基团或离子性基团的极性共轭单元,具有如下结构中的一种或多种:
芴;
对苯;
螺旋-对苯;
咔唑;
其中,R1,R2为带有胺基、季铵盐基、腈基、羧基、磺酸基和磷酸基中的一个或多个的侧链。
更进一步地,B为非极性共轭单元,具有如下结构中的一种或多种:
芴;
对苯;
螺旋-对苯;
咔唑;
其中,R3,R4为H或C1-C20的烷基;R’3,R’4为H、C1-C20的烷基或烷氧基。
更进一步地,C为芳杂环单元,具有如下结构中的一种或多种:
苯并噻(硒)二唑及其衍生物:
喹啉及其衍生物:
噻吩及其衍生物:
硒吩及其衍生物:
喹喔啉衍生物:
噻咯衍生物:
其中,X为硫或硒,R5,R6,R7,R8,R9,R10为H,或为C1~C10的烷基;R11,R12为H,或为C1~C10的烷基,或为对苯基。
进一步地,所述高功函数金属薄膜导电衬底的厚度为1~100nm。
进一步地,所述阴极界面层的厚度为0.1~100nm。
进一步地,所述阳极界面层的厚度为1~50nm。
进一步地,所述光活性层的材料包括电子给体材料和电子受体材料,选用共轭聚合物或有机小分子半导体材料作为电子给体材料,选用C60及其衍生物、C70及其衍生物或无机半导体纳米颗粒作为电子受体材料。
更进一步地,所述电子给体材料和电子受体材料的质量比为4:1~4:1。
更进一步地,所述C60及其衍生物包括[6,6]-甲基-C61-丁酸甲酯(PC61BM)。
更进一步地,所述C70及其衍生物包括[6,6]-甲基-C71-丁酸甲酯(PC71BM)。
更进一步地,所述无机半导体纳米颗粒包括氧化锌颗粒、氧化钛颗粒或碲化镉颗粒。
进一步地,所述光活性层的厚度为20~500nm。
制备上述任一项所述的一种基于金属薄膜衬底的大面积有机太阳电池的方法,包括如下步骤:
(1)玻璃基底清洗干净、烘干后,将高功函数金属薄膜导电衬底的材料通过真空蒸镀在玻璃基底上,形成玻璃基底/高功函数金属薄膜导电衬底的结构;
(2)将阴极界面层的材料溶于极性有机溶剂中制成溶液,涂覆在高功函数金属薄膜导电衬底上,挥发除去极性有机溶剂,形成玻璃基底/高功函数金属薄膜导电衬底/阴极界面层的结构;
(3)将光活性层的电子给体材料与电子受体材料混合后溶于有机溶剂中制成溶液,涂覆在阴极界面层上,挥发除去有机溶剂,形成玻璃基底/高功函数金属薄膜导电衬底/阴极界面层/光活性层的结构;
(4)将阳极界面层和金属阳极的材料依次通过真空蒸镀在光活性层上,形成玻璃基底/高功函数金属薄膜导电衬底/阴极界面层/光活性层/阳极界面层/金属阳极的结构,得到所述基于金属薄膜衬底的大面积有机太阳电池。
进一步地,步骤(2)中,所述极性有机溶剂为醇,或为醇与水的混合溶剂。
进一步地,步骤(2)中,所述溶液的浓度为0.0001~0.10g/mL。
进一步地,步骤(2)中,所述涂覆的方式包括旋涂、刷涂、喷涂、浸涂、辊涂、丝网印刷、印刷或喷墨打印。
进一步地,步骤(3)中,所述有机溶剂包括氯苯或甲苯。
进一步地,步骤(3)中,所述涂覆的方式包括旋涂、刷涂、喷涂、浸涂、辊涂、丝网印刷、印刷或喷墨打印。
进一步地,步骤(4)中,所述阳极界面层的材料为金属氧化物时,采用真空蒸镀,或通过溶于水或甲醇的极性溶剂中,配制成溶液并涂覆在光活性层上,挥发除去有机溶剂,形成阳极界面层。
更进一步地,步骤(4)中,所述涂覆的方式包括旋涂、刷涂、喷涂、浸涂、辊涂、丝网印刷、印刷或喷墨打印。
与现有技术相比,本发明具有如下优点和有益效果:
(1)本发明的大面积有机太阳电池能大幅提高大面积太阳电池器件衬底导电率,降低同等面积器件的串联电阻;
(2)本发明的大面积有机太阳电池的能量转换效率高,达到4.95%;
(3)本发明的制备方法工艺简单,易于实现工业化。
附图说明
图1为本发明的基于金属薄膜衬底的大面积有机太阳电池的结构示意图;
图2为单个器件有效面积0.2cm2的本发明基于金属薄膜衬底的大面积太阳电池器件与常规结构大面积有机太阳电池器件的电压-电流曲线图。
具体实施方式
以下结合具体实施方式及附图对本发明技术方案作进一步详细描述,但本发明的实施例及保护范围不限于此。
本发明具体实施例中,基于金属薄膜衬底的大面积有机太阳电池的结构示意图如图1所示,由光入射方向,依次包括玻璃基底、高功函数金属薄膜导电衬底、阴极界面层、光活性层、阳极界面层和金属阳极;
高功函数金属薄膜导电衬底的材料为不活泼金属,包括金、银或铜;高功函数金属薄膜导电衬底的厚度为1~100nm;
阴极界面层的材料为含有极性基团或离子性基团的极性单元的共轭聚合物,或者含有极性基团或离子性基团的极性单元的共轭聚合物对应的聚电介质;阴极界面层的厚度为0.1~100nm;
阳极界面层为金属氧化物和导电聚合物的薄膜中的一种以上,包括聚3,4-乙撑二氧噻吩(PEDOT)薄膜;阳极界面层的厚度为1~50nm;阳极的厚度为10~1000nm;
光活性层的材料包括电子给体材料和电子受体材料,选用共轭聚合物或有机小分子半导体材料作为电子给体材料,选用C60及其衍生物、C70及其衍生物或无机半导体纳米颗粒作为电子受体材料;电子给体材料和电子受体材料的质量比为4:1~4:1;C60及其衍生物包括[6,6]-甲基-C61-丁酸甲酯;C70及其衍生物包括[6,6]-甲基-C71-丁酸甲酯;无机半导体纳米颗粒包括氧化锌颗粒、氧化钛颗粒或碲化镉颗粒;光活性层的厚度为20~500nm。
太阳电池是能量转换器件,要将太阳能转换为电能,任何太阳电池器件性能参数的测定,最终都以太阳光为测试标准。实验室中常用的AM1.5G测量标准的辐射照度是1000W/m2;当用太阳模拟光进行聚合物太阳电池性能测试时,首先要用标准电池确定光源是否复合AM1.5G的辐照度。标准硅太阳电池经过校准:在AM1.5G标准光谱下,即1000W/m2的辐射照度的光照射下,得到的短路电流为125mA。确定辐照强度后,即可对器件进行测试。用太阳模拟光进行太阳电池性能测试,可以方便地得出太阳模拟光的能量转换效率,其计算方法可直接由定义得到:
其中,PMAX为最大输出功率(单位:mW),Pin为辐射照度(单位:mW/cm2),S为器件的有效面积(单位:cm2);(IV)MAX为最大功率点电压电流(单位:mW)。
具体实施例中测量太阳电池性能的设备装置如表1所示。
表1测量太阳电池性能的设备装置
同时,为显示本发明的基于金属薄膜衬底的大面积有机太阳电池在降低器件串联电阻以及提高器件性能上的效果,另外采用常规ITO-PEDOT衬底的器件作为对照例。
实施例1
制备所述的基于金属薄膜衬底的大面积有机太阳电池,具体包括如下步骤:
(1)将规格为30mm×30mm的玻璃衬底,依次用丙酮、表面活性洗涤剂、去离子水、异丙醇超声处理10分钟清洁ITO衬底表面,随后加热200℃烘干,得到干净玻璃基底;
将烘干的玻璃基底转入无水无氧、充满高纯氮气的专用手套箱(德国布劳恩公司制造);在手套箱惰性气氛下,将玻璃基底转入真空镀腔中,开启机械泵和分子泵,当镀腔内达到3×10-4Pa的高真空以后,将高功函数金属银的颗粒通过钨丝电加热子加热至液态,蒸发后附着在玻璃基底上,得到厚度为15nm的银薄膜导电衬底,形成玻璃基底/银薄膜导电衬底的结构;
真空热蒸发高功函数金属薄膜过程中,薄膜的生长沉降速率和总的沉积厚度由施加的热功率控制,并通过石英晶振膜厚监测仪(英福康SQC-310石英晶体膜厚控制仪)实时监控;
(2)以聚[9,9-二辛基芴-9,9-双(N,N-二甲基胺丙基)芴](PFN)作为阴极界面层材料,溶于甲醇中制成2mg/mL的溶液,随后再滴注在所得玻璃衬底/银薄膜导电衬底上,经高速旋涂2000转/分钟,挥发除去溶剂,获得厚度为10nm的阴极界面层,形成玻璃基底/银薄膜导电衬底/PFN的结构;
(3)用聚[[9-(1-辛基壬基)-9H-咔唑-2,7-二基]-2,5-噻吩二基-2,1,3-苯并噻二唑-4,7-二基-2,5-噻吩二基](PCDTBT)作为聚合物电子给体材料,碳70衍生物-[6,6]-苯基-C71–丁酸甲酯(PC71BM)为电子受体材料,质量比为1:2,并分别置于洁净试样瓶中,用常用有机溶剂氯苯溶解配制成溶液,放置在加热搅拌台上搅拌均匀,充分溶解后得到澄清溶液;将玻璃基底/银薄膜导电衬底/PFN的结构通过机械泵产生的负压吸附在匀胶机上,滴注聚合物给体材料和电子受体材料混合溶液后,经高速旋涂2000转/分钟,挥发除去溶剂,制备得到厚度为100nm的光活性层,形成玻璃基底/银薄膜导电衬底/PFN/PCDTBT:PC71BM的结构;
光活性层的厚度通过调节匀胶机的转速以及控制聚合物给体材料和电子受体材料混合溶液的浓度来控制;制备过程中,光活性层的厚度由表面轮廓仪(Teriek公司Alpha-Tencor500型)实测记录;
光活性层或者聚合物电子给体材料的紫外-可见光吸收光谱由HP8453A型二极管阵列式紫外-可见分光光度计测得,测试的波长范围190nm~1100nm;
(4)随后,将器件转入真空镀腔中,开启机械泵和分子泵,当镀腔内达到3×10-4Pa的高真空以后,开始蒸镀氧化钼薄膜作为阳极界面层(10nm)和铝膜(100nm)作为引出电极;制备得到器件结构为:玻璃基底/高功函数金属薄膜导电衬底/PFN/PCDTBT:PC71BM/氧化钼/Al的大面积有机太阳电池,面积为0.2cm2;
真空热蒸镀氧化钼薄膜和铝膜的过程中,薄膜的生长沉降速率和总的沉积厚度由施加的热功率控制,并通过石英晶振膜厚监测仪(英福康SQC-310石英晶体膜厚控制仪)实时监控。
制备的大面积有机太阳电池器件(器件结构为:玻璃基底/金薄膜/PFN/PCDTBT:PC71BM/氧化钼/Al)与常规大面积有机太阳电池器件(结构为:ITO/PEDOT/PCDTBT:PC71BM/PFN/Al)的电压-电流曲线图如图2所示(测试光照条件为100mW/cm2,标准AM1.5G光源),相关性能参数如表2所示,两种有机太阳电池器件的面积均为2cm2。
表2两种有机太阳电池器件的性能参数
由表2和图2可知,基于金属薄膜衬底的大面积太阳电池与常规ITO-PEDOT衬底的器件相比,器件的串联电阻器件Rs从987Ω降低到156Ω,短路电流密度从8.53mA/cm2提高到9.49mA/cm2,填充因子从50%提高到57%,有效改善大面积有机太阳电池的能量转换效率。
Claims (10)
1.一种基于金属薄膜衬底的大面积有机太阳电池,其特征在于,由光入射方向,依次包括玻璃基底、高功函数金属薄膜导电衬底、阴极界面层、光活性层、阳极界面层和金属阳极;
所述高功函数金属薄膜导电衬底的材料为不活泼金属,包括金、银或铜;
所述阴极界面层的材料为含有极性基团或离子性基团的极性单元的共轭聚合物,或者含有极性基团或离子性基团的极性单元的共轭聚合物对应的聚电介质;
所述阳极界面层为金属氧化物和导电聚合物的薄膜中的一种以上,包括聚3,4-乙撑二氧噻吩薄膜。
2.根据权利要求1所述的一种基于金属薄膜衬底的大面积有机太阳电池,其特征在于,所述含有极性基团或离子性基团的极性单元的共轭聚合物的结构式如下:
式中,x,y,z为分子摩尔分数,且0.5≤x≤1,0≤y+z≤0.5,x+y+z=1;聚合度n=1~300;
A为含有极性基团或离子性基团的极性共轭单元,具有如下结构中的一种或多种:
芴;
对苯;
螺旋-对苯;
咔唑;
其中,R1,R2为带有胺基、季铵盐基、腈基、羧基、磺酸基和磷酸基中的一个或多个的侧链;
B为非极性共轭单元,具有如下结构中的一种或多种:
芴;
对苯;
螺旋-对苯;
咔唑;
其中,R3,R4为H或C1-C20的烷基;R’3,R’4为H、C1-C20的烷基或烷氧基;
C具有如下结构中的一种或多种:
苯并噻(硒)二唑及其衍生物:
喹啉及其衍生物:
噻吩及其衍生物:
硒吩及其衍生物:
喹喔啉衍生物:
噻咯衍生物:
其中,X为硫或硒,R5,R6,R7,R8,R9,R10为H,或为C1~C10的烷基;R11,R12为H,或为C1~C10的烷基,或为对苯基。
3.根据权利要求1所述的一种基于金属薄膜衬底的大面积有机太阳电池,其特征在于,所述高功函数金属薄膜导电衬底的厚度为1~100nm。
4.根据权利要求1所述的一种基于金属薄膜衬底的大面积有机太阳电池,其特征在于,所述阴极界面层的厚度为0.1~100nm。
5.根据权利要求1所述的一种基于金属薄膜衬底的大面积有机太阳电池,其特征在于,所述阳极界面层的厚度为1~50nm。
6.根据权利要求1所述的一种基于金属薄膜衬底的大面积有机太阳电池,其特征在于,所述光活性层的材料包括电子给体材料和电子受体材料,选用共轭聚合物或有机小分子半导体材料作为电子给体材料,选用C60及其衍生物、C70及其衍生物或无机半导体纳米颗粒作为电子受体材料;所述电子给体材料和电子受体材料的质量比为4:1~4:1;所述C60及其衍生物包括[6,6]-甲基-C61-丁酸甲酯;所述C70及其衍生物包括[6,6]-甲基-C71-丁酸甲酯;所述无机半导体纳米颗粒包括氧化锌颗粒、氧化钛颗粒或碲化镉颗粒;所述光活性层的厚度为20~500nm。
7.制备权利要求1~6任一项所述的一种基于金属薄膜衬底的大面积有机太阳电池的方法,其特征在于,包括如下步骤:
(1)玻璃基底清洗干净、烘干后,将高功函数金属薄膜导电衬底的材料通过真空蒸镀在玻璃基底上,形成玻璃基底/高功函数金属薄膜导电衬底的结构;
(2)将阴极界面层的材料溶于极性有机溶剂中制成溶液,涂覆在高功函数金属薄膜导电衬底上,挥发除去极性有机溶剂,形成玻璃基底/高功函数金属薄膜导电衬底/阴极界面层的结构;
(3)将光活性层的电子给体材料与电子受体材料混合后溶于有机溶剂中制成溶液,涂覆在阴极界面层上,挥发除去有机溶剂,形成玻璃基底/高功函数金属薄膜导电衬底/阴极界面层/光活性层的结构;
(4)将阳极界面层和金属阳极的材料依次通过真空蒸镀在光活性层上,形成玻璃基底/高功函数金属薄膜导电衬底/阴极界面层/光活性层/阳极界面层/金属阳极的结构,得到所述基于金属薄膜衬底的大面积有机太阳电池。
8.根据权利要求7所述的制备方法,其特征在于,步骤(2)中,所述极性有机溶剂为醇,或为醇与水的混合溶剂;所述涂覆的方式包括旋涂、刷涂、喷涂、浸涂、辊涂、丝网印刷、印刷或喷墨打印。
9.根据权利要求7所述的制备方法,其特征在于,步骤(3)中,所述有机溶剂包括氯苯或甲苯;所述涂覆的方式包括旋涂、刷涂、喷涂、浸涂、辊涂、丝网印刷、印刷或喷墨打印。
10.根据权利要求7所述的制备方法,其特征在于,步骤(4)中,所述阳极界面层的材料为金属氧化物时,采用真空蒸镀,或通过溶于包括水或甲醇的极性溶剂中,配制成溶液并涂覆在光活性层上,挥发除去有机溶剂,形成阳极界面层;所述涂覆的方式包括旋涂、刷涂、喷涂、浸涂、辊涂、丝网印刷、印刷或喷墨打印。
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- 2017-11-22 CN CN201711176452.5A patent/CN108039414A/zh active Pending
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