CN107978677A - 基于浮栅核壳结构金属纳米颗粒的有机存储器及制备方法 - Google Patents

基于浮栅核壳结构金属纳米颗粒的有机存储器及制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了基于浮栅核壳结构金属纳米颗粒的有机存储器及制备方法，制备方法包括步骤：A、在基底上制作源漏电极；B、在制作有所述源漏电极的基底上制作有机半导体层；C、在所述有机半导体层上制作隧穿介电层；D、在所述隧穿介电层上制作捕获层，所述捕获层是由浮栅核壳结构金属纳米颗粒构成；E、在所述捕获层上制作阻挡介电层；F、在所述阻挡介电层上制作门电极，有机存储器制备完成。本发明制备的有机存储器，捕获层为浮栅核壳结构金属纳米颗粒，具有可调节的功函数，可使介电层俘获电荷的性能更加可控，具备数据存储和热感应双功能。

Description

基于浮栅核壳结构金属纳米颗粒的有机存储器及制备方法
技术领域
本发明涉及有机存储器领域，尤其涉及一种基于浮栅核壳结构金属纳米颗粒的有机存储器及制备方法。
背景技术
近来，功能电子器件，尤其是有机器件，因其在有机显示器，柔性电子电路，传感器和医疗设备等方面能够实现低成本、大面积生产和柔性等特征，使之成为一种很有前景的技术。其中，有机非易失存储器已成为热门研究。
现有技术的有机非易失性存储器一般只具有单一的数据存储性能，对于复杂的集成系统就需要集成大量独立的电子元件，增加了系统集成的难度。例如，传统的传感器件与存储器件相对独立，如需存储传感信号，必须额外增加存储模块。
因此，现有技术还有待于改进和发展。
发明内容
鉴于上述现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种基于浮栅核壳结构金属纳米颗粒的有机存储器及制备方法，旨在解决现有技术的有机非易失性存储器功能单一的问题。
本发明的技术方案如下：
一种基于浮栅核壳结构金属纳米颗粒的有机存储器的制备方法，包括步骤：
A、在基底上制作源漏电极；
B、在制作有所述源漏电极的基底上制作有机半导体层；
C、在所述有机半导体层上制作隧穿介电层；
D、在所述隧穿介电层上制作捕获层，所述捕获层是由浮栅核壳结构金属纳米颗粒构成；
E、在所述捕获层上制作阻挡介电层；
F、在所述阻挡介电层上制作门电极，有机存储器制备完成。
所述的制备方法，其中，所述步骤D中，采用微接触印刷法制作所述捕获层，方法包括步骤：
D1、制备浮栅核壳结构金属纳米颗粒溶液；
D2、在步骤D1的溶液中加入氯仿，混匀后静置至溶液两相界面产生一层纳米颗粒；
D3、使用平整的聚甲基硅氧烷平板吸附所述纳米颗粒，然后使聚甲基硅氧烷平板吸附有纳米颗粒的一面与基底上隧穿介电层接触8-15s，再将基底真空干燥，得到捕获层。
所述的制备方法，其中，所述捕获层由钯/银/铂包裹金纳米颗粒构成；所述步骤D1中，制备浮栅核壳结构金属纳米颗粒溶液包括步骤：
D11、将HAuCl4•3H2O溶液煮沸，然后加入Na3Ct溶液，反应10-30min，得到金纳米颗粒；
D12、将所述金纳米颗粒溶解在PdCl2/AgNO3 /PtCl4和聚多巴胺的混合液中，搅拌6-10h，得到钯/银/铂包裹金的纳米颗粒溶液。
所述的制备方法，其中，所述有机半导体层厚度为20-40nm。
所述的制备方法，其中，所述隧穿介电层和所述阻挡介电层所用材料均为Al2O3。
所述的制备方法，其中，所述隧穿介电层的厚度小于所述阻挡介电层的厚度。
所述的制备方法，其中，所述隧穿介电层的厚度为5-10nm，所述阻挡介电层的厚度为30-50nm。
所述的制备方法，其中，所述浮栅核壳结构金属纳米颗粒的尺寸为15-25nm。
一种基于浮栅核壳结构金属纳米颗粒的有机存储器，由如上任一所述的制备方法制备而成。
有益效果：本发明提供了一种如上所述的基于浮栅核壳结构金属纳米颗粒的有机存储器的制备方法，在隧穿介电层上制作由浮栅核壳结构金属纳米颗粒构成的捕获层，相比单金属纳米颗粒来说，核壳结构双金属纳米颗粒具有可调节的功函数，可使介电层俘获电荷的性能更加可控，有机存储器的两种逻辑状态在不同的温度下会有改变，记忆窗口随温度增加而增加。本方法制备的有机存储器具备数据存储和热感应双功能。
附图说明
图1为本发明的有机存储器的结构图；
图2为本发明实施例1制备的浮栅核壳结构金属纳米颗粒扫描电镜图；
图3为本发明实施例1制备的有机存储器在40℃下的存储性能图；
图4为本发明实施例1制备的有机存储器在60℃下的存储性能图；
图5为本发明实施例1制备的有机存储器在80℃下的存储性能图；
图6为本发明实施例1制备的有机存储器在40℃和80℃下热信号的存储保持能力对比图。
具体实施方式
本发明提供了一种基于浮栅核壳结构金属纳米颗粒的有机存储器及制备方法，为使本发明的目的、技术方案及效果更加施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
本发明提供了一种基于浮栅核壳结构金属纳米颗粒的有机存储器的制备方法的较佳实施例，包括步骤（对应的结构参照图1）：
A、在基底1上制作源漏电极2；
B、在制作有所述源漏电极的基底上制作有机半导体层3；
C、在所述有机半导体层上制作隧穿介电层4；
D、在所述隧穿介电层上制作捕获层5，所述捕获层是由浮栅核壳结构金属纳米颗粒构成；
E、在所述捕获层上制作阻挡介电层6；
F、在所述阻挡介电层上制作门电极7，有机存储器制备完成。
本发明通过在隧穿介电层上制作由浮栅核壳结构金属纳米颗粒构成的捕获层，紧密排列的核壳结构的金属纳米颗粒因为可以捕获载流子，从而影响器件纵向电场，进而实现器件的数据存储功能；同时，因为器件在不同的感应温度信号下捕获的载流子数量不一样，数据的存储态也不一样，从而能够实现对不同温度信号的数据存储。因而相比单金属纳米颗粒来说，核壳结构双金属纳米颗粒由于具有可调节的功函数，可使介电层俘获电荷的性能更加可控，有机存储器的两种逻辑状态在不同的温度下会有改变，记忆窗口随温度增加而增加。本方法制备的有机存储器具备数据存储和热感应双功能。
具体地，所述步骤D中，所述捕获层采用微接触印刷法制备，包括步骤：
D1、制备浮栅核壳结构金属纳米颗粒溶液；
D2、在步骤D1的溶液中加入氯仿，混匀后静置至溶液两相界面产生一层纳米颗粒；
D3、使用平整的聚甲基硅氧烷平板吸附所述纳米颗粒，然后使聚甲基硅氧烷平板吸附有纳米颗粒的一面与基底上隧穿介电层接触8-15s，再将基底真空干燥，得到捕获层。
现有技术大多使用吸附法、蒸镀法制备金属纳米浮栅层，金属纳米颗粒密度相对较低，不能实现高密度存储。本发明利用微接触印刷法，可制备紧密排列的高密度的纳米颗粒捕获层，简单易控制。
优选的，所述有机半导体层厚度为20-40nm。
优选的，所述隧穿介电层和所述阻挡介电层所用材料均为Al2O3，并且所述隧穿介电层的厚度小于所述阻挡介电层的厚度。隧穿层可以让载流子在一定大小的电场下从半导体层隧穿到浮栅层，而阻挡介电层需阻挡载流子在电场下隧穿到栅极，所以阻挡介电层优选厚于隧穿介电层。优选地，隧穿介电层的厚度为5-10nm，所述阻挡介电层的厚度为30-50nm。
优选的，所述浮栅核壳结构金属纳米颗粒的尺寸为15-25nm，可以实现较好的捕获能力和较平滑的器件界面。
优选的，所述捕获层由钯/银/铂包裹金纳米颗粒构成。一方面Au基的纳米颗粒在器件应用上有很好的化学稳定性，为较佳的用来做浮栅层的电荷俘获物质。另一方面双金属的核壳纳米材料，可以节约贵重金属Au的使用量。
本发明还提供了钯/银/铂包裹金纳米颗粒的捕获层的制备方法，首先制备浮栅核壳结构金属纳米颗粒溶液。将HAuCl4•3H2O溶液煮沸，然后加入Na3Ct溶液，反应10-30min（优选20min），得到金纳米颗粒；再将金纳米颗粒溶解在PdCl2/AgNO3/PtCl4和聚多巴胺的混合液中，搅拌6-10h（优选8h），得到钯/银/铂包裹金的纳米颗粒溶液。然后在上述溶液中加入氯仿，摇晃该溶液，使物质充分混合，静置至溶液两相界面产生一层纳米颗粒。最后使用平整的聚甲基硅氧烷平板吸附所述纳米颗粒，然后使聚甲基硅氧烷（PDMS）平板吸附有纳米颗粒的一面与基底上隧穿介电层接触8-15s（优选10s），再将基底真空干燥，得到钯/银/铂包裹金纳米颗粒的捕获层。
本发明还提供了一种基于浮栅核壳结构金属纳米颗粒的有机存储器，从下至上包括：基底1、源漏电极2、有机半导体层3、隧穿介电层4、浮栅核壳结构金属纳米颗粒构成的捕获层5、阻挡介电层6和门电极7。本有机存储器具备数据存储和热感应双功能。
下面通过实施例对本发明进行详细说明。
实施例1 钯包裹金纳米颗粒的有机存储器
（1）在基底上制作源漏电极
以200μm PET薄膜作为基底，在2×10-6 Torr的气压下，通过热蒸镀法获得30 nm厚的金（Au）薄膜，作为底部的源漏电极。
（2）在所述源漏电极上制作有机半导体层
室温下，在与（1）相同的腔体中以0.1 Å /s的速度向源漏电极上蒸镀一层30nm厚的有机半导体层并五苯。
（3）在所述有机半导体层上制作隧穿介电层
80℃下，采用原子层沉积（ALD） (Cambridge NanoTech Savannah 100)法在半导体层上制备厚度为8nm的Al2O3隧穿介电层。
（4）在所述隧穿介电层上制作捕获层
取50 mL的1 mmol/L 的HAuCl4•3H2O 溶液，将之煮沸，然后向其中加入5mL的37.8mmol/L的Na3Ct，反应20分钟，得到Au纳米颗粒溶液。将Au纳米颗粒溶液加入到50mL的TRIS缓冲溶液中，该缓冲液含1.5 mmol/L的PdCl2 和1 mg /mL的聚多巴胺（poly-dopamine），配制时需边加入边搅拌。反应体系搅拌8小时后，得到钯包裹金（Au@ Pd）的纳米颗粒溶液。
将40 μL上述Au@ Pd纳米颗粒溶液加入到960 μL水中，并加入0.5 mL氯仿（chloroform），在80 ℃下轻轻摇晃该混合液，混合均匀后静置至溶液两相界面产生一层纳米颗粒。然后使用平整的聚甲基硅氧烷平板吸附所述纳米颗粒，然后使聚甲基硅氧烷平板吸附有纳米颗粒的一面与基底上隧穿介电层接触10s，抬起PDMS平板，再将基底真空干燥，得到Au@ Pd纳米颗粒的捕获层。
（5）在所述捕获层上制作阻挡介电层
用ALD方法在（4）中制作好捕获层的PET基片上制备厚度为40 nm的Al2O3作为阻挡介电层。
（6）在所述阻挡介电层上制作门电极
通过热蒸镀法在Al2O3阻挡介电层上制作25 nm厚的Ag作为门电极，有机存储器制备完成。
实施例2 银包裹金纳米颗粒的有机存储器
本实施例只说明捕获层的制作过程，其它步骤均可参照实施例1，不再赘述。
银包裹金（Au@ Ag）的纳米颗粒的捕获层的制作：
取50 mL的1 mmol/L 的HAuCl4•3H2O 溶液，将之煮沸，然后向其中加入5 mL的37.8mmol/L的Na3Ct，反应20分钟，得到Au纳米颗粒溶液。将Au纳米颗粒溶液加入到50mL的 TRIS缓冲溶液中，该缓冲液含1.5 mmol/L的AgNO3 和1 mg /mL的聚多巴胺（poly-dopamine），配制时需边加入边搅拌。反应体系搅拌8小时后，得到银包裹金（Au@ Ag）的纳米颗粒溶液。
将40 μL上述Au@ Ag纳米颗粒溶液加入到960 μL水中，并加入0.5 mL氯仿（chloroform），在80 ℃下轻轻摇晃该混合液，混合均匀后静置至溶液两相界面产生一层纳米颗粒。然后使用平整的聚甲基硅氧烷平板吸附所述纳米颗粒，然后使聚甲基硅氧烷平板吸附有纳米颗粒的一面与基底上隧穿介电层接触10s，抬起PDMS平板，再将基底真空干燥，得到Au@ Ag纳米颗粒的捕获层。
实施例3 铂包裹金纳米颗粒的有机存储器
本实施例只说明捕获层的制作过程，其它步骤均可参照实施例1，不再赘述。
铂包裹金（Au@ Pt）的纳米颗粒的捕获层的制作：
取50 mL的1 mmol/L 的HAuCl4•3H2O 溶液，将之煮沸，然后向其中加入5 mL的37.8mmol/L的Na3Ct，反应20分钟，得到Au纳米颗粒溶液。将Au纳米颗粒溶液加入到50mL的 TRIS缓冲溶液中，该缓冲液含1.5 mmol/L的PtCl4 和1 mg /mL的聚多巴胺（poly-dopamine），配制时需边加入边搅拌。反应体系搅拌8小时后，得到银包裹金（Au@ Pt）的纳米颗粒溶液。
将40 μL上述Au@ Pt纳米颗粒溶液加入到960 μL水中，并加入0.5 mL氯仿（chloroform），在80 ℃下轻轻摇晃该混合液，混合均匀后静置至溶液两相界面产生一层纳米颗粒。然后使用平整的聚甲基硅氧烷平板吸附所述纳米颗粒，然后使聚甲基硅氧烷平板吸附有纳米颗粒的一面与基底上隧穿介电层接触10s，抬起PDMS平板，再将基底真空干燥，得到Au@ Pt纳米颗粒的捕获层。
测试结果分析
对本发明实施例1利用微接触印刷法制作的Au@ Pd纳米颗粒进行测试，由图2可见金属纳米粒子排列致密。而高密度的纳米颗粒捕获层能捕获更多的载流子，提高器件性能。对本发明实施例1制备的有机存储器进行性能测试，图3至图5显示，随着温度的升高，有机存储器的窗口（阈值电压的偏移）逐渐增大，编程状态下的阈值电压变得越来越大。表明在高温情况下，非常多数量的载流子被捕获在浮栅纳米颗粒中，从而影响了器件电场，增加了器件开启的难度。图6显示在不同热信号下，存储时长超过104s之后，存储单元具有可区分的不同温度的数据区别。
综上所述，本发明提供了一种基于浮栅核壳结构金属纳米颗粒的有机存储器及制备方法，在隧穿介电层上制作由浮栅核壳结构金属纳米颗粒构成的捕获层，相比单金属纳米颗粒来说，核壳结构双金属纳米颗粒具有可调节的功函数，可使介电层俘获电荷的性能更加可控，有机存储器的两种逻辑状态在不同的温度下会有改变，记忆窗口随温度增加而增加。本方法制备的有机存储器具备数据存储和热感应双功能。同时，本发明还提供了微接触印刷法制作浮栅核壳结构金属纳米颗粒捕获层，相比现有的吸附法、蒸镀法，本发明制备的金属纳米颗粒排列更致密，并且简单易控制。
应当理解的是，本发明的应用不限于上述的举例，对本领域普通技术人员来说，可以根据上述说明加以改进或变换，所有这些改进和变换都应属于本发明所附权利要求的保护范围。

Claims (10)

1.一种基于浮栅核壳结构金属纳米颗粒的有机存储器的制备方法，其特征在于，包括步骤：
A、在基底上制作源漏电极；
B、在制作有所述源漏电极的基底上制作有机半导体层；
C、在所述有机半导体层上制作隧穿介电层；
D、在所述隧穿介电层上制作捕获层，所述捕获层是由浮栅核壳结构金属纳米颗粒构成；
E、在所述捕获层上制作阻挡介电层；
F、在所述阻挡介电层上制作门电极，有机存储器制备完成。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤D中，采用微接触印刷法制作所述捕获层，方法包括步骤：
D1、制备浮栅核壳结构金属纳米颗粒溶液；
D2、在步骤D1的溶液中加入氯仿，混匀后静置至溶液两相界面产生一层纳米颗粒；
D3、使用平整的聚甲基硅氧烷平板吸附所述纳米颗粒，然后使聚甲基硅氧烷平板吸附有纳米颗粒的一面与基底上隧穿介电层接触8-15s，再将基底真空干燥，得到捕获层。
3.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述捕获层由钯/银/铂包裹金纳米颗粒构成。
4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，所述步骤D1中，制备浮栅核壳结构金属纳米颗粒溶液包括步骤：
D11、将HAuCl4•3H2O溶液煮沸，然后加入Na3Ct溶液，反应10-30min，得到金纳米颗粒；
D12、将所述金纳米颗粒溶解在PdCl2/AgNO3 /PtCl4和聚多巴胺的混合液中，搅拌6-10h，得到钯/银/铂包裹金的纳米颗粒溶液。
5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述有机半导体层厚度为20-40nm。
6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述隧穿介电层和所述阻挡介电层所用材料均为Al2O3。
7.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述隧穿介电层的厚度小于所述阻挡介电层的厚度。
8.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，所述隧穿介电层的厚度为5-10nm，所述阻挡介电层的厚度为30-50nm。
9.根据权利要求1-8任一所述的制备方法，其特征在于，所述浮栅核壳结构金属纳米颗粒的尺寸为15-25nm。
10.一种基于浮栅核壳结构金属纳米颗粒的有机存储器，其特征在于，由权利要求1-9任一所述的制备方法制备而成。
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CN111224017A (zh) * 2018-11-26 2020-06-02 Tcl集团股份有限公司 量子点发光二极管及其制备方法
CN111224017B (zh) * 2018-11-26 2021-06-18 Tcl科技集团股份有限公司 量子点发光二极管及其制备方法

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