CN107797134A - 一种放射性核素的活化率测量装置及方法 - Google Patents

一种放射性核素的活化率测量装置及方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种放射性核素的活化率测量装置及方法，该装置包括阱型HPGe探测器、用于吸收低能γ、X射线的吸收体以及测量源盛装容器；所述吸收体位于阱型HPGe探测器的阱内，测量源盛装容器位于吸收体内腔内，测量源溶液位于测量源盛装容器内；所述吸收体、测量源盛装容器均为圆形筒体，该装置的活化率测量方法主要步骤是：1)利用N中核素制备效率标定溶液；2)测量效率标定溶液的探测效率或γ射线能量；3)获取待测X核素的γ射线能量以及γ射线的探测效率；4)计算待测X溶液的活度；5)通过活度计算活化率；该发明利用衰变纲图简单且已知活度的多种核素效率标定溶液，实现了对衰变纲图复杂的目标核素活度的准确测量。

Description

一种放射性核素的活化率测量装置及方法
技术领域
本发明涉及核技术领域γ射线测量技术，具体涉及阱型HPGe探测器的测量方法技术。
背景技术
γ射线的强度常使用NaI(Ti)、Ge(Li)及HPGe探测器来测量，其中HPGe探测器因为具有良好的能量分辨率而倍受欢迎。使用同轴HPGe探测器测量放射性核素的γ射线时，为忽略测量γ射线时可能产生的级联符合相加效应，往往将测量源放置于探测器表面以上25cm位置处，此时由于测量源位置较高、测量立体角较小，使得探测效率很低。
阱型HPGe探测器由于测量源位于晶体阱内，测量立体角较大，因此探测效率也较高。然而提高探测效率的同时也会带来较强的级联符合相加效应，使得待测γ射线强度的测量值与真实值存在较大偏差，因此阱型HPGe探测器一般情况下只能准确测量衰变纲图极为简单(衰变子体仅有一条激发态能级)的β-衰变核素的γ射线，如137Cs(662keV)。
若仍想使用阱型HPGe探测器测量衰变纲图较为复杂的放射性核素，则需提前生产出大量较纯的该放射性核素样品，使用其他绝对测量活度的方法测定该核素样品的比活度，再用已知比活度的该核素样品溶液对阱型HPGe探测器的探测效率进行标定，此为该核素的刻度系数，这样就可以根据该刻度系数使用阱型HPGe探测器测量该核素的其他样品的活度了。实际工作中往往无法制备大量较纯的目标核素，或制备目标核素的成本过高；有时即便生产并刻度得到了目标核素的刻度系数，也只能用于目标核素的活度定量，无法较为准确的测量其γ射线的发射几率等其他参数。因此，该种方法存在较多不足。
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(HPGe测量标准、级联相加效应)
[3]古当长,《放射性核素活度测量的方法和技术》,科学出版社,1994-12.
(HPGe效率刻度方法)
发明内容
为解决背景技术中的问题，本发明提供了一种放射性核素的活化率测量装置及方法，其利用衰变纲图简单且已知活度的多种核素效率标定溶液，实现了对衰变纲图复杂的目标核素活度的准确测量。
另一方面，本发明还实现了目标核素生产过程中，相应的反应活化率的准确测量。
本发明的具体技术方案是：
本发明提供了一种放射性核素的活化率测量装置，包括阱型HPGe探测器、用于吸收低能γ、X射线的吸收体以及测量源盛装容器；所述吸收体位于阱型HPGe探测器的阱内，测量源盛装容器位于吸收体内腔内，测量源溶液位于测量源盛装容器内；所述吸收体、测量源盛装容器均为圆形筒体。
进一步的，所述吸收体采用铅或钨或铋或金或铂或铁或铜或镉或铝制成。
进一步的，所述测量源盛装容器(5)采用聚丙烯或聚乙烯或聚四氟乙烯或聚偏氟乙烯制成。
进一步的，所述阱型HPGe探测器(1)的阱的内径与吸收体(3)的外径之间的间隙不大于1mm，所述吸收体(3)内径与测量源盛装容器(5)的外径之间的间隙不大于0.5mm，测量源盛装容器(5)壁厚为1mm，吸收体(3)壁厚不大于2.5mm，测量源溶液(6)液面高度不超过4cm。
基于上述一种放射性核素的活化率测量装置，现对该装置对放射性核素的活度测量方法以及活化率测量方法进行一下介绍，具体包括以下步骤：
1)选择N种核素制备成为效率标定溶液；所述N种核素的选取满足以下条件：
A、选用β-或EC衰变且衰变纲图简单且活度已知的核素；
B、N种核素的各自主γ射线的能量从小到大依次为E1、E2、E3…….EN，则须满足E1<Ex<EN，其中Ex为待测X核素放射性溶液的γ射线能量；
2)将盛装有效率标定溶液的测量源盛装容器放置到吸收体中，再将装有测量源盛装容器的吸收体放入提前准备好的阱型HPGe探测器的阱内；
3)使用阱型HPGe探测器测量步骤1)中的效率标定溶液，得到阱型HPGe探测器配置下γ射线能量分别为E1、E2、E3…….EN的探测效率η1、η2、η3…….ηN；
4)对步骤3)中得到的探测效率η1、η2、η3…….ηN和γ射线能量值E1、E2、E3…….EN使用最小二乘法进行双对数多项式拟合，拟合得到的效率曲线表达式应形如下式：
lnη＝a0+a1(lnE)+a2(lnE)2+a3(lnE)3+…
其中a0、a1、a2、a3为多项式的拟合系数；
5)使用步骤4)中的公式内插待测X核素的γ射线能量Ex，得到该能量γ射线的探测效率ηx；
6)使用测量源盛装容器制备待测X核素溶液，所述待测X核素溶液液面高度需与效率标定溶液的液面相同，使用阱型HPGe探测器测量待测X溶液；
7)测量的活时间为tlive，测量的实际时间为treal，校正到参考时刻的冷却时间为Δt，测量得到能量为Ex的γ射线净峰面积为Sx，X核素的衰变常数为λX，能量为Ex的γ射线发射几率为Pγ，则待测溶液X放射性核素的活度AX为：
8)设X放射性核素由W核素经辐照反应生产而来；
若W核素为非放射性核素，则W-X活化率f可表达为：
其中NX、NW分别为两种核素的原子核数，MW为W核素的摩尔质量，m为W核素的质量，NA为阿伏伽德罗常数；
若W核素为放射性核素，其主γ射线能量为EW且需满足E1<EW<EN，W核素活度AW可由步骤7)中计算得到；则W-X活化率f可表达为：
其中，W核素的衰变常数为λW。
本发明具有如下优点：
1、本发明使用阱型HPGe探测器可实现目标核素活度极低时的准确测量，使得生产目标核素所用辐照靶量更低。
2、本发明有效的提高了γ射线的探测效率，可测量活度极低放射性核素的γ射线。
3、通过本发明，制备的效率标定溶液中可选用的核素种类较多，其中不乏容易获得的放射性核素，如137Cs、95Zr、95Nb和65Zn等，能量范围覆盖广，效率曲线刻度准确。
附图说明
图1为本发明的结构示意图。
附图标记如下：
1－阱型HPGe探测器；2－阱；3－吸收体；4－吸收体内腔；5－测量源盛装容器；6－测量源溶液。
具体实施方式
如图1所示，本发明提供了一种中高能γ射线的高效测量装置，包括阱型HPGe探测器1、用于吸收低能γ、X射线的吸收体3以及测量源盛装容器5；所述吸收体3位于阱型HPGe探测器1的阱2内，测量源盛装容器5位于吸收体内腔4内，测量源溶液6位于测量源盛装容器内；所述吸收体3、测量源盛装容器5均为圆形筒体；其中，吸收体3采用铅或钨或铋或金或铂或铁或铜或镉或铝制成。
其中，测量源盛装容器5采用聚丙烯或聚乙烯或聚四氟乙烯或聚偏氟乙烯制成。
下面通过两个实施例对本发明的测量方法进一步说明：
实施例1
241Am(n,2n)240Am反应活化率的测量
1)选用阱高度为50mm、内径为15mm的阱型HPGe探测器，以Pb为吸收体材料，以聚丙烯为测量源盛装容器材料，测量源盛装容器与吸收体的尺寸见下表1；
表1测量源盛装容器与吸收体尺寸信息表
2)用已知放射性活度的137Cs、95Zr、95Nb和65Zn溶液制备效率标定溶液，并将测量源盛装容器置于吸收体内，再将吸收体置于阱型HPGe探测器的阱中，分别进行测量；
3)测量得到137Cs(662keV)、95Zr(724、756keV)、95Nb(765keV)和65Zn(1115keV)这四种核素的五条γ射线的探测效率分别为η1、η2、η3、η4和η5，对这5组数据使用最小二乘法进行双对数二项式拟合，得到效率曲线拟合公式为
lnη＝a0+a1(lnE)+a2(lnE)2
其中a0、a1和a2为多项式的拟合系数，该能量范围曲线线性程度较好，拟合到二次方即可；
4)利用3)中的公式内插待测核素240Am的γ射线能量988keV，得到其探测效率为η988；
5)向聚丙烯测量源盛装容器中滴入241Am放射性溶液，液面高度与步骤2)中的效率标定溶液液面高度一致；将该测量源盛装容器置于高压倍加器T-Ti靶前，使用14MeV高能中子辐照，利用241Am(n,2n)反应生产240Am；
6)辐照结束后将该测量源盛装容器置于吸收体内，再将吸收体置于阱中进行测量；测量的活时间为tlive，测量的实际时间为treal，校正到参考时刻的冷却时间为Δt，测量得到能量为988keV的γ射线净峰面积为S988，240Am核素的衰变常数为λ0，能量为988keV的γ射线发射几率为P988，则待测240Am放射性核素的活度A0为：
7)同理，可以测量241Am核素能量为722keV的γ射线得到其活度为A1，则该反应活化率f可表达为
其中，λ1为241Am核素的衰变常数；
实施例2
197Au(n,2n)196Au反应活化率的测量
1)阱型HPGe探测器、测量源盛装容器以及吸收体的材料、尺寸信息同见表1；
2)用已知放射性活度的47Sc、51Cr、85Sr和137Cs溶液制备效率标定溶液，并将测量源盛装容器置于吸收体内，再将吸收体置于阱型HPGe探测器的阱中，分别进行测量；
3)测量得到47Sc(159keV)、51Cr(320keV)、85Sr(514keV)和137Cs(662keV)这四种核素的四条γ射线的探测效率分别为η1、η2、η3和η4，对这4组数据使用最小二乘法进行双对数多项式拟合，得到效率曲线拟合公式为
lnη＝a0+a1(lnE)+a2(lnE)2+a3(lnE)3+a4(lnE)4+a5(lnE)5
其中a0、a1、a2、a3、a4和a5多项式的拟合系数；
4)利用3)中的公式内插待测核素196Au的γ射线能量426keV，得到其探测效率为η426；
5)向聚丙烯测量源盛装容器中滴入197Au标准溶液(197Au含量ρ197为1mg/ml，溶液密度为ρ)，液面高度与2)中的效率标定溶液液面高度一致，滴入标准溶液的质量记为m；将该测量源盛装容器置于高压倍加器T-Ti靶前，使用14MeV高能中子辐照，利用197Au(n,2n)反应生产196Au；
6)辐照结束后将该测量源盛装容器置于吸收体内，再将吸收体置于阱中进行测量；测量的活时间为tlive，测量的实际时间为treal，校正到参考时刻的冷却时间为Δt，测量得到能量为426keV的γ射线净峰面积为S426，196Au核素的衰变常数为λ，能量为426keV的γ射线发射几率为P426，则待测196Au放射性核素的活度A为：
7)测量源溶液中197Au的初始原子量N197可表达为
其中M为197Au的摩尔质量，NA为阿伏伽德罗常数，则校正到参考时刻的197Au(n,2n)196Au反应活化率f可表达为

Claims (5)

1.一种放射性核素的活化率测量装置，其特征在于：包括阱型HPGe探测器(1)、用于吸收低能γ、X射线的吸收体(3)以及测量源盛装容器(5)；所述吸收体(3)位于阱型HPGe探测器(1)的阱(2)内，测量源盛装容器(5)位于吸收体内腔(4)内，测量源溶液(6)位于测量源盛装容器内；所述吸收体(3)、测量源盛装容器(5)均为圆形筒体。
2.根据权利要求1所述的一种放射性核素的活化率测量装置，其特征在于：吸收体(3)采用铅或钨或铋或金或铂或铁或铜或镉或铝制成。
3.根据权利要求1所述的一种放射性核素的活化率测量装置，其特征在于：测量源盛装容器(5)采用聚丙烯或聚乙烯或聚四氟乙烯或聚偏氟乙烯制成。
4.根据权利要求1所述的一种放射性核素的活化率测量装置，其特征在于：所述阱型HPGe探测器(1)的阱的内径与吸收体(3)的外径之间的间隙不大于1mm，所述吸收体(3)内径与测量源盛装容器(5)的外径之间的间隙不大于0.5mm，测量源盛装容器(5)壁厚为1mm，吸收体(3)壁厚不大于2.5mm，测量源溶液(6)液面高度不超过4cm。
5.根据权利要求1-4任一权利要求所述的一种放射性核素的活化率测量装置的测量方法，其特征在于，包括以下步骤：
1)选择N种核素制备成为效率标定溶液；所述N种核素的选取满足以下条件：
A、选用β-或EC衰变且衰变纲图简单且活度已知的核素；
B、N种核素的各自主γ射线的能量从小到大依次为E1、E2、E3…….EN，则须满足E1＜Ex＜EN，其中Ex为待测X核素放射性溶液的γ射线能量；
2)将盛装有效率标定溶液的测量源盛装容器放置到吸收体中，再将装有测量源盛装容器的吸收体放入提前准备好的阱型HPGe探测器的阱内；
3)使用阱型HPGe探测器测量步骤1)中的效率标定溶液，得到阱型HPGe探测器配置下γ射线能量分别为E1、E2、E3…….EN的探测效率η1、η2、η3…….ηN；
4)对步骤3)中得到的探测效率η1、η2、η3…….ηN和γ射线能量值E1、E2、E3…….EN使用最小二乘法进行双对数多项式拟合，拟合得到的效率曲线表达式应形如下式：
lnη＝a0+a1(lnE)+a2(lnE)2+a3(lnE)3+…
其中a0、a1、a2、a3为多项式的拟合系数；
5)使用步骤4)中的公式内插待测X核素的γ射线能量Ex，得到该能量γ射线的探测效率ηx；
6)使用测量源盛装容器制备待测X核素溶液，所述待测X核素溶液液面高度需与效率标定溶液的液面相同，使用阱型HPGe探测器测量待测X溶液；
7)测量的活时间为tlive，测量的实际时间为treal，校正到参考时刻的冷却时间为Δt，测量得到能量为Ex的γ射线净峰面积为Sx，X核素的衰变常数为λX，能量为Ex的γ射线发射几率为Pγ，则待测溶液X放射性核素的活度AX为：
<mrow> <msub> <mi>A</mi> <mi>X</mi> </msub> <mo>=</mo> <mfrac> <mrow> <msub> <mi>Sx&amp;lambda;</mi> <mi>X</mi> </msub> <msub> <mi>t</mi> <mrow> <mi>r</mi> <mi>e</mi> <mi>a</mi> <mi>l</mi> </mrow> </msub> <msup> <mi>e</mi> <mrow> <msub> <mi>&amp;lambda;</mi> <mi>X</mi> </msub> <mi>&amp;Delta;</mi> <mi>t</mi> </mrow> </msup> </mrow> <mrow> <msub> <mi>t</mi> <mrow> <mi>l</mi> <mi>i</mi> <mi>v</mi> <mi>e</mi> </mrow> </msub> <msub> <mi>P</mi> <mi>&amp;gamma;</mi> </msub> <msub> <mi>&amp;eta;</mi> <mi>x</mi> </msub> <mrow> <mo>(</mo> <mn>1</mn> <mo>-</mo> <msup> <mi>e</mi> <mrow> <mo>-</mo> <msub> <mi>&amp;lambda;</mi> <mi>X</mi> </msub> <msub> <mi>t</mi> <mrow> <mi>r</mi> <mi>e</mi> <mi>a</mi> <mi>l</mi> </mrow> </msub> </mrow> </msup> <mo>)</mo> </mrow> </mrow> </mfrac> <mo>;</mo> </mrow>
8)设X放射性核素由W核素经辐照反应生产而来；
若W核素为非放射性核素，则W-X活化率f可表达为：
<mrow> <mi>f</mi> <mo>=</mo> <mfrac> <msub> <mi>N</mi> <mi>X</mi> </msub> <msub> <mi>N</mi> <mi>W</mi> </msub> </mfrac> <mo>=</mo> <mfrac> <mrow> <msub> <mi>A</mi> <mi>X</mi> </msub> <msub> <mi>M</mi> <mi>W</mi> </msub> </mrow> <mrow> <msub> <mi>&amp;lambda;</mi> <mi>X</mi> </msub> <msub> <mi>mN</mi> <mi>A</mi> </msub> </mrow> </mfrac> </mrow>
其中NX、NW分别为两种核素的原子核数，MW为W核素的摩尔质量，m为W核素的质量，NA为阿伏伽德罗常数；
若W核素为放射性核素，其主γ射线能量为EW且需满足E1<EW<EN，W核素活度AW可由步骤7)中计算得到；则W-X活化率f可表达为：
<mrow> <mi>f</mi> <mo>=</mo> <mfrac> <msub> <mi>N</mi> <mi>X</mi> </msub> <msub> <mi>N</mi> <mi>W</mi> </msub> </mfrac> <mo>=</mo> <mfrac> <mrow> <msub> <mi>A</mi> <mi>X</mi> </msub> <msub> <mi>&amp;lambda;</mi> <mi>W</mi> </msub> </mrow> <mrow> <msub> <mi>&amp;lambda;</mi> <mi>X</mi> </msub> <msub> <mi>A</mi> <mi>W</mi> </msub> </mrow> </mfrac> <mo>;</mo> </mrow>
其中，W核素的衰变常数为λW。
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