CN107787381B - 通过热力学可逆循环过程存储化学能和电能的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种用于通过热力学可逆循环过程存储化学能和电能的方法,其中初级和次级气体环路相继且时间上相互独立地流过包含Fe和/或Ni的多孔成形体的填充床,所述初级和次级气体环路二者由气体混合物组成,其主要成分为水蒸气和/或二氧化碳和氢气和/或一氧化碳,其中初级气体环路在形成水蒸气和二氧化碳下从所述填充床获取氧,填充床的金属氧化物被还原和被气体获取的金属氧化物的氧与还原残留气体一起被导入水蒸气电解,并在该处在导入电能并形成氢气和/或一氧化碳下作为分子氧从气体混合物分离出并被导入存储器,和从该处经燃料电池或闭合的执行技术功的动力过程的燃烧室混入次级气体环路中,和在形成水蒸气和/或二氧化碳和导出电能下形成废气,其流过填充床的经还原的含金属的成形体,并且该成形体在形成氢气和/或一氧化碳下再次氧化,闭合材料环路,和因此热力学可逆循环过程,并重建初级气体环路的初始条件。
Description
本发明涉及一种用于通过热力学可逆循环过程存储化学能和电能的方法,该过程包含水和二氧化碳,并与元素周期表的第VIII主族金属和它们的氧化物,尤其是铁和镍,以及烃合成一起作用。
本发明的应用领域是在能量经济中利用挥发性再生能量用于以需求为基础供应电、热、氢、可燃-和合成气,以及气态和液态可燃物和燃料在社区、商业、工业、航空以及在钢铁冶金工业中用于直接还原铁矿石。
工业化国家对开始能量转换即通过用再生能源替代化石和原子燃料,尤其是在发电中的政治决定具有历史意义。在众多研究的结果中,具代表性地在此应提及由Fichtner于2014年7月1日为德国联邦下萨克森州所做的研究“Erstellung einesEntwicklungskonzeptes Energiespeicher in Niedersachsen”,该研究,如其它的一样,也得出结论,即电池组经济上和出于材料的原因只在某种条件下适用于解决能量存储的现有问题,但可应用于提水蓄能电站、绝热压缩空气蓄能电站和存储在高压下或在液体状态下的氢且代表现有技术。
能量存储的这些方法的关键缺点是其位置依赖性,其导致用于能量输送和能量传递的显著额外费用,并且明显干扰发电和电流分配之间的现有同步。研究的实际结果是,即使用能量存储的已知方法的能量转换由于性能和容量不足不能经济地进行,和需要发现能量存储的新方法,尤其是在与位置无关的电流存储方面。根据A. Thess等人的评价(PhysikJournal 14(2015)第2号)/2/,等熵电流-热-电流-存储器(SWS存储器)按照专利EP1987299 B1(2007/3/)作为可逆热力学循环过程指明这种新方法。
根据这种方法,例如由Fraunhofer Institut Umsicht提出,在与位置无关的压力容器中的纯物理绝热压缩空气存储,和bw-能源系统GmbH通过其NaCompEx®-方法利用物质对(Stoffpaares)水/苛性钠溶液的结合焓(DP第10号2012 021 909和DP第10号2013 006725)/3; 4/用于在环境温度下无压力且因此成本更有利的能量存储,这也允许大容量的长期存储。
提出的CaO↔Ca(OH)2的可逆转化也是热力学可逆循环过程,该过程利用这些化合物的化学生成焓的差用于能量的存储和回收。这里的问题是生石灰和氢氧化钙的热/机械稳定性。
在64 bar压力下的空气存储实现在压缩热的同时外部存储下10至15kWh/m3的蓄压器的存储密度,所述压缩热在其膨胀之前再次导入压缩空气。
当使用物质对苛性钠溶液/水作为可逆循环过程中的工作循环介质(根据/3/和/4/)时,可达到大于50kWh/m3存储容量的存储密度。与现有技术相比,这种能量密度的显著增加,同时显著改进了能量存储的能量效率,证实了这些方法进一步改进现有技术。
因此,以下发明的目的是,直接或间接地将电能转化为化学能,其简单的存储和任选直接利用和/或由其的电能的回收,和由此为每日、每周、每月和季节性补偿的能量存储。
本发明的目的因此在于提出一种热力学可逆循环过程,其化学和热力学状态变化实现电能转化成化学能源载体,它们用于形成可存储产品及其再转化成电能或化学能源载体的直接利用。
根据本发明,为此利用热力学系统金属-碳-氢-氧,如其在1970至1972年期间应用于富氮天然气的技术上实现转化成氢气,为此,由B. Wolf以在Bergakademie Freiberg1976/5/ 的论文“Beitrag zur Verfahrenstechnik des Eisen-Wasserdampf-Prozesses”提交并公开了关于评估这一技术应用的科学原理。
基于此,本发明的技术问题得以解决并且实现目的设定,通过设计可逆电化学循环过程,其中使用热力学系统碳-氢-氧或它的边缘系统氢-氧和碳-氧,其具有底部沉积物铁和镍,其中
• 材料闭合(stofflich geschlossene)的含铁或/和镍的填充床经气体环路,其气体成分与金属和它们的氧化物发生化学反应,与水蒸气电解、氧气存储器和燃料电池或材料闭合的动力过程(Kraftprozesses)的燃烧室组合,
• 气体环路经从填充床去除氧的初级环路,和将氧传递至填充床的次级环路,得以实现,该两者时间上相互独立从上和下交替流过在500至1000℃的温度范围内且在1至50bar的压力下的填充床,并且含有具有循环变化浓度的二氧化碳、一氧化碳、水蒸气和氢气作为与铁和镍发生化学反应的气体组分,
• 初级气流流过气体-/水蒸气-电解,其在导入电流下从气体混合物中分离出分子氧,其存储在外部,并且因此设定气体品质,其在流过填充床的金属质含铁和镍的成形体时保持未改变的,但方铁矿(Wüstit)还原成铁,且在进一步的流动过程中磁铁矿还原成方铁矿且氧化镍还原成金属镍,氧化物的氧在形成水和/或二氧化碳下化学结合,并且在此从填充床中获取与在电解中分离出的完全一样多的氧,在初级气体环路的具有特定组成的气体混合物再次引导通过电解之前,所述组成与相界磁铁矿/赤铁矿处于热力学平衡,
• 在次级气体环路的具有气体组合物的气流从填充床导入燃料电池或闭合的动力过程的燃烧室,所述气体组合物对应于相铁的平衡气体,并且因此其特征在于氢气和/或一氧化碳的分压高,并且在该处用通过电解从气体混合物中分离出的并存储的氧气在导出电能下氧化,在这之前,作为燃料电池或燃烧室的废气,引导通过被初级气流还原的含铁和/或镍的填充床,其具有对应于相界磁铁矿/赤铁矿的组合物,将填充床在氢气和/或一氧化碳的形成下被再次氧化,在此还原成对应于相铁的初始气体组合物,和然后再次导入燃料电池或燃烧室。
同样根据本发明,特别是为了大容量和长时间能量存储的目的,
• 在初级气体环路的运行期间,即输入电流,通过填充床的气体的流动方向改变,并从填充床向下排出铁海绵和/或碳化铁并存储在外部,并同时从上从外部存储器导入含磁铁矿的反应物料,所述反应物料在次级气体环路的运行期间从填充床排出,
和
• 在次级气体环路的运行时,即在电流输出期间,铁海绵或碳化铁从上导入填充床和同时向下从填充床去除被氧化的反应物料,优选磁铁矿,并且导入外部存储装置。
此外,根据本发明,
• 如此运行热力学可逆循环过程的初级和次级气体环路,以便初级气体环路用水蒸气/氢气和次级气体环路用二氧化碳/一氧化碳作为循环气体工作,和
•在用水蒸气/氢气运行初级气体环路时,在电解之前向初级循环过程导入水蒸气,且在电解之后排出氢气和/或在填充床之前向次级循环过程导入外部二氧化碳并在填充床之后排出一氧化碳,该次级循环过程将从初级循环过程产生的中间产物铁海绵或碳化铁通过二氧化碳再次氧化,
•两个可逆的循环过程相位错(phasenversetzt)工作,使氢气和一氧化碳同时可被排出,
•排出的氢气和一氧化碳混合成合成气和在合成中转化成甲醇、甲烷或液态可燃物和燃料,存储和在需要的情况下作为初级气体循环过程的还原剂和/或在燃料电池中或闭合的动力过程中内部作为可燃物或外部材料上或能量上被利用。
在根据以下的通过氢气或水蒸气从磁铁矿到铁和从铁回到磁铁矿的还原/氧化循环中:
3 Fe+4 H2O↔Fe3O4+4 H2
在水蒸气电解中,形成0.533m3氢气/kg铁作为初级气体环路的还原气体或在次级气体环路中在铁的氧化期间被填充床作为可燃气体。这种氢气可供燃料电池发电。根据合理的假定,在反应器的填充床中,作为化学能的存储器,存在2000kg铁/m3填充料,这得出超过1000m3/m3存储容量的含铁填充料的氢当量。从水蒸气电解的发展已知,电解的单位电流需要量可以是3kWh/m3氢气,即还原1m3的含铁存储物料需要为电解提供3MWh的电能。在次级气体环路的气体混合物中的氢气的化学焓具有相同的工作容量,以便在重视燃料电池的电效率下,从气体可完全产生2.5MWh的电能/m3填充床。
基于电流输出,本发明方法因此达到相对于基于电流输出的所提出的、与位置无关的压缩空气存储在电流存储时一倍至最多250倍更高的存储密度。
铁的循环还原和氧化导致晶格变化,这导致粉尘的形成并干扰循环过程的实际连续运行。已知/5/,通过以0.70-0.85至0.15-0.30的质量比与高铝水泥粒化或压制铁-或磁铁矿-/赤铁矿粉尘可通过烧制制备机械和热稳定的具有各种尺寸的多孔体,其在烧制的状态下适合用于以还原和氧化形式的存储。
根据/5/,这种成形体达到1000m3氢气/m3填充床的氢当量,其对应于电工作容量为2.5MWh的氧化还原反应器,使得本发明的存储发电站可与具有1000m3铁海绵的存储器,且与具有4×100m3反应空间的实际可实现的化学反应器,与具有2.5GWh的电工作容量的功率等级为1000MW的大型提水蓄能电站相比拟。
当铁物料的循环还原/氧化和化学还原在工业规模上进行试验时,必须为建造这种存储发电站重新启动1996年在德国中断的在工业利用中的水蒸气电解的引入和为所需的性能水平发展燃料电池技术。
根据本发明的可逆循环过程的优点在于其高的比效能,其超过现有技术的比效能至最多两个数量级,且在于使用铁氧化物、二氧化碳和水,其不危害人与环境,和大量廉价地提供,并且在于可以使用用于铁矿石还原和氧化的装置以及现有技术的水电解和燃料电池。根据本发明的用于化学能和电能的存储器的建造和运行的成本基于功率在绝热压缩空气存储器的数量级上,但基于工作容量小于一半。本发明除了以需求为基础供应所需数量级的再生能源之外,还适用于替代铁冶金和化学生产中的化石燃料。
实施例
为更好地理解,本发明不以热力学系统铁/镍-碳-氢-氧的实施例,而是以热力学边缘系统铁-氢-氧和铁-碳-氧的实施例借助图1如下示例性描述:
一种化学反应器,其中布置有铁粒料4的填充床,所述铁粒料通过将例如10质量%高铝水泥和90质量%的粉末状轧制氧化皮的固体混合物的粒化制成,所述反应器与水蒸气电解1、氧气的压力容器2和高温燃料电池3经闭合的初级气体环路4.1和次级气体环路4.2连接,其从上和从下交替流过填充床。
初级气体环路4.1的气流在离开水蒸气电解1后具有将磁铁矿还原成铁海绵的足够高的氢气份额,从上流过温度为600至1000℃的填充床4,在此获取铁氧化物磁铁矿和方铁矿的氧,由此氢气转化为水蒸气,并向下从填充床4流出作为具有高份额水蒸气的还原残留气体1.1返回至水蒸气电解1,其中所述还原残留气体1.1通过导入的电能1.2在700至900℃的温度下转化为具有高份额氢气的还原气体1.4,其中还原残余气体1.1中的水蒸气通过导入的电能1.2完全或部分地分解为氢气和氧气。当氧气,如在水-和水蒸气电解常见地,经1.3从电解1导出,并存储在压力容器2中时,氢气作为还原气体1.4再次流过铁粒料-填充床4并通过由氢气再次转化为水蒸气而将磁铁矿(Fe3O4)的进一步铁氧化物还原成方铁矿(FeO)和方铁矿(FeO)还原成铁(Fe)。
磁铁矿和赤铁矿之间的相界在热力学系统铁-氢-氧中接近水处,从而可实现氢气通过磁铁矿的氧几乎完全转化为水,根据
Fe3O4 + 4 H2↔ 3 Fe + 4 H2O。因此,1kg磁铁矿0.386m3氢气转化为0.310kg水蒸气,然后将其在水蒸气电解中通过电能解离成0.386m3氢气和0.193m3氧气,并且生成0.724kg铁/kg磁铁矿。在3.0kWh/m3氢气的水蒸气电解的电流需要量下,将1kg磁铁矿还原成0.724kg铁的电流需要量因此为1.158kWh。
在2000kg/m3填充料的填充床4中的铁份额下,水蒸气电解的电流需要量为约3.2MWh/m3铁粒料,即将磁铁矿还原成铁海绵的化学反应器,尺寸为10×10×10m,可以获得3.2GWh的电能并将其转化为可存储的化学能。
铁的化学能再转化成电能经次级气体环路4.2进行,该气体环路从下与来自高温燃料电池或执行技术功的动力过程3的燃烧室的富水蒸气废气3.4流过填充床,铁被再次氧化成磁铁矿,和在此水蒸气还原成氢气3.1,其与来自压力容器2的氧气3.2在燃料电池3中在释放出电能3.3下或在动力过程的燃烧室内在释放出技术功下燃烧成废气3.4,并如此提供用于一次新的循环。
初级气体环路4.1的质量流量决定根据本发明的可逆循环过程的电流消耗的功率,和次级气体环路4.2的质量流量在电流输出时的功率和,和在层存储器4中用粒料填埋的铁物料,经通过粒料(或另外配制)铁的还原和氧化的装载和卸载之间的回路的循环过程的电功,用氧装载填充床或者从填充床卸载氧。
若安装具有100MW的电功率的燃料电池,则具有10m×10m×10m的填充床体积的根据本发明的存储发电站可以该功率输出电能约30h。
存储发电站的工作容量可以根据本发明增加,其中在高电流供应下在填充床还原的阶段期间铁海绵或碳化铁4.5从填充床4向下(与从上导入的磁铁矿4.6进行交换)排出、冷却和存储。铁海绵和碳化铁的存储和运输在现有技术钢铁冶金工业中的流通量达数百万t/a。除了使用如此得到的铁海绵和-碳化物在冶金中,其用于根据本发明的存储发电站的功率提高是有利的,因为在其经次级气体环路导回4.6进入可逆循环过程中,用于发电的氢气3.1的供给增加,并且所述次级气体环路可不依赖于初级运行。
根据本发明,可以利用用水运行初级气体环路和用二氧化碳运行次级用于生产氢气5.1和一氧化碳5.2,并由此生成合成气5.3,例如用于在合成反应器5中制备甲醇5.4,其被存储在6中,和基于需要可用于在燃料电池3中的发电或外部用于化学工业,还可用于生产液态燃料和可燃物。
简述
本发明涉及一种用于存储化学能和电能的电化学可逆循环过程,具有初级和次级气体环路,其循环流过含铁和/或含镍的填充床,和所述填充床一侧具有水电解,经其电能被并入循环过程中,以及燃料电池,经所述燃料电池以电能的形式存储的化学能被再次输出。电能的吸收和输出通过元素周期表第VIII主族的金属的还原和氧化以相对于现有技术至250倍更高的能量密度进行。
附图标记列表
1 水蒸气电解
1.1导入水蒸气
1.2导入电能
1.3分子氧的导出
1.4还原气体/氢气
2氧气存储器
3燃料电池/动力过程
3.1导入氢气
3.2导入氧气
3.3电能或技术功的导出
3.4废气/水蒸气
4含铁填充床
4.1初级气体环路
4.2次级气体环路
4.3用于电解的水蒸气
4.4用于氧化填充床的水蒸气
4.5排出铁海绵和碳化物或磁铁矿
4.6导入磁铁矿或铁海绵和碳化物
5甲醇合成
5.1排出氢气
5.2排出一氧化碳
5.3合成气
5.4甲醇
5.5导入外部水蒸气
5.6 导入二氧化碳
6甲醇存储器
Claims (8)
1.一种用于通过热力学可逆循环过程存储化学能和电能的方法,其特征在于,初级(4.1)和次级(4.2)气体环路相继且时间上相互独立地流过由包含铁和/或镍的多孔成形体构成的填充床(4),所述初级(4.1)和次级(4.2)气体环路二者由气体混合物组成,其主要成分为水蒸气和/或二氧化碳和氢气和/或一氧化碳,其中
• 初级气体环路(4.1)在形成水蒸气和/或二氧化碳的情况下从所述填充床(4)获取氧,填充床的金属氧化物被还原,且被气体获取的金属氧化物的氧与还原残留气体(1.1)一起被导入水蒸气电解(1),并在该处在导入电能(1.2)并形成氢气(1.4)和/或一氧化碳的情况下作为分子氧(1.3)从气体混合物分离出并被导入存储器(2),
• 和然后从该处经(3.2)混入次级气体环路中的燃料电池或闭合的执行技术功的动力过程(3)的燃烧室,和在形成水蒸气和/或二氧化碳(3.4)和导出电能(3.3)的情况下形成废气,该废气经(3.4)流过填充床(4)的经还原的含金属的成形体,并且在形成氢气和/或一氧化碳的情况下再次氧化该成形体,闭合材料环路,和因此闭合热力学可逆循环过程,并重建初级气体环路的初始条件。
2.根据权利要求1的方法,其特征在于,所述初级气体环路(4.1)用水蒸气和次级用二氧化碳运行,其中从所述初级环路在电解之后排出氢气(5.1),并从所述次级环路在填充床(4)之后排出一氧化碳(5.2),混合成合成气(5.3),并通过合成(5)转化(5.4)成产品并存储(6),且所述气体排出通过导入来自合成或电解(1)之前的其它源的水蒸气(5.5)和在填充床(4)之前的二氧化碳(5.6)导入和气体环路的平衡得到补偿。
3.根据权利要求2的方法,其特征在于,所述产品为甲醇、甲烷或其他气态或液态可燃物和燃料。
4.根据权利要求1至3之一的方法,其特征在于,气体环路在介于600和1000℃之间的温度范围内且在1至50bar的气体压力下进行,并且合成产品完全或部分地经初级气体环路为还原在填充床(4)中的金属氧化物和用于提高燃料电池或动力过程(3)的燃烧室中的功率导回至循环过程中。
5.根据权利要求1至3之一的方法,其特征在于,在电流导入至所述初级气体环路(4.1)期间,通过填充床的气体循环被反转和从填充床(4)向下排出铁海绵和/或碳化铁,和通过磁铁矿从上导入填充床来补偿排出。
6.根据权利要求1至3之一的方法,其特征在于,在从次级气体环路(4.2)导出电流期间,从所述填充床向下排出磁铁矿,和通过铁海绵或碳化铁从上导入来补偿排出。
7.根据权利要求1至3之一的方法,其特征在于,所述含金属的填充床(4)的成形体作为粒料形成透气性填充床或以其它形式透气性布置在气体环路中。
8.根据权利要求7的方法,其特征在于,所述含金属的填充床(4)的成形体由金属粉末或金属氧化物粉末和作为粘合剂的耐火泥的混合物制成,且该成形体的耐温度交变状态通过烧结耐火泥制成。
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2016
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