CN107452844B - 双曲超材料复合光栅增强的高频量子点单光子源 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了双曲超材料复合光栅增强的高频量子点单光子源,包括衬底、双曲超材料和量子点,双曲超材料的表面或内部有光栅微结构;双曲超材料是由介质薄膜和金属薄膜/介质薄膜和类金属薄膜交替形成一维周期性结构;量子点置于一维周期性结构内部或在双曲超材料的近场;本发明利用双曲超材料实现量子点宽带自发辐射增强,同时结合光栅的定向耦合输出特性提高光出射效率,大大提高量子点单光子源的光子产生速率和收集利用效率,可实现GHz以上的高频、高亮度、定向发射的量子点单光子源;同时兼容光泵浦和电泵浦两种激发方式,并适用于从紫外到红外各个波段;可广泛应用于量子信息、量子计算、量子成像、量子认证、量子精密测量相关领域。
Description
技术领域
本发明涉及单光子源、超材料、微纳光子领域,具体是指一种双曲超材料复合光栅增强的高频量子点单光子源。
背景技术
单光子源不仅在量子信息处理、量子保密通讯、量子雷达和量子光学计算中举足轻重,在微量吸收测量、超高灵敏磁场测量、生物荧光标记与成像等领域也有重要应用价值。在众多单光子发射的产生方案中,基于量子点的单光子源相比其它单光子源在各方面都有着很大的优越性,如具有谱线宽度窄、振子强度高、不会发生光褪色或闪烁、时间抖动小、重复频率高、发射波段可覆盖从紫外到红外的各个波段、适于电泵浦等。通常,量子点发射单光子都是没有方向性的,而且其在自由空间中的自发辐射效率低,造成重复频率低。尤其对于Ⅲ族氮化物半导体材料,有着强的自发极化和压电极化场,导致电子-空穴波函数分离(即量子限制斯塔克效应),使其自发辐射过程受到抑制,重复频率受到限制。而在大部分的量子技术应用中,都要求单光子源必须具备GHz以上的高重复频率。
为了提高单光子源的重复频率和发射效率,获得高品质单光子源,可以将量子点放在微腔中,利用Purcell效应,即微腔中量子发射体的自发辐射较处于自由空间中的自发辐射可以被极大地加强,从而利用微腔可以提高单光子发射的量子效率。对于电泵浦器件而言,微腔的存在可以极大地降低电注入的工作电压,从而提高器件的稳定性。通常是采用DBR微柱腔或光子晶体微腔或来获得高品质单光子源。然而,DBR微柱腔虽可以在垂直方向限制光,产生高Purcell因子,但是在平面方向则仅靠微柱侧壁界面反射限制光,会产生明显的光泄漏损失,形成非共振波长的光子发射通道,导致单光子源性能恶化;光子晶体微腔则可在二维乃至三维方向对光子进行限制,能进一步改善量子点发光性能。例如公开号为CN1638218A,公开日为2005年7月13日的中国发明专利文献,公开了一种用于单光子源的单量子点嵌埋光学微腔及制备方法,光学微腔包括:衬底,与衬底牢固结合的光学微腔,嵌埋在光学微腔中的单量子点。所说的光学微腔由光学膜系构成,其膜系的带通峰位与量子点的荧光峰位一致。其制备方法是将量子点的生长过程与光学微腔的制备过程分离开来,使其不再直接关联,从而可实现两个制备过程之间不再相互制约。但是,光子晶体微腔加工复杂,微腔和量子点位置对准难度极大,而且在光子晶体结构上实现电泵浦单光子源极为困难,电极也会影响微腔的品质因子。其它类型的微腔像微盘以及金属等离激元微腔等也面临类似的问题。这类微腔面临的更大问题是,无论是介质微腔还是金属等离激元微腔通常均是基于共振特性,所产生的自发辐射增强都是在很窄的光谱范围内,要求量子点发光频率与腔共振模式相匹配,这对工艺技术要求极为苛刻,而且不利于宽波段上的发射波长调控。目前实验上还无法很好地在腔模最强处生长单量子点,观察到的量子点-微腔系统还不能最大程度地发挥腔的耦合作用。
介于微腔存在的这些问题,近些年人们开始寻求增强单光子发射性能的新型耦合结构。双曲超材料(Hyperbolic metamaterials, HMMs)是近年来报道的一种特殊的超材料。其一个方向的介电常数实部为负,类似于金属;另一个垂直方向的介电常数实部则为正,类似于介质。其特点是色散关系等频面为双曲型,而不是传统材料的椭球型,因此对应的局域光子态密度理论上是无限大的。而且,还具有高波矢态传播特性,置于双曲超材料内部或近场的量子发射体的自发辐射会在宽波段上得到极大增强,从而可方便地实现量子点与双曲超材料在频率上的匹配。然而,双曲超材料在实现自发辐射增强的同时,也带来一些新的科学问题需要解决。其中最关键的问题就是大部分自发辐射光会发散到超材料本身中,最终由于超材料的欧姆损失消逝掉,导致发射光从表面耦合出射的效率很低。因此,要想利用双曲超材料实现有效的高频量子点单光子源,就必须解决光出射效率低这一问题。
发明内容
本发明的目的在于克服上述现有技术中的不足,提供一种双曲超材料复合光栅增强的高频量子点单光子源,能在宽波段上增强量子点自发辐射速率,并同时实现光子定向耦合输出和高效率收集,进而获得高频、高亮度单光子源的技术方案。
为实现上述目的,本发明采用技术方案如下:
双曲超材料复合光栅增强的高频量子点单光子源,其特征在于:包括衬底、在衬底上的双曲超材料和量子点,所述双曲超材料的表面或内部形成有光栅微结构;所述双曲超材料是由介质薄膜和金属薄膜交替形成的一维周期性结构,或介质薄膜和类金属薄膜交替形成的一维周期性结构;所述量子点置于双曲超材料的一维周期性结构内部或在双曲超材料的近场。
所述衬底的材质可以是但不限于绝缘体、或半导体、或金属。
对于从衬底上表面向上出光的单光子源,衬底材质没有限制,为了提高正面出光效率可采用对发射光高反射率的金属材质或在衬底上镀高反射膜;对于穿过衬底向下出光的单光子源,采用对发射光透明的绝缘材质,并在衬底的下表面镀减反膜以提高出光效率。
所述介质薄膜是对发射波段透明的材料,复介电常数实部为正值,其厚度不大于发射波长的十分之一;所述金属薄膜或类金属薄膜的复介电常数实部在发射波段为负值,其厚度不大于发射波长的十分之一。特别地,对于紫外-可见波段,所述金属薄膜或类金属薄膜可采用但不限于Al、或Au、或Ag、或ZrN、或HfN材料;对于近红外波段,所述金属薄膜或类金属薄膜可采用ITO,或采用掺Al或掺Ga的ZnO(AZO或GZO),或TiN材料等,不限于这几种材料;对于红外波段,所述金属薄膜或类金属薄膜可采用但不限于石墨烯、或AlInAs、或InGaAs、或SiC材料。
所述光栅微结构可以通过在双曲超材料表面上生长介质薄膜刻蚀而成,也可以是直接对双曲超材料进行刻蚀在其内部形成。
所述量子点既可以置于双曲超材料内部也可以置于其表面近场附近。所述量子点与双曲超材料中所述金属薄膜或类金属薄膜的间距为1~100 nm,间距可通过双曲超材料中介质薄膜的厚度来调节。
所述量子点可以是胶体量子点、或自组装量子点、或嵌埋于纳米线的量子点,但不限于这几种。在制备好光栅微结构的双曲超材料表面生长或放置量子点;也可以先在衬底上先生长好量子点,再在衬底上制备双曲超材料并刻蚀光栅微结构;还可以在生长双曲超材料过程中,在双曲超材料的介质薄膜中生长或放置量子点,再在其上制备光栅微结构。
对于胶体量子点,不受生长条件和衬底限制,可以直接放置在制备好光栅微结构的双曲超材料表面,也可以先放置在衬底上再在其上生长双曲超材料及刻蚀光栅微结构,还可以在生长双曲超材料的过程中,放置在双曲超材料的介质薄膜中再在其上进行光栅微结构制备。
对于自组装量子点,可以先在衬底上自组装生长好量子点,再在其上生长双曲超材料及刻蚀光栅微结构。
对于选区生长或top-down刻蚀的量子点嵌埋于纳米线的结构,先采用介质填平纳米线周围,再在填平结构上生长双曲超材料及刻蚀光栅微结构;对于自组装生长的量子点嵌埋于纳米线的结构,可以先将纳米线从衬底上剥离下来,然后如同胶体量子点一样既可以放置在双曲超材料表面,也可以放置在双曲超材料中间。
本发明所述的双曲超材料复合光栅增强的高频量子点单光子源,既适合于光泵浦也适合于电泵浦。对于电泵浦单光子源,可以将量子点嵌埋在pin结构薄膜中,直接利用双曲超材料中最靠近量子点的那层金属薄膜或类金属薄膜作为电极的欧姆接触层;也可以将量子点嵌埋于pin纳米线中,然后置于双曲超材料内部或近场,直接在纳米线两端制备电极实现电注入。
本发明的有益效果如下:
1、在利用双曲超材料实现量子点宽带自发辐射增强的同时,结合光栅的定向耦合输出特性提高其光出射效率,大大提高量子点单光子源的光子产生速率和收集利用效率,可实现GHz以上的高频、高亮度、定向发射的量子点单光子源;
2、本发明结构对于光泵浦和电泵浦两种激发方式均适用;
3、本发明结构对各种类型、各种发光波长的量子点均具有普适性。
附图说明
图1为CdSe/ZnS壳层胶体量子点位于双曲超材料表面的可见单光子源的结构示意图。
图2为图1结构的普策尔因子随波长变化曲线示意图。
图3为PbS胶体量子点位于双曲超材料复合光栅内部的近红外单光子源结构示意图。
图4为双曲超材料复合光栅增强的自组装InAs量子点电泵浦单光子源结构示意图。
图5为双曲超材料复合光栅增强的自组装InGaN量子点嵌埋GaN纳米线电泵浦单光子源结构示意图。
图6为双曲超材料复合光栅增强的GaN量子点嵌埋Al0.4Ga0.6N垂直纳米线电泵浦紫外单光子源结构示意图。
上述附图中:1为衬底;12为减反膜;21为介质薄膜;22为金属薄膜或类金属薄膜;3为空气间隙;31为ZrO2介质薄膜;32为旋涂玻璃SOG;4为量子点;51为pin结构GaAs薄膜;52为pin结构GaN纳米线;53为Al0.4Ga0.6N纳米线;61为n型电极;62为p型电极。
具体实施方式
为使本发明的内容、技术方案和优点更加清楚明白,下面结合附图对本发明的具体实施方式作详细说明。需要说明的是,本申请中的实施例中的特征可以互相任意组合。
实施例1
一种CdSe/ZnS壳层胶体量子点位于双曲超材料复合光栅表面的可见单光子源,如下图1所示,其中:衬底1为Si衬底;一维周期性结构中的介质薄膜21为Al2O3介质薄膜,厚度10 nm;一维周期性结构中的金属薄膜或类金属薄膜22为金属Ag薄膜,厚度8 nm;多层交替的Al2O3介质薄膜21与金属Ag薄膜22形成双曲超材料,表面是Al2O3介质薄膜;空气间隙3为环形,线宽125 nm,在Al2O3/Ag多层双曲超材料上以周期250 nm刻蚀形成同心环光栅;量子点4为CdSe/ZnS壳层胶体量子点,发光波长500 nm,置于复合环形光栅的双曲超材料表面圆心处。
如图2所示,这种结构在发光波长500 nm处产生的普策尔因子(Purcell factor)为25,即自发辐射速率增强25倍,光子提取效率达到80%(数值孔径N.A.=0.8时),荧光强度比无结构时增强50倍。
实施例2
一种PbS胶体量子点位于双曲超材料复合光栅内部的近红外单光子源,如图3所示,其中:衬底1为蓝宝石衬底;一维周期性结构中的介质薄膜21为Si薄膜,厚度为20 nm;一维周期性结构中的金属薄膜或类金属薄膜22为类金属AZO薄膜,厚度为20 nm;空气间隙3为环形,线宽387.5 nm,在AZO/Si的双曲超材料上以周期775 nm刻蚀形成同心环光栅;量子点4为PbS量子点,发光波长1550 nm,置于AZO/Si多层双曲超材料内部Si薄膜中环形光栅表面圆心处。
这种结构在发光波长500 nm处产生的普策尔因子(Purcell factor)为150,即自发辐射速率增强150倍,光子提取效率达到80%(数值孔径N.A.=0.8时),荧光强度比无结构时增强200倍。该单光子源可用于通信波段的量子信息传输。
实施例3
一种双曲超材料复合光栅增强的自组装InAs量子点电泵浦单光子源,如图4所示,其中:衬底1为GaAs衬底;衬底1底部设置有SiO2减反膜12,厚度150 nm;一维周期性结构中的介质薄膜21为TiO2介质薄膜,厚度为15 nm;一维周期性结构中的金属薄膜或类金属薄膜22为金属Au薄膜,厚度为15 nm;在pin结构GaAs薄膜51上刻蚀形成环形光栅,空气间隙线宽150 nm,环形光栅周期为450 nm,旋涂玻璃SOG 32填充于环形光栅的空隙槽中;量子点4为自组装InAs量子点,发光波段900 nm;pin结构GaAs薄膜51,厚度300 nm;GaAs衬底1上形成有n型电极61,最底层的金属Au薄膜22上形成有p型电极62。
这种结构在发光波长900 nm处产生的普策尔因子(Purcell factor)为80,即自发辐射速率增强80倍,光子提取效率达到80%(数值孔径N.A.=0.8时),荧光强度比无结构时增强100倍。
实施例4
一种双曲超材料复合光栅增强的自组装InGaN量子点嵌埋GaN纳米线电泵浦可见单光子源,如图5所示,其中:衬底1为Si衬底;一维周期性结构中的介质薄膜21为TiO2介质薄膜;一维周期性结构中的金属薄膜或类金属薄膜22为类金属TiN薄膜;pin结构GaN纳米线52,直径20 nm,平躺于双曲超材料复合光栅的表面;光栅在双曲超材料上刻蚀形成,环形光栅空隙槽中填充有旋涂玻璃SOG 32,空隙线宽75 nm,环形光栅周期为225 nm;量子点4为MOCVD法自组装生长于GaN纳米线中的InGaN量子点,发光波长450 nm;在双曲超材料的表面上形成有n型电极61和p型电极62,分别位于pin结构GaN纳米线52的两端。
这种结构在发光波长450 nm处产生的普策尔因子(Purcell factor)为60,即自发辐射速率增强60倍,光子提取效率达到80%(数值孔径N.A.=0.8时),荧光强度比无结构时增强30倍。
实施例5
一种双曲超材料复合光栅增强的GaN量子点嵌埋Al0.4Ga0.6N垂直纳米线电泵浦紫外单光子源,如图6所示,其中:衬底1为AlN衬底;衬底1底部设置有SiO2减反膜12,厚度60nm;一维周期性结构中的介质薄膜21为Al2O3介质薄膜,厚度6 nm;一维周期性结构中的金属薄膜或类金属薄膜22为金属Al薄膜,厚度6 nm;在AlN衬底1上的中心处形成Al0.4Ga0.6N纳米线53,该纳米线采用top-down法从Al0.4Ga0.6N/GaN/Al0.4Ga0.6N单量子阱薄膜刻蚀形成GaN量子点4嵌埋于AlGaN纳米线中,其发光波长275 nm;以Al0.4Ga0.6N纳米线53为中心,周围通过ZrO2介质薄膜31刻蚀形成环形光栅,光栅周期137.5 nm,光栅槽线宽68 nm,用旋涂玻璃SOG32填平,ZrO2介质薄膜31的厚度为300 nm;AlN衬底1上紧贴ZrO2介质薄膜31侧面形成有n型电极61,最底层的金属Al薄膜22上形成有p型电极62,形成共面电极。
这种结构中,光子沿衬底背面发出,在发光波长350 nm处产生的普策尔因子(Purcell factor)为30,即自发辐射速率增强30倍,光子提取效率达到80%(数值孔径N.A.=0.8时),荧光强度比无结构时增强20倍。
以上这些实施例仅是本发明的优选案例,本发明所主张的权利范围不局限于这些实施例,任何不脱离本发明的精神和范围的修改、变形都应属于本发明的保护范围。
Claims (10)
1.双曲超材料复合光栅增强的高频量子点单光子源,其特征在于:包括衬底(1)、在衬底(1)上的双曲超材料、量子点(4),所述双曲超材料是由介质薄膜(21)和金属薄膜交替形成的多层的一维周期性结构,或者所述双曲超材料是由介质薄膜(21)和类金属薄膜交替形成的多层的一维周期性结构;
在多层的双曲超材料上以周期250 nm刻蚀形成同心环光栅;所述量子点(4)置于双曲超材料的同心环光栅的表面圆心处,量子点(4)的发光波长500 nm;或者在多层的双曲超材料上以周期775 nm刻蚀形成同心环光栅;所述量子点(4)置于双曲超材料的同心环光栅的表面圆心处。
2.双曲超材料复合光栅增强的高频量子点单光子源,其特征在于:包括衬底(1)、在衬底(1)上的双曲超材料、量子点(4),所述双曲超材料是由介质薄膜(21)和金属薄膜交替形成的多层的一维周期性结构,或者所述双曲超材料是由介质薄膜(21)和类金属薄膜交替形成的多层的一维周期性结构;
所述衬底(1)上具有pin结构薄膜,在pin结构薄膜上刻蚀形成周期450 nm的环形光栅;所述量子点(4)用于电泵浦时,量子点(4)嵌埋在pin结构薄膜中,利用双曲超材料中最靠近量子点(4)的那层金属薄膜或类金属薄膜(22)作为电极的欧姆接触层。
3.双曲超材料复合光栅增强的高频量子点单光子源,其特征在于:包括衬底(1)、在衬底(1)上的双曲超材料、量子点(4),所述双曲超材料是由介质薄膜(21)和金属薄膜交替形成的多层的一维周期性结构,或者所述双曲超材料是由介质薄膜(21)和类金属薄膜交替形成的多层的一维周期性结构;
所述衬底(1)上具有pin结构纳米线,在多层的双曲超材料上以周期225 nm刻蚀形成环形光栅;所述量子点(4)用于电泵浦时,量子点(4)嵌埋于pin纳米线中,直接在pin纳米线的两端制备电极实现电注入;
或者,所述衬底(1)上具有pin结构纳米线,在多层的双曲超材料的介质薄膜(21)上以周期137.5 nm 刻蚀形成环形光栅;所述量子点(4)用于电泵浦时,量子点(4)嵌埋于pin纳米线中,利用双曲超材料中最靠近量子点(4)的那层金属薄膜或类金属薄膜(22)作为电极的欧姆接触层。
4.根据权利要求1或2或3所述的双曲超材料复合光栅增强的高频量子点单光子源,其特征在于:所述衬底(1)材质为绝缘体、或半导体、或金属;对于从衬底(1)上表面向上出光的单光子源,所述衬底(1)采用对发射光高反射率的金属或半导体材质,或在衬底(1)上镀高反射膜;对于穿过衬底(1)向下出光的单光子源,所述衬底(1)采用对发射光透明的绝缘材质,并在衬底(1)的下表面镀减反膜。
5.根据权利要求1或2或3所述的双曲超材料复合光栅增强的高频量子点单光子源,其特征在于:所述介质薄膜(21)采用对发射波段透明的材料,复介电常数实部为正值,其厚度小于或等于量子点(4)的发光波长的十分之一;所述金属薄膜或类金属薄膜(22)的复介电常数实部在发射波段为负值,其厚度小于或等于量子点(4)的发光波长的十分之一。
6.根据权利要求5所述的双曲超材料复合光栅增强的高频量子点单光子源,其特征在于:对于紫外-可见波段,所述金属薄膜或类金属薄膜(22)采用Al、或Au、或Ag、或ZrN、或HfN材料;对于近红外波段,所述金属薄膜或类金属薄膜(21)采用ITO,或采用掺Al或掺Ga的ZnO,或TiN材料;对于红外波段,所述金属薄膜或类金属薄膜(21)采用石墨烯、或AlInAs、或InGaAs、或SiC材料。
7.根据权利要求1或2或3所述的双曲超材料复合光栅增强的高频量子点单光子源,其特征在于:所述量子点(4)与所述金属薄膜或类金属薄膜(22)的间距为1~100 nm,所述间距通过所述介质薄膜(21)的厚度来调节。
8.根据权利要求1或2或3所述的双曲超材料复合光栅增强的高频量子点单光子源,其特征在于:所述量子点(4)是胶体量子点、或自组装量子点、或嵌埋于纳米线的量子点。
9.根据权利要求8所述的双曲超材料复合光栅增强的高频量子点单光子源,其特征在于:对于胶体量子点:直接放置在制备好光栅微结构的双曲超材料表面;或者,先放置在衬底(1)上再在其上生长双曲超材料及刻蚀光栅微结构;或者,在生长双曲超材料的过程中,放置在双曲超材料的介质薄膜(21)中再在其上进行光栅微结构制备。
10.根据权利要求8所述的双曲超材料复合光栅增强的高频量子点单光子源,其特征在于:对于自组装量子点,先在衬底(1)上自组装生长好量子点(4),再在其上生长双曲超材料及刻蚀光栅微结构。
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