CN106999898B - 包括分布式温度传感器的催化反应器 - Google Patents

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Abstract

提供了一种催化反应器，包括：包括用于第一反应的催化剂的多个第一流通道；与所述第一流通道交错布置的多个第二流通道；相邻的第一流通道和第二流通道被分隔板（13a、13b）隔开；以及分布式温度传感器，诸如纤维光缆（19）。分布式温度传感器可位于分隔板内，或一个或10多个流通道内。

Description

包括分布式温度传感器的催化反应器
技术领域
本发明涉及化学反应器，具体，但非排他性地，是在其中发生放热反应的化学反应器。本发明还涉及对在这种化学反应器中发生的反应的控制。其可涉及例如用于处理天然气以产生液态产品的设备和过程，具体但非排他性地，用于执行蒸汽甲烷重整，其后随有费-托合成（Fischer-Tropsch synthesis）。
背景技术
WO 01/51194和WO 03/048034 (Accentus plc) 描述了一种过程，其中，甲烷与蒸汽反应以在第一催化反应器中产生一氧化碳和氢气；然后所得气体混合物被用于在第二催化反应器中执行费-托合成。总体结果是将甲烷转化成高分子量的烃类，这种烃类在环境条件下通常是液体或蜡。该过程的两个阶段，蒸汽/甲烷重整和费-托合成，分别需要不同的催化剂，并且需要热量被传递到反应气体或从反应气体传递热量，这是因为反应分别是吸热和放热的。用于这些反应的反应器可被形成为一叠板，板之间限定有流通道，用于不同流体的流通道在叠中交错。可以为在流通道中发生的反应提供合适的催化剂。
如WO 01/51194中所描述的，催化剂可被支撑在可呈箔形式的插入件上。替代性地，催化剂可直接应用于流通道的壁。在另一替代方案中，催化剂可被提供成催化剂颗粒，该催化剂颗粒可形成颗粒床。术语“颗粒”表示例如丸、球、挤出物、三叶形物、粉末、细粒、纤维、微粒、微粒固体或包括合适用于催化反应器中的催化剂材料的任何固体成分。颗粒可被布置在颗粒床中。
具有运载不同流体的交错流通道的这种反应器配置的一个优点在于，可在第一和第二流通道之间高效地传递热量。结果是可以使用非常高活性的催化剂，导致高水平的过程强化。但是，如果未能足够快速地传递走热量，则可能发生热失控，这可导致损坏催化剂。反复的热失控甚至可损害反应器作为整体的完整性。结果是，对这些反应器内发生的反应的控制是确保催化剂和反应器的耐久的关键。
通常采用热电偶监控温度。WO 2014/096779公开了具有多个交错布置的流通道的反应器块，其中，多个流通道被布置成使得在至少两个相邻流通道中的流体可通过中间壁换热；并且其中，中间壁限定在反应器块中延伸并且与块的外侧表面连通的至少一个通道，并且该中间壁的尺寸被设定为容纳温度传感器。
温度传感器是直径约1mm的热电偶，并且它们被放置在通道之间的中间壁内。
发明内容
根据本发明的一个方面，提供一种催化反应器，包括：包括用于第一反应的催化剂的多个第一流通道；与所述第一流通道交错布置的多个第二流通道；相邻的第一流通道和第二流通道被分隔板隔开；以及被提供在所述分隔板内的分布式温度传感器。与本领域使用的热电偶相比，提供分布式温度传感器，提供了与测量频率及测量位置相关的更大的灵活度。
所述分布式温度传感器可以是纤维光缆。所述纤维光缆沿曲折路径通过分隔板，以便为所有相邻的第一流通道和第二流通道的提供温度数据。纤维光缆可被提供在每个分隔板中。分布式温度传感器不提供点温度测量，而是提供在其长度上的相继部分上的平均温度。优选在温度变化小的方向上执行这种平均。与横向于流方向的方向相比，温度在流方向上的变化通常更加显著，因此有益的是将分布式温度传感器的路径布置成使其横向于第一流通道中的流方向。
替代性地，在本发明的另一方面，分布式温度传感器（诸如纤维光缆）可提供在一个或更多个第一流通道内，和/或一个或更多个第二流通道内。这种配置提供了对过程流体温度的更直接的测量。但是，流通道内的环境比分隔板内的环境更为恶劣，这可能限制纤维光缆的使用寿命。
在使用时，第一流通道可包括费-托催化剂，并且所述第二通道运载热传递流体。替代地，第一流通道包括蒸汽甲烷重整催化剂，并且所述第二通道还包括燃烧催化剂。
本发明的反应器可与数据分析装置一起被包括在用于执行费-托合成的设备中。所述设备还可包括操作地链接到所述数据分析装置的控制系统。
所述控制系统被配置成，如果所述数据分析装置检测到温度变化率超过预定值，关闭所述反应器。与WO 2014/096779中描述的热电偶相比，从纤维光缆获得的温度测量值更不易受噪声的影响。
反应器可包括一叠板。例如，流通道可由薄的金属片限定，该金属片是雉堞状的并且与平的片交错堆叠；流通道的边缘可由密封条限定。替代地流，通道可被隔离棒限定在平板之间。形成反应器的一叠板结合在一起，例如通过扩散结合、钎焊或热等静压。
附图说明
仅以示例的方式，现在将参照附图进一步且更具体地描述本发明，在附图中：
图1a示出适于费-托合成的反应器的一部分的剖视图；
图1b示出图1a的反应器的改型的剖视图；
图2a示出根据本发明的反应器块的立体图；
图2b示出图2a的反应器块的切开图；
图3a和3b是示出在不同环境下沿图2a的反应器的长度的温度分布的图表；
图4示出图2a的反应器块的改型。
具体实施方式
本发明涉及用于将天然气（主要是甲烷）转化成长链烃类的化学过程。此过程的第一阶段可利用蒸汽重整来形成合成气体，也就是说以下类型的反应：
H2O + CH4 → CO + 3 H2
此反应是吸热的，并且可被流通道中的铑或铂/铑催化剂催化。引起此反应所需的热可由易燃气体（诸如甲烷或氢气）的燃烧提供，这种燃烧是放热的并且可被相邻第二气体流通道中的铂/钯催化剂催化。
然后合成气体被用于执行费-托合成，以产生长链烃类，也就是说：
n CO + 2n H2 → (CH2)n + n H20
上述反应是放热反应，在存在催化剂（诸如铁、钴或熔融磁铁矿）的情况下，在通常在190℃和280℃之间的高温，以及通常在1.5MPa和2.5MPa（绝对值）之间的高压下发生。用于费-托合成的合适的催化剂包括比表面积为140-230m2/g的γ-氧化铝涂层，该涂层具有约10-40%的钴（相对于氧化铝的重量比）并且具有促进剂（诸如少于或等于钴重量的10%的钌、铂或钆），以及碱性促进剂（诸如氧化镧）。
合成气体蒸汽被冷却并压缩至高压（如2.0MPa），然后被供应到催化费-托反应器。费-托反应器可以是由一叠板形成的紧凑催化反应器，如本文中所描述的；反应混合物流过一组通道，同时冷却剂流过另一组。
现在参照如图1a，示出了适合用于执行费-托合成的反应器块10a，反应器块10a仅以局部剖面示出。反应器块10a包括分隔开的厚1mm的一叠平板12，由此以限定用于冷却剂流体的通道15，该通道15与用于费-托合成的通道17交错。冷却剂通道15由厚0.75mm的成形为平顶锯齿波纹的片14限定。在本例子中，波纹的高度（通常在1至4mm的范围内）为2mm，并且沿侧面提供相应厚度的实心边缘条16，并且波纹的波长为12mm（下文更详细地描述该布置）。用于费-托合成的通道17的高度为5mm（通常在1mm至10mm的范围内），通道17由5mm高、间隔开80mm（该间隔通常在20mm至100mm的范围内）的正方形或矩形剖面的棒18限定，并由此限定直的穿过通道。
现在参照图1b，示出了适合用于执行费-托合成的替代性反应器块10b，反应器块10b仅以局部剖面示出。反应器块10b在许多方面类似反应器块10a，相同的部件由相同的附图标记表示。反应器块10b包括间隔开的厚1mm的一叠平板12，由此以限定用于冷却剂流体的通道15，该通道15与用于费-托合成的通道17交错。冷却剂通道15还被如上所述的厚0.75mm的成形为平顶锯齿波纹的片14限定，并且具有实心边缘条16。用于费-托合成的通道117被实心边缘棒18密封，并且还额外地被厚1.0mm的片119限定，该片119成形为高度在4mm至12mm内（优选5mm）的雉堞状。在优选例子中，所得通道117具有7mm的宽度和6mm的高度，并且从一个面至相反面直地延伸通过所述叠。与反应器块10a内的通道15、17一样，反应器块10b中的通道15、117平行地延伸。
反应器块10a或10b的制造可通过堆叠限定通道15和17或117的部件，然后使这些部件结合在一起，例如通过钎焊或扩散结合。如果反应器块10a或10b将用于费-托合成，则反应器块10a或10b被转动90°，从而使得通道15和17在使用时直立。如果反应器块10a或10b将用于蒸汽甲烷重整或其他反应，则不必将其转动90°，因为对于这些反应来说通道15和17的直立不那么重要。在每种情形中，第一流通道17或117都将被然后提供以用于费-托反应的催化剂（未示出）。
每个板12可以例如是1.3m乘1.3m、或1.2m乘0.8m，因此通道17将分别为1.3m长或0.8m长。优选地，通道17不超过1.5m长，并且优选至少0.3m长。虽然仅示出了堆叠的若干层，但实际上反应器块10a或10b可具有十、二十或三十层这种包含反应通道17的层，或多至100个这种层。平板12、棒18及波纹片14和119可由高温钢合金制成或由铝合金制成，例如由3003级（具有约1.2%的锰和0.1%的铜的铝）制成。
现在参照图2a和2b，这些图示出本发明的反应器块10的部分的立体图。反应器块10示出为构造成如上述就反应器块10b所描述的那样，但替代地，反应器块10可构造成如反应器块10a中的那样。其与反应器块10b的区别仅在于，平板12中的至少一个由两个分隔板13a、13b形成，该两个分隔板13a、13b被多个矩形板13c保持隔开，该多个矩形板13c并排布置但稍微隔开从而在相继的板13c之间限定窄缝13d。在每个这种窄缝13d内是管13e，管13e的外直径与矩形板13c的厚度相同。在反应器块10的组装期间，所有这些部件13a-13e被结合在一起，如上所述。应该理解，本发明的替代性反应器块与反应器块10a的区别仅在于，平板12中的至少一个将如上所述地由分隔板13a、13b以及所需的矩形板13c和管13e形成。
纤维光缆19穿过分隔板13a、13b之间的每个管13e。纤维光缆19形成分布式温度传感器20，该分布式温度传感器20被配置成利用数据分析装置21沿纤维光缆19在多个位置测量温度。纤维光缆19的直径小于1mm，这确保该纤维光缆可穿过反应器块10中的管13e。纤维光缆19可具有多个芯部，该芯部提供了提供多个温度测量的能力，例如提供了用于从纤维光缆19的相反端部进行测量的设施，这是通过沿纤维光缆19内的单独的芯部或纤维在相反方向上发送光学脉冲来实现的。
如图2a和2b示意性地图示的，纤维光缆19多次穿过反应器块10，得到总体上曲折的路径。在纤维光缆19离开反应器块10的点处，纤维光缆形成环26，该环将纤维光缆带到进入反应器块10的下一个选定进入点。纤维光缆19的定位由被提供在分隔板13a、13b之间的管13e决定。纤维光缆19从每个管13e的入口至出口沿着基本直线路径。管13的尺寸被设定为紧密地符合纤维光缆19的直径，从而知晓纤维光缆19的位置并且最小化光缆19的移动。应该理解，管13e并且因此纤维光缆19的相应部分沿相对于通过反应通道17的流的方向横向的方向延伸。
管13e的位置被选择成提供对反应器体积的均匀覆盖，以便确保在整个反应器块10寿命中的可靠且安全的温度监测。但是，在一些环境下（未示出），优选的可能是加强对在反应器块10的某些部段中的温度的监测。这可通过在反应器块10的一些部分中提供额外的窄缝13d和管13e，从而减小连续穿过反应器块10的纤维光缆19之间的距离来实现。这可应用在反应器块10的已知易于出现热偏差的部分中。
总体上，反应器块10可具有超过一千个这种用于温度测量的管13e。例如，在每个分隔板13a、13b中可有十个、二十个或五十个管13e。反应器块10可在每个雉堞状片14之间被提供以分隔板13a、13b，从而使得可提供纤维光缆19以获得温度数据，该温度数据是关于反应器块10的十个、二十个或一百个层中的每层的相邻流通道15、17中的温度。
从分布式温度传感器20获得的温度测量结果是在光缆19的相继短长度（例如在相继的1m、25cm或12cm长度）的平均值。这确保数据分析装置21将捕获任何温度偏差。在光缆19的整个长度上，规律间隔地测量温度。然后数据分析装置21通过分析来自沿纤维光缆19的长度的信号而提取数据。相继数据点位置的长度目前受限于数据分析装置21的数据处理能力，并且这种长度例如可以是光纤19的相继的12cm的长度。数据分析装置利用Boxcar方法以最小化所收集的数据中的重复。在此背景下，Boxcar方法容许设定例外（例如0.5℃），然后仅当数据与之前的记录值相差大于该例外值时，才记录数据，这可被称作例外量。这减小了待分析的数据量，而不需要降低测量结果的准确度或频率。
测量频率是时间间隔和所需数据的准确度之间的权衡。例如，就10s的时间间隔来说，1℃的温度变化可以检测到0.2℃的准确度。对于5℃的温度变化，就60s的时间间隔，测量准确度为0.4℃，但就5分钟的时间间隔为0.18℃。准确度增加，则时间间隔（也就是说相继测量之间的时间）更长。在特定的敏感操作期间，诸如反应器块10起动时，增加测量频率可能是优选的。
数据分析装置21可以是光时域反射计或光频域反射计，或者其可以是包括时域反射计和频域反射计两者的功能的结合的装置。数据分析装置21被配置成分析从纤维光缆19收集的所有数据。这种分析的程度和性质将根据反应器条件和正在执行的过程的性质而改变。例如，在反应器块10的正常操作期间，可以分析来自整个反应器块10的温度测量值，以便提供在作为整体的反应器块10中的最大温度、最小温度、平均温度和温度变化率。
此外，可以计算反应器块10的全面温度分布（profile）。在正常操作期间，可周期性地（例如每天）访问此额外的数据。这可提供反应器块10的一部分中的催化剂劣化的早期指示，如果在反应器块10的该部分中的操作温度不同于在作为整体的反应器块10中计算的平均温度。
此外，对全面分布的访问在敏感操作（诸如反应器块10的起动）期间特别有用，并且在这种操作期间可以连续计算全面分布。此外，数据分析装置21可被配置成响应反应器条件，例如，当温度变化率超过预定阈值时（这可指示热失控）提供全面分布数据。
数据分析装置21可链接到用于控制反应器块10的操作的控制系统25。数据分析装置21、控制系统25和反应器块10可共同被称作设备30。数据分析装置21被配置成提供对反应器块10的一定水平的自动控制。如果温度变化率超过预定值，数据分析装置21被配置成向控制系统25发送信号，以引起供应气体组成的改变、或反应器块10部分或整体的关闭。例如，当达到第一预定阈值时，可增加供应气体中惰性气体的百分比，以减慢反应。如果这未能稳定反应器块10内的温度，并且达到了就温度变化率的第二预定阈值，则反应器可在100%的惰性气体下关闭。数据分析装置21可具有多个信道，每个信道从一个纤维光缆19获得数据。可以有2、4、6、8或更多个信道。每个纤维光缆19可长达2km。例如，纤维光缆可长为1.5m、50m、500m或1km。
图3示出反应器块10的温度分布的两个例子。流通道17平行于Y轴延伸，用于费-托合成反应的试剂流过该流通道17。在每个情形中，全面温度分布未示出跨反应器块10宽度的显著温度（T）变化；在图3中，沿Y轴，就是说沿通道17中的流方向，示出温度分布。图3a示出在费-托合成反应的稳定状态下反应器块10的温度分布。温度T最初在反应器块10长度的前20%中上升。然后温度T整个反应器块10的剩余长度中下降。温度T在最大值205℃和最小值200℃之间变化，平均值为202℃。温度的最大变化率不大于0.1℃/分钟（并且在实际中可以为零）。
图3b示出当发生热失控时，反应器块10的温度分布的瞬时例子。在反应器块10的前四分之一长度中，温度非常急剧地上升然后相当急剧地下降。在反应器块10的第一部分中的高温导致使用所有试剂，并且因此导致在反应器块10的剩余部分中的反应率低于其在稳定状态情况下的反应率。最大温度为220℃，最小温度为200℃，平均值为205℃。最大温度变化率为0.8℃/分钟。
应该理解，由于在沿光纤19在例如相继12cm的长度上进行测量，因此对于宽的反应器块，可以在跨反应器10宽度的不同位置处进行若干测量。因此不仅可以监测沿反应器块10的长度的温度变化，还可以监测跨宽度的温度变化。在整个反应器块10中的温度的细节水平的增加（例如，如图3a和3b所示的）使得过程能够进一步被优化，并且由此更接近操作边界操作，这减小了所需的安全边际范围，并由此增加了产量。
在分隔板13a、13b内提供纤维光缆19使得能够更换纤维光缆19而无需打开反应器块10。虽然纤维光缆19应当能够承受热失控，但仍可能存在更换纤维光缆19可能是优选的情况。虽然纤维光缆19仅示出为穿过单个反应器块10，但是应该理解，连续的纤维光缆19可在远离数据分析装置21的端部处被提供以端部端子（未示出），或者可以以类似方式穿过另一个这种反应器块10中的管13e。
现在参照图4，示出了适合用于执行费-托合成的反应器块10的改型。仅在剖面中示出反应器块10，且仅示出了反应器块10的局部。反应器块10与图2a的反应器块10的相同之处在于，该反应器块10包括厚度为1mm的间隔开的一叠平板12，由此以限定用于冷却剂流体的通道15，该通道15与用于费-托合成的通道117交错。在本改型中，在使用时，纤维光缆19被布置在第二流通道15中，冷却剂从该第二流通道15中流过。在另一替代方案中，在使用时，纤维光缆19可替代地延伸通过第一流通道117，用于费-托合成的试剂从第一流通道117中流过。将纤维光缆19提供在过程通道中而非在分隔板内，使得其对温度偏差更为敏感，但是与在分隔板中相比，在过程通道中的环境更加恶劣，并且因此纤维光缆19的操作寿命可能会受到损害。在另一替代方案中，一个纤维光缆19可延伸通过流通道15（如图4所示）或通过流通道117，并且另一纤维光缆19可延伸通过管13e（如图2a所示）。
应该明白，反应通道17或117的尺寸可不同于以上描述的尺寸。但是，反应通道17或117优选至少1mm深，优选至少2mm深，以为催化剂提供充足的空间；并且优选不大于20mm深，更优选不大于10mm深，因为难以确保在整个这种深的通道中的基本均匀的温度。第一流通道的横截面的最小尺寸可大于或等于1mm，并且小于或等于50mm。第一流通道的横截面的最小尺寸可大于或等于2mm、或4mm、或6mm、或8mm、或10mm，并且小于或等于50mm。第一流通道的横截面的最小尺寸可大于或等于2mm、或4mm、或6mm、或8mm、或10mm，并且小于或等于20mm。第一流通道的横截面的最小尺寸可大于或等于2mm、或4mm、或6mm、或8mm，并且小于或等于10mm。第一流通道的横截面的最小尺寸可大于或等于2mm、或4mm、或6mm，并且小于或等于8mm。
第一流通道的横截面的最小尺寸可相同或类似于第一流通道的横截面的正交尺寸。被提供以具有基本正方形的横截面的至少第一流通道的反应器是特别有利的，其中，在每个第一流通道中使用插入件结构，不论是载有催化剂的插入件或是仅用于改进热传递的插入件。
相反，当使用高活性催化剂时，被提供以细长通道的反应器可带来优点，在这种通道中与片正交的第一尺寸明显超过通道在平行于片12的方向12中的范围。通道在第一方向的伸长减少了在给定尺寸的反应器内所提供的总层数，并且因此也可减少所使用的金属量。这可导致明显的成本节约。此细长尺寸由在正交方向的更小通道范围平衡。这提供了至在通道任一侧上的叶片的减小的热传递距离，并且有助于反应器的结构完整性。
当化学反应是吸热反应时，则第二流通道中的热传递流体可以是热流体，或者可以是经历放热反应（诸如燃烧）的流体。当化学反应是放热反应时，第二流通道中的热传递流体可以是冷却剂流体。以示例的方式，催化反应器可以用于执行费-托合成。
应该理解，费-托反应是相对缓慢的反应。费-托合成的目的是产生烃类，在该烃类中，碳链比甲烷的更长；并且该烃类实际上优选为至少C5，并且因此通常是液体或蜡。实际的反应器因此必须在单位时间内产生大量这种长链烃类，并且应该选择为倾向于产生这种长链烃类而非甲烷。已经发现，提供更大体积负载的活性催化剂材料可改进CO至烃类的转化，并且提高期望的烃类的产率。
通常在低于或等于300℃并且通常约为200℃的温度下执行费-托反应，因此大范围的材料可被选择用于反应器。例如，反应器可由铝合金、不锈钢、高镍合金或其他钢合金制成。应该意识到，前述示例性实施例不应该被解释成限制性的。通过阅读本申请，对于本领域技术人员来说其他变化和改型是显而易见的。
此外，本申请的公开内容应该被理解成包括在本文中明确地或隐含地公开的任何新特征或任何特征的新颖组合或其任何概括，在本申请或从其产生的任何申请的审查期间，可形成新的权利要求以涵盖任何这类特征和/或这类特征的组合。

Claims (10)

1.一种催化反应器，包括：
包括用于第一反应的催化剂的多个第一流通道；
与所述第一流通道交错布置的多个第二流通道；
相邻的第一流通道和第二流通道被分隔板隔开；以及
被提供在一个或更多个所述第一流通道内的纤维光缆。
2.如权利要求1所述的催化反应器，还包括被提供在所述分隔板内的纤维光缆。
3.如权利要求2所述的催化反应器，其中，所述纤维光缆沿曲折路径通过分隔板，以便就所有相邻的第一流通道和第二流通道提供温度数据。
4.如权利要求2所述的催化反应器，其中，纤维光缆被提供在每个分隔板中。
5.如权利要求1所述的催化反应器，其中，所述纤维光缆被提供在一个或更多个第二流通道内。
6.如前述权利要求之一所述的催化反应器，其中，在使用时，所述第一流通道包括费-托催化剂，并且所述第二流通道输送热传递流体。
7.如权利要求1至5之一所述的催化反应器，其中，所述第一流通道包括蒸汽甲烷重整催化剂，并且所述第二流通道还包括燃烧催化剂。
8.一种用于执行费-托合成的设备，所述设备包括如前述权利要求之一所述的催化反应器，以及数据分析装置。
9.如权利要求8所述的设备，还包括操作地链接到所述数据分析装置的控制系统。
10.如权利要求9所述的设备，其中，所述控制系统被配置成，如果所述数据分析装置检测到温度变化率超过预定值，关闭所述反应器。
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